連接體結(jié)構(gòu)對(duì)固體氧化物燃料電池性能影響的數(shù)值分析

李梓豪 郭雪巖

摘 要：固體氧化物燃料電池（SOFC）中連接體結(jié)構(gòu)對(duì)電池性能有重要影響。為探究連接體結(jié)構(gòu)對(duì)固體氧化物燃料電池性能的影響，建立了傳統(tǒng)直通、圓柱形、矩形和凹形4種不同連接體結(jié)構(gòu) SOFC 的三維數(shù)值模型，并對(duì)其流體流動(dòng)、組分傳遞、電化學(xué)反應(yīng)和固體流體傳熱的多物理場(chǎng)耦合過(guò)程進(jìn)行了數(shù)值模擬。結(jié)果表明，在一定條件下，圓柱形、矩形和凹形連接體結(jié)構(gòu)有利于電池中氣體的傳輸，使電池的電流密度和輸出功率均有所提升，其中凹形連接體結(jié)構(gòu)的提升效果最明顯，圓柱形、矩形連接體結(jié)構(gòu)的次之。不同孔隙率下圓柱形、矩形和凹形連接體結(jié)構(gòu)均優(yōu)于傳統(tǒng)直通連接體結(jié)構(gòu)，在陰極孔隙率較小時(shí)其優(yōu)勢(shì)更加明顯。

關(guān)鍵詞：固體氧化物燃料電池；連接體結(jié)構(gòu)；多物理場(chǎng)耦合；數(shù)值模擬

中圖分類(lèi)號(hào)： TM911.42 ??文獻(xiàn)標(biāo)志碼： A

Numerical analysis on the performance of solid oxide fuel cells with different interconnector structures

LI Zihao ，GUO Xueyan

（School of Energy and Power Engineering， University of Shanghai for Science and Technology， Shanghai 200093， China）

Abstract：The interconnector structure of solid oxide fuel cell （SOFC） plays a decisive role in the performance of fuel cells. In this paper， a three-dimensional numerical model of SOFC with four different types of interconnectors such as straight， cylindrical， rectangular， and concave was established to explore the effect of interconnector structure on the SOFC performance. Numerical analysis on the multi-physical field coupling process of fluid flow， species transfer， electrochemical reaction and solid-fluid heat transfer was performed. The results indicate that the cylindrical， rectangular， and concave interconnector can enhance the gas transport and increase the current density and power density in SOFC under certain conditions. Among these structures， the largest improvement is observed for the concave interconnector， following by the cylindrical and rectangular interconnectors. Within the whole investigated range of porosity， the cylindrical， rectangular， and concave interconnectors are superior to the straight interconnector， especially at?smaller cathode porosity.

Keywords：solid oxide fuel cell; interconnect structure; multi-physical field coupling; numerical simulation

固體氧化物燃料電池（solid oxide fuel cell， SOFC）是一種高效、可持續(xù)的能源轉(zhuǎn)換裝置，可在中高溫下直接將化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能［1–2］。同時(shí)， SOFC 具有能量轉(zhuǎn)化效率高、清潔無(wú)污染、燃料靈活性高，不需要昂貴催化劑等優(yōu)點(diǎn)，成為替代化石能源的最佳選擇之一［3–5］。

連接體作為 SOFC 的重要組成部件，主要用來(lái)連接電堆中相鄰單電池的陰陽(yáng)極，為電子傳輸提供通道，分割燃料氣和氧化氣并起到支撐的作用［6］。連接體結(jié)構(gòu)直接影響反應(yīng)氣體的利用率以及燃料電池的使用壽命，對(duì) SOFC 的綜合性能有很大的影響［7］。傳統(tǒng)直通連接體是目前最流行的設(shè)計(jì)，它是由平行的氣體通道和肋條組成［8］。 Jiang 等［9］通過(guò)研究電極與連接體接觸面積大小對(duì)陽(yáng)極支撐 SOFC性能的影響發(fā)現(xiàn)，隨著電極與連接體接觸面積的增大，電池電阻顯著降低。 Schluckner 等［10］指出，陰極最外層區(qū)域的擴(kuò)散受限時(shí)會(huì)導(dǎo)致陽(yáng)極支撐的平面 SOFC 堆棧局部空氣的不足。Khazaee 等［11］研究了3種不同的流道截面，發(fā)現(xiàn)矩形截面的性能最好，三角形截面的性能次之，梯形截面的性能最差。 Moreno- Blanco 等［12］對(duì)不同的直通流道尺寸（通道寬度、高度和數(shù)量）進(jìn)行了比較，得出了最佳參數(shù)。有學(xué)者也會(huì)采用新穎的幾何結(jié)構(gòu)來(lái)強(qiáng)化傳質(zhì)，并通過(guò)減少電極與連接體的接觸電阻提高燃料電池的性能。 Canavar等［13］使用鎳網(wǎng)代替?zhèn)鹘y(tǒng)連接體結(jié)構(gòu)來(lái)收集電流并形成氣體通道，通過(guò)選擇合理的網(wǎng)目數(shù)、線徑和孔隙率提高 SOFC 堆棧的輸出功率。Chen 等［14］設(shè)計(jì)了一種新型雙層連接體結(jié)構(gòu)來(lái)提高陽(yáng)極流道內(nèi)的氣體流速，有效強(qiáng)化了陽(yáng)極多孔介質(zhì)中的傳質(zhì)并降低了濃差過(guò)電位。Zhan 等［15］使用金屬泡沫代替?zhèn)鹘y(tǒng)直通連接體，將電池功率密度提高了13.74%。Yan 等［16］設(shè)計(jì)了一種螺旋狀連接體，該連接體改變了氣流方向，增加了垂直于三相邊界的氣體速度，改善了三相邊界處氫氣的濃度分布。Fu 等［17］提出了一種溝槽和肋條互連的新型連接體結(jié)構(gòu)，通過(guò)提高反應(yīng)氣體的速度和渦量，促進(jìn)氣體在流道內(nèi)的擾動(dòng)，增強(qiáng)了電極中的質(zhì)量傳輸。

綜上可知，研究人員對(duì)于固體氧化物燃料電池連接體結(jié)構(gòu)做了大量的研究，但對(duì)于離散型連接體結(jié)構(gòu)的分析相對(duì)較少。本文分別建立了傳統(tǒng)直通連接體和3種具有不同離散型連接體結(jié)構(gòu)的 SOFC 模型，比較不同連接體結(jié)構(gòu)對(duì)燃料電池氣體摩爾分?jǐn)?shù)分布、電流密度、功率密度和溫度以及陰陽(yáng)電極孔隙率的影響，以期為 SOFC 連接體結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)和運(yùn)行提供一定的參考。

1 數(shù)值模擬

1.1 幾何模型

本文建立了4種不同連接體結(jié)構(gòu)的 SOFC 的三維模型。平板式 SOFC主要由連接體、氣體流道、陰陽(yáng)極電極層和電解質(zhì)層組成?？紤]到 SOFC 的對(duì)稱(chēng)性，為了縮短計(jì)算時(shí)間，選擇重復(fù)單元作為模擬域。4種不同連接體結(jié)構(gòu)的 SOFC 的三維模型如圖1所示?？刂?種連接體和電極之間的接觸面積均為電極表面面積的1/2。模型中涉及的幾何模型參數(shù)如表1所示。

1.2 數(shù)學(xué)模型

本文利用有限元模擬軟件 COMSOL MULTIPHASICS對(duì)平板式 SOFC 模型進(jìn)行流體流動(dòng)物理場(chǎng)、物質(zhì)傳遞物理場(chǎng)、電化學(xué)反應(yīng)物理場(chǎng)和固體流體傳熱物理場(chǎng)的多場(chǎng)耦合。對(duì) SOFC 模型進(jìn)行簡(jiǎn)化假設(shè)：反應(yīng)氣體為理想氣體；氣體流動(dòng)是單相不可壓縮的層流流動(dòng)；電解質(zhì)層和電極層均為各向同性的多孔介質(zhì)。入口邊界條件為充分發(fā)展的流動(dòng)，出口邊界條件為壓力出口，電池上、下壁面均設(shè)為無(wú)滑移絕熱壁面，兩側(cè)設(shè)為無(wú)滑移對(duì)稱(chēng)邊界條件。陽(yáng)極流道通入含有水蒸氣的氫氣，陰極流道通入氧氣與氮?dú)獾幕旌蠚怏w。主要操作參數(shù)如表2所示。

1.2.1 控制方程

（1）連續(xù)性方程

式中：ρ、 Δ為哈密頓算子。

（2）動(dòng)量守恒方程

氣道中的流動(dòng)現(xiàn)象可使用?Navier?Stokes 方程表示為

式中：p為流體壓力；μ為流體黏度系數(shù)；I為單位矩陣。

多孔電極中使用描述多孔介質(zhì)流動(dòng)的 Brinkman 方程，即

式中： B0為多孔介質(zhì)滲透率；ε為多孔介質(zhì)孔隙率。

（3）電荷傳輸方程

電荷輸運(yùn)分為電子輸運(yùn)和離子輸運(yùn)，電荷守恒方程決定了電子和離子的電流密度大小。

電子、離子導(dǎo)電方程表達(dá)式分別為

式中：σe 、σi分別為電極的電子導(dǎo)電率和電解質(zhì)的離子導(dǎo)電率； Ve 、Vi分別為電子電勢(shì)和離子電勢(shì)；ie 、ii分別為電子電流密度和離子電流密度。

交換電流密度可用?Butler?Volume 方程進(jìn)行描述。陰陽(yáng)極法相電流密度ian，tr 和ica，tr分別為

式中： i0，a 、i0，c分別為陽(yáng)極與陰極交換電流密度；αa，a 、αa，c 分別為陽(yáng)極側(cè)陽(yáng)極、陰極電荷轉(zhuǎn)移系數(shù)；αc，a 、αc，c 分別為陰極側(cè)陽(yáng)極、陰極電荷轉(zhuǎn)移系數(shù)；ηa 一ηa，eq 和ηc 一ηc，eq為活化過(guò)電壓；F 為法拉第常數(shù)； R 為理想氣體常數(shù)； T 為溫度；ηa 、ηc分別為陽(yáng)極和陰極的活化過(guò)電壓；ηa，eq、ηc，eq分別為陽(yáng)極和陰極的濃差極化損耗。

（4）組分守恒方程

式中：ωi為組分 i質(zhì)量分?jǐn)?shù)； Ri為組分 i 生成率； Ji為組分 i 擴(kuò)散通量。

利用擴(kuò)散模型確定Ji，模型為

式中：τ為曲折度； DK，i 為?Knudsen 擴(kuò)散系數(shù)；Dm，i為混合物平均擴(kuò)散系數(shù)；

式中：rg 為孔半徑；Mi 、xi分別為組分i的分子量、摩爾分?jǐn)?shù)；Dij為?Stefan?Maxwell 二元擴(kuò)散系數(shù)。

式中：vi 、vj分別為組分i 、j的擴(kuò)散體積；Mj 為組分j 的分子量。

（5）能量方程

流體區(qū)域需考慮熱傳導(dǎo)和熱對(duì)流，能量方程為

式中：λf為流體的熱導(dǎo)率；NT為熱通量；Cf為流體的摩爾濃度； Cp為流體的摩爾熱容。

固體區(qū)域只需考慮熱傳導(dǎo)，能量方程為

式中： Q為導(dǎo)熱量；λs為固體熱導(dǎo)率。

1.2.2 模型驗(yàn)證

為驗(yàn)證本文建立的 SOFC 模型的有效性和可靠性，將數(shù)值模擬得到的極化曲線與 Zhao 等［18］的實(shí)驗(yàn)值進(jìn)行了對(duì)比，兩者采用相同的設(shè)計(jì)參數(shù)和操作條件，結(jié)果如圖2所示。由圖中可看出，模擬值與實(shí)驗(yàn)值基本吻合，可認(rèn)為該模型及數(shù)值計(jì)算結(jié)果具有一定的準(zhǔn)確性和可靠性。

2 結(jié)果和討論

2.1 幾何結(jié)構(gòu)的影響

2.1.1 氣體摩爾分?jǐn)?shù)分布

本文中 SOFC 采用順流進(jìn)氣方式。圖3、4分別為不同連接體結(jié)構(gòu)陽(yáng)極側(cè)氫氣摩爾分?jǐn)?shù)和陰極側(cè)氧氣摩爾分?jǐn)?shù)分布。在工作電壓為0.7 V時(shí)，陽(yáng)極氣道入口處氫氣摩爾分?jǐn)?shù)均為0.8，傳統(tǒng)直通、圓柱形、矩形和凹形連接體結(jié)構(gòu)流道出口處氫氣摩爾分?jǐn)?shù)分別為0.67、0.65、0.65和0.50。這說(shuō)明在相同的邊界條件下，凹形連接體結(jié)構(gòu)中氫氣的耗散速率大于其余3種結(jié)構(gòu)。由于本文采用的模型為陽(yáng)極支撐型 SOFC，其陽(yáng)極層較厚使氫氣擴(kuò)散得較為均勻，但由于陰極電極較薄，限制了氧氣的橫向擴(kuò)散，導(dǎo)致在連接體與電極接觸面下方出現(xiàn)氧耗盡區(qū)。為了更直觀地比較4種連接體結(jié)構(gòu)中氧氣耗散能力，定義ζO2，其表示陰極電極中氧氣摩爾分?jǐn)?shù)小于等于陰極電極中氧氣摩爾分?jǐn)?shù)xO2的體積占陰極總體積的比值。不同連接體結(jié)構(gòu)陰極電極ζO2對(duì)比如圖5所 示。當(dāng)xO2=0.19時(shí)，4種連接體結(jié)構(gòu)的ζO2較為接近，而當(dāng)xO2=0.10時(shí)，傳統(tǒng)直通連接體結(jié)構(gòu)的ζO2為0.37，圓柱形、矩形和凹形連接體結(jié)構(gòu)的ζO2分別比傳統(tǒng)直通連接體結(jié)構(gòu)的減少16.82%，22.72%和48.08%。這表明相比于傳統(tǒng)直通連接體結(jié)構(gòu)，圓柱形和矩形連接體結(jié)構(gòu)對(duì)氧氣的耗散能力較好，而凹形連接體結(jié)構(gòu)的更好。

2.1.2 電池極化曲線和功率密度

圖6為4種連接體結(jié)構(gòu)的 SOFC 在不同工作溫度下的極化曲線、功率密度。從圖中可以看出，隨著溫度升高，4種連接體結(jié)構(gòu) SOFC 的電流密度和功率密度均增加。凹形連接體結(jié)構(gòu) SOFC 的極化曲線表現(xiàn)出最好的性能，其次是矩形、圓柱形連接體結(jié)構(gòu)，最后是傳統(tǒng)直通連接體結(jié)構(gòu)。其中，工作溫度為800°C，電壓在0.5 V 以下時(shí)，由于凹形連接體結(jié)構(gòu)在高溫下對(duì)燃料及空氣的消耗更多，因此會(huì)導(dǎo)致燃料短缺和嚴(yán)重的濃差極化，這也是此時(shí)電流密度急劇下降的原因。但在高電壓下，其電流密度相較于傳統(tǒng)直通連接體結(jié)構(gòu) SOFC 仍有大幅提升。在整個(gè)工作電壓范圍內(nèi)，由歐姆損失、活化損失和濃度損失構(gòu)成的 SOFC 電壓損失隨著電流密度的增大而增加。當(dāng)電壓損失達(dá)到一定程度時(shí)，燃料電池的功率密度會(huì)在達(dá)到峰值后開(kāi)始下降。由圖6（b）中也可看出，4種連接體結(jié)構(gòu) SOFC 的功率密度均隨著電流密度的增大呈先增大，達(dá)到峰值后減小的趨勢(shì)。圓柱形、矩形和凹形連接體結(jié)構(gòu) SOFC 的最大功率密度相較于傳統(tǒng)連接體結(jié)構(gòu)的在工作溫度為800°C 時(shí)分別提高了3.14%、3.50%、12.66%；在工作溫度為700°C 時(shí)分別提高了4.51%、5.14%、31.19%；工作溫度為600°C 時(shí)分別提高了2.22%、4.20%、18.77%。從功率密度提升程度看，凹形連接體結(jié)構(gòu)的提升效果最明顯，矩形、圓柱形連接體結(jié)構(gòu)的次之。

2.1.3 電池溫度分布

圖7（a）～（b）分別為工作電壓為0.7 V 時(shí)傳統(tǒng)直通、圓柱形、矩形和凹形連接體結(jié)構(gòu) SOFC 溫度分布。電池溫度升高是由于電池中的電化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)熱、活化極化產(chǎn)生的熱以及接觸電阻產(chǎn)生的歐姆熱共同作用引起的。本文模型中燃料氣體和空氣均沿著斜軸正方向順流流動(dòng)。由圖7中可以看出，氣體入口溫度和工作溫度均為973 K 時(shí)，傳統(tǒng)直通連接體結(jié)構(gòu) SOFC 出口處溫度升高6 K，圓柱形、矩形和凹形連接體結(jié)構(gòu)的 SOFC 出口溫度分別升高9、8和12 K。4種連接體結(jié)構(gòu) SOFC 溫度均沿氣體流動(dòng)方向逐漸上升，并在出口處達(dá)到最大值。此外，陰極氣體流量遠(yuǎn)大于陽(yáng)極氣體流量，對(duì)流散發(fā)的熱量更多，所以沿著氣體流動(dòng)方向，陰極氣道的升溫速度小于陽(yáng)極。其中，由于圓柱形、矩形和凹形連接體結(jié)構(gòu)阻礙了氣體在斜軸正方向上的流動(dòng)，導(dǎo)致熱量無(wú)法直接被帶出，從而使得溫升升高。

2.2 孔隙率的影響

孔隙率ε是影響氣體在電極中傳輸?shù)闹匾獏?shù)。圖8為4種不同連接體結(jié)構(gòu) SOFC 陽(yáng)極孔隙率εan、陰極孔隙率εcn與功率密度之間的關(guān)系。從圖8（a）中可看出，隨著陽(yáng)極孔隙率的增加，4種不同連接體結(jié)構(gòu)的功率密度隨著孔隙率增加而增加，但增幅并不明顯。當(dāng)陽(yáng)極孔隙率從0.2增加到0.5時(shí)，4種結(jié)構(gòu)連接體的功率密度分別僅增加了1.64%、1.71%、1.71%和2.64%。從圖8（b）中可看出，陰極孔隙率對(duì)功率密度的影響相比于陽(yáng)極孔隙率更明顯，4種連接體結(jié)構(gòu)的功率密度隨著陰極孔隙率的增加而增加，且增長(zhǎng)速率逐漸減緩。這是因?yàn)樵黾涌紫堵视欣跉怏w擴(kuò)散從而降低濃度極化，但另一方面，孔隙率的增加會(huì)導(dǎo)致電導(dǎo)率的下降，從而導(dǎo)致歐姆極化加劇。

凹形連接體結(jié)構(gòu) SOFC 的功率密度一直高于其余3種連接體結(jié)構(gòu)。當(dāng)陰極孔隙率為0.2時(shí)，圓柱形、矩形和凹形連接體結(jié)構(gòu)的功率密度相較于傳統(tǒng)直通連接體結(jié)構(gòu)的分別提高了2.60%、4.50%和25.96%；當(dāng)陰極孔隙率為0.5時(shí)，圓柱形、矩形和凹形連接體結(jié)構(gòu)的功率密度相較于傳統(tǒng)連接體結(jié)構(gòu)的分別提高了0.62%、1.47%和18.26%。由此可知，當(dāng)陰極孔隙率較小時(shí)，圓柱形、矩形和凹形連接體結(jié)構(gòu)的性能優(yōu)勢(shì)更加明顯。

3 結(jié)論

采用數(shù)值模擬方法對(duì)固體氧化物燃料電池4種不同連接體結(jié)構(gòu)對(duì)電池性能的影響進(jìn)行了分析，并考慮了流體流動(dòng)、物質(zhì)傳遞、電化學(xué)反應(yīng)和傳熱物理場(chǎng)的多場(chǎng)耦合作用。主要結(jié)論為：

（1）對(duì)于傳統(tǒng)直通連接體結(jié)構(gòu) SOFC，連接體與陰極接觸面下方出現(xiàn)了氧耗盡區(qū)。相比之下，圓柱形、矩形和凹形連接體結(jié)構(gòu)可以有效縮小氧耗盡區(qū)面積，為電化學(xué)反應(yīng)提供足夠的氧氣，從而提高燃料電池的性能。

（2）與傳統(tǒng)連接體結(jié)構(gòu) SOFC 相比，圓柱形、矩形和凹形連接體結(jié)構(gòu) SOFC 在相同工作條件下的電流密度和功率密度更高。工作溫度為700°C 時(shí)，圓柱形、矩形和凹形連接體結(jié)構(gòu) SOFC 性能提升最明顯，最大功率密度分別提高了4.51%、5.14%、31.19%。

（3）隨著陽(yáng)極、陰極孔隙率的增加，電池的功率密度也相應(yīng)增加，陰極孔隙率對(duì)功率密度的影響大于陽(yáng)極孔隙率。當(dāng)陰極孔隙率較小時(shí)，圓柱形、矩形和凹形連接體結(jié)構(gòu) SOFC 的性能優(yōu)勢(shì)更加明顯。

（4）4種連接體結(jié)構(gòu) SOFC 的溫度均沿著氣體流動(dòng)方向上升，凹形連接體結(jié)構(gòu)的溫升最大，圓柱形和矩形連接結(jié)構(gòu)的次之。傳統(tǒng)直通連接體結(jié)構(gòu)由于在流動(dòng)方向上沒(méi)有阻礙，熱量可以快速地被帶出流道，因此其溫升最小。

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