張志強， 李涵茜， 賀世偉， 路學成， 王 浩， 張?zhí)靹?/p>

(1.中國民航大學航空工程學院， 天津 300300； 2.天津職業(yè)技術(shù)師范大學機械工程學院， 天津 300222)

0 前 言

高強鋁合金具有比強度高、耐腐蝕、易加工等優(yōu)點，被廣泛用于制造機身蒙皮、骨架、肋梁等飛機結(jié)構(gòu)件[1－3]。 增材制造具有材料利用率高、生產(chǎn)周期短、輕量化效果顯著等優(yōu)勢，能夠滿足高強鋁合金飛機結(jié)構(gòu)部件大型化、整體化、輕量化的制造需求[4－6]。

冷金屬過渡(cold metal transfer，CMT)是由Fronius公司在熔化極氣體保護焊(Metal-Inert Gas Welding，MIG)的基礎(chǔ)上發(fā)展的無焊渣飛濺的新型工藝技術(shù)，具有熱輸入低、熔滴過渡穩(wěn)定等優(yōu)點。 之后Fronius 公司又將CMT 和一脈一滴的脈沖MIG 相結(jié)合，實現(xiàn)了CMT短路過渡和脈沖過渡的交替混合過渡(即CMT-P)。CMT-P 結(jié)合了CMT 和脈沖MIG 的工藝特點，增加了熱輸入的可控性，擴大了熱輸入的可調(diào)范圍，可以對熔滴過渡過程實現(xiàn)精確控制，進而提高成形質(zhì)量[7－9]。 從保強等[10]對比研究了不同CMT 模式的增材制造技術(shù)對Al-6.3%Cu 鋁合金增材件中氣孔的影響，發(fā)現(xiàn)與CMT工藝相比，CMT-P 工藝的脈沖電流可以促進熔池的振動，有利于氣孔上浮逸出。 Zhang 等[11]研究了CMT 與P 比值對成形件氣孔率的影響，發(fā)現(xiàn)脈沖電弧增強了熔池的流動性，進而降低了成形件的氣孔率。 因此，與CMT 相比，CMT-P 的脈沖電弧作用可對熔池形成擾動作用，有利于熔池內(nèi)部的氣孔上浮逸出，但其仍無法完全抑制氣孔的形成，同時存在凝固組織粗大、難以抑制有害二次相析出等問題。

近年來，眾多學者開展了高強鋁合金復合或輔助增材工藝研究(包括激光與電弧復合、超聲或磁場輔助等)，在提高增材效率、減少成形缺陷、改善組織結(jié)構(gòu)等方面取得了良好效果[12－14]。 Liu 等[15]研究表明，與惰性氣體保護鎢極氬弧(TIG)工藝相比，激光-TIG 電弧復合增材4043 鋁合金成形件晶粒尺寸更細小、元素分布更均勻；并且，激光-TIG 電弧復合增材制造過程中組織呈現(xiàn)周期性分布特征，在底部、中部、頂部區(qū)域分別由粗大柱狀晶、細小柱狀晶和等軸樹枝晶組成。 劉黎明團隊研究同樣指出[16－18]，與熔化極氣體保護(MIG)增材相比，激光-MIG 復合增材鋁合金成形件的組織分布更加均勻且具有更好的力學性能。 Zhang 等[19]研究了激光-冷金屬過渡(CMT)電弧復合工藝成形6061 鋁合金的微觀組織特征。 結(jié)果表明，激光-CMT 復合工藝顯著細化了等軸晶，并且抑制了柱狀晶的生成。 因此，激光-電弧復合增材技術(shù)在鋁合金增材制造成形質(zhì)量控制和微觀組織調(diào)控方法具有顯著的工藝優(yōu)勢。

為進一步改善高強鋁合金增材制造薄壁構(gòu)件的成形質(zhì)量和組織結(jié)構(gòu)，本工作引入了激光與新型的CMT-P電弧復合增材制造技術(shù)。 以2024 高強鋁合金為研究對象，采用熱力學計算、光學顯微鏡(OM)、掃描電鏡(SEM)、電子探針(EPMA)等分析方法，研究了激光與CMT-P 電弧復合增材制造高強鋁合金沉積層各微區(qū)的微觀組織特征，并分析了微觀組織對顯微硬度的影響規(guī)律，可為進一步改善鋁合金增材制造組織結(jié)構(gòu)提高力學性能提供依據(jù)。

1 試驗材料及方法

基板選用8 mm 厚的2A12-T351 高強鋁合金，增材制造所用絲材為2024 高強鋁合金(直徑為1.2 mm，化學成分與2A12-T351 鋁合金基本相同)，基板和絲材的主要成分如表1 所示。

表1 激光與CMT-P 電弧復合增材絲材及基板化學成分(質(zhì)量分數(shù)) %Table 1 Composition of laser and CMT-P arc hybrid additive filler wire and base metal (mass fraction) %

所有增材制造試驗均在自行搭建的激光與CMT-P電弧復合增材制造平臺上進行，該平臺主要由光纖激光器(IPG YLS-10000)、CMT-P 電弧系統(tǒng)(Fronius Advanced4000)、六軸工業(yè)機器人(KUKA KR60HA)等組成。 試驗采用旁絲送進、單道多層循環(huán)往復的增材方式，增材試件每道的長度為13 cm，增材層數(shù)為5 層，層間冷卻時間為15 min。 設(shè)備及其示意圖如圖1 所示。課題組前期綜合考慮掃描速度、送絲速度、電弧電流、電弧電壓、激光功率等工藝參數(shù)，以孔隙率和成形精度為評價標準，采用響應(yīng)面設(shè)計結(jié)合多目標優(yōu)化法建立了激光與CMT-P 電弧復合增材工藝參數(shù)優(yōu)化準則。優(yōu)化后的工藝參數(shù)為:電弧電流101.0 A；電弧電壓17.4 V；送絲速度4.6 m/min；掃描速度10 mm/s；激光功率選用0、1 000 W；焊槍與水平方向夾角60°；離焦量2 mm；光絲間距2 mm；干伸長13 mm；保護氣(純氬氣)流量22 L/min；CMT/P 比值為1 ∶4。

圖1 激光與CMT-P 電弧復合增材制造平臺Fig.1 Laser and CMT-P arc hybrid additive manufacturing platform

首先沿垂直于增材方向切取截面試樣制備金相，并使用Keller 試劑對鏡面拋光的金相進行化學腐蝕。然后，運用OM(OLYMPUS GX71)和SEM(HITACHI S-3000N)對不同微區(qū)進行組織表征。 運用Pro-Image軟件統(tǒng)計不同微區(qū)的凝固初晶的尺度分布規(guī)律， 以等效圓直徑作為等軸晶尺寸進行分析。 采用電子探針(EPMA，JXA-8530F)分析增材試樣的元素分布。 基于JMatPro 軟件，進行鋁合金凝固相圖計算。 以SCTMC MHV-1000Z 維氏顯微硬度計為平臺，沿涂層厚度方向測試涂層的顯微硬度(施加載荷0.98 N，保載時間為10 s)。

以成形精度、氣孔率及氣孔分布作為增材質(zhì)量的判斷標準。 成形精度統(tǒng)計方法為分別在兩側(cè)最外的點豎直做2 條平行的切線，2 條切線之間的距離記為l0。然后在薄壁增材試樣內(nèi)部從左輪廓線到右輪廓線做10條間距相等的水平線，10 條水平線的長度分別記為l1、l2……l10。 然后利用以下公式對薄壁增材件試樣的成形精度進行計算:

式中:an分別為3 個試樣的成形精度(n＝1、2、3)；a為薄壁增材件的成形精度。 氣孔率為每個試樣的總視場氣孔面積與視場增材面積的比值，通過重復測量3 個試樣的氣孔率取平均值得到該增材試樣的氣孔率。 氣孔尺度分布為不同直徑氣孔的分布情況(直徑大于40 μm)。

2 結(jié)果分析

2.1 激光與CMT-P 電弧復合增材薄壁構(gòu)件成形質(zhì)量分析

增材試樣表面和截面宏觀形貌如圖2 所示。 可以看出，增材試樣表面平整，未發(fā)現(xiàn)明顯的裂紋及飛濺沉積瘤等缺陷，單層沉積層厚度約為(1.0±0.2) mm。CMT-P 電弧增材試樣存在嚴重的沉積缺陷，成形精度為80.90%。 氣孔率為3.01%，其中0～60 μm 的小尺寸氣孔占11.45%，60 ～80 μm 的氣孔占4.45%，80 ～100 μm 的氣孔占1.45%，大于100 μm 的氣孔占2.63%。該參數(shù)下產(chǎn)生的氣孔主要以大尺度的氣孔為主。 激光與CMT-P 電弧復合增材試樣的成形質(zhì)量較好，成形精度為89.40%。 氣孔率為2.20%，其中40 ～60 μm 的小尺寸氣孔占13.82%，60 ～80 μm 的氣孔占5.26%，80 ～100 μm 的氣孔占1.32%，大于100 μm 的氣孔占1.32%。 可以看出該參數(shù)下產(chǎn)生的氣孔主要以小尺寸氣孔為主，主要分布在層間附近。

圖2 激光與CMT-P 電弧復合增材表面和截面宏觀形貌Fig.2 Laser and CMT-P arc hybrid additive microstructure characteristics

大量學者指出鋁合金增材制造過程中形成的氣孔主要為氫氣孔[20，21]。 氫氣孔的產(chǎn)生主要歸因于:氫原子在液態(tài)鋁中的溶解度遠遠大于固態(tài)鋁中。 在凝固過程中，氫原子從固相中排出，經(jīng)液固界面進入液相，液相中含氫量不斷增加，當不斷增加的氫原子超過液相的氫溶解度極限時，游離態(tài)氫原子結(jié)合開始形成大量H2。 激光與CMT-P 增材制造過程中，凝固速度極快，導致形成的大量H2無法及時溢出，進而致使沉積層中殘留有大量的氣孔。

2.2 激光與CMT-P 電弧復合增材薄壁構(gòu)件顯微組織分析

2.2.1 晶粒形態(tài)與尺寸特征

激光與CMT-P 電弧復合增材試樣沿沉積方向的微觀組織形貌如圖3a 所示，可以看出，試樣內(nèi)部微觀組織具有明暗相間的周期性分層特征，主要分為層內(nèi)區(qū)域和層間區(qū)域2 部分。 根據(jù)晶粒形貌的不同，將層內(nèi)不同區(qū)域劃分為熔池區(qū)(MPZ)和熱影響區(qū)(HAZ)。其中，較暗的區(qū)域為MPZ，該區(qū)域內(nèi)的大部分柱狀晶垂直于熔池邊界方向生長， 其生長方向與最大溫度梯度方向一致。 在MPZ 底部，柱狀晶晶粒長度范圍為110～120 μm，寬度范圍為10～20 μm，其長寬比值約為8～9。沿著晶粒生長方向，晶粒不斷向粗大的柱狀晶和等軸晶過渡，因此在MPZ 上部區(qū)域，微觀組織呈現(xiàn)為粗大的柱狀晶、等軸晶共存的狀態(tài)，如圖3b、c 和d 所示。合金的晶粒形態(tài)與凝固過程中的溫度梯度(G)和凝固速率(R)有關(guān)，G/R值越大，越易形成柱狀晶[22]。 在激光與CMT-P 多層沉積時，隨著上一道沉積層凝固，區(qū)域的表面溫度降低。 此時，激光電弧復合熱源作用于上一層沉積層，會熔化其頂部區(qū)域，并與送進的熔融焊絲混合形成熔池。 在形成熔池時，固液界面處的G較大，且熔池底部液態(tài)金屬流動不充分，過冷度較小，即G高R低，G/R值大，晶粒有較大的生長空間，從而易形成柱狀晶。 同時在MPZ 中由下到上，G不斷減小，柱狀晶逐漸向等軸晶轉(zhuǎn)變，尺寸逐漸變小。 然而新沉積層對已沉積層起到熱處理作用，在MPZ 上部的晶粒會受到下一成形層的再加熱作用，使得柱狀晶可能發(fā)生再結(jié)晶，尺寸增加。 因此在MPZ 底部的晶粒呈現(xiàn)細小柱狀晶形態(tài)，MPZ 上部的呈現(xiàn)較大柱狀晶與等軸晶交替出現(xiàn)的形態(tài)。 層內(nèi)較亮的區(qū)域為HAZ，該區(qū)域的晶粒主要呈現(xiàn)為粗大的等軸晶，其尺寸大約為50 ～60 μm，如圖3e 和3f 所示。 在激光與CMT-P 復合增材時，上一道沉積層的頂部區(qū)域會發(fā)生重熔，中下部區(qū)域會受再加熱影響發(fā)生回復再結(jié)晶。 再結(jié)晶后，先得到細小、無畸變的新等軸晶粒。 激光與CMT-P 復合熱源持續(xù)加熱時，在界面能驅(qū)動下，晶粒繼續(xù)長大，發(fā)展成較大的等軸晶結(jié)構(gòu)，從而在層間形成了由較大等軸晶構(gòu)成的HAZ。 HAZ 的晶粒尺寸從下到上逐漸增大，主要歸因于遠離熱源的部分再加熱作用較弱，導致等軸晶尺寸相對較小。 因此在層內(nèi)區(qū)域，晶粒尺寸和形貌逐漸由細小的柱狀晶向粗大的柱狀晶和等軸晶過渡。

圖3 激光與CMT-P 電弧復合增材微觀組織Fig.3 Laser and CMT-P arc hybrid additive microstructure characteristics

在HAZ 和MPZ 之間存在一條細小的等軸晶帶，即層間區(qū)域，該區(qū)域主要為熔池邊界(MPB)。 其寬度約為30 μm，主要由尺寸約10 ～20 μm 的等軸晶構(gòu)成，如圖3e 所示。 由于上一道沉積層凝固區(qū)域的表面溫度較低，再次形成熔池時，固液界面處的溫度梯度較大，使得固液界面前沿成分的過冷區(qū)域面積增大，增加了形核概率，因此存在晶粒間的競爭生長，部分晶粒被其他晶粒限制而無法繼續(xù)長大，同時由于在熔池底部的晶粒會受到對流的影響，抑制了其生長，因此最終在層間區(qū)域形成了一條由細小的等軸晶組成的帶狀區(qū)域。

激光與CMT-P 電弧復合增材2024 鋁合金的組織特征如圖4 所示。

圖4 激光與CMT-P 電弧復合增材組織特征示意圖Fig.4 Schematic diagram of laser and CMT-P arc hybrid additive tissue characteristics

激光與CMT-P 電弧復合增材過程中，在熔池的底部形成一個固液共存區(qū)。 隨著激光與CMT-P 復合熱源的移動，熔池逐漸凝固，形成由細小等軸晶組成的MPB，并在MPB 上部形成垂直于熔合線的柱狀晶，上部由于激光與CMT-P 的持續(xù)熱輸入對先前沉積層起到再加熱作用使晶粒長大，最終形成MPB、MPZ 和HAZ 交替呈現(xiàn)的組織形貌。

不同層HAZ 的等軸晶及MPZ 底部的柱狀晶的晶粒尺寸特征如圖5 所示。 可以看出由下到上等軸晶大小和柱狀晶的長、寬及長寬比均呈現(xiàn)出逐漸減小的趨勢。 晶粒尺寸在前3 層基本保持穩(wěn)定，從第3 層到第5層，等軸晶的尺寸從56.46 μm 減小到17.48 μm；柱狀晶的長從115.42 μm 減小到84.30 μm，寬從15.48 μm減小到10.75 μm，長寬比從8.88 減小到了6.72。 增材構(gòu)件頂層只經(jīng)歷了1 次熱循環(huán)，第4 層經(jīng)歷了2 次熱循環(huán)，越靠下經(jīng)歷的熱循環(huán)次數(shù)越多，所以由下至上晶粒尺寸逐漸變小，由圖5 結(jié)果可以看出，第3 層的晶粒尺寸幾乎保持穩(wěn)定，即在經(jīng)歷了3 次熱循環(huán)作用后晶粒尺寸基本穩(wěn)定，不會發(fā)生較大變化。

圖5 激光與CMT-P 電弧復合增材晶粒尺寸統(tǒng)計Fig.5 Statistical results of grain size of laser and CMT-P arc hybrid additive

2.2.2 物相組成與元素分布

由熱力學計算得出該鋁合金平衡相組成如圖6 所示。 由圖6 可知，該鋁合金的液相線溫度為643 ℃，在該溫度下，開始快速大量析出Al 固溶體相，并在523 ℃時析出量達到最高，之后析出逐漸減緩。 在498 ℃開始合金發(fā)生固態(tài)相變，從Al 固溶體中依次析出Al6Mn、Al20Cu2Mn3、S 相(Al2CuMg)、θ 相(Al2Cu)的析出溫度分別為620、578、498、377 ℃。 根據(jù)計算結(jié)果可知，最有可能析出S 相，還有可能析出Al6Mn、Al20Cu2Mn3和θ 相。

圖6 2024 鋁合金的平衡相組成Fig.6 Equilibrium phase composition of 2024 aluminum alloy

增材組織的元素分布如圖7 所示。 基體相為α-Al相，析出相包括晶界處析出相以及晶粒內(nèi)部顆粒狀、棒狀2 種孤立的析出相。 晶界交叉處出現(xiàn)的較亮且面積較大的析出相主要富集Al、Cu、Mg 3 種元素，為S 相。晶界上條狀析出物主要富集Al、Cu 元素，為θ 相。 在晶粒內(nèi)部，較小的顆粒狀析出物為θ 相，另一種較大的短棒狀析出物為S 相[23]。 除此之外，在臨近晶界交叉處的晶界上富集Al、Fe、Mn、Cu 4 種元素，為雜質(zhì)相Al-Fe-Mn-Cu。 在增材過程中，合金元素Cu、Mg 一部分固溶于α-Al 基體內(nèi)部，另一部分元素從基體內(nèi)析出或通過溶質(zhì)團簇的方式在晶界及晶粒內(nèi)部以θ 或S 強化相的形式出現(xiàn)。 結(jié)合熱力學計算結(jié)果，合金凝固分為2 個階段。 在合金液體凝固初期，部分液相發(fā)生共晶反應(yīng):L(液相)→α-Al＋S，此時凝固組織為兩相共晶狀態(tài)。 隨溫度降低冷卻持續(xù)進行，殘余合金液和初生S相發(fā)生包晶反應(yīng)，進一步析出α-Al、θ、S 相，最終形成三相共晶體。

圖7 激光與CMT-P 電弧復合增材元素分布Fig.7 Additive sample element distribution of laser and CMT-P arc hybrid additive

不同區(qū)域析出相的掃描電鏡形貌如圖8 所示，顯示了HAZ、MPZ(上部和底部)、MPB 3 個特征區(qū)域的典型鑄造微觀結(jié)構(gòu)。 不同特征區(qū)域析出相的密度存在顯著變化。 顯然，與HAZ 和MPZ(上部、底部)相比，MPB中析出相密度有所增加。 其中HAZ 還有明顯的微裂紋出現(xiàn)，如圖8a 中虛線框位置所示。 結(jié)合電子探針結(jié)果可以判斷出析出相主要為S 相和θ 相，如圖8 中箭頭所示。 當每層沉積完成時，新的沉積層在與先前沉積層的交界面開始凝固，沿垂直于交界面向上的方向發(fā)展。 由于先凝固區(qū)域的合金元素濃度低于后凝固的區(qū)域，因此，每個沉積層的最外層區(qū)域合金元素濃度較高。 當新一層沉積后，新沉積層的MPB 包含上一沉積層的最外層區(qū)域，有較高的金屬元素濃度，因此，MPB的析出相密度顯著高于HAZ 和MPZ。 另外，由于激光與CMT-P 的持續(xù)輸入，層間位置溫度保持在較高狀態(tài)，較高的溫度會析出S 相，因此在層間形成較多的S 相。

圖8 不同區(qū)域析出相分布Fig.8 Distribution of precipitated phases in different regions

2.3 激光與CMT-P 電弧復合增材顯微硬度分析

圖9 為增材薄壁構(gòu)件垂直方向的顯微硬度值。 對比增材部分的全部測試點發(fā)現(xiàn)，硬度最高出現(xiàn)在最底端。 第一道沉積開始時與基板接觸，此時散熱條件良好，增材冷卻速度快，顯微組織穩(wěn)定，晶粒細化程度高，因此使與基板連接的沉積層硬度值高。 而后由于沉積層的增加，散熱逐漸變慢，使各沉積層之間的組織和成分存在顯著的不均勻性，因此，增材試件上部硬度值降低且出現(xiàn)較大波動。

圖9 激光與CMT-P 電弧復合增材顯微硬度Fig.9 Microhardness of laser and CMT-P arc hybrid additive

增材試樣和母材的平均顯微硬度值分別為94.8 HV0.98N和121.8 HV0.98N，增材試樣的硬度明顯低于母材，且增材試樣硬度值波動更明顯，其最低硬度值為73.2 HV0.98N。 這主要是由于增材試樣層間存在不規(guī)律的氣孔缺陷，使得對應(yīng)硬度值降低，如圖10 所示。 隨著堆積高度的增加，成形件整體顯微硬度存在一定的波動但變化不大，波動主要出現(xiàn)在層間位置。 這是由于HAZ和MPB 位于重熔時的固液交界處，液態(tài)金屬凝固速度快，氣孔形成后來不及溢出，在層間位置形成聚集，最終導致硬度值下降。 另外，從元素分析可知，在MPZ 中存在較多的析出相，主要為S 相和θ 相。 與α-Al基體相相比，晶界處聚集的析出相使晶界有較高的能量從而削弱晶界結(jié)合力[24，25]，因此導致層間硬度值降低。

圖10 激光與CMT-P 電弧復合增材2～3 層微觀組織Fig.10 Laser and CMT-P arc hybrid additive 2～3 layer microstructure

3 結(jié) 論

(1)激光與CMT-P 電弧復合增材2024 鋁合金每層形成3 個獨特的區(qū)域，包括熱影響區(qū)(HAZ)、熔池區(qū)(MPZ)和熔池邊界(MPB)，HAZ 為粗大等軸晶，MPZ底部呈現(xiàn)細小柱狀晶，MPZ 上部為粗大柱狀晶和等軸晶，MPB 為細小等軸晶。 隨熱循環(huán)次數(shù)增加，柱狀晶長寬比及等軸晶的晶粒大小逐漸增大，經(jīng)過3 次熱循環(huán)后微觀組織基本穩(wěn)定，柱狀晶長寬比及等軸晶的晶粒大小基本不變。

(2)2024 鋁合金激光與CMT-P 電弧復合增材成形件的主要析出相為S 相(Al2CuMg)和θ 相(Al2Cu)，S相主要在晶界交叉位置和晶粒內(nèi)部析出，θ 相主要在晶粒邊界析出。

(3)增材成形件的層間區(qū)域存在氣孔以及晶界處存在較多的析出相S 相，使增材成形件的平均顯微硬度低于母材并且在層間位置顯著降低。