REMIX燃料可行性與乏燃料特性分析

金志威,張 庚,夏兆東,朱慶福

(中國原子能科學(xué)研究院,北京 102413)

REMIX技術(shù)是俄羅斯研究人員為減少乏燃料貯存量、簡化乏燃料后處理流程以及降低乏燃料后處理成本而提出的一個新概念。其核心理念是將乏燃料中的鈾和钚同位素不經(jīng)分離地提取出來,然后加入適量的易裂變核素(可以是235U、233U、工業(yè)钚等)[1]來補充一定的反應(yīng)性以制作新的核燃料。REMIX燃料組件相較于同樣對乏燃料成分進(jìn)行再利用的MOX燃料組件,最大的優(yōu)勢是其新穎的乏燃料利用方式。目前我國工業(yè)钚的提取能力相較于乏燃料的產(chǎn)生量還遠(yuǎn)遠(yuǎn)不夠,傳統(tǒng)鈾钚完全分離的乏燃料處理方式,流程復(fù)雜,MOX燃料組件生產(chǎn)量有限。REMIX燃料的生產(chǎn)不需要將乏燃料完全分離,大幅簡化了后處理流程,可處理更多的乏燃料,緩解乏燃料累積和貯存的問題。同時,不單獨分離钚,極大減小了核擴(kuò)散的風(fēng)險,消除了钚的儲存、運輸、保衛(wèi)等一系列問題。

俄羅斯對REMIX燃料已開展了部分研究,主要包括多次再循環(huán)下乏燃料中鈾钚成分的累積,REMIX燃料的輻射特性以及REMIX燃料的經(jīng)濟(jì)性分析等。俄羅斯國家原子能集團(tuán)公司已于2016年將REMIX燃料棒加入燃料組件進(jìn)行了入堆測試,我國目前尚未對REMIX技術(shù)進(jìn)行較深入的研究。俄羅斯研究人員對于REMIX技術(shù)的研究大多基于VVER-1000堆型,為適應(yīng)我國目前的核電情況,本文以M310為目標(biāo)堆型,使用CMS程序包對30%REMIX組件5次再生的可行性進(jìn)行驗證,并分析其乏燃料特性。

1 計算程序與計算方法

本研究使用方形組件堆芯燃料管理程序包CMS,采用確定論方法進(jìn)行計算,主要使用其中的CASMO-5、CMSLINK-5、SIMULATE-5以及SNF程序。

CASMO-5為二維多群輸運理論計算程序,生成適用于PWR和BWR堆芯擴(kuò)散計算的截面數(shù)據(jù)和合適的不連續(xù)因子。截面處理接口程序CMSLINK-5,將CASMO-5計算所得數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)化為二進(jìn)制進(jìn)行存儲,為三維堆芯中子臨界與燃耗計算程序SIMULATE-5提供組件數(shù)據(jù)庫。SNF具備分析UOX、MOX燃料在LWR、BWR和VVER等堆型中受照后乏燃料成分的能力,可根據(jù)SIMULATE-5等主流堆芯計算程序給出的功率運行歷史對特定組件乏燃料成分和源項信息進(jìn)行計算。

REMIX燃料的成分與MOX燃料的類似,但钚含量較低,且增加了234U、236U等鈾同位素。CMS程序包具有經(jīng)過驗證并受到美國核管會(NRC)認(rèn)可的MOX堆芯計算能力[2-4],因此可用于REMIX堆芯以及乏燃料核素信息的計算分析。

2 REMIX燃料組件設(shè)計與燃料管理方案

2.1 REMIX燃料組件設(shè)計

REMIX燃料組件沿用AFA3G組件的設(shè)計,不改變原有的柵格比。燃料的基底為典型M310乏燃料中的鈾钚混合物,在此基礎(chǔ)上添加19.75%富集度的235U,其中乏燃料的冷卻時間選為5年。輕水堆乏燃料中的钚同位素總量一般小于1%,在添加富集鈾制成REMIX燃料組件后,其中子能譜與一般AFA3G組件差別不大,所以核電廠可在盡量不改變原有反應(yīng)堆堆芯設(shè)計和安全設(shè)施的基礎(chǔ)上應(yīng)用REMIX燃料組件。

圖1為1次REMIX燃料組件和一般AFA3G燃料組件的反應(yīng)性釋放對比。由于REMIX燃料組件含有少量钚,壽期初其kinf(無限增殖系數(shù))較UOX組件的小,中后期kinf的變化趨勢更平緩。這一特性與MOX組件類似[5-6]。在組件設(shè)計時,為使新設(shè)計的REMIX燃料組件滿足堆芯要求的設(shè)計壽期,REMIX燃料中易裂變核素的總占比選為4.50%左右。

本研究中除第1次REMIX再生使用的是AFA3G組件的乏燃料成分外,后4次僅選取其中的REMIX乏燃料,不考慮同時出堆的AFA3G組件乏燃料。REMIX燃料生產(chǎn)加工過程如圖2所示。

圖2 REMIX燃料加工過程示意圖Fig.2 Schematic of REMIX fuel manufacture

2.2 燃料管理方案

本研究在現(xiàn)有反應(yīng)堆157盒燃料組件的基礎(chǔ)上,以REMIX燃料組件總量占堆芯總組件數(shù)量的30%作為設(shè)計目標(biāo)。為保證每循環(huán)的壽期長度達(dá)到18.6 GW·d/tHM,且具有較好的經(jīng)濟(jì)性,對每循環(huán)添加的組件數(shù)量與堆芯循環(huán)壽期之間的關(guān)系進(jìn)行了計算,結(jié)果列于表1。由表1可見,在每循環(huán)添加的燃料組件數(shù)量為68盒以上時才能滿足堆芯每循環(huán)壽期要求,同時再添加更多燃料組件,循環(huán)長度的延長不明顯,部分燃料組件燃耗較淺,因此選擇68盒作為每循環(huán)的組件添加數(shù)量。每循環(huán)添加的新組件中48盒為4.45%富集度的AFA3G燃料組件、20盒為REMIX燃料組件,部分循環(huán)多添加4盒AFA3G組件用以平衡堆芯裝載,達(dá)到平衡時堆內(nèi)的組件分布如圖3所示。

表1 循環(huán)長度與換料組件數(shù)的對應(yīng)關(guān)系Table 1 Correspondence between cycle length and number of refueling components

REMIX燃料的生命周期很長,2～3次REMIX再生便可覆蓋一個反應(yīng)堆機(jī)組的設(shè)計運行期限。本研究中每次堆芯內(nèi)REMIX燃料組件全部替換為新REMIX燃料組件后即開始下一輪REMIX燃料組件的設(shè)計,避免整個燃料管理流程過于冗長復(fù)雜。前期調(diào)研結(jié)果顯示,俄羅斯現(xiàn)有研究認(rèn)為4～5次REMIX再生是較合理的選擇。計算至第5次再循環(huán)后,乏燃料中的鈾钚剩余量較多,236U的含量已達(dá)到1.66%,同時乏燃料釋熱項中244Cm的升高同樣也說明燃料的吸收顯著增加,因此本研究選擇5次作為REMIX再生次數(shù)上限。表2列出5次REMIX循環(huán)分別達(dá)到平衡時堆芯的主要物理參數(shù),核焓升因子(FΔH)按照目標(biāo)堆堆型要求,選為FΔH≤1.65。由表2可看出,加入REMIX燃料組件的堆芯壽期初臨界硼濃度較高,這與MOX組件入堆時的結(jié)果類似[5-8]。REMIX組件的加入使得堆芯的焓升因子有所上升,但仍能在8%不確定度條件下滿足限值要求,組件的最大燃耗也滿足設(shè)計預(yù)期,因此可在不更改現(xiàn)有堆芯設(shè)計的基礎(chǔ)上應(yīng)用REMIX燃料組件。從堆芯物理特性上看,MOX燃料組件在壓水堆中裝載的主要問題基本都是由钚對組件和堆芯能譜的硬化帶來的,從這一點看,REMIX燃料中的钚成分遠(yuǎn)低于一般的MOX燃料組件,這一問題可得到有效的緩解。從燃料的“雜質(zhì)”角度看,REMIX燃料中主要雜質(zhì)為236U和非裂變钚,這些核素會增大燃料的吸收,在MOX燃料中一般不含236U,但非裂變钚的含量遠(yuǎn)高于REMIX燃料,因此在這一方面MOX燃料并不占優(yōu)勢。

表2 REMIX再生堆芯參數(shù)Table 2 Parameter of REMIX recycling core

3 钚的累積與天然鈾節(jié)省量

乏燃料中钚含量的增加在補充了一定反應(yīng)性的同時,也使得組件的物理特性發(fā)生了變化。組件中的裂變钚成分逐漸趨于穩(wěn)定的同時,238Pu、240Pu等核素含量逐漸升高,這些核素與乏燃料中234U、236U等核素一起使REMIX燃料的吸收不斷增大,如表3所列。

表3 REMIX再生乏燃料鈾钚核素含量Table 3 U &Pu nuclide contents in spent REMIX fuel

REMIX燃料組件乏燃料中钚含量(钚占鈾和钚總質(zhì)量的份額)隨再生次數(shù)的增加而增大,如圖4所示。乏燃料中钚的總含量以及裂變钚(239Pu與241Pu)的含量均不斷增加,其中钚的總含量增加較明顯,裂變钚的含量變化較小,基本保持穩(wěn)定,這一結(jié)果與俄羅斯研究人員在VVER堆型下得到的結(jié)果一致,在該研究中還探究了乏燃料中钚含量與燃料組件水鈾比的關(guān)系:水鈾比越大,钚的累積越少;水鈾比越小,天然鈾的節(jié)省比例越高[9-10]。

圖4 乏燃料钚含量Fig.4 Pu concentration in spent nuclear fuel

REMIX燃料組件的一大優(yōu)勢便是可通過綜合利用乏燃料中的鈾钚同位素,減少額外需要使用的天然鈾質(zhì)量。圖5為每次REMIX再生組件入堆和加入AFA3G組件相比可節(jié)省的天然鈾的百分比。根據(jù)計算結(jié)果,REMIX燃料對乏燃料中鈾钚的回收利用可減少新燃料所需天然鈾的使用量,且其天然鈾節(jié)省量隨REMIX再生次數(shù)的增加而提高,最終在第4～5次時逐漸達(dá)到穩(wěn)定,這一結(jié)果與俄羅斯相關(guān)研究[11]一致。

圖5 REMIX燃料天然鈾節(jié)省量Fig.5 Natural uranium consumption reduction of REMIX fuel

4 乏燃料輻射與釋熱特性分析

4.1 REMIX燃料組件乏燃料活度分析

由于REMIX燃料組件使用了前一次REMIX再生產(chǎn)生的乏燃料,所以其總體的輻射水平相對較高。從原型堆平衡循環(huán)乏燃料到第5次REMIX再生后所產(chǎn)生乏燃料的活度變化示于圖6。查看相關(guān)核素信息發(fā)現(xiàn),乏燃料活度的主要貢獻(xiàn)者為137Cs、137Cs的衰變子體137Bam以及241Pu,前兩者的含量隨著REMIX再生次數(shù)的增加而減少,241Pu含量則不斷增加,其余一些核素的活度各有增減,在這些因素的共同作用下,乏燃料的活度整體上升并逐漸趨于穩(wěn)定。對于出堆冷卻時間均為5年的REMIX燃料組件和AFA3G組件,其乏燃料活度差別不大,因此Purex流程可在不變更或盡量少變更輻射防護(hù)設(shè)備的基礎(chǔ)上進(jìn)行REMIX乏燃料的處理[12],具體應(yīng)結(jié)合詳細(xì)的核素信息分別對各工序中α、β、γ輻射的改變進(jìn)行評估。

圖6 REMIX乏燃料活度變化Fig.6 Variation of spent REMIX fuel radioactivity

相關(guān)研究[13-14]對新REMIX燃料組件表面的劑量率進(jìn)行過評估,從數(shù)值上看REMIX燃料組件即使在未燃耗狀態(tài)下,其表面30 cm處劑量率也為普通UOX組件的10倍乃至幾十倍。本研究假設(shè)經(jīng)過鈾钚共去污流程后的乏燃料成分中只含鈾钚同位素,因此新燃料組件放射性主要來自于241Pu。從含量上看,新REMIX燃料組件中的241Pu處于AFA3G組件和一般壓水堆MOX燃料組件之間,現(xiàn)有的MOX燃料組件加工工序應(yīng)能滿足輻射防護(hù)要求。

4.2 REMIX燃料組件乏燃料γ功率

REMIX燃料組件乏燃料中的γ功率隨REMIX再生次數(shù)的變化如圖7所示?？梢?乏燃料中γ功率隨REMIX再生次數(shù)的增加而不斷減小,并趨于穩(wěn)定。查看相關(guān)核素信息發(fā)現(xiàn),乏燃料γ功率的主要貢獻(xiàn)者為134Cs和137Bam,約占總γ功率的88%,其含量減少的變化趨勢使得乏燃料的γ功率下降。由此可見,在不改變REMIX燃料組件柵格比的前提下,出堆冷卻時間同為5年的REMIX乏燃料相較于AFA3G乏燃料,其鈾钚共去污過程可不添加額外的γ防護(hù),若改變組件的柵格設(shè)計或出堆冷卻時間,則需要另行考慮。

圖7 REMIX乏燃料γ功率與134Cs和137Bam核素含量變化趨勢Fig.7 Variation of REMIX SNF gamma power and 134Cs and 137Bam concentration

4.3 REMIX燃料組件乏燃料釋熱

REMIX燃料組件乏燃料中的釋熱略高于一般AFA3G組件乏燃料,但低于1次再生的MOX乏燃料[15]。計算結(jié)果顯示其90Y、244Cm和Cs元素對乏燃料釋熱的貢獻(xiàn)較大,其中244Cm的變化對REMIX乏燃料釋熱率的變化起決定性的作用,原因可能是REMIX燃料中高質(zhì)量數(shù)的核素不斷增加,244Cm產(chǎn)額增大;90Y和Cs元素對乏燃料釋熱的貢獻(xiàn)很大,但其總量基本保持穩(wěn)定,相應(yīng)的釋熱率也保持相對穩(wěn)定。剔除244Cm后乏燃料的釋熱變化不大,僅為10%左右,考慮244Cm后乏燃料的釋熱變化可達(dá)到45%,具體釋熱變化趨勢如圖8所示。

圖8 REMIX乏燃料釋熱率變化趨勢Fig.8 Variation of spent REMIX fuel heat release rate with recycling times

由于REMIX再生而導(dǎo)致的乏燃料釋熱率的增加會使乏燃料后處理流程中對于散熱的要求提高。相較于乏燃料放射性活度的變化,REMIX乏燃料釋熱率的增大更明顯,因此現(xiàn)有的乏燃料處理流程是否能夠滿足REMIX乏燃料的散熱要求還需要進(jìn)一步分析,這同樣會使REMIX燃料的成本增加。

5 結(jié)論

1) 向輕水堆乏燃料中加入富集鈾制成REMIX燃料組件并實現(xiàn)5次REMIX再生的過程是可以實現(xiàn)的,無需進(jìn)行相關(guān)堆芯設(shè)計的修改即可在常規(guī)UOX組件循環(huán)的基礎(chǔ)上開展向30%REMIX燃料組件過渡的流程。

2) REMIX乏燃料中钚的總含量和裂變钚的含量均不斷增加,并在第4～5次REMIX再生時基本達(dá)到穩(wěn)定。在當(dāng)前柵元和燃耗深度基礎(chǔ)上,REMIX再生所能減少的天然鈾使用量隨著REMIX再生次數(shù)的增大而增加,并最終趨向穩(wěn)定。

3) REMIX乏燃料的整體放射性活度隨REMIX再生次數(shù)的增加略有上升,其γ功率與UOX組件相比更低,但釋熱率更高,可能需要一定的散熱手段。

國內(nèi)對于REMIX燃料組件的研究目前還處于起步階段,如何在成本可控的前提下實現(xiàn)REMIX燃料組件的生產(chǎn)加工是一個重要的工程問題。