基于差頻產(chǎn)生的中紅外飛秒激光技術(shù)研究

李刻泰，武騰飛，夏傳青

（航空工業(yè)北京長(zhǎng)城計(jì)量測(cè)試技術(shù)研究所，北京 100095）

0 引言

中紅外波段光譜學(xué)方法在氣體組分等測(cè)量中具有重要的應(yīng)用價(jià)值，如全球CO2等溫室氣體濃度及空間分布的監(jiān)測(cè)、工業(yè)排放的氣體中NO、CO等大氣污染物的監(jiān)測(cè)等［1-5］。針對(duì)燃燒場(chǎng)，工業(yè)上需要探究復(fù)雜燃燒場(chǎng)的燃燒反應(yīng)規(guī)律，因此，場(chǎng)中紅外氣體組分的高精度測(cè)量也有著迫切需要［6-9］。中紅外飛秒激光具有帶寬高、短時(shí)穩(wěn)定和長(zhǎng)時(shí)穩(wěn)定效果好的特點(diǎn)，近年來在光譜測(cè)量方面實(shí)現(xiàn)了長(zhǎng)足的進(jìn)步［10-11］。但因缺少合適的中紅外激光光源，中紅外分子光譜的數(shù)據(jù)缺少高精度的激光光譜結(jié)果。

在產(chǎn)生中紅外激光光源的技術(shù)中，差頻技術(shù)（Different Frequency Generation， DFG）是國(guó)內(nèi)外研究方向的熱點(diǎn)。2003 年，美國(guó)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)與技術(shù)研究院（National Institute of Standards and Technology，NIST）首次提出利用DFG 方法由近紅外光產(chǎn)生中紅外激光的技術(shù)［12］。2017 年，Soboń.G 等人利用DFG 方法產(chǎn)生了脈寬為115 fs、波長(zhǎng)范圍在2.7 ～4.2 μm 的中紅外激光［13］。2018 年，Ycas.G 等人將波長(zhǎng)范圍擴(kuò)展至2.6 ～ 5.2 μm［14］。2020 年，浙江大學(xué)成功產(chǎn)生波長(zhǎng)范圍在2.03 ～ 3.03 μm的中紅外激光，但脈寬在納秒量級(jí)［15］。2021 年，華東師范大學(xué)成功將脈寬壓縮至皮秒量級(jí)，但波長(zhǎng)范圍不足1.0 μm［16］。與國(guó)外由DFG 方法產(chǎn)生的中紅外激光成果相比，國(guó)內(nèi)目前的研究成果在光譜范圍和脈寬上均存在不足。

目前，國(guó)內(nèi)單位針對(duì)中紅外激光利用DFG 方法做了許多工作，但基本采用大功率摻鐿飛秒光纖作為泵浦源，采用1.55 μm中心波長(zhǎng)摻鉺飛秒光纖激光器兩路擴(kuò)譜、放大的方案則鮮有報(bào)道。本實(shí)驗(yàn)將基于DFG 產(chǎn)生中紅外激光技術(shù)與基于空間光柵對(duì)壓縮脈寬技術(shù)結(jié)合，以實(shí)現(xiàn)對(duì)輸出中紅外光源脈寬的壓縮，同時(shí)通過對(duì)差頻的兩部分光路分別擴(kuò)譜以增大周期極化鈮酸鋰晶體（Periodically Poled Lithium Niobate， PPLN）的調(diào)諧區(qū)間。對(duì)該方案的基本原理進(jìn)行詳細(xì)介紹，并搭建了相應(yīng)的DFG實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)，驗(yàn)證了該方案的可行性。

1 DFG與脈寬壓縮的基本原理

1.1 差頻產(chǎn)生中紅外激光的原理

當(dāng)兩束具有一定頻率差、功率達(dá)百毫瓦量級(jí)的激光光束入射到非線性晶體時(shí)，能產(chǎn)生一束頻率為兩入射激光頻率之差的激光，該現(xiàn)象稱為非線性效應(yīng)中的差頻效應(yīng)。此頻率下轉(zhuǎn)換過程為：將頻率為fp的泵浦光和頻率為fn的信號(hào)光頻梳入射到非線性晶體中，對(duì)應(yīng)產(chǎn)生頻率為fi的閑頻光，如圖1所示。

圖1 DFG過程Fig.1 DFG Process

將式（1）中的頻率與光的波長(zhǎng)聯(lián)系，得到輸出激光λi與兩個(gè)種子光λn、λp的關(guān)系式為

由式（2）可知，當(dāng)λn與λp分別位于1.3 ～ 1.4 μm與1.0 μm時(shí)，理論上能產(chǎn)生中紅外波段光。

產(chǎn)生中紅外激光的效果與發(fā)生作用的非線性晶體的特性息息相關(guān)。以PPLN 為例，該晶體利用準(zhǔn)相位匹配（Quasi-phase Matching，QPM）技術(shù)，在某一晶格的同一極化周期內(nèi)，因?qū)Σ煌ㄩL(zhǎng)折射光的折射率不同，故對(duì)于入射進(jìn)該晶格內(nèi)近紅外激光，理論上能得到較寬調(diào)諧范圍的窄線寬中紅外激光，但激光波長(zhǎng)最長(zhǎng)到5.0 μm 便截止了［17］。對(duì)于利用DFG 技術(shù)的GaSe 晶體，更適用于中長(zhǎng)波紅外光，能產(chǎn)生波長(zhǎng)范圍在7 ～ 18 μm 的寬光譜［18］。主要是因?yàn)樵撠?fù)單軸晶體材料具有較高的二階非線性系數(shù)（d22= 54 pm/v）［19］，且中紅外波段品質(zhì)因素較高，能在很長(zhǎng)的波段范圍內(nèi)滿足相位匹配條件。值得注意的是，與PPLN 晶體滿足的準(zhǔn)相位匹配不同，該晶體主要滿足角度相位匹配。由于雙光子吸收效應(yīng)及群速度失配，利用2 μm 的種子源激光進(jìn)行差頻將會(huì)比1 μm 的光源獲得的中紅外激光品質(zhì)更佳。

1.2 利用光柵對(duì)壓縮激光脈寬的原理

光柵是利用光的衍射效應(yīng)，將不同波段的入射光衍射成多個(gè)光束。利用光柵對(duì)不同波長(zhǎng)波段具有不同衍射角的特性，經(jīng)過第一片光柵后多束光所走光路、光程不同，經(jīng)過第二片與之平行的光柵再經(jīng)反射鏡反射、原路返回后，便能形成與原啁啾脈沖符號(hào)相反的啁啾，以達(dá)到壓縮脈沖的目的。光柵對(duì)壓縮脈寬的過程如圖2所示，該模型稱為Treacy 型空間脈沖壓縮結(jié)構(gòu)，由美國(guó)UARL 公司的Treacy.E 于1969 年首次提出［21］。2016 年，北京工業(yè)大學(xué)的譚方舟等人［22］利用該結(jié)構(gòu)光柵對(duì)成功將脈寬為1.1 ps的種子光源壓縮至241 fs。

圖2 光柵對(duì)壓縮脈寬的過程[20]Fig.2 Process of compressing pulse width with grating[20]

利用光柵對(duì)壓縮脈寬的優(yōu)勢(shì)在于壓縮脈寬的過程是在空氣中進(jìn)行的，相比其他光纖介質(zhì)，能有效降低非線性效應(yīng)帶來的影響，如非線性相移累積帶來的脈沖畸變。

2 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)

依上述原理，搭建了如圖3所示的基于DFG產(chǎn)生中紅外飛秒激光的實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)。本系統(tǒng)整體上分為三個(gè)部分：第一個(gè)部分為近紅外飛秒光梳激光源，作為整個(gè)系統(tǒng)的種子光輸入；第二個(gè)部分為光纖擴(kuò)譜及放大單元，用于產(chǎn)生發(fā)生差頻所需要的泵浦及信號(hào)光；第三個(gè)部分為調(diào)節(jié)兩路光時(shí)空重合的空間光路，用于發(fā)生差頻。

圖3 基于差頻技術(shù)產(chǎn)生的中紅外飛秒激光系統(tǒng)Fig.3 Generating MIR femtosecond laser system based on DFG Technology

首先，種子光經(jīng)由EDFA 放大后分束，再各自經(jīng)過EDFA 放大后進(jìn)入擴(kuò)譜單元，分別產(chǎn)生光譜范圍為1.0 ～ 1.1 μm與1.3 ～ 1.5 μm的光，前一路稱為1.0 μm 光路（如圖3 中“1.0 μm 光路”所示），后一路稱為1.5 μm 光路。1.0 μm 光路中，激光通過濾波、控制偏振、展寬與高功率放大后進(jìn)入空間光路進(jìn)行脈寬壓縮，經(jīng)屋脊棱鏡在水平方向原路返回，垂直方向下移射入反射鏡M 后進(jìn)入最下方的光路部分。分束器中出射的另一束1.5 μm 光進(jìn)入空間光路后先經(jīng)過延遲器，后與1.0 μm 光在分色鏡DM 上匯合，經(jīng)透鏡聚焦后共同進(jìn)入PPLN晶體發(fā)生差頻效應(yīng)，輸出光經(jīng)過鍺濾光片后只剩下中紅外波段的激光進(jìn)入探測(cè)器。

在本系統(tǒng)中，擴(kuò)譜單元的作用是利用HNLF（高非線性光纖）具有的非線性效應(yīng)特性，將中心波長(zhǎng)1 550 nm 的激光光譜擴(kuò)展至所需要的波段。由式（2）知，欲產(chǎn)生3 ～ 5 μm 波段的中紅外激光，需1.0 μm 左右的激光與1.3 ～ 1.5 μm 的激光進(jìn)行差頻，因此需要選取不同種類的高非線性光纖（Highly Non-Linear Fiber，HNLF）。同時(shí)，因?yàn)榧尤肓烁叻蔷€性光纖，在本單元里也熔接了一部分單模光纖來對(duì)其引入的色散進(jìn)行補(bǔ)償。

為了將擴(kuò)譜得到的低功率光譜成分進(jìn)行放大，選用了對(duì)1.0 μm 響應(yīng)的摻鐿光纖放大器。同時(shí)采用啁啾脈沖放大技術(shù)，先將1.0 μm 部分光進(jìn)行展寬至十皮秒量級(jí)，再通過空間光柵對(duì)進(jìn)行脈寬壓縮，從而達(dá)到提高峰值功率的效果。

為了提高泵浦功率的轉(zhuǎn)換效率，兩束光需要盡可能達(dá)到時(shí)空的重合。空間重合通過監(jiān)測(cè)二者光斑尺寸與重合情況調(diào)整，時(shí)域上本系統(tǒng)則選用了空間結(jié)構(gòu)的延遲器作為補(bǔ)償，利用高靈敏度示波器進(jìn)行監(jiān)測(cè)，而在最后探測(cè)到中紅外信號(hào)時(shí)也能根據(jù)信號(hào)強(qiáng)度反過來精密地調(diào)整延遲線，以提高時(shí)域上兩光束的重合度。

種子光為實(shí)驗(yàn)室自制的中心波長(zhǎng)為1 550 nm的飛秒光纖激光器，重復(fù)頻率為110 MHz，功率為1.5 mW，脈寬在百飛秒量級(jí)。1.0 μm 處HNLF 選用了長(zhǎng)飛公司NL 1550-POS 型號(hào)的高非線性光纖，而1.5 μm 處HNLF 則選用了該公司NL 1550-NEG型號(hào)的高非線性光纖。

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

使用Ocean Optics 公司型號(hào)為NIRQUEST+2.5的光譜儀探測(cè)到的擴(kuò)譜結(jié)果如圖4所示，本實(shí)驗(yàn)分別將中心波長(zhǎng)為1 550 nm 的種子光擴(kuò)譜到了1 030～ 2 320 nm 與1 190 ～2 080 nm。前者涵蓋了1.0 μm光路所需的1 040 ～ 1 080 nm 波長(zhǎng)的成分，后者涵蓋了1.5 μm 光路所需的1 300 ～ 1 800 nm 波長(zhǎng)的成分，因此擴(kuò)譜結(jié)果符合本實(shí)驗(yàn)發(fā)生差頻效應(yīng)所需的所有有效波段。

圖4 兩部分光路擴(kuò)譜結(jié)果Fig.4 Spectrum expansion results of two optical path

1.0 μm 光路部分中，選用拉伸光纖進(jìn)行展寬，將原百飛秒量級(jí)的激光脈沖展寬至十皮秒量級(jí)，后利用德國(guó)Gitterwerk 公司型號(hào)為1534_33x18_3_N的空間光柵對(duì)進(jìn)行脈寬壓縮，利用近紅外自相關(guān)儀測(cè)量脈寬，壓縮結(jié)果如圖5 所示。由圖5 可以看出，脈沖的半高全寬（Full Width at Half Maxima，F(xiàn)WHM）為645 fs，將之除以雙曲正割反卷積因子1.543 得1.0 μm 光脈沖實(shí)際脈寬為418 fs。該光柵對(duì)中心波長(zhǎng)1 064 nm 的光衍射角為66.7°，間距在約4 mm 時(shí)壓縮效果最佳，受光柵對(duì)尺寸的限制，1.0 μm 光路光束脈寬調(diào)節(jié)范圍為418 fs ～ 6.2 ps。放大器前的展寬器用了具有負(fù)三階色散的展寬光纖，可以補(bǔ)償光柵帶來的正三階色散，使脈寬壓縮到較理想的水平，滿足實(shí)驗(yàn)的要求。三階以上更高階的色散情況暫未考慮。

圖5 1.0 μm光路脈寬壓縮效果Fig.5 Pulse width compression result of 1.0 μm optical path

在經(jīng)過PPLN 后產(chǎn)生的中紅外飛秒激光中，本實(shí)驗(yàn)通過調(diào)節(jié)晶體位置，產(chǎn)生了波長(zhǎng)范圍在2.9 ～4.7 μm 的可調(diào)諧中紅外飛秒激光。其中，在3.2 μm波長(zhǎng)處探測(cè)得到的功率最高，為10.46 mW。因3.2 μm波長(zhǎng)光在理論上是由1 550 nm 光與1 045 nm光差頻得來，實(shí)驗(yàn)中位于這兩處波長(zhǎng)的激光功率最高，因此差頻得來的3.2 μm 激光功率最高，表明實(shí)驗(yàn)結(jié)果與理論結(jié)果一致，此時(shí)獲得的中紅外光譜如圖6所示。

圖6 實(shí)驗(yàn)中產(chǎn)生的3.2 μm波長(zhǎng)中紅外飛秒激光Fig.6 3.2 μm MIR femtosecond laser generated in the experiment

本實(shí)驗(yàn)?zāi)芴綔y(cè)到的最長(zhǎng)波長(zhǎng)的中紅外飛秒激光在4.7 μm，如圖7 所示。而4.7 μm 及以上波長(zhǎng)的中紅外激光受限于兩路光發(fā)生差頻的光譜成分峰值功率、脈沖寬度、偏振狀態(tài)及PPLN 晶體的極化周期參數(shù)的影響，導(dǎo)致其功率太低，實(shí)驗(yàn)中無法觀測(cè)到。其中，實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)中能夠通過調(diào)整兩路光波片組、更換更長(zhǎng)周期的PPLN 來解決后兩個(gè)問題。因此主要影響因素為1.0 μm 泵浦光功率與1.5 μm光路擴(kuò)譜效果。

圖7 實(shí)驗(yàn)中產(chǎn)生的4.7 μm波長(zhǎng)中紅外飛秒激光Fig.7 4.7 μm MIR femtosecond laser generated in the experiment

4 結(jié)論

設(shè)計(jì)并搭建了一套基于差頻技術(shù)產(chǎn)生中紅外飛秒激光的實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)，最終得到了2.9 ～ 4.7 μm可調(diào)諧的中紅外飛秒激光。經(jīng)試驗(yàn)，驗(yàn)證了由近紅外飛秒激光產(chǎn)生中紅外飛秒激光的準(zhǔn)確性與有效性、空間光柵對(duì)壓縮脈寬的高效率特性與精確性。該系統(tǒng)為中紅外光譜測(cè)量技術(shù)提供了良好的光源基礎(chǔ)，為其在大氣監(jiān)測(cè)、燃燒場(chǎng)氣體組分探測(cè)等應(yīng)用提供了參考。由于1.5 μm 光路擴(kuò)譜光中1.3～ 1.4 μm 波長(zhǎng)范圍光束的峰值功率及脈寬與1.0 μm 光功率是影響產(chǎn)生的中紅外飛秒激光功率的主要因素，下一步工作是通過優(yōu)化1.5 μm 光路的擴(kuò)譜效果與1.0 μm 光路的放大器功率，進(jìn)而提升已經(jīng)探測(cè)到的中紅外波長(zhǎng)激光的功率，并嘗試產(chǎn)生4.7 ～ 5.0 μm波長(zhǎng)范圍的中紅外飛秒激光。