蔣 勇，趙 鑫，徐 俊，李雪泓，唐 輝

(1.廣元市輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)站，四川 廣元 628000；2.四川省輻射環(huán)境管理監(jiān)測(cè)中心站，成都 611139)

前 言

廣元市地處四川北部，是四川省重要的人口、經(jīng)濟(jì)大市，保障全市人民的飲水安全，具有重大的社會(huì)意義。根據(jù)WHO發(fā)布的致癌物質(zhì)清單，放射性α核素、放射性β核素均屬于1類致癌物質(zhì)，水中的放射性核素進(jìn)入身體后，α、β射線作用于機(jī)體時(shí)，一部分打在細(xì)胞的生物大分子上，比如DNA，RNA等，直接使其受到損害，另外一部分先引起水分子電離，生成各種自由基和活化分子，比如H+、OH-、H2O2等，再通過這些產(chǎn)物使生物大分子間接受到損傷，從而導(dǎo)致細(xì)胞代謝失常，破壞其功能和結(jié)構(gòu)，甚至導(dǎo)致細(xì)胞死亡。細(xì)胞的損傷和死亡會(huì)導(dǎo)致組織和器官的損傷，或者通過神經(jīng)和體液的作用引發(fā)機(jī)體的繼發(fā)損傷。所以，調(diào)查居民集中飲用水源地的總α、總β放射性水平是十分必要的。

崔凡、劉彥兵[1]三角五市水源水中總α、總β放射性本底水平進(jìn)行了調(diào)查，結(jié)果顯示珠三角廣州、深圳、珠海、佛山、惠州五市水源水中的放射性水平處于正常本底范圍；李林澤、朱銳[2]等對(duì)南京市地下水總α、總β放射性水平進(jìn)行了研究，結(jié)果顯示調(diào)查區(qū)域內(nèi)地下水總α、總β放射性水平符合飲用水標(biāo)準(zhǔn)；龔韜、余勇[3]等對(duì)樂山市城市集中式飲用水源地總量放射性進(jìn)行了調(diào)查監(jiān)測(cè)，分析了樂山市飲用水源地輻射環(huán)境質(zhì)量變化狀況，并結(jié)合監(jiān)測(cè)工作結(jié)論，提出城市集中式飲用水源地放射性例行監(jiān)測(cè)制度的建議；彭崇、陳寶才[4]等對(duì)廣西14個(gè)主要城市的50個(gè)集中式飲用水水源總α、總β放射性水平進(jìn)行了調(diào)查，結(jié)果顯示調(diào)查結(jié)果均符合飲用水標(biāo)準(zhǔn)；以上研究表明全國輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)工作者已經(jīng)對(duì)飲用水源地的總α、總β放射性水平調(diào)查工作進(jìn)行了大量工作，調(diào)查結(jié)果也均符合國家相關(guān)要求；為保障居民的用水安全，飲用水源地的總α、總β放射性水平調(diào)查工作應(yīng)作為一項(xiàng)常態(tài)化的工作來抓，同時(shí)以前研究沒有依據(jù)調(diào)查數(shù)據(jù)對(duì)導(dǎo)致的居民健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行分析。廣元市輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)站于2018～2021年對(duì)全市集中飲用水源地的總α、總β放射性水平進(jìn)行了調(diào)查，根據(jù)調(diào)查結(jié)果分析全市集中飲用水源地的放射性分布情況，計(jì)算其導(dǎo)致的待積有效積累，再利用健康風(fēng)險(xiǎn)模型評(píng)價(jià)其導(dǎo)致的健康風(fēng)險(xiǎn)。

1 材料與方法

1.1 采樣點(diǎn)選擇

本次調(diào)查以廣元市四縣三區(qū)的集中飲用水源地作為調(diào)查對(duì)象，每個(gè)區(qū)(縣)有且僅有一個(gè)在用的集中飲用水源地，備用飲用水源地不在此次調(diào)查范圍內(nèi)，飲用水源地的選擇具有代表性[3]，采樣點(diǎn)示意圖見圖1。

圖1 廣元市四縣三區(qū)的集中飲用水源地點(diǎn)位示意圖Fig.1 Schematic diagram of centralized drinking water source locations in four counties and three districts of Guangyuan City

1.2 樣品采集、檢測(cè)、評(píng)價(jià)

本次調(diào)查在2018年～2021年期間在枯水期(1月～4月)和平水期(6月～10月)各采集樣品檢測(cè)一次；按照GB/T 5750—2006《生活飲用水標(biāo)準(zhǔn)檢驗(yàn)方法》的相關(guān)規(guī)定執(zhí)行樣品采集、存貯、運(yùn)輸?shù)炔僮鱗5]；檢測(cè)水中總α放射性水平和總β放射性水平，檢測(cè)方法分別參照《水中總α放射性濃度的測(cè)定 厚源法》(EJ/T1075-1998)[6]和《水中總β放射性測(cè)定 蒸發(fā)法》(EJ/T900-1994)[7]，檢測(cè)結(jié)果的評(píng)價(jià)參照《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》(GB5749-2022)的相關(guān)規(guī)定[8]。

1.3 質(zhì)量控制

本次調(diào)查的采樣任務(wù)由廣元市輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)站負(fù)責(zé)，樣品采集、密封、粘貼標(biāo)簽后在規(guī)定時(shí)間內(nèi)送至廣元市輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)站實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行檢測(cè)[9]；檢測(cè)使用的儀器設(shè)備全部經(jīng)有資質(zhì)的單位檢定，檢定合格且在檢定有效期內(nèi)[10]；采樣人員、實(shí)驗(yàn)室檢測(cè)人員均經(jīng)過四川省輻射環(huán)境環(huán)境監(jiān)測(cè)站培訓(xùn)并考核合格后頒發(fā)上崗證書[11]；整個(gè)檢測(cè)過程均按照《輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》(HJ/T61-2001)要求進(jìn)行[12]。

1.4 統(tǒng)計(jì)學(xué)方法

因調(diào)查數(shù)據(jù)量較大，檢測(cè)數(shù)據(jù)使用統(tǒng)計(jì)軟件SPSS 26.0進(jìn)行數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)和分析；為比較分析不同年份、不同水源地、不同水期總α、總β放射性水平之間的差異，數(shù)據(jù)的組間比較采用克魯斯卡爾-沃利斯檢驗(yàn)，以p<0.05為差異有統(tǒng)計(jì)學(xué)意義。

2 結(jié)果與討論

2.1 總α和總β放射性水平監(jiān)測(cè)結(jié)果

2.1.1 不同水源地的總α和總β放射性水平監(jiān)測(cè)結(jié)果

2018～2021年廣元市四縣三區(qū)的集中飲用水源地的總α放射性濃度范圍為：0.0045～0.1610Bq/L，平均值為0.0318Bq/L，標(biāo)準(zhǔn)差為0.0264；總β放射性濃度范圍為：0.0103～0.1560Bq/L，平均值為0.0658Bq/L，標(biāo)準(zhǔn)差為0.0313；總α放射性濃度、總β放射性濃度均滿足《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》的相關(guān)規(guī)定。不同水源地之間的總α、總β放射性濃度分別進(jìn)行比較，差異均無統(tǒng)計(jì)學(xué)意義(P>0.05)，見表1。

表1 不同水源地的總α、總β放射性水平Tab.1 Radioactivity levels of total α and total β in different water sources (Bq/L)

2.1.2 不同年度各水源地的總α、總β放射性水平

2018～2021年廣元市四縣三區(qū)集中飲用水源地的總α、總β放射性濃度見表2；不同年度的總α、總β放射性濃度之間分別進(jìn)行比較，差距無統(tǒng)計(jì)學(xué)意義(p>0.05)。

表2 不同年度各水源地的總α和總β放射性水平 Tab.2 Total α and total β radioactivity levels in different water sources in different years (Bq/L)

2.1.3 不同水期各飲用水源地的總α和總β放射性水平

枯水期和平水期的總α放射性濃度平均值分別為0.0292Bq/L、0.0359Bq/L，枯水期和平水期的總β放射性濃度平均值分別為0.0655Bq/L、0.0652Bq/L；平水期和枯水期的總α、總β放射性濃度分別進(jìn)行比較，總α、總β放射性濃度之間差異均有統(tǒng)計(jì)學(xué)意義(P<0.05)，見表3。

表3 各水源地枯水期和平水期的總α和總β放射性水平Tab.3 Radioactivity levels of total α and total β in dry season and normal season of each water source (Bq/L)

2.1.4 不同類型飲用水源地的總α和總β放射性水平

河流型、湖庫型飲用水源地總α放射性濃度平均值分為0.0295Bq/L、0.0456Bq/L；河流型、湖庫型飲用水源地總β放射性濃度平均值分為0.0626Bq/L、0.0846Bq/L。2018～2021年河流型、湖庫型飲用水源地之間的總α、總β放射性濃度分別進(jìn)行比較，差異均無統(tǒng)計(jì)學(xué)意義(P>0.05)，見表4。

表4 湖庫型和河流型水源地的總α和總β放射性水平Tab.4 Total α and total β radioactivity levels in lake-reservoir and riverine water sources (Bq/L)

2.2 健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

因總α、總β放射性核素均屬于1類致癌物質(zhì)，即對(duì)人為確定致癌物；本文已經(jīng)對(duì)廣元市集中飲用水源地的總α、總β放射性水平進(jìn)行了調(diào)查和分析，為進(jìn)一步評(píng)估通過飲水途徑攝入總α、總β放射性核素是否會(huì)對(duì)居民導(dǎo)致危害，故進(jìn)行健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。

2.2.1 健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型

公眾因飲水途徑攝入放射性物質(zhì)而導(dǎo)致健康風(fēng)險(xiǎn)通過公式(1)和公式化(2)計(jì)算：

R總=1.25×10-2×D攝

(1)

D攝=C×Q×e(g)

(2)

公式中R總表示公眾因飲水?dāng)z入放射性物質(zhì)而導(dǎo)致的平均個(gè)人致癌年風(fēng)險(xiǎn)，單位為a-1；1.25×10-2為在人群中輻射誘發(fā)的癌癥死亡概率系數(shù)，單位為Sv-1；D攝表示通過飲水途徑攝入放射性物質(zhì)導(dǎo)致的年待積有效劑量，單位為Sv/a；C表示水中放射性物質(zhì)的活度濃度，單位為Bq/L；Q表示飲用水的年攝入量，單位為L/a，e(g)表示g年齡組的劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)，單位為Sv/Bq[13～19]。

2.2.2 健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型的參數(shù)取值

因?yàn)榈乇硭锌偊练派湫灾饕獊碓从?26Ra，本文使用226Ra的劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)作為總α的劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)；因?yàn)榈乇硭锌偊路派湫灾饕獊碓从?0K，本文使用40K的劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)作為總β的劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)[20]；劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)的取值參考國標(biāo)《電離輻射防護(hù)與輻射源安全基本標(biāo)準(zhǔn)》(GB18871—2002)中的數(shù)據(jù)[21]，見表5。

表5 公眾食入總α、總β單位攝入量所致的待積有效劑量 e(g)Tab.5 Effective doses of total α and total β per unit intake for public consumption e(g) (Sv/Bq)

不同年齡段人群的年直接飲水?dāng)z入量見表6，數(shù)據(jù)來源于《中國人群暴露手冊(cè)》(0～5歲兒童卷、6～17歲兒童卷、成人卷)[22～24]。

表6 不同年齡段人群的年直接飲水?dāng)z入量Tab.6 Annual direct water intake for different age groups (L/a)

2.2.3 健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果

本文采用廣元市四縣三區(qū)2018～2021年間的總α、總β放射性濃度平均值計(jì)算年均總待積有效劑量，并進(jìn)行健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估。

2018年～2021年期間廣元市四縣三區(qū)經(jīng)集中飲用水源地供水途徑攝入的總α、總β放射性對(duì)各年齡組的年均總待積有效劑量見表7，各年齡組總待積有效積累均低于0.1mSv，低于WHO的推薦參考水平[20]。

表7 各年齡組的年均總待積有效劑量Tab.7 Annual total committed effective doses for each age group (10-5Sv/a)

廣元市四縣三區(qū)因飲水途徑攝入總α、總β放射性物質(zhì)而導(dǎo)致各年齡段居民總的致癌風(fēng)險(xiǎn)見表8。WHO將放射性物質(zhì)均劃分為1類致癌物質(zhì)，即為最高等級(jí)，需按照最嚴(yán)格的標(biāo)準(zhǔn)(即10-6)進(jìn)行控制；當(dāng)致癌風(fēng)險(xiǎn)低于10-6時(shí)即認(rèn)為風(fēng)險(xiǎn)低，可忽略；當(dāng)致癌風(fēng)險(xiǎn)在10-4～10-6范圍時(shí)，即有潛在的致癌風(fēng)險(xiǎn)；當(dāng)致癌風(fēng)險(xiǎn)大于10-4時(shí)即認(rèn)為風(fēng)險(xiǎn)過高，不能接受。而ICRP發(fā)布的最大可忽略風(fēng)險(xiǎn)為5.0×10-5。廣元市四縣三區(qū)飲用水源地總α和總β放射性對(duì)各年齡段居民所致的總致癌風(fēng)險(xiǎn)處于1.80×10-8～3.74×10-7，均低于WHO和ICRP發(fā)布的最嚴(yán)格控制限值[25～27]。

表8 總的致癌風(fēng)險(xiǎn)Tab.8 Total carcinogenic risk (10-7/a)

2.2.4 健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)分析

按照廣元市四縣三區(qū)水源地總α、總β放射性濃度平均值計(jì)算，總α放射性和總β放射性在總致癌風(fēng)險(xiǎn)中的貢獻(xiàn)率見圖2；從圖2中可以看出，對(duì)各個(gè)年齡組，總α放射性占比均超過90%，遠(yuǎn)超總β放射性的占比，總致癌風(fēng)險(xiǎn)的主要貢獻(xiàn)因子為總α放射性。

圖2 各年齡組總致癌風(fēng)險(xiǎn)中總α、總β放射性的貢獻(xiàn)率Fig.2 Contribution rate of total α and total β radioactivity to the total carcinogenic risk in each age group

按照廣元市四縣三區(qū)水源地總α、總β放射性濃度平均值計(jì)算對(duì)各年齡組總的致癌風(fēng)險(xiǎn)見圖3，按照致癌風(fēng)險(xiǎn)從高到低排序依次為：12～17歲組、<1歲組、7～12歲組、1～2歲組、2～7歲組、>17歲組。致癌風(fēng)險(xiǎn)的高低與放射性物質(zhì)攝入量、人體新陳代謝速度、各器官對(duì)輻射的敏感度等有關(guān)系，>17歲組雖然攝入量最大，但是因成年人對(duì)輻射的耐受性更強(qiáng)，其致癌風(fēng)險(xiǎn)反而是最低的[28]。

圖3 各年齡組的總致癌風(fēng)險(xiǎn)Fig.3 Total carcinogenic risk by age group

3 結(jié) 論

(1)本文研究結(jié)果表明，廣元市四縣三區(qū)集中飲用水源地在2018年～2021年期間的總α放射性濃度均低于0.5Bq/L，總β放射性濃度均低于1Bq/L，均符合國家《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》(GB 5749—2022)標(biāo)準(zhǔn)限值；其中不同飲用水源地之間的總α和總β放射性濃度之間差異無統(tǒng)計(jì)學(xué)意義(p>0.05)，說明各水源地之間的總α、總β放射性基本處于同一水平；枯水期與平水期總α、總β放射性濃度之間的差異有統(tǒng)計(jì)學(xué)意義(p<0.05)，說明總α、總β放射性受水期變化的影響；不同年份之間總α、總β放射性濃度間差異無統(tǒng)計(jì)學(xué)意義(p>0.05)，說明各飲用水源地的總α、總β放射性水平相對(duì)較為穩(wěn)定；湖庫型水源地與河流型水源地的總α、總β放射性水平間差異無統(tǒng)計(jì)學(xué)意義(p>0.05)，說明總α、總β放射性水平與水源地類型無關(guān)。

(2)廣元市四縣三區(qū)集中飲用水源地的總α、總β放射性主要來源是天然放射性，水體中總α射線主要來源于天然226Ra，水體中總β活度主要來自長壽命核素40K等；因受地質(zhì)條件、地表水沖刷等影響，總α、總β放射性濃度受水期變化影響較大，枯水期與平水期之間的差異較大。

(3)各年齡組因飲水?dāng)z入總α、總β放射性所導(dǎo)致的總致癌風(fēng)險(xiǎn)的主要貢獻(xiàn)因子均為總α放射性，在12～17歲組總α放射性貢獻(xiàn)率達(dá)98.96%，為最高值，在1～2歲組的貢獻(xiàn)率為91.70%，為最低值。

(4)因飲水?dāng)z入總α、總β放射性導(dǎo)致的待積有效劑量計(jì)算顯示，廣元市四縣三區(qū)集中飲用水源地總α、總β放射性對(duì)各年齡組的年均總待積有效劑量均低于0.1mSv，低于WHO推薦的參考水平。健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)顯示，廣元市四縣三區(qū)集中飲用水源地的總α、總β放射性對(duì)各年齡組總的致癌風(fēng)險(xiǎn)最高為12～17歲組，最低為>17歲組，但對(duì)各年齡組均低于10-6水平，說明廣元市四縣三區(qū)集中飲用水源地供水對(duì)各年齡組都是安全的。

(5)通過本文的調(diào)查和研究，掌握了廣元市四縣三區(qū)集中飲用水源地的總α、總β放射性水平，并估算了其所致的公眾有效劑量和健康風(fēng)險(xiǎn)，為今后廣元市的水資源管理、居民飲水安全管理提供了數(shù)據(jù)支持；同時(shí)也可作為全市環(huán)境監(jiān)測(cè)系統(tǒng)的組成部分，為生態(tài)環(huán)境部門提供環(huán)境監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，為廣元全市的生態(tài)環(huán)境質(zhì)量管理提供技術(shù)支撐和指導(dǎo)；在今后，需進(jìn)一步提高集中飲用水源地輻射環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測(cè)水平，擴(kuò)大監(jiān)測(cè)范圍、增加監(jiān)測(cè)項(xiàng)目及頻率，從而更加全面的反映整個(gè)廣元市飲用水源地的放射水平。