劉友健,雷智洪,吳俊偉,陳 燕,紀(jì)軒榮

(廣東工業(yè)大學(xué) 省部共建精密電子制造技術(shù)與裝備國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,廣東 廣州 510006)

0 引言

1-3型壓電復(fù)合材料由壓電相和聚合物相兩種材料按照一定的體積分?jǐn)?shù)復(fù)合而成。與傳統(tǒng)的鋯鈦酸鉛(PZT)壓電陶瓷相比,其具有更高的機(jī)電耦合系數(shù)、更低的聲阻抗和合適的介電常數(shù),被廣泛應(yīng)用于無(wú)損檢測(cè)、醫(yī)療超聲等領(lǐng)域[1]。

目前新型弛豫鐵電單晶(如二元系Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3(PMN-PT)和三元系Pb(In1/2Nb1/2)O3-Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3(PIN-PMN-PT))的壓電常數(shù)高達(dá)2 500 pC/N,縱向機(jī)電耦合系數(shù)k33高達(dá)94%[2]。因此,基于弛豫鐵電單晶1-3型壓電復(fù)合材料具有更優(yōu)異的性能,與PZT/環(huán)氧1-3型壓電復(fù)合材料相比,其機(jī)電耦合常數(shù)kt約為0.6,具有更高的厚度機(jī)電耦合系數(shù)(kt約為0.9)[3],適用于超聲成像的高分辨率、高靈敏度的高頻超聲換能器制備[4-5]。較低頻率的1-3型壓電單晶復(fù)合材料主要通過(guò)機(jī)械切割法[6],較高頻率材料大多采用深反應(yīng)離子刻蝕法[7]。受工藝限制,目前機(jī)械切割法所用刀片最薄尺寸為10 μm,難以制備微小尺寸切槽的樣品,不適合制備高頻(≥20 MHz) 1-3型壓電單晶復(fù)合材料(≤10 μm)[8]。深反應(yīng)離子刻蝕技術(shù)能制備高諧振頻率的1-3型壓電單晶復(fù)合材料,該方法結(jié)合半導(dǎo)體工藝中的掩膜、紫外光刻、深反應(yīng)離子刻蝕等加工技術(shù),可以獲得更窄的切槽和更大的高徑比。但是該方法流程復(fù)雜,加工成本較高,應(yīng)用受限[9]。

隨著激光技術(shù)的快速發(fā)展,皮秒激光加工技術(shù)具有切割寬度小,加工精度高,非接觸加工及熱影響小等優(yōu)點(diǎn)[10],在高頻1-3型壓電單晶復(fù)合材料制備方面具有一定潛力[11-12]。陳進(jìn)等[13]利用短脈沖激光制備8圓環(huán)35 MHz PMN-PT單晶超聲換能器,帶寬約為45%,插入損耗為-21～-28 dB。Xu Jie等[14]報(bào)道了采用皮秒激光刻蝕PZT陶瓷獲得PZT/環(huán)氧樹(shù)脂1-3型壓電復(fù)合材料,并采用該1-3復(fù)合材料制備出高頻超聲換能器,其中心頻率為51.7 MHz,-6 dB帶寬達(dá)56.9%,插入損耗為-44.8 dB。Katherine Latham等[15]采用皮秒激光刻蝕了PMN陶瓷獲得PMN/環(huán)氧1-3型壓電復(fù)合材料,并采用該材料制備了一款128陣元30 MHz的超聲換能器,-6 dB帶寬達(dá)到60%,相鄰陣元間串?dāng)_為-37 dB。然而高頻1-3型壓電單晶復(fù)合材料的制備仍面臨許多困難,三元系單晶PIN-PMN-PT較脆弱,加工過(guò)程中易產(chǎn)生崩塌,從而降低復(fù)合材料的性能。目前,超短脈沖激光制備高頻1-3型壓電單晶復(fù)合材料的研究較少。

本文采用皮秒激光切割法制備了諧振頻率為21.45 MHz的PIN-PMN-PT單晶/環(huán)氧1-3型壓電復(fù)合材料。利用有限元軟件COMSOL對(duì)復(fù)合材料主要設(shè)計(jì)參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化,研究了皮秒激光加工單晶復(fù)合材料工藝,并制備了PIN-PMN-PT單晶/環(huán)氧1-3型壓電復(fù)合材料?；趶?fù)合材料制備了17.68 MHz單振元超聲換能器,通過(guò)采用脈沖-回波測(cè)試系統(tǒng)對(duì)換能器的性能進(jìn)行表征和評(píng)估。

1 實(shí)驗(yàn)過(guò)程

1.1 1-3型PIN-PMN-PT壓電復(fù)合材料的仿真設(shè)計(jì)

表1 PIN-PMN-PT單晶和EPO-TEK 301-2環(huán)氧樹(shù)脂的性能

采用有限元軟件COMSOL對(duì)1-3型PIN-PMN-PT壓電單晶復(fù)合材料進(jìn)行仿真。由于1-3型壓電復(fù)合材料的極化方向是沿厚度方向,且復(fù)合材料的壓電相是周期性分布。因此,選取4個(gè)子陣元作為模型進(jìn)行仿真。1-3型PIN-PMN-PT壓電單晶復(fù)合材料的模型描述如圖1所示。圖中,r為頂部壓電柱的寬度;d為頂部切槽的寬度;h為壓電復(fù)合材料的厚度;θ為壓電柱底部?jī)A角。采用COMSOL中的壓電和壓力聲學(xué)模塊,在模型的邊界設(shè)置對(duì)稱,分別耦合上、下電極面,對(duì)構(gòu)建的復(fù)合材料模型進(jìn)行特征頻率和頻域研究,得到復(fù)合材料的厚度振動(dòng)模態(tài)和阻抗曲線。

圖1 1-3型PIN-PMN-PT壓電單晶復(fù)合材料模型

由圖1(a)、(b)可知,模型中壓電柱的結(jié)構(gòu)為四棱臺(tái)形狀,頂部的切槽寬度遠(yuǎn)大于底部的切槽寬度。d=8 μm,r=30 μm。底部切槽寬度為2 μm,壓電柱寬度為36 μm。h=60 μm,θ=87.1°。壓電相的體積分?jǐn)?shù)為

(1)

由式(1)計(jì)算得到壓電相的體積分?jǐn)?shù)為75.6%。

圖2為1-3型PIN-PMN-PT壓電單晶復(fù)合材料的三維位移圖和阻抗譜。由圖2(a)可知,最大位移發(fā)生在壓電相上,聚合物相基本沒(méi)有產(chǎn)生共振。由圖2(b)可知,復(fù)合材料諧振頻率fr為20 MHz,反諧振頻率fa為31.23 MHz。位于38.5 MHz附近的振動(dòng)模態(tài)為一階橫向模態(tài),其諧振頻率約為厚度諧振頻率的2倍,表明所設(shè)計(jì)復(fù)合材料結(jié)構(gòu)避免了兩模態(tài)發(fā)生耦合。

圖2 1-3型PIN-PMN-PT壓電單晶復(fù)合材料的三維位移圖和阻抗譜

1.2 1-3型PIN-PMN-PT壓電復(fù)合材料的制備

采用皮秒激光加工設(shè)備ProtoLaser R4(德國(guó)LPKF Laser&Electronics公司),激光波長(zhǎng)為515 nm,激光額定平均功率為8 W,激光脈沖頻率為50～500 kHz(可調(diào)),激光脈沖寬度為1.5 ps,焦斑直徑為?15 μm。

為了選出合適的激光切割參數(shù),采用正交法L9(34)進(jìn)行研究[17]。正交實(shí)驗(yàn)采用平均功率、重復(fù)頻率、掃描速度、掃描次數(shù)4個(gè)因素,每個(gè)因素有3個(gè)水平,實(shí)驗(yàn)重復(fù)3次,所用正交表如表2所示。為保證復(fù)合材料制備中有足夠的研磨余量,以切槽深度大于90 μm為主要評(píng)定標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行極差分析,得到一組相對(duì)最優(yōu)參數(shù)組合:平均功率為1 W,重復(fù)頻率為200 kHz,掃描速度為400 mm/s,掃描次數(shù)為120。

表2 優(yōu)化激光加工參數(shù)正交表

圖3為激光切割參數(shù)優(yōu)化前后切槽的形貌圖和截面圖。由圖3(a)、(b)可看出,優(yōu)化前切槽處較粗糙,沉積了較多的燒蝕碎屑,對(duì)晶體的損傷較大;優(yōu)化后樣品切槽處干凈整潔,存在少量的微屑,對(duì)晶體的損傷較小。圖3(c)為參數(shù)優(yōu)化后得到的切割樣品截面圖,切槽深度約為110 μm,中間紅框部分切槽質(zhì)量好,對(duì)晶體的損傷小,可在后續(xù)復(fù)合材料制備中取中間部分,以獲取更加優(yōu)異的材料性能。

圖3 激光切割參數(shù)優(yōu)化前后切槽形貌圖和截面圖

根據(jù)理論設(shè)計(jì)的結(jié)構(gòu)尺寸,制備了1-3型PIN-PMN-PT壓電單晶復(fù)合材料,工藝流程如圖4所示。為提高復(fù)合材料制備的成品率,采用兩次切割的方法進(jìn)行制備。首先,將晶片沿x方向以步進(jìn)38 μm進(jìn)行切割,然后向切縫中灌注環(huán)氧樹(shù)脂EPO-TEK 301-2,并在真空中除氣泡20 min。在45 ℃烘箱中固化24 h后,沿y方向進(jìn)行切割并灌注環(huán)氧樹(shù)脂,待其固化后研磨掉多余的單晶和環(huán)氧樹(shù)脂。最后,采用磁控濺射儀在晶片上下表面鍍電極并進(jìn)行極化處理,極化電場(chǎng)為15 kV/cm,在硅油中室溫極化15 min。

圖4 復(fù)合材料制備工藝流程

基于復(fù)合材料制備單振元超聲換能器。首先,采用導(dǎo)電銀漿E-Solder 3022(美國(guó)Von Roll公司)作為背襯層,厚度為1 mm。在室溫下固化24 h后,采用DAD323劃片機(jī)(日本Disco公司)將其切割成大小為1.5 mm×1.5 mm的小塊。然后在復(fù)合材料的前表面制備一層厚35 μm的EPO-TEK 301-2作為匹配層。最后用環(huán)氧樹(shù)脂將其固定在一個(gè)直徑為?5 mm的外殼中,采用同軸線纜分別連接復(fù)合材料的前端和背襯一端,并用防水膠密封。換能器結(jié)構(gòu)示意圖和照片如圖5所示。

2 結(jié)果與討論

2.1 1-3型PIN-PMN-PT壓電復(fù)合材料的微觀結(jié)構(gòu)

通過(guò)皮秒激光切割法制備了1-3型PIN-PMN-PT壓電單晶復(fù)合材料樣品。金相顯微鏡下觀測(cè)樣品的上下表面形貌分別如圖6所示。樣品上下表面壓電柱分布均勻,未出現(xiàn)裂紋、破碎等缺陷。上表面切槽比下表面切槽寬,壓電柱相對(duì)更窄。傳統(tǒng)的機(jī)械切割法制備的復(fù)合材料切槽更寬,加工過(guò)程中單晶易出現(xiàn)崩塌、破裂等情況,進(jìn)而降低復(fù)合材料的性能。這表明皮秒激光切割法在高頻壓電單晶復(fù)合材料制備中具有可行性。

圖6 1-3型PIN-PMN-PT壓電單晶復(fù)合材料的光學(xué)圖像

2.2 1-3型PIN-PMN-PT壓電復(fù)合材料的性能表征

通過(guò)Agilent 4294A型精密阻抗分析儀測(cè)得1-3型PIN-PMN-PT壓電單晶復(fù)合材料的阻抗譜如圖7所示。由圖可知,18 MHz附近,相角曲線出現(xiàn)微小波動(dòng),可能是因復(fù)合材料上、下表面壓電柱寬度存在差異。由圖還可看出,fr=21.45 MHz,fa=27.05 MHz。

圖7 1-3型PIN-PMN-PT壓電單晶復(fù)合材料的阻抗譜

復(fù)合材料的機(jī)電耦合系數(shù)為

(2)

由式(2)可得kt=0.65,小于理論值(0.79),可能是因?yàn)閺?fù)合材料加工過(guò)程中對(duì)晶體造成了一定損傷。表3為COMSOL仿真和實(shí)驗(yàn)得到的1-3型PIN-PMN-PT壓電單晶復(fù)合材料的性能參數(shù)。

表3 1-3型PIN-PMN-PT壓電單晶復(fù)合材料的性能參數(shù)

2.3 超聲換能器的性能表征

通過(guò)脈沖回波法測(cè)試超聲換能器的聲學(xué)性能。將超聲換能器浸沒(méi)在去泡水中,使用DPR300超聲收發(fā)儀對(duì)其施加激勵(lì),不銹鋼板將信號(hào)反射并被換能器接收,超聲收發(fā)儀與示波器連接顯示換能器的回波響應(yīng)時(shí)域譜。示波器內(nèi)置的快速傅里葉變換(FFT)將脈沖回波響應(yīng)曲線轉(zhuǎn)化為頻域響應(yīng)曲線。圖8為換能器的脈沖回波和頻域響應(yīng)曲線。

圖8 1-3型PIN-PMN-PT復(fù)合材料超聲換能器的回波

超聲換能器的中心頻率fc和-6 dB帶寬分別為

(3)

(4)

式中f1,f2分別為-6 dB處的較低和較高頻率。

1-3型PIN-PMN-PT壓電復(fù)合換能器的中心頻率達(dá)17.68 MHz,-6 dB帶寬為84.38%。

采用信號(hào)發(fā)生器對(duì)超聲換能器施加20個(gè)周期的正弦波激勵(lì)脈沖,電壓為Vi。在1 MΩ的阻抗耦合下,通過(guò)示波器顯示脈沖回波響應(yīng),獲得電壓V0。插入損耗為

IL=20log(V0/Vi)

(5)

由式(5)可得IL=為-25.4 dB。

3 結(jié)束語(yǔ)

本文采用皮秒激光切割法制備了1-3型PIN-PMN-PT壓電單晶復(fù)合材科,有限元軟件COMSOL理論模擬了四棱臺(tái)形狀壓電柱的振動(dòng)模態(tài)。復(fù)合材料厚度為60 μm,上表面切槽寬度為8 μm,壓電柱寬度為30 μm。研究了復(fù)合材料的電阻抗特性和超聲換能器的脈沖回波特性。所加工的高頻復(fù)合材料諧振頻率為21.45 MHz,反諧振頻率為27.05 MHz,機(jī)電耦合系數(shù)為0.65。所制備的壓電單晶復(fù)合材料超聲換能器中心頻率為17.68 MHz,-6 dB帶寬為84.38%,插入損耗為-25.4 dB。結(jié)果表明,皮秒激光切割法在高性能、高頻壓電單晶復(fù)合材料的制備方面具有較好的應(yīng)用前景。