吳 坤，侯英偉，胡力元，趙云龍，李 垚，孫詩奇，王利斌，劉輝蘭，周春芝，宋玉收,*

（1.哈爾濱工程大學(xué)核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，黑龍江 哈爾濱 150001；2.國民核生化災(zāi)害防護國家重點實驗室，北京 102205）

核保障以核材料衡算與控制為基礎(chǔ)，多年來發(fā)展的核查方法分有損分析技術(shù)與無損分析技術(shù)兩種，有損檢測需要對核材料或核彈頭進行拆解，甚至使用化學(xué)手段處理，尤其在軍控核查方面存在較多弊端。無損檢測手段無需對核材料進行拆解，且可在現(xiàn)場快速測量，價格也相對低廉[1]。

基于中子的無損檢測技術(shù)分為總中子計數(shù)、中子符合計數(shù)、中子多重性計數(shù)，其中總中子計數(shù)方法最為簡單，是對核材料總體中子發(fā)射率的測量。中子符合計數(shù)和中子多重性計數(shù)可以區(qū)分出裂變的中子，研究中子的時間關(guān)聯(lián)信息。其方法如圖1（a）所示，獲取中子時間序列，通過設(shè)置預(yù)延遲、符合門寬、長延遲等參數(shù)，根據(jù)前后兩個符合門中的中子分布獲取多重性符合計數(shù)率來求解核材料質(zhì)量[2]。通常，前符合門稱為R+A 門，后符合門稱為A 門，其大小相等約為中子衰減時間的1～2 倍；長延遲用來保證后符合門中盡量不存在與觸發(fā)中子相關(guān)聯(lián)的裂變中子。根據(jù)是否有外源對核材料進行誘發(fā)裂變，多重性計數(shù)方法分為主動多重性計數(shù)方法和被動多重性計數(shù)方法，符合計數(shù)方法也分為主動符合計數(shù)方法和被動符合計數(shù)方法。中子符合計數(shù)方法相比中子多重性計數(shù)方法簡單，但需要標準樣品進行刻度，限制了其使用范圍[3]。

圖1 中子符合及多重性計數(shù)方法示意圖及ENMC 探測器結(jié)構(gòu)Fig.1 The schematic of neutron coincidence and multiplicity method and the ENMC detector structure

被動中子多重性計數(shù)適用于含Pu 核材料質(zhì)量測量，但對于U 核材料自發(fā)裂變率低[4]，需要使用外部中子源進行誘發(fā)裂變。國外已發(fā)展了多種類型的中子多重性計數(shù)設(shè)備；國內(nèi)對于中子多重性計數(shù)的研究起步較晚，中國原子能科學(xué)研究院[5,6]、中國工程物理研究院[7,8]、火箭軍工程大學(xué)[9,10]、西北工業(yè)大學(xué)[11]等單位在實驗裝置、計數(shù)原理等方面進行了相關(guān)研究，核工業(yè)大學(xué)將人工智能算法用于多重性計數(shù)設(shè)備的結(jié)構(gòu)優(yōu)化[12]。目前雖沒有形成成熟的商業(yè)產(chǎn)品，但在電子學(xué)設(shè)計[13]、配套數(shù)據(jù)獲取軟件[14]方面也進行了探索。本文基于超熱中子多重計數(shù)器（ENMC）結(jié)構(gòu)[15]［見圖1（b）］，使用蒙特卡羅方法研究主動中子多重性計數(shù)方法中質(zhì)量重構(gòu)結(jié)果的影響因素，包含符合門寬的設(shè)置、質(zhì)詢中子源強度、探測效率與衰減時間，是多重性設(shè)備設(shè)計開發(fā)的理論和數(shù)據(jù)支撐。

1 主動中子多重性計數(shù)模擬方法

主動中子多重性與被動中子多重性都依賴中子多重性模型假設(shè)[16]，差異在于由于外加中子源的影響，中子單重符合計數(shù)率會含有誘發(fā)中子源發(fā)射的中子，已經(jīng)不能用于核材料質(zhì)量重構(gòu)，但可以通過測量的雙重符合計數(shù)率、三重符合計數(shù)率以及刻度核材料與質(zhì)詢中子源的耦合系數(shù)與核材料增殖系數(shù)之間的關(guān)系，來求解核材料質(zhì)量。由式（1）、式（2）[17]可知：

相繼求解出增殖系數(shù)M、誘發(fā)裂變率F。

其中：D、T——雙重和三重中子符合計數(shù)率；

εf——裂變中子的探測效率，可通過對252Cf 裂變中子源進行標定獲取。

vs——質(zhì)詢源誘發(fā)裂變中子階乘矩；

vi——誘發(fā)裂變中子再誘發(fā)裂變中子的階乘矩；

fd、ft——二重和三重符合門因子。

模擬研究中，為減小裂變階乘矩參數(shù)引入的誤差，通過統(tǒng)計粒子間關(guān)系獲取準確數(shù)值。

通過式（3）和式（4）計算[16]。

式中：P——預(yù)延遲；

G——符合門寬；

τ——中子在多重性探測器中的衰減時間。

由于關(guān)聯(lián)中子計數(shù)率符合Rossi-α分布[16]，可通過擬合不同門寬與中子雙重符合計數(shù)率的關(guān)系獲得較準確的數(shù)值。之后通過公式：

計算核材料質(zhì)量。

其中：Y——質(zhì)詢中子源強度；

C——源與核材料耦合系數(shù)，可通過對（6）式標定獲得[18]，本文稱其為C-M 方程。

其中：a、b、c——三個參數(shù)；

C——一個質(zhì)詢源中子在鈾部件單位質(zhì)量的235U 中產(chǎn)生的平均誘發(fā)裂變數(shù)。

除上述標定方法，亦可根據(jù)C的物理意義，通過蒙特卡羅方法統(tǒng)計出C值，此方法用來研究純實驗方法中C-M 方程標定偏差的影響。

2 結(jié)果與討論

通過研究中子多重性方法及質(zhì)詢過程，歸納出如圖2 所示的質(zhì)詢結(jié)果影響因素傳導(dǎo)過程。其中探測器與核材料在實際應(yīng)用過程中不可變，裂變中子分布階乘矩主要來源于235U 核材料，可認為是定值。探測效率與衰減時間是與探測器性能相關(guān)的重要指標參數(shù)，在質(zhì)詢之前通過252Cf 中子源的標定獲得，由于252Cf 中子能譜與實際測量環(huán)境存在偏差，影響質(zhì)詢結(jié)果。質(zhì)詢中子源強度與探測器門寬設(shè)置為影響質(zhì)詢結(jié)果的重要設(shè)置參數(shù)；在研究其影響過程中采用了根據(jù)物理含義統(tǒng)計出的耦合系數(shù)C，避免C-M 方程偏差導(dǎo)致耦合系數(shù)求解不準的影響。由于模擬過程中可以準確獲取中子的探測時間，可忽略探測器死時間影響。

圖2 主動中子多重性結(jié)果影響因素傳導(dǎo)過程Fig.2 The conduction process of factors affecting the results of active neutron multiplicity

2.1 多重性方法參數(shù)模擬（探測效率、衰減時間、裂變中子分布階乘矩）

利用Geant4 進行ENMC 建模及計算[19]，物理過程采用QGSP_BERT_HP 高精度中子模型，將具有252Cf 中子能譜及多重性的中子源作為蒙特卡羅模擬的源項放置于ENMC 探測腔中間，統(tǒng)計得到中子探測效率為58.7%；Rossi-α公式擬合衰減時間為 21 μs。與已有研究中65%、21.8 μs 存在的偏差屬于合理范圍，該偏差可能來源于源項的位置、源項體積、反應(yīng)截面、周圍環(huán)境影響等。

模擬采用NBL0075（鈾富集度為93.2%）作為質(zhì)詢核材料。Am-Li 中子源作為（α，n）源，自身不具有裂變源的多重性特征，不會影響多重性計數(shù)結(jié)果，往往被用作235U 核材料的質(zhì)詢源。研究探測效率和衰減時間偏差影響時在Am-Li 中子源強度為51 560/s（立體角4π）條件下測試，中子源發(fā)射半張角設(shè)為16.6°保證核材料能夠全部被質(zhì)詢中子覆蓋，發(fā)射強度為1 075/s，該部分差異將會融合到耦合因子C中。統(tǒng)計NBL0075 核材料中的裂變中子，可獲得裂變中子分布階乘矩，如表1 所示。

表1 探測器參數(shù)及NBL0075 核材料誘發(fā)裂變中子階乘矩Table 1 Detector parameters and the induced fission neutron factorial moment of NBL0075

2.2 質(zhì)詢影響因素

2.2.1 探測效率與衰減時間

在研究中子多重性質(zhì)詢結(jié)果的影響中，首先需要模擬多重性計數(shù)的測量時間，以滿足質(zhì)詢結(jié)果的穩(wěn)定。在質(zhì)詢中子源不變的情況下，通過模擬不同測量時間下質(zhì)詢結(jié)果與真實核材料NBL0075 的質(zhì)量偏差變化來確定測量時間。如圖3（a）模擬了500～4 500 s 的質(zhì)詢偏差，測量時間大于2 500 s 后，偏差趨于穩(wěn)定；為保證計算準確度，后續(xù)研究采用3 000 s 測量時間。

圖3 測量時間及刻度數(shù)據(jù)對質(zhì)詢結(jié)果的影響Fig.3 The influence of the measurement time and the calibration data on mass inquiry results

中子多重性測量及質(zhì)量重構(gòu)過程中，需要標定多重性計數(shù)探測器的探測效率和衰減時間。即便252Cf 為裂變中子源，但與某個特定待測量核材料的誘發(fā)裂變中子譜依舊具有偏差；另外標定時中子源與核材料的結(jié)構(gòu)及擺放不同，都將導(dǎo)致兩個參數(shù)的擬合偏差。耦合系數(shù)C是根據(jù)求解的增殖系數(shù)M通過標定C-M 方程獲得，M可通過方程將誤差傳遞至C，且C-M方程的標定來源于已知質(zhì)量的核材料以及計算出的誘發(fā)裂變率F，它們都會引入誤差。圖3（b）展示了中子增殖系數(shù)與耦合系數(shù)的關(guān)系；明顯，通過耦合系數(shù)含義統(tǒng)計獲得的方程（實線）與C-M 公式更契合。圖3（c）、圖3（d）為采用標定C-M 曲線研究不同門寬下質(zhì)量重構(gòu)偏差與探測效率和衰減時間的關(guān)系；圖3（e）、圖3（f）為采用統(tǒng)計方法直接獲取耦合系數(shù)C 后，研究不同符合門寬下質(zhì)量重構(gòu)偏差與探測效率和衰減時間的關(guān)系。無論是在相同探測效率偏差還是衰減時間偏差，由標定C-M 曲線獲得的重構(gòu)核材料質(zhì)量都有更大的偏差；圖3（e）曲線之間的寬度可以體現(xiàn)探測效率相差1%，相對偏差相差約9%。表明在真實測量過程中探測效率與衰減時間都需要準確的標定值。圖3（c）、圖3（d）中偏差數(shù)值隨門寬值先下降后上升，是由于隨門寬變化的參數(shù)影響了M的計算結(jié)果導(dǎo)致。有趣的現(xiàn)象是當(dāng)門寬足夠大的時候，兩種耦合因子獲取方法的質(zhì)詢結(jié)果都不受衰減時間偏差的影響［見圖3（d）、圖3（f）］；原因在于衰減時間主要通過影響符合門因子fd影響M、F的計算結(jié)果，當(dāng)門寬足夠大后符合門因子逐漸逼近1。

2.2.2 質(zhì)詢源強度與符合門寬

主動中子多重性中，由測試人員可以調(diào)節(jié)的重要特征為門寬與質(zhì)詢中子源的強度。圖4（a）展示了中子雙重與三重符合計數(shù)率隨著源強的變化，二者都與源強成線性正相關(guān)關(guān)系，且雙重符合計數(shù)率斜率更大，二者比值為2.58。如圖4（b），源越弱，質(zhì)詢相對偏差隨門寬變化曲線越平滑，這是由于源強太強導(dǎo)致被測到的中子強度強，會有更多的偶然符合中子（不同裂變事件中子、中子源中子）在R+A 門內(nèi)被探測，影響準確性。圖4（c）展示了門寬設(shè)置為32 μs 和70 μs 時，R+A 門內(nèi)的時間相關(guān)中子占比隨源強增加逐漸降低的變化曲線；圖4（d）展示了質(zhì)詢結(jié)果的相對偏差隨R+A 門內(nèi)裂變相關(guān)中子比例的變化曲線，在本模擬中R+A 門內(nèi)相關(guān)中子占比大于3%時，質(zhì)詢相對偏差較為穩(wěn)定。根據(jù)中子多重性假設(shè)，超裂變事件為納秒量級，遠遠小于中子衰減時間。中子衰減時間符合單指數(shù)衰減規(guī)律，門寬越小可以減小本底中子進入R+A 門的比例，但是小門寬導(dǎo)致部分時間相關(guān)中子不在R+A 門內(nèi)探測，高符合計數(shù)率降低，所以需要選用合適門寬。

圖4 質(zhì)詢中子源強度及符合門寬對質(zhì)詢結(jié)果的影響Fig.4 Influence of the neutron source intensity and the coincidence gate width on mass inquiry results

用不同強度的252Cf 源作為中子源，放在樣品腔的中心位置。每隔10 s 計算不同門寬下的S、D、T，計算間隔數(shù)為200 次，最后計算200次的雙重符合計數(shù)率的相對標準差（D-RSD）和三重符合計數(shù)率的相對標準差（T-RSD）。由于單重計數(shù)率與源強成正比關(guān)系，研究了單重計數(shù)率為430/s、4 300/s、21 500/s、43 000/s 的D-RSD 和T-RSD 隨門寬的變化，結(jié)果如圖5 所示。源強越小，中子稀疏導(dǎo)致RSD 越大，且RSD 隨門寬的變化越平緩；圖5（e）為使用上述四個源強的數(shù)據(jù)做出最佳門寬與單計數(shù)率S的關(guān)系，隨著源強的增加，最佳門寬逐漸減小，且減小的速率逐漸變緩，該結(jié)論與Henzlova 等人的研究結(jié)果一致[20]。圖4（c）中不同源強下R+A 門內(nèi)真符合中子的占比變化，解釋了這一現(xiàn)象的主要原因。

圖5 使用252Cf 裂變中子源模擬裂變中子強度對符合門寬的影響Fig.5 252Cf fission neutron source is used to simulate the effect of the fission neutron intensity on the coincidence gate width

圖6（a）、圖6（b）為使用核材料放入探測腔，計算D-RSD 和T-RSD 在不同源強下隨門寬的變化。D 和T 的統(tǒng)計為等時間間隔，間隔為10 s；統(tǒng)計量為每個門寬500 個，總時間為5 000 s。在發(fā)射角源強500～2 000/s 的范圍內(nèi)，通過D-RSD 及T-RSD 分析，最佳門寬位置都在41～47 μs。沒有出現(xiàn)源強與最佳門寬的明顯變化關(guān)系是由于相較于使用252Cf 源驗證，使用Am-Li 源誘發(fā)核材料裂變的裂變中子強度相對較低。此時無論是D-RSD 還是T-RSD 隨門寬的變化也比較平緩，與圖5 中結(jié)論一致，在Pu 核材料的被動中子多重性分析中也有相似規(guī)律[21]。

圖6 核材料存在時質(zhì)詢中子源強度對符合門寬的影響Fig.6 Influence of the neutron source intensity on the coincidence gate width in the presence of nuclear material

3 結(jié)論

通過分析主動中子多重性方法測量過程，確定了在測量過程中影響測量準確性的主要影響因素為：探測效率、衰減時間的標定值與真實核材料誘發(fā)裂變中子的偏差以及質(zhì)詢中子源強度、符合門寬的設(shè)置?；贓NMC 探測器結(jié)構(gòu)，通過蒙特卡羅方法研究了上述兩類因素的影響規(guī)律及原因。探測效率及衰減時間的偏差，會通過標定C-M 曲線影響質(zhì)詢結(jié)果的計算；針對ENMC 探測效率在使用標定C-M 時，其相差1%，質(zhì)詢結(jié)果相對偏差約為9%。質(zhì)詢中子源強度會影響R+A 門內(nèi)裂變時間相關(guān)中子比例，設(shè)置合適門寬，R+A 門內(nèi)相關(guān)中子占比大于3%，質(zhì)詢相對偏差較為穩(wěn)定。使用雙重符合計數(shù)率和三重符合計數(shù)率的相對標準差作為衡量依據(jù)，也可以幫助設(shè)計和使用者確定準確的門寬選擇。整個模擬針對ENMC，但研究方法對新型中子多重性設(shè)備的設(shè)計和開發(fā)具有指導(dǎo)價值。

致謝

感謝中央高校基本科研業(yè)務(wù)費（3072020 CFT1505）的資助。