劉暢 王亞愚

1) (中國人民大學物理系,光電功能與微納器件北京市重點實驗室,北京 100872)

2) (中國人民大學,量子態(tài)構筑與調控教育部重點實驗室,北京 100872)

3) (清華大學物理系,低維量子物理國家重點實驗室,北京 100084)

4) (量子信息前沿科學中心,北京 100084)

5) (合肥國家實驗室,合肥 230088)

磁性拓撲絕緣體是過去十年里凝聚態(tài)物理學領域的一個重要研究方向,其拓撲非平庸能帶結構與自旋、軌道、電荷、維度等自由度之間的相互作用可以產生豐富的拓撲量子物態(tài)和拓撲相變現象.對磁性拓撲絕緣體輸運性質的研究是探索其新奇物性的重要手段,對于深入理解拓撲量子物態(tài)以及開發(fā)新型低功耗電子學器件具有重要意義.本文回顧了近年來磁性拓撲絕緣體輸運實驗方面的重要研究進展,包括磁性摻雜拓撲絕緣體中的量子反常霍爾效應和拓撲量子相變現象、本征反鐵磁拓撲絕緣體MnBi2Te4 中的量子反?；魻栂唷⑤S子絕緣體相和陳絕緣體相,以及在脈沖強磁場下陳絕緣體演化出的螺旋式拓撲物態(tài).最后,本文對未來磁性拓撲絕緣體研究的方向和該體系中尚未充分理解的輸運現象進行了分析和展望.

1 引言

在20 世紀80 年代,人們在低溫強磁場條件下的二維電子氣中觀測到量子霍爾效應,開啟了凝聚態(tài)物理學家關于拓撲量子物理研究的大門[1-3].由于量子霍爾效應起源于二維電子氣在強磁場下形成的朗道能級,相變前后不涉及任何自發(fā)對稱性破缺,因此無法用經典朗道相變理論來描述.1982 年,Thouless 等[4]基于貝里曲率在動量空間的積分,發(fā)現在量子霍爾效應中,電子波函數存在非平庸拓撲結構,建立了非零整數的拓撲不變量(稱為TKNN 不變量)和量子化霍爾電導之間的普適內稟關系.這一重要發(fā)現首次將實驗上可觀測物理量和數學上拓撲的概念聯系在一起.自此之后,尋找和實現具有量子化輸運性質的新型拓撲量子物態(tài)成為凝聚態(tài)物理學的重要目標.在過去的三十年時間里,理論上提出了許多實現新型拓撲量子物態(tài)的方案.例如,1988 年美國物理學家Haldane[5,6]基于石墨烯晶格提出了一種模型,利用空間周期性磁場破壞時間反演對稱性實現無朗道能級的量子霍爾效應,這一效應后來被稱為量子反?；魻栃蜿惤^緣體.2003 年日本物理學家Onoda 和Nagaosa[7]考慮安德森局域化機制,提出在鐵磁金屬中引入無序實現量子化反常霍爾效應的理論方案.然而在很長一段時間里,由于缺乏合適的材料,實驗方向一直進展緩慢,極端條件下形成的量子霍爾系統(tǒng)幾乎是實驗上實現拓撲量子物態(tài)的唯一途徑.直到2005 年,拓撲絕緣體概念的提出才為后人在實驗上實現多種具有量子化輸運特性的新奇拓撲量子物態(tài)提供了可能[8-14].理論上,通過在三維拓撲絕緣體中引入磁性破壞時間反演對稱性,可以使具有線性色散的拓撲表面態(tài)打開能隙,引起具有單個狄拉克錐的拓撲表面態(tài)出現半整數量子霍爾電導σxy=0.5e2/h,其中e是電子電荷,h是普朗克常數,這種半整數量子化現象與量子場論中的宇稱反常(parity anomaly)密切相關[15-18].利用這種半整數量子化原理,磁性拓撲絕緣體可以實現量子反?；魻栃猍19-21]、軸子絕緣體相[22-25]和量子化拓撲磁電效應[26-28]等多種新奇拓撲物態(tài)和拓撲現象.這些新奇物態(tài)不僅具有重要的基礎科學研究價值,而且在低功耗器件制備、標準計量和拓撲量子計算等領域具有巨大的應用潛力.因此在過去十年中,磁性拓撲絕緣體引起了全球物理學家的廣泛關注,成為凝聚態(tài)物理研究的焦點和前沿.

在拓撲絕緣體中摻雜過渡族元素,是實現磁性拓撲絕緣體最廣泛采用的手段之一[29-34].2013 年,由薛其坤領導的清華大學和中國科學院物理研究所聯合團隊[35],通過分子束外延方法成功生長了厚度為5 nm 的Cr 摻雜(Bi,Sb)2Te3磁性拓撲絕緣體薄膜,首次在實驗上實現了量子反常霍爾效應,在極低溫和零磁場下觀測到量子化霍爾電阻率ρyx=h/e2和消失的縱向電阻率ρxx=0.兩年后,日本東京大學[36]、美國加州大學洛杉磯分校[37]和麻省理工學院[38]等多個研究組也在相同體系中觀測到該效應.之后幾年,研究通過發(fā)展調制摻雜[39]和磁性共摻雜[40]兩種方法,成功將量子反?；魻栃挠^測溫度從30 mK 提升至1 K 以上.作為一種不依賴外磁場且基于全新原理的量子霍爾效應,量子反常霍爾效應為各種新奇量子態(tài)構筑和拓撲相變研究提供了新的平臺.然而,隨著成像和譜學研究的開展,人們發(fā)現磁性摻雜拓撲絕緣體中不可避免地存在各種無序,無序不僅破壞了系統(tǒng)的平移周期性,對電子輸運產生顯著影響,還嚴重制約了量子化溫度的提升,極大地提高了基礎研究和器件應用的門檻[41-48].因此,尋找具有本征磁序的拓撲絕緣體成為過去幾年拓撲物態(tài)領域研究的一個熱點問題[49,50].2019 年,一種新型的具有本征反鐵磁性的拓撲絕緣體MnBi2Te4在實驗上被首次發(fā)現,在凝聚態(tài)物理和材料科學領域引起廣泛關注[51-55].作為實驗上第一個兼?zhèn)浞兜峦叨箤訝钐匦?、本征磁序以及拓撲能帶的新型量子材?MnBi2Te4完美地結合了拓撲材料和二維磁性材料的優(yōu)勢,研究者們可以通過分子束外延方法直接生長MnBi2Te4薄膜[51],或者通過二維材料中機械剝離的方法直接將單晶解理到薄層[56-58],同時保持其拓撲非平庸特性.此外,MnBi2Te4特殊的層內鐵磁和層間反鐵磁構型使得其磁結構可以通過不同方向的外磁場進行調控,極大地拓展了對磁性和拓撲之間相互作用的調控自由度[59-61].MnBi2Te4的發(fā)現為探索各種新奇拓撲量子現象開辟了新的方向.

近年來,利用輸運手段,人們在磁性拓撲絕緣體中拓撲量子物態(tài)和拓撲相變研究方面取得了許多重要進展(如圖1 所示)[35-40,51-58,62-82].本綜述將著重介紹近年來磁性拓撲絕緣體輸運研究方面的研究成果,并主要圍繞作者在這兩個方面的重要工作以及相關物理問題進行展開.本文第2 節(jié)將首先對磁性拓撲絕緣體的晶體結構、磁結構和電子結構等基本物性進行介紹.第3 節(jié)將介紹各種拓撲量子物態(tài)的輸運性質以及他們之間的拓撲相變,其中第一部分圍繞磁性摻雜拓撲絕緣體展開,主要介紹量子反?；魻栃膬?yōu)化、無序引起的不同量子反?；魻柣鶓B(tài)以及反常霍爾效應手性問題;第二部分將重點介紹本征磁性拓撲絕緣體MnBi2Te4的輸運實驗進展,包括零磁場奇數層樣品中的量子反?；魻栃⒘愦艌雠紨祵訕悠分械妮S子絕緣體相、高磁場少層樣品中的陳絕緣體相以及脈沖強磁場少層樣品中的螺旋式陳絕緣體相.最后,基于目前的一些最新的理論和實驗工作,展望磁性拓撲絕緣體研究未來的發(fā)展方向.

圖1 磁性拓撲絕緣體中關于拓撲量子物態(tài)和拓撲相變研究的關鍵進展時間線Fig.1.Timeline of the key developments in the studies of topological quantum state and topological phase transition in magnetic TIs.

2 磁性拓撲絕緣體的晶體、磁性和電子結構

2.1 磁性摻雜拓撲絕緣體

目前國際上研究最廣泛的磁性拓撲絕緣體主要是基于Bi2Te3家族的V-VI 族化合物半導體[83-85],其成員包括Bi2Te3,Bi2Se3和Sb2Te3.在拓撲絕緣體概念被提出以前,Bi2Te3家族成員作為性能優(yōu)良的傳統(tǒng)熱電材料,已經被大量應用于制冷器件中.Bi2Te3單晶可以看成由Te-Bi-Te-Bi-Te 五個原子密排組成的五原子層(quintuple layer,QL)沿c軸方向堆疊而成,其晶體結構屬于斜方六面體晶系,其中每個QL 內部Bi 和Te 原子之間通過共價鍵方式連接,相鄰兩層QL 通過Te 原子之間的范德瓦耳斯作用連接.目前實驗上研究最多的磁性摻雜拓撲絕緣體主要是通過在Bi2Te3家族成員中摻雜少量過渡族元素(例如如V,Cr 和Mn)取代Bi元素獲得[31-33,35,38],因此其磁性在空間的分布存在一定的隨機性[41-48],其層狀結構如圖2(a)所示.由于在材料生長過程中采用的方法和參數不同,Bi2Te3家族拓撲絕緣體在材料內部會形成各種缺陷和雜質,造成真實材料表現出嚴重的空穴型或者電子型摻雜.因此想要獲得體態(tài)絕緣的磁性拓撲絕緣體,研究者往往需要通過能帶工程,將具有不同載流子的拓撲絕緣體進行混合(例如電子型的Bi2Te3和空穴型的Sb2Te3)[86].這種合金化和磁性摻雜過程會引起磁性摻雜拓撲絕緣體中出現強烈的化學勢漲落和磁無序,并對局域磁性和電子輸運性質產生顯著影響[41-48].盡管受到無序的影響,實驗上發(fā)現磁性摻雜仍然可以在介觀尺度上獲得長程磁有序.通過對磁性摻雜拓撲絕緣體的輸運性質和磁性進行研究,人們已經發(fā)現了Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida (RKKY)和Van Vleck 兩種不同磁序起源的機制.2012 年,日本東京大學Tokura 研究組[31,87]在解理獲得的Mn 摻雜Bi2Te3—ySey拓撲絕緣體薄片中開展了柵壓調控的輸運測量,發(fā)現該體系的磁性主要通過表面態(tài)狄拉克電子傳導,鐵磁性居里溫度Tc強烈依賴于載流子濃度,其行為符合表面態(tài)電子傳導的RKKY 機制,這種表面態(tài)傳導的磁性機制在掃描隧道顯微譜學實驗中也得到了證實[88].2013 年,清華大學薛其坤研究組[19,33]生長了不同組分的Cr 摻雜(BixSb1—x)2Te3薄膜,并對其電子結構和霍爾效應進行測量,發(fā)現該體系鐵磁序與載流子無關,這和理論預言的由量子力學二階微擾引起的Van Vleck 機制相吻合,隨后研究者在V 摻雜的Sb2Te3體系的低能電子能量損失譜實驗中也證實了Van Vleck 機制[89],這種不依賴于載流子的鐵磁序機制,保證了體態(tài)絕緣的量子反?；魻栃獦悠分袝r間反演對稱性的破缺.同年,美國加州大學洛杉磯分校Wang 研究組[34]通過改變磁性拓撲絕緣體(BixSb1—x)2Te3中的Cr 摻雜濃度,發(fā)現RKKY 和Van Vleck 兩種磁性機制可以共存,這些發(fā)現激發(fā)了研究者們對磁性和拓撲相互作用的不斷探索.過去十年,人們已經在磁性摻雜拓撲絕緣體中發(fā)現了許多新奇拓撲物理現象,包括量子反常霍爾效應[35-37]、軸子絕緣體[70-72]、拓撲霍爾效應[68,69,90]、拓撲磁電效應[91]和量子化法拉第效應[92,93]等,揭示了不同拓撲物態(tài)之間豐富的相變行為[36,64,67,77].在應用探索方面,人們開展了一系列基于拓撲絕緣體表面態(tài)的自旋電子學測量[94],發(fā)現了拓撲表面態(tài)引起的巨大的自旋軌道矩[95-97];通過對量子化電阻數值的精密測量,實現了利用量子反?；魻栃M行標準電阻計量[80,98-100].

圖2 磁性拓撲絕緣體結構示意圖 (a)磁性摻雜拓撲絕緣體MnxBi2—xTe3 晶格結構和磁結構,紅色箭頭表示隨機分布磁矩的磁化方向;(b)本征反鐵磁拓撲絕緣體MnBi2Te4 的晶格結構和磁結構,紅色和綠色箭頭表示層間反平行排列磁矩的磁化方向Fig.2.Schematic layer structure of magnetic topological insulators (TIs): (a) Crystal and magnetic structures of magnetically doped TI MnxBi2—xTe3,the red arrows represent the magnetizations of the randomly distributed magnetic moments;(b) crystal and magnetic structures of the intrinsic AFM TI MnBi2Te4.The red and green arrows denote the magnetization of the oppositely aligned magnetic moments between neighboring layers.

2.2 本征磁性拓撲絕緣體

關于本征磁性拓撲絕緣體MnBi2Te4的研究最早可以追述到2013 年,韓國科學家[101]在研究V-VI 族半導體熱電性質時,首先通過固態(tài)熔融方法在實驗上合成了MnBi2Te4單晶,然而當時作者并沒有涉及任何拓撲性的研究,因此該工作并未引起拓撲物理領域太多的關注.直到2019 年清華大學薛其坤和何珂團隊[51]通過分子束外延的方法生長了MnBi2Te4薄膜,并利用角分辨光電子能譜觀測到具有線性色散的狄拉克表面態(tài),同時結合磁化測量,首次從實驗上證明了該體系是一類新型的具有本征反鐵磁序的拓撲絕緣體.在理論方面,2019年,南京大學張海軍團隊、復旦大學王靖團隊、清華大學徐勇團隊和西班牙CSIC-UPV/EHU 聯合中心的Chulkov 團隊[52,53,55]通過計算,分別預言了該體系中存在豐富的拓撲物態(tài).通過調控磁性、維度和拓撲之間的相互作用,MnBi2Te4會在不同參數空間表現為量子反常霍爾效應、軸子絕緣體相、量子自旋霍爾絕緣體相、外爾半金屬相和狄拉克半金屬相等多種拓撲物態(tài).至此之后,國際上掀起了關于MnBi2Te4中新奇拓撲物性研究的熱潮[56-58,78,81,102-113].

MnBi2Te4作為一種二維材料,其塊體單晶可以看成由Te-Bi-Te-Mn-Te-Bi-Te 構成的七原子層(septuple layer,SL)沿著c軸方向堆垛而成,其層狀晶體結構和磁結構如圖2(b)所示,和Bi2Te3中的QL 結構相比,MnBi2Te4中的七原子層可以看成厚度為1 個QL 的Bi2Te3在內部插上一層MnTe獲得,因此與Bi2Te3拓撲絕緣體類似,MnBi2Te4每個SL 內部原子通過共價鍵方式連接,相鄰SL 則通過范德瓦耳斯相互作用連接,實驗上可以通過機械剝離的方式將MnBi2Te4從單晶解理到少層.在單晶生長方面,研究者們目前可以通過多種方法生長MnBi2Te4單晶,包括固態(tài)熔融法、助熔劑法和化學氣相輸運等方法[75,114-117].磁性方面,MnBi2Te4展現了與傳統(tǒng)磁性摻雜拓撲絕緣體不同的特點.在傳統(tǒng)磁性摻雜體系中,取決于過渡族元素種類、摻雜濃度以及拓撲絕緣體母體的選擇,系統(tǒng)會表現為順磁性或鐵磁性[118].而在MnBi2Te4中,中子散射和磁力顯微鏡成像實驗表明其單晶具有層狀A 型反鐵磁結構[119-121],每個SL 內部Mn 離子之間平行排列,而相鄰SL 之間Mn 離子則反平行排列,因此可以通過施加不同方向的磁場調控其磁結構.不同溫度下的磁化和電阻測量表明(如圖3(a)所示),MnBi2Te4單晶反鐵磁奈爾溫度TN在25 K 左右[107],在沿著c軸方向的10 T 磁場中每個Mn 離子可以貢獻3.9μB磁矩[122],在超過50 T 磁場時飽和磁化接近4.6μB,其中μB為玻爾磁矩.隨著厚度的減小,MnBi2Te4中反鐵磁序形成溫度會逐漸下降,盡管如此,在單層極限下,實驗上仍然可以在15 K 溫度以下觀測到長程鐵磁序[113].值得關注的是,少層MnBi2Te4的磁性會表現出顯著的層厚依賴的行為,例如北京大學葉堉研究組[113]和美國華盛頓大學許曉棟研究組[110]分別獨立利用反射型磁圓二向色譜(RMCD),研究了不同層厚MnBi2Te4的光學信號在磁場下的響應,觀測到其在低磁場反鐵磁態(tài)展現出明顯的奇偶振蕩行為(如圖3(b)所示).相比普通磁性摻雜拓撲絕緣體,MnBi2Te4最大的優(yōu)勢來自其嚴格化學配比的組分以及本征磁性,這些特點極大地克服了磁性摻雜引起的無序性,理論計算發(fā)現其在少層時表面態(tài)磁能隙可以高達38 meV,因此有望在高溫實現各種拓撲量子物態(tài)[52].盡管早期有角分辨光電子能譜(ARPES)報道觀測到超過60 meV 的磁能隙[53,123],然而,隨著越來越多更加細致測量的開展,實驗發(fā)現MnBi2Te4表面的磁能隙遠小于理論預期值,大部分研究組在TN以下并未觀測到明顯的能隙打開過程[105-109].例如清華大學楊樂仙團隊[107]通過高分辨laser-ARPES 測量了MnBi2Te4單晶在7 K 時的能帶結構,發(fā)現其拓撲表面態(tài)仍然保持線性色散,在2.5 meV 的分辨率下沒有任何能隙打開的跡象(如圖3(c)所示).目前關于MnBi2Te4表面態(tài)能隙問題仍然存在著許多爭議,特別是輸運上觀測到的量子反?；魻栃猍56]和軸子絕緣體超過100 MΩ 的體態(tài)電阻[57,124]都表明MnBi2Te4體態(tài)應該具有高度的絕緣性,這與ARPES 觀測不到能隙并不吻合.目前理論上提出了包括反鐵磁疇[107]、表面磁取向重構[106]和不同缺陷類型[125,126]等多種機制來解釋實驗和理論上的不一致,關于這方面的研究仍然需要未來進一步的探索.

圖3 MnBi2Te4 塊體和薄膜的基本表征 (a)磁化(沿著c 軸方向)和電阻隨著溫度變化曲線;(b)在2 K 溫度下,厚度為4 SL 到8 SL 的薄膜的反射型磁圓二向色譜信號隨著磁場的變化;(c)由拓撲表面態(tài)形成的線性狄拉克錐色散關系以及其在狄拉克點附近的放大圖;圖(a)和(c)來自文獻[107],圖(b)來自文獻[110]Fig.3.Basic characterization of MnBi2Te4 bulk crystal and thin flakes: (a) Magnetization (with magnetic field applied along c axis)and resistance as functions of T;(b) reflective magnetic circular dichroism (RCMD) measurements as a function of magnetic field for 4 SL to 8 SL flakes at T=2 K;(c) linear band dispersion with a clear Dirac cone formed by surface states and the enlarged plot of the dispersion near the Dirac point;(a) and (c) are adopted from Ref.[107],(b) is adopted from Ref.[110].

3 磁性拓撲絕緣體中的量子輸運和相變調控

3.1 磁性摻雜拓撲絕緣體

3.1.1 量子反?；魻栃獪囟忍嵘?/p>

自從在30 mK 極低溫條件下的磁性摻雜拓撲絕緣體Cr-(Bi,Sb)2Te3中實現量子反常霍爾效應以來(如圖4(a)—(c)所示),該領域一個重要的研究方向為優(yōu)化量子反?；魻栃⑻嵘淞孔踊膶崿F溫度.溫度的提升不僅將降低量子反?；魻栃趯嶒炑芯恐械拈T檻,而且對于制備新型低功耗電子學器件具有重要應用價值.無序性被認為是限制量子反常霍爾效應溫度的關鍵因素[41-48].從2015 年開始,研究者們針對這一問題開展了一系列譜學和成像的研究.美國布魯海文國家實驗室的Davis 研究組[41]利用掃描隧道顯微鏡對磁性摻雜拓撲絕緣體磁能隙的大小和空間分布開展研究,發(fā)現Cr 摻雜(Bi,Sb)2Te3樣品中存在大量的磁性無序,這些無序會導致狄拉克點磁能隙的大小和分布在空間具有強烈的漲落.以色列威茲曼研究所Zeldov 研究組[42]利用掃描納米超導量子干涉儀對Cr 摻雜(Bi,Sb)2Te3磁性拓撲絕緣體薄膜進行成像,首次觀測到該體系在納米尺度上存在超順磁結構,發(fā)現磁無序會顯著影響薄膜的輸運和相變行為.因此從實驗上降低無序被認為是實現高溫量子反?；魻栃年P鍵因素.美國麻省理工學院Moodera 研究組[38]提出在(Bi,Sb)2Te3拓撲絕緣體中摻雜具有更強磁各向異性的V 元素來優(yōu)化量子反?；魻栃?他們在實驗中發(fā)現V 摻雜拓撲絕緣體確實會表現出更大的矯頑場,縱向輸運上也表現出更低的縱向電阻,然而其反?；魻栯娮枇孔踊臏囟热匀恍∮?00 mK.隨后,日本東京大學Tokura研究組[39]借鑒二維電子氣中的調制摻雜方法,將原先均勻體態(tài)摻雜的方式調整為分層摻雜,制備出“非磁-磁性-非磁-磁性-非磁”這種5 層拓撲絕緣體結構,實現了300 mK 溫度下的完全量子化.2018 年,作者所在團隊基于稀磁半導體領域中通過共摻雜提升磁均勻性的想法,提出在(Bi,Sb)2Te3拓撲絕緣體中同時摻雜Cr 和V 兩種元素的方式,實現“1+1＞2”的效果[40].如圖3(d)—(f)所示,通過對Cr 和V 摻雜比例的精確調控,實驗發(fā)現共同摻雜Cr 和V 能夠將霍爾電阻量子化和縱向電阻消失的溫度提升至300 mK,并且量子化霍爾電阻可以在超過50 V 的柵極電壓范圍得到保持,這一結果遠大于此前Cr 摻雜拓撲絕緣體中的30 mK 量子化溫度和5 V 的柵壓范圍.我們和美國Rutgers 大學吳偉達研究組合作,利用磁力顯微鏡成像的方法對單一摻雜和磁性共摻雜樣品中進行成像,發(fā)現共摻雜樣品中磁疇的大小和強度均高于單一摻雜樣品.此外,不同于Zeldov 團隊在Cr 摻雜樣品發(fā)現的超順磁現象,共摻雜樣品在磁翻轉過程中表現出典型的鐵磁疇行為[43].這些發(fā)現都揭示了磁性共摻雜樣品中量子化溫度的提升主要來自于磁有序的增加.因此,選擇不同的磁性摻雜元素組合,并結合調制摻雜方法,或許能在未來進一步提升量子反?；魻栃挠^測溫度.

圖4 磁性摻雜拓撲絕緣體中的量子反常霍爾效應 (a),(b) 5-QL 厚Cr0.15(Bi0.1Sb0.9)1.85Te3 中不同柵極電壓下霍爾電阻率ρyx 和縱向電阻率ρxx 隨著磁場的變化;(c)零磁場下霍爾電阻率ρyx(0)(藍色空心方塊)和縱向電阻率ρxx(0)(紅色空心圓形)隨柵壓變化,以上數據在30 mK 溫度下采集;(d),(e) 5-QL 厚(Cr0.16V0.84)0.19(Bi0.1Sb0.9)1.81Te3 在電荷中性點處霍爾電阻率ρyx 和縱向電阻率ρxx隨著磁場的變化;(f)零磁場下霍爾電阻率ρyx(0)(藍色實線)和縱向電阻率ρxx(0)(紅色實線)隨柵壓變化,以上數據在300 mK 溫度下采集.圖(a)—(c)來自文獻[35],圖(d)—(f)來自文獻[40]Fig.4.The optimization of the QAH effect in magnetically doped TIs.(a),(b) Magnetic field dependences of ρyx and ρxx at different Vg in a 5-QL Cr0.15(Bi0.1Sb0.9)1.85Te3 film;(c) dependence of ρyx(0) (empty blue squares) and ρxx(0) (empty red circles) on Vg,all the above data was measured at T=30 mK;(d),(e) magnetic field dependences of ρyx and ρxx at the charge neutrality point in a 5-QL (Cr0.16V0.84)0.19(Bi0.1Sb0.9)1.81Te3 thin film;(f) dependence of ρyx(0) (blue line) and ρxx(0) (red line) on Vg.All the data in the Crand V-codoped TI was measured at T=300 mK.(a)—(c) are adopted from Ref.[35],(d)—(f) are adopted Ref.[40].

3.1.2 磁無序引起的不同量子反?；魻柣鶓B(tài)

由于量子反?；魻栃l(fā)生在零磁場條件下,所以常常被簡單地認為是一種零磁場版本的量子霍爾效應.然而,實現量子霍爾效應和量子反?；魻栃牟牧檄h(huán)境存在著截然不同的特征.前者實現于非常干凈的二維電子氣,器件遷移率可以輕松達到104cm2/(V·s)以上,而后者則是在磁性拓撲絕緣體中實現的,其遷移率極低,通常在100 cm2/(V·s)以下[86].此外,因為磁性是通過隨機摻雜的方式引入的,量子反常霍爾效應樣品中存在強烈的磁無序[41-43].無序一方面對量子反?；魻栃獪囟鹊奶嵘龓砭薮筇魬?zhàn),另一方面也為探索新型拓撲物態(tài)和拓撲相變現象帶來新的機遇.20 世紀90 年代,Kivelson 等[127]基于Chern-Simons 理論,提出了量子霍爾系統(tǒng)中的全局相圖(global phase diagram),發(fā)現磁場和無序可以在二維電子氣中產生量子霍爾液體和霍爾絕緣體兩種不同量子基態(tài),相關結果很快被崔琦等[128-131]在實驗上證實.作為一個零磁場版本的量子霍爾效應,量子反?；魻栿w系中是否存在類似的量子基態(tài)一直沒有一個明確答案.不同于二維電子氣中的非磁無序可以通過柵壓進行調控,磁性拓撲絕緣體中的磁無序是摻雜過程中隨機引入的,難以原位調控.同時,由于量子反?；魻栃旧韺ιL條件敏感,進一步增加了調控無序的難度,因此過去幾年實驗方面的進展一直比較緩慢.

2020 年,作者所在團隊[77]利用分子束外延方法在類似的條件下生長了82 塊磁性摻雜拓撲絕緣體薄膜,實現了對不同磁無序區(qū)間的覆蓋,從統(tǒng)計學角度有效解決了調節(jié)無序程度的實驗難題.通過對每一塊樣品在不同溫度、柵極電壓下的電磁輸運性質進行系統(tǒng)性測量,我們發(fā)現磁無序會在磁性拓撲絕緣體薄膜中引起此前未被認識到的新輸運現象和量子基態(tài).我們類比量子霍爾效應體系中用縱向電阻率表征無序[127-131],發(fā)現隨著無序強度的增加,磁性拓撲絕緣體會從此前人們已知的量子反?；魻栂噢D變?yōu)橐活惐环Q為反常霍爾絕緣相的新基態(tài),而這兩種基態(tài)分別對應二維電子氣中的量子霍爾液體和霍爾絕緣體.其輸運行為如圖5(a),(b)所示,在低無序的量子反?；魻栂嘀?隨著溫度趨向于絕對零度時,零磁場下縱向電阻率會趨向于零(～0),霍爾電阻率趨向于量子化(～h/e2),這與人們對量子反?；魻栃袩o耗散邊緣態(tài)輸運的認識一致.在高無序反?；魻柦^緣相樣品中,研究發(fā)現其零磁場下縱向電阻率會隨著溫度降低呈現發(fā)散行為,同時霍爾電阻率依然保持很大數值甚至趨于量子化.更令人意外的是,在低無序量子反常霍爾相磁疇翻轉的位置(矯頑場HC),縱向電阻率ρxx也會進入量子化～h/e2,并且隨著溫度的降低一直保持(如圖5(a)中虛線所示),這種縱向電阻量子化的現象在此前量子霍爾效應和量子反?；魻栃难芯恐卸减r有報道.圖5(c)總結了來自82 塊樣品的峰值縱向電阻率隨著零磁場縱向電阻率的演化關系,趨于h/e2的行為清晰地表明磁無序會引起不同量子反?；魻柣鶓B(tài).在該工作中我們還研究了不同量子基態(tài)在磁場下的相變行為,如圖5(d)和圖5(e)所示,磁場的增加會壓制磁無序,從而引起反常霍爾絕緣相到量子反?；魻栂嗟耐負湎嘧?不同溫度下縱向電阻率ρxx會在磁場下交于一點.標度行為分析表明這種量子反常霍爾系統(tǒng)相變的臨界電阻(2.6h/e2)和臨界指數(0.31)均與傳統(tǒng)量子霍爾效應相變存在顯著差異[129-131].除了本項研究,國際上多個研究組在關于量子反?；魻栿w系相變的實驗也發(fā)現了和傳統(tǒng)量子霍爾平臺相變不一致的行為[67,132-134].

圖5 磁無序引起的不同量子反?；魻柣鶓B(tài) (a),(b)處于量子反?；魻栂嗪头闯；魻柦^緣體相的兩塊磁性摻雜拓撲絕緣體的霍爾電阻率ρyx 和縱向電阻率ρxx 隨著磁場的變化,兩塊樣品的化學組成分別是(Cr0.16V0.84)0.19(Bi0.1Sb0.9)1.81Te3 和Cr0.23(Bi0.4Sb0.6)1.77Te3;(c)從82 塊樣品中總結出的峰值縱向電阻率 和零磁場縱向電阻率 之間的關系;(d)處于反?；魻柦^緣體相的樣品在不同溫度下ρxx 隨磁場變化曲線;(e)從圖(d)中提取出的不同磁場下ρxx 隨著溫度的演化;(f)量子臨界點附近關于ρxx 的標度行為分析.當臨界指數κ 取0.31 時所有數據都重合在一條曲線上.圖片來自文獻[77]Fig.5.Distinct QAH ground states induced by magnetic disorder: (a),(b) Magnetic field dependent ρyx and ρxx for magnetically doped TIs in the ground states of QAH state and the AH insulator state,respectively,the chemical compositions of the two magnetically doped TIs are (Cr0.16V0.84)0.19(Bi0.1Sb0.9)1.81Te3 and Cr0.23(Bi0.4Sb0.6)1.77Te3;(c) relationship between peak value of longitudinal resistivity and zero field longitudinal resistivity summarized from the transport results of 82 magnetic TIs;(d) magnetic field dependent ρxx at different T in an AH insulator sample;(e) T-dependent ρxx extracted from (d) at different magnetic fields;(f) finite size scaling analysis of ρxx in the vicinity of the quantum critical point,all the curves collapse together for the critical exponent κ～0.31.The figures are adopted from Ref.[77].

目前實驗上大部分關于量子反?；魻栃难芯扛嚓P注于低無序的量子反?；魻栂?對于處于高無序相樣品的本質及其可能產生的物理效應的研究相對較少,關于這方面的探索不僅是當前量子物理研究的新的前沿,也是未來實現高質量原型器件構筑的關鍵.近年來,理論上在這方面的研究取得了許多進展,例如北京大學謝心澄團隊[46]考慮磁無序和空間反演對稱性,提出了量子反常霍爾平臺相變過程可能會遵循BKT 相變機制.美國加州理工大學Alicea 團隊[47]考慮磁性無序和反射對稱性,發(fā)現無序會引起一類名為量子反常宇稱霍爾相的新型拓撲物態(tài),并提出可以通過測量量子化電導的方式對其進行探測.此外,除了關于磁性拓撲絕緣體本身無序性問題的討論,在其組成的異質結中的無序性問題也受到廣泛關注,特別是近年來關于能否利用量子反?；魻柋∧?超導體異質結實現手征馬約拉納邊緣模的實驗在國際上引起了廣泛的爭議[135].例如馬里蘭大學Sau 研究組[136]和美國麻省理工學院文小剛研究組[137]分別從理論上提出,無序性引起的邊緣態(tài)滲流和Andreev 反射機制可以給出非馬約拉納機制引起的類似實驗現象,然而斯坦福大學的張首晟團隊[138,139]的理論計算則表明,即使存在無序也不會影響馬約拉納費米子的出現.因此,對磁性拓撲絕緣體薄膜進行分類,明確樣品的無序度,確定量子反?；魻枒B(tài)在相圖中的位置,對于尋找馬約拉納邊緣模,探索基于手性邊緣態(tài)的拓撲量子計算具有重要意義[140].

3.1.3 雙手性反?；魻栃?/p>

在磁性摻雜拓撲絕緣體的研究中,調節(jié)摻雜元素的類型和濃度,除了會改變磁有序的形成機制[31-34,88],還會引起反?；魻栃中缘淖兓痆141].如圖6(a)和圖6(b)所示,Cr 摻雜Bi2Te3磁性拓撲絕緣體的反?；魻栃販诖艌鱿滦纬赡鏁r針的閉合曲線,對應于零磁場下正的反?；魻栯娮杪?＞0),而對于Mn 摻雜Bi2Te3磁性拓撲絕緣體,其霍爾效應回滯則會形成順時針閉合曲線,對應于符號為負的反?；魻栯娮杪?＜0).因此,利用反?；魻栃煌中宰鳛椴煌F磁序形成的指紋,可以對不同的磁序形成機制進行追蹤.作者所在團隊通過調控磁性摻雜元素Cr 和Mn 的比例,研究了不同厚度磁性拓撲絕緣體(Bi0.9MnxCr0.1—x)2Te3的反常霍爾效應演化[141].我們發(fā)現在不同層厚下,隨著摻雜濃度從x=0 增大為x=0.1 時,反?；魻栃中詴哪鏁r針變?yōu)轫槙r針,然而在不同層厚下,手性轉變的臨界摻雜濃度卻發(fā)生了變化.當厚度從8QL 減薄到6QL 時,臨界摻雜濃度會從x=0.08 降低為x=0.07,這一改變意味著Mn 元素主導的手性在二維的情況下更容易得到體現.通過對每一塊樣品在不同柵極電壓下輸運行為的系統(tǒng)性測量,我們發(fā)現在摻雜臨界點時,反?；魻栃氖中钥梢员粬艍赫{控,進一步證明了Mn 元素主導順時針反常霍爾效應更容易在薄層樣品中得到體現.這和Mn 摻雜體系中發(fā)現的表面態(tài)狄拉克電子傳導的RKKY 磁性機制相吻合.通過進一步減薄樣品的厚度,利用表面態(tài)之間的雜化效應對磁序的改變,我們還在4QL 樣品中實現了反?；魻栃獾耐負浠魻栃猍69,142].由于反?；魻栃中耘c磁性在狄拉克點打開能隙的符號密切相關,我們提出一種與3d 軌道電子自旋排布相關的唯象模型解釋了手性的起源(如圖6(c),(d)所示).對于Mn2+而言,當巡游電子與局域磁矩發(fā)生交換相互作用時,只有與3d 軌道占據態(tài)電子自旋相反的電子可以和局域磁矩電子發(fā)生耦合,對于Cr3+而言,這種耦合則只能發(fā)生在自旋方向相同的電子之間,因此,Mn 摻雜和Cr 摻雜體系具有符號相反的內稟交換場.近期實驗上在本征磁性拓撲絕緣體MnBi2Te4中成功實現了陳數C=—1 的量子化反?；魻栃?這與Cr 摻雜(Bi,Sb)2Te3體系C=+1 的量子反常霍爾效應形成鮮明對比,直接證明了這兩種體系相反的內稟交換場.理論方面,清華大學徐勇[143]團隊開展了基于磁性拓撲絕緣體材料的第一性原理計算,發(fā)現了庫侖交換相互作用是影響磁性拓撲材料反?；魻栃中缘年P鍵機制.這些進展拓展了人們對于拓撲量子物態(tài)新奇輸運行為的認識和理解.基于不同手性的反?；魻栿w系,理論上還提出通過構筑Mn 摻雜和Cr 摻雜Bi2Te3異質結,用于軸子動力學和拓撲磁電效應的探測[28].

圖6 兩種不同手性的反?；魻栃?(a)具有逆時針手性的反?；魻栃販€,當磁化方向為正時反?；魻栯娮杪史枮椤?”;(b)具有順時針手性的反?；魻栃販€,當磁化方向為正時反?；魻栯娮杪?符號為“—”;(c),(d)不同磁性摻雜拓撲絕緣體中狄拉克點能隙打開示意圖,對于Mn 摻雜體系,巡游電子自旋方向與Mn2+離子3d 軌道占據態(tài)電子自旋方向相反,對于Cr 摻雜體系,巡游電子自旋方向與Cr3+離子3d 軌道占據態(tài)電子自旋方向相同.圖片來自文獻[141]Fig.6.AH effect with different chirality: (a) AH effect hysteresis with counter-clockwise chirality,the AH resistivity is “+”when the magnetization is positive;(b) AH effect hysteresis with clockwise chirality,the AH resistivity is “—” when the magnetization is positive;(c),(d) schematic illustrations of the Dirac gap opening process in different magnetic TI systems,for Mndoped system,the spin of itinerant electrons is antiparallel to the spin of the 3d electrons in the occupied states in Mn2+ ions.Whereas for Cr-doped system,the spin of itinerant electrons is parallel to the spin of the 3d electrons in the occupied states in Cr3+ions.The figures are adopted from Ref.[141].

3.2 本征磁性拓撲絕緣體

如前所述,MnBi2Te4是一種新型的二維本征反鐵磁拓撲絕緣體,它的發(fā)現在國際上引起廣泛關注.理論預言,MnBi2Te4在零磁場時,取決于上下表面的相對磁化,會分別表現出量子反常霍爾相(奇數層)和軸子絕緣體相(偶數層)[52,74].在外磁場存在時,體態(tài)反平行排列的磁矩會被極化到與磁場相同方向,宇稱-時間反演聯合對稱性(PT-symmetry)將被破壞,MnBi2Te4會進入外爾半金屬相.隨著維度從三維降至二維,沿c方向的量子尺寸效應會引起外爾半金屬能帶發(fā)展為一系列二維量子阱態(tài),MnBi2Te4會進入由不同拓撲數表征的鐵磁陳絕緣體相[52,55].在更強磁場下,軌道效應和自旋效應會在鐵磁性MnBi2Te4中引起拓撲相變,并產生具有螺旋式邊緣態(tài)的新型拓撲量子物態(tài).盡管目前實驗領域面臨著單晶質量和器件制備的雙重挑戰(zhàn),近年來研究者們在MnBi2Te4輸運方面仍然取得許多重要進展.國際上已經有6 個團隊在該體系中實現了量子化輸運[56-58,78,81,110-112,144].本節(jié)將回顧這方面的主要進展.

3.2.1 零磁場奇數層MnBi2Te4中的量子反?；魻栃?/p>

量子反?；魻栃峭負湮锢眍I域中最受關注的拓撲物態(tài)之一,自從2013 年該效應在磁性摻雜拓撲絕緣體中被首次發(fā)現以來,人們一直在探索如何對量子反?；魻栃M行優(yōu)化.然而,受限于合金化和摻雜過程,磁性摻雜拓撲絕緣體中不可避免地存在著大量的無序,真實材料磁能隙對應的溫度(100 mK)遠小于系統(tǒng)的居里溫度(20—30 K),這使得實驗上往往要在極低溫環(huán)境下才能觀測到量子化現象.因此,想要利用無耗散手性邊緣態(tài)開展基礎研究和器件應用存在著巨大的挑戰(zhàn).二維本征磁性拓撲絕緣體MnBi2Te4的發(fā)現為實現高溫量子反?；魻栃峁┝艘粋€理想平臺.由于MnBi2Te4具有嚴格的化學計量配比,因此不存在磁性摻雜引起的無序性問題,理論計算表明其磁能隙可以高達38 meV,有望在室溫觀測到量子反?；魻栃猍52].此外,MnBi2Te4層間較弱的范德瓦耳斯相互作用使得實驗上可以通過機械剝離的方式獲得薄層樣品,不再依賴分子束外延的薄膜樣品生長方法,大大降低了對其開展基礎研究的技術壁壘.2020 年,復旦大學張遠波研究組[56]利用氧化鋁輔助解理的方法將MnBi2Te4單晶解理到5 SL,在1.4 K 觀測到量子反?；魻栃?如圖7(a)和圖7(b)所示),零磁場下霍爾電阻Ryx達到0.97h/e2,縱向電阻Rxx降至0.061h/e2.通過施加面外方向磁場,實驗發(fā)現霍爾電阻量子化程度得到進一步提高,在2.5 T 時達到0.998h/e2.此外,實驗還通過對Rxx在不同溫度下的曲線進行擬合,發(fā)現不同磁場下的Rxx很好地滿足Arrhenius 公式,揭示了熱激發(fā)對量子反常霍爾態(tài)輸運的影響.值得關注的是,實驗發(fā)現該體系的能隙在磁場下呈現非單調變化(如圖7(c)所示),當磁場超過8 T 時,能隙會隨著磁場的增大而減小,這種行為表明C=—1 的量子反?；魻栂嘀械膬确A磁交換場方向與外磁場相反,也預示著該體系在更高磁場下可能會出現新的拓撲物態(tài)演化行為.

圖7 厚度為5-SL 的MnBi2Te4 樣品中觀測到的量子反?；魻栃?(a),(b)在1.4 K 溫度下霍爾電阻Ryx 和縱向電阻Rxx 隨著磁場的變化曲線,在零磁場條件下,霍爾電阻達到0.97h/e2,縱向電阻降至0.061h/e2.在磁場超過2.5 T 條件下,量子化程度被提升至Ryx～0.998h/e2;(c)通過縱向電阻數值隨1/T 變化的Arrhenius 擬合獲得的能隙隨著磁場的變化曲線.圖片來自文獻[56]Fig.7.QAH effect in a five-layer MnBi2Te4 flake: (a),(b) Magnetic field dependent Ryx and Rxx acquired at 1.4 K.Ryx reaches 0.97h/e2 concomitant with Rxx of 0.061h/e2 at zero magnetic field,under magnetic field above 2.5 T,the QAH quantization is improved to Ryx～0.998h/e2;(c) energy gap as a function of magnetic field extracted from fitting the Arrhenius plots of Rxx as a function of 1/T.The figures are adopted from Ref.[56].

3.2.2 零磁場偶數層MnBi2Te4中的軸子絕緣體相

軸子絕緣體是凝聚態(tài)物理領域中另一類受到廣泛關注的拓撲量子物態(tài),其物理概念最初起源于高能物理中的粒子“軸子”,后者被視為暗物質的重要候選者之一[22,23].由于描述拓撲絕緣體磁電耦合項方程與高能物理中描述軸子動力學的方程的物理形式一致,實驗上通過在拓撲絕緣體上下表面破壞時間反演對稱性并打開符號相反的能隙,可以實現一種被稱為軸子絕緣體的新型拓撲物態(tài)[15,24].理論預言,軸子絕緣體相不僅可以作為研究拓撲磁電效應的理想平臺[70-72,93],還可以被應用于高能物理進行暗物質的探測[145-147].因此在拓撲絕緣體誕生之后,實現軸子絕緣體相就成為實驗領域的一個重要目標.由于軸子絕緣體上下表面會攜帶符號相反的半整數量子霍爾電導σxy=(1/2)e2/h,因此觀測到零級霍爾平臺被認為是軸子絕緣體相存在的重要證據.2017 年日本東京大學Tokura 團隊[70,71]通過生長具有不同矯頑場的磁性摻雜拓撲絕緣體異質結,首次在實現了軸子絕緣體相.隨后美國賓州州立大學常翠祖團隊[72]結合磁力顯微成像技術,對該體系中的軸子絕緣體相的磁結構和電輸運性質進行了進一步驗證.然而,此前這些實現軸子絕緣體相的方案非常依賴于分子束外延生長過程中的精細調控,同時需要100 mK 以下的極低溫環(huán)境和外磁場的輔助,此外,摻雜還會在樣品中引入大量無序.因此在過去幾年里,軸子絕緣體領域的發(fā)展受到強烈制約.MnBi2Te4的發(fā)現則為實現軸子絕緣體相提供了一個極佳的平臺,其層狀A 型反鐵磁結構使得偶數層MnBi2Te4在零磁場下自動滿足軸子絕緣體的實現條件.

2020 年作者所在團隊通過機械剝離的方法將MnBi2Te4單晶解理到6SL,首次在MnBi2Te4體系中觀測到軸子絕緣體相,通過施加面外磁場,還實現了軸子絕緣體到陳絕緣體的拓撲相變[57].如圖8(a)所示,隨著磁構型在反鐵磁態(tài)和鐵磁態(tài)之間的轉換,MnBi2Te4在磁場下展現出豐富的輸運特性,霍爾電阻率ρyx和縱向電阻率ρxx表現出一系列與層間磁性翻轉相關的跳變行為[144].特別是當費米能級被調至帶隙中間時(藍色框架),MnBi2Te4會進入軸子絕緣體相存在的區(qū)間,在低磁場反鐵磁態(tài),樣品在1.6 K 溫度下縱向電阻率ρxx達到6h/e2,同時霍爾電阻率ρyx表現出很寬的零級霍爾平臺.隨著磁場增大,反鐵磁態(tài)被極化為鐵磁態(tài),MnBi2Te4進入陳數C=—1 的鐵磁陳絕緣體相,其縱向電阻率ρxx降至0.018h/e2,霍爾電阻率ρyx達到0.974h/e2.除了在磁場下展現出量子化霍爾平臺外,不同磁場下的霍爾電阻率在柵壓下也表現出清晰的量子化平臺(圖8(b)—(d)).在該工作中我們還通過標度分析,對反鐵磁軸子絕緣體相和鐵磁陳絕緣體相之間的臨界行為進行擬合,發(fā)現這兩種拓撲物態(tài)之間的量子相變行為和二十年前崔琦等[131]在量子霍爾系統(tǒng)中發(fā)現的量子霍爾液體到霍爾絕緣體的相變滿足同樣的臨界電阻和臨界指數.相比于此前研究者們在摻雜拓撲絕緣體中實現軸子絕緣體相的方案,在MnBi2Te4中實現軸子絕緣體器件制備方法簡單,無需外磁場,同時觀測溫度提高了一個數量級.近期,美國哈佛大學許蘇陽團隊[79,81]通過電場調控,觀測到偶數層MnBi2Te4中的層霍爾效應[81],并且他們還利用光學方法測量到了偶數層MnBi2Te4中的軸子動力學,進一步證實了零磁場下的軸子絕緣體相[79].

圖8 厚度為6-SL 的MnBi2Te4 在不同電壓下的輸運行為 (a),(b)在1.6 K 溫度時不同柵壓下霍爾電阻率ρyx 和縱向電阻率ρxx隨著磁場的變化曲線,當費米能級被調節(jié)到帶隙中時(22 V≤Vg≤30 V,如藍色區(qū)間所示),零磁場巨大的縱向電阻率和很寬的零級霍爾平臺揭示了軸子絕緣相存在的重要證據,在高磁場下,量子化的霍爾電阻平臺和消失的縱向電阻率表明系統(tǒng)進入陳絕緣體相;(b)零磁場縱向電阻率ρxx 和霍爾電阻率ρyx 在磁場下的斜率隨著柵極電壓變化圖;(c) 磁場—9 T 時縱向電阻率ρxx 和霍爾電阻率ρyx 隨著柵極電壓變化圖;(d)軸子絕緣體相和陳絕緣體相磁結構和電子結構示意圖.圖片來自文獻[57]Fig.8.Gate dependent transport properties in a six-layer MnBi2Te4: (a) Magnetic field dependence of ρyx and ρxx at different gate voltages at T=1.6 K,when Fermi level EF lies within the band gap for 22 V ≤Vg≤30 V (blue square envelope),both the large longitudinal resistivity ρxx and wide zero Hall plateau are key signatures of the axion insulator state,at high magnetic field,the nearly quantized Hall plateau and vanishing ρxx are characteristics of a Chern insulator;(b) the Vg dependence of ρxx and the slope of ρyx vs.H measured at T=1.6 K around zero magnetic field;(c) the evolution of ρxx and ρyx as a function Vg at T=1.6 K andμ0H=—9 T,which reveals the Chern insulator state;(d) the schematic pictures of the magnetic order and electronic structure of the axion insulator and Chern insulator state.The figures are adopted from Ref.[57].

3.2.3 高磁場少層MnBi2Te4中不同陳數陳絕緣體相

除了在零磁場下不同奇偶性層厚的MnBi2Te4是量子反?；魻栂嗪洼S子絕緣體相之外,第一性原理計算還發(fā)現,磁場極化后的MnBi2Te4是理想的第二類外爾半金屬,并且只在費米能級附近存在一對外爾點[52,55,61].因此通過減薄厚度,降低維度,沿c軸方向的量子尺寸效應會導致外爾半金屬體能帶劈裂成一系列分立的量子阱態(tài).實驗上有機會在少層MnBi2Te4薄膜中看到具有不同陳數的陳絕緣體相.北京大學王健研究組[58]測量了厚度為10 SL 的MnBi2Te4器件在磁場下的輸運性質,如圖9(a),(b)所示,他們發(fā)現當磁場強度超過10 T時,霍爾電阻Ryx會量子化在—0.5h/e2,并且縱向電阻Rxx消失,這種半整數量子霍爾電阻對應著體系具有更高的陳數C=—2,同時意味著在實空間存在兩支手性邊緣態(tài)承載輸運.除了通過改變層厚實現高陳數外,美國華盛頓大學許曉棟團隊[111]通過電場調控空間反演對稱性和載流子濃度,在50 mK極低溫下也觀察到了高陳數現象.如圖9(c)—(h)所示,他們發(fā)現在特定載流子濃度n2下,隨著磁場增大,MnBi2Te4首先會在4 T 左右由反鐵磁態(tài)進入傾斜反鐵磁態(tài)(canted-AFM),霍爾電阻率ρyx表現出量子化—h/e2的平臺,同時縱向電阻率ρxx明顯下降.當磁場增大到10 T 左右,傾斜反鐵磁態(tài)被完全磁化,霍爾電阻率ρyx從—h/e2變?yōu)椤?.5h/e2,縱向電阻率ρxx降至極小,這標志著體系進入了一個具有高陳數C=—2 的拓撲態(tài),這種載流子濃度調控下陳數的變化意味著除了原本拓撲能帶的貢獻,朗道能級引起的量子霍爾態(tài)也可能會貢獻輸運.理論方面,北京大學謝心澄團隊[148]考慮MnBi2Te4中的無序性,提出安德森局域化機制可能會引起磁場下量子霍爾效應和量子反常霍爾效應共存的現象,為MnBi2Te4中高陳數量子化現象提供了另外一種可能的解釋.

圖9 磁場極化的鐵磁MnBi2Te4 中高陳數量子化現象 (a),(b)厚度為10-SL 樣品在2—15 K 條件下霍爾電阻Ryx 和縱向電阻Rxx 隨著磁場的變化.在溫度為13 K 時霍爾電阻Ryx 可以達到0.97h/e2;(c)—(e)厚度為7-SL 的雙柵極MnBi2Te4 器件在不同載流子濃度下n1—3 霍爾電阻率ρyx 隨磁場的變化;(f)—(h)縱向電阻率ρxx 隨磁場的變化,在載流子濃度為n2 時,超過10 T 的磁場可以引起了C=—2 的高陳數的量子化現象,其霍爾電阻率ρyx 為0.5h/e2,縱向電阻率ρxx 為0.05h/e2.圖(a)和(b)來自文獻[58],圖(c)—(h)來自文獻[111]Fig.9.Chern insulator quantization with high Chern number in magnetic-field polarized FM MnBi2Te4: (a),(b) Ryx and Rxx as a function of magnetic field at different Ts from 2 K to 15 K in a 10-SL sample,the Hall quantization can reach 0.97h/e2 at 13 K;(c)—(e) ρyx as a function of magnetic field under varied carrier density n1—3 for a 7-SL dual gated MnBi2Te4 devices;(f)—(h) the according variation of ρxx as a function of magnetic field under different carrier density n1—3.A C=—2 state with ρyx=0.5h/e2 and ρxx=0.05h/e2 appears when magnetic field is increased to above 10 T for carrier density n2.(a) and (b) are adopted from Ref.[58].(c)—(h) are adopted from Ref.[111].

3.2.4 脈沖強磁場中MnBi2Te4陳絕緣體的物態(tài)演化

尋找新的拓撲量子物態(tài)一直是凝聚態(tài)物理研究的重要目標,以強磁場為代表的極端條件被認為是有機會產生新物理的強有力手段.2021 年,作者所在團隊利用最高61.5 T 的脈沖強磁場,對少層MnBi2Te4在極端條件下的拓撲物態(tài)演化行為開展研究,發(fā)現了一類具有螺旋式邊緣態(tài)輸運的新型拓撲物態(tài)[78].我們首先通過機械剝離的方法在Si/SiO2襯底上解理出厚度為7 SL 的MnBi2Te4薄膜,并通過電子束曝光的方法將MnBi2Te4薄膜制備成場效應管器件,低場輸運測量表明其遷移率達到目前報道的磁性拓撲絕緣體薄膜的最高值,在電子型和空穴型一側分別達到3114 和2098 cm2/(V·s).在此器件中,我們開展了不同柵極電壓調控的脈沖強磁場輸運測量,圖10(a)展示了當費米能級調至能隙附近時強磁場下的輸運行為,實驗發(fā)現在低磁場(10 T 左右)MnBi2Te4首先進入鐵磁陳絕緣體相,在輸運上表現出量子化霍爾電阻Ryx=—h/e2和消失的縱向電阻Rxx=0.隨著磁場增大到30 T,我們意外地發(fā)現陳絕緣體相量子化霍爾平臺被壓制到一個零級平臺Ryx=0,同時原本消失的縱向電阻在磁場下迅速升高,并在半整數量子電阻Rxx=0.5h/e2的位置形成了一個平臺,如圖10(a)虛線所示.隨著磁場進一步增加到61.5 T,零級霍爾平臺一直保持到最高場,而Rxx繼續(xù)升高到6h/e2.值得關注的是,不同于普通絕緣體中零霍爾電導平臺σxy=0 可能來自張量關系和發(fā)散的縱向電阻率ρxx,在輸運上直接觀測到霍爾電阻Ryx=0 的平臺是非常罕見的,同時與之相伴的半整數量子化縱向電阻Rxx=0.5h/e2也預示著背后可能存在拓撲非平庸的物理.在此前量子自旋霍爾效應螺旋式邊緣態(tài)輸運的實驗中曾經看到類似的跡象,但是無論是霍爾電阻Ryx零平臺還是縱向電阻Rxx量子化程度都明顯弱于強場下的數據[149-152].結合第一性原理計算,我們發(fā)現鐵磁態(tài)MnBi2Te4陳絕緣體相的輸運主要由費米能級以下陳數C=—1 的能帶貢獻,在實空間對應一支拓撲保護的手性邊緣態(tài).在強磁場作用下,費米能級附近不同自旋極化的量子阱態(tài)會在塞曼效應作用下沿相反方向移動,兩支原本不貢獻輸運的拓撲平庸能帶會發(fā)生能帶反轉,產生一支陳數C=+1 的新拓撲能帶.因此,在與原本鐵磁性引起的C=—1拓撲能帶的共同作用下,MnBi2Te4在強磁場下的輸運由兩支運動方向相反的螺旋式邊緣態(tài)貢獻,其能帶結構和邊緣態(tài)演化示意圖如圖10(b),(c)所示.為了進一步驗證強磁場下的零級霍爾平臺是由螺旋式邊緣態(tài)貢獻的,我們分別測量了兩端法、三端法和不同構型下的非定域輸運 (nonlocal transport),得到了一系列與螺旋式邊緣態(tài)Landauer-Büttiker 公式預言一致的分數量子電阻(如圖10(d)所示).不同于傳統(tǒng)二維電子氣中整數量子霍爾平臺數值在磁場下會繼續(xù)增大并進入分數態(tài),我們發(fā)現MnBi2Te4陳絕緣體相的量子化霍爾平臺在磁場下會被壓制到零,這種以零級霍爾平臺和量子化縱向電阻為特征的輸運現象,代表著強磁場下出現了一類破缺了時間反演對稱性的螺旋式陳絕緣體相.

圖10 磁場在MnBi2Te4 陳絕緣體相中引起的C=0 的螺旋式拓撲態(tài) (a)柵壓在1—6 V 之間時縱向電阻Rxx 和霍爾電阻Ryx 隨磁場變化曲線,柵壓為4 V 時,30 T 的磁場使C=—1 陳絕緣體相被完全壓制,并引起一個以極寬零級霍爾平臺為主要特征的C=0 態(tài),黑色虛線標注了零級平臺出現位置時縱向電阻上的半整數量子化現象;(b)強磁場下塞曼效應引起的能帶反轉以及能帶結構演化示意圖;(c)在磁場引起的C=—1 到C=0 拓撲相變過程中邊緣態(tài)演化情況;(d)不同測量構型下的兩端輸運、三端輸運以及非定域輸運測量結果,其中插圖描述了不同的測量構型示意圖,玫紅色虛線標記了由Landauer Büttiker 公式預言的螺旋式邊緣態(tài)貢獻的量子化電阻數值.圖片來自文獻[78]Fig.10.Magnetic field driven helical state with C=0 in a MnBi2Te4 Chern insulator: (a) Magnetic field dependent longitudinal resistance Rxx and Hall resistance Ryx at 1 V≤Vg≤6 V,at Vg=4 V,the C=—1 state is completely suppressed when magnetic field is increased to above 30 T,followed by the C=0 state characterized with a broad zero Hall plateau,the black dashed line denotes the half-quantized plateau of Rxx=0.5h/e2;(b) schematic illustration of the electronic band structure evolution in strong magnetic field with Zeeman-effect-induced band inversion;(c) the evolution of edge states in the magnetic field driven topological phase transition between C=—1 and C=0 phase;(d) two-,three-terminal,and nonlocal measurements in various configurations,the insets display the schematic layouts of the experimental setup,the expected quantized values for R2T,R3T,and RNL derived from the Landauer Büttiker formalisms for helical edge transport are denoted by the broken magenta lines.The figures are adopted from Ref.[78].

4 總結與展望

本文主要對磁性拓撲絕緣體領域近年來在拓撲物相和拓撲相變方面的重要進展進行了回顧,特別關注了作者所在團隊近期在量子輸運實驗方面所取得的研究成果.文中詳細介紹了量子反?；魻栃?、軸子絕緣體相和陳絕緣體相等新奇拓撲物態(tài)的構筑與調控.然而,由于篇幅所限,本文并未能全面覆蓋該領域的全部重要研究成果.

盡管磁性拓撲絕緣體領域已有十年的發(fā)展歷程,針對這類體系的研究仍在蓬勃展開.近年來,隨著一系列重要基礎科學成果的不斷涌現,以及國內外制備新型拓撲電子學器件的戰(zhàn)略需求不斷升溫,磁性拓撲絕緣體領域依然有許多重要科學問題亟待深入研究.例如,近期日本東京大學Tokura團隊[82]在半磁拓撲絕緣體中觀測到半整數量子霍爾電導,作者所在團隊[124]在MnBi2Te4軸子絕緣體相中觀察到巨大的非定域邊緣態(tài)輸運信號,這些最新的實驗進展引起了理論上很多關于磁性拓撲絕緣體中半整數量子化輸運現象的熱烈討論[153-158],實驗方面如何對這種無相互作用體系中出現的分數量子化現象進行有效探測和調控,是否能夠在輸運中成功測量到半整數量子化邊緣電流,以及如何在實驗上測量到量子化拓撲磁電耦合系數,都是目前尚未解決的重要科學問題.同時,拓撲體系與其他自由度相互作用產生的新效應也是目前拓撲物理研究的前沿課題之一,例如在無序作用下安德森局域化對拓撲體系相圖的拓展[148,159],磁性量子相變和拓撲相變的耦合對量子霍爾平臺相變普適類和動力學性質的影響[42,77,160],磁性拓撲絕緣體在超導近鄰作用下產生馬約拉納邊緣模的探測與非阿貝爾編織[135,138,140],強磁場、超高壓和極低溫等極端條件下拓撲量子物態(tài)的演化[151,152,161-163],以及轉角MnBi2Te4中可能存在的平帶現象和關聯效應等[164].當前,關于二維本征磁性拓撲絕緣體的研究正處于起始階段,MnBi2Te4作為實驗上發(fā)現的第一個同時具備二維特性、本征磁性和能帶拓撲的新型量子材料,仍是目前拓撲物理領域研究最多的材料之一.然而Mn-Bi-Te 家族中除了MnBi2Te4相之外,還存在許多具有不同拓撲性和磁結構的其他成員,例如MnBi4Te7,MnBi6Te10和MnBi8Te13等[103],這些材料同樣具有巨大的研究潛力.在應用方面,提高實驗上量子反?；魻栃挠^測溫度,開發(fā)基于無耗散手性邊緣態(tài)的新型電子學器件等問題,仍是目前極具挑戰(zhàn)性的研究方向.因此,在未來的研究中,需要繼續(xù)尋找新型二維磁性材料和拓撲材料,積極探索高質量的器件制備方法和調控技術,深入研究其拓撲量子物性,這不僅將有助于解決上述重大科學問題,還將推動拓撲物理領域的進一步發(fā)展.