武群杰,馮子軍,張 超,趙陽升
(1.太原理工大學(xué) 礦業(yè)工程學(xué)院,山西 太原 030024;2.太原理工大學(xué) 原位改性教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,山西 太原 030024)
我國煤炭儲(chǔ)量豐富,但愈加嚴(yán)格的環(huán)保規(guī)制,對(duì)煤炭資源的清潔開采提出了更高的要求。目前,國內(nèi)外學(xué)者在研究在智能綠色礦山,煤層氣開采和煤炭地下氣化和等重大工程中,對(duì)煤的滲流和變形特性作了大量的研究,溫度和壓力是影響煤體的滲流和變形特性的重要因素。
相關(guān)學(xué)者在這方面進(jìn)行了取得了斐然的成果。胡雄[1]等研究了45~250 ℃與3.45~24.14 MPa圍壓下對(duì)原煤、型煤滲透特性影響,認(rèn)為在高圍壓作用下,煤體孔隙結(jié)構(gòu)會(huì)發(fā)生塑性變形,煤樣更易被壓縮,孔隙度、滲透率下降更加明顯,且在高圍壓和高溫度耦合作用下難以測得滲透率。但該研究溫度不足以使煤體發(fā)生明顯熱解。李亞軍[2]等研究了褐煤在常溫至600 ℃下熱解過程中滲透性,認(rèn)為褐煤高溫?zé)峤饨?jīng)歷3個(gè)階段,常溫至300 ℃完全滲透段,300~500 ℃滲透下降段,500~600 ℃重新增加段,該實(shí)驗(yàn)通過CT實(shí)時(shí)掃描褐煤熱解的微細(xì)觀結(jié)構(gòu),但其沒有考慮固液耦合作用對(duì)滲透性的影響。馮子軍[3]等研究了熱力耦合作用下無煙煤變形過程中的滲透特性,并將其分為三個(gè)階段,體積膨脹階段、緩慢壓縮階段和劇烈壓縮階段。并得出結(jié)論,在緩慢壓縮階段煤體的體積應(yīng)變與滲透率呈線性關(guān)系規(guī)律;在劇烈壓縮階段二者表現(xiàn)為指數(shù)變化規(guī)律,該實(shí)驗(yàn)在干燥條件下進(jìn)行,并沒有考慮水的影響。
可以看出,絕大部分工作在干燥干餾或過熱水蒸氣環(huán)境下進(jìn)行,而超臨界水環(huán)境對(duì)原巖應(yīng)力狀態(tài)下的煤體滲流和變形特性的影響規(guī)律研究鮮見報(bào)道。水是目前自然界最常見的一種天然綠色介質(zhì),常應(yīng)用于工程實(shí)踐中。尤其在超臨界態(tài)下,表現(xiàn)出氫鍵強(qiáng)度減弱[4,5]、極性降低、擴(kuò)散系數(shù)高、溶解有機(jī)物能力強(qiáng)[6,7]等特性。目前,超臨界水環(huán)境下有關(guān)煤的研究主要是在化工領(lǐng)域內(nèi)進(jìn)行,麻省理工學(xué)院的Modell[8]于1978年提出煤炭超臨界水氣化技術(shù),由于煤炭超臨界水氣化技術(shù)清潔特性且氣化效率高[9],受到越來越多的關(guān)注。許多專家學(xué)者對(duì)煤炭超臨界水氣化技術(shù)進(jìn)行了大量研究,以探討溫度[10]、壓力[11]、催化劑[12]、停留時(shí)間[13]等因素對(duì)氣化效率的影響。將煤炭超臨界水處理技術(shù)和原位改性采礦技術(shù)相結(jié)合,利用超臨界水的特性,研究煤層的原位超臨界水環(huán)境下改性的滲流和變形特性,為后續(xù)的采礦工程創(chuàng)造更有利的環(huán)境條件。因此,本文利用自主研制的伺服控制多功能三軸巖石試驗(yàn)機(jī),研究了無煙煤?25 mm×50 mm在超臨界水環(huán)境下滲流和變形特性演化規(guī)律。
試驗(yàn)所采用的煤樣取自山西晉城寺河礦3#煤層的無煙煤(下文中無煙煤均指寺河礦無煙煤)。利用砂線切割機(jī)將大塊無煙煤樣加工成?25 mm×50 mm試樣,試樣高度方向?yàn)榇怪睂永矸较?,然后將試樣?05 ℃下烘干2 h。
試驗(yàn)系統(tǒng)如圖1所示,框架為太原理工大學(xué)原位改性教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室自主研制的伺服控制多功能高溫三軸巖石力學(xué)試驗(yàn)機(jī)IMT-HTP-100F[14],高溫三軸壓力釜根據(jù)試驗(yàn)內(nèi)容重新設(shè)計(jì)加工,只用于施加軸壓,試樣側(cè)向不再單獨(dú)施加圍壓。整個(gè)系統(tǒng)包括高溫三軸壓力室、壓力加載與控制系統(tǒng)、應(yīng)力應(yīng)變測量系統(tǒng)、加熱系統(tǒng)、溫度控制與采集系統(tǒng)等。
圖1 試驗(yàn)系統(tǒng)(mm)
由于煤樣在超臨界下變形較大,超臨界滲流測試較難達(dá)到高溫條件,因此,根據(jù)巖石力學(xué)中自重應(yīng)力的金尼克假說和海姆假說,高溫三軸壓力釜腔體內(nèi)徑與試樣尺寸一致,即25 mm。當(dāng)僅對(duì)試樣施加軸壓時(shí),根據(jù)金尼克假說,試樣發(fā)生軸向變形時(shí),也產(chǎn)生側(cè)向變形,但側(cè)向受到相鄰地層的約束,將產(chǎn)生一定的側(cè)向應(yīng)力,即式(1)所示:
式中,σx,σz分別為第一水平自重應(yīng)力、第二水平自重應(yīng)力和垂直自重應(yīng)力;μ為巖層的泊松比。垂直自重應(yīng)力為巖層的容重γ與埋深H的乘積,即:
σz=γH
(2)
常溫下,煤處于彈性狀態(tài),泊松比一般小于0.5。在高溫狀態(tài)下,煤由于熱解將發(fā)生軟化,可認(rèn)為是塑性體,泊松比接近0.5,此時(shí),式(1)變?yōu)槭?3),即:
σx=σy=σz
(3)
式(3)就是著名的自重應(yīng)力場的海姆假說。當(dāng)煤樣處于塑性狀態(tài)時(shí),可以認(rèn)為施加軸壓后,側(cè)向也將產(chǎn)生與軸向相同的應(yīng)力,即試樣處于三向等壓狀態(tài)。本試驗(yàn)中,試樣受亞臨界水或超臨界水的作用,溫度范圍365~435 ℃,認(rèn)為煤樣處于塑性狀態(tài),受三向等壓作用,因此可認(rèn)為試樣在釜體中處于三軸應(yīng)力狀態(tài)。
超臨界水的臨界點(diǎn)溫度和壓力條件為374.3 ℃和22.05 MPa,二者同時(shí)滿足。超臨界水具有許多獨(dú)特的性質(zhì),如可與煤、纖維素等有機(jī)物反應(yīng)生成高熱值氣體,幾乎不生成炭或焦炭等副產(chǎn)品。因此,本研究擬采用柱狀煤樣研究在原位狀態(tài)下煤與超臨界水相互作用過程中的滲流特性,設(shè)置低于臨界點(diǎn)373.3 ℃的365 ℃亞臨界態(tài)水和高于臨界點(diǎn)373.3 ℃的400 ℃以及435 ℃超臨界態(tài)水進(jìn)行試驗(yàn)研究,注水壓力則統(tǒng)一為27 MPa高于臨界點(diǎn)的22.05 MPa。在對(duì)煤進(jìn)行高溫滲流試驗(yàn)前,先采用相同尺寸(?25 mm×50 mm)花崗巖試樣,進(jìn)行滲透率測量,以檢測該試驗(yàn)方法進(jìn)行滲流測量的可行性。對(duì)花崗巖施加224 MPa軸壓,并保壓1 h后,連接滲透測量系統(tǒng),以水作為滲流介質(zhì),采用穩(wěn)態(tài)法進(jìn)行室溫下花崗巖滲透率測量。室溫下,花崗巖滲透率測量結(jié)果為1.14×10-13mm2,極低,說明該方法可靠。并按照以下步驟進(jìn)行無煙煤的高溫滲流試驗(yàn):
1)試驗(yàn)前,對(duì)試樣各表面拍攝照片記錄試驗(yàn)前試樣的初始形態(tài),用游標(biāo)卡尺測量試樣的直徑、長度測量多次,并精確稱重。
2)按照試驗(yàn)機(jī)操作規(guī)程將試樣裝入高溫三軸巖石力學(xué)試驗(yàn)機(jī)中,并施加32 MPa軸壓,保壓1 h后,對(duì)相關(guān)管路進(jìn)行氣密檢查。
3)連接滲透測量系統(tǒng),以水作為滲流介質(zhì),采用穩(wěn)態(tài)法進(jìn)行室溫下煤樣滲透率測量。
4)利用自動(dòng)跟蹤泵從試樣的上下兩端向壓力釜內(nèi)注入27 MPa的水,并保持該壓力不變。
5)啟動(dòng)加熱系統(tǒng),將煤樣(1#試樣)加熱至365 ℃,然后保溫保壓70 h,進(jìn)行充分熱解。加熱與保溫過程中自動(dòng)監(jiān)測試樣的軸向變形。
6)熱解結(jié)束后,停止加熱,并自然冷卻至室溫,測量煤樣滲透率。利用自動(dòng)跟蹤泵,從試樣的一端施加一定的水壓,另一端打開,通過測量單位時(shí)間內(nèi)流出的水量計(jì)算365 ℃高溫高壓水作用后煤的滲透率。
7)滲透率測量完畢后,將試樣拆卸,然后安裝新的試樣,重復(fù)步驟2)—6),不同的是,新煤樣(2#試樣)加熱至400 ℃。再次重復(fù)步驟2)—6),進(jìn)行435 ℃煤樣(3#試樣)的測試。
此外,為了對(duì)比超臨界水環(huán)境與超臨界干餾條件下煤的熱解滲流特征的差異性,利用4#煤樣進(jìn)行干餾條件下的熱解滲流試驗(yàn)。4#煤樣試驗(yàn)溫度為435 ℃、軸壓32 MPa,滲透率測量方法同步驟6)。
滲透率計(jì)算方法見式(4):
式中,K為煤體的滲透率,mm2;Q為流經(jīng)煤體的流量,cm3/s;μ為流體的黏度,Pa·s;L為流過煤體的長度,cm;A為流過煤體的橫截面積,cm2;t為流過煤體的時(shí)間,s;Δp為煤體兩端的壓差。試驗(yàn)結(jié)果見表1。
表1 超臨界水處理前后無煙煤的滲透率對(duì)比10-12mm2
由表1可知,三軸應(yīng)力下的無煙煤,在亞臨界和超臨界水環(huán)境下整體滲透率相比原煤呈現(xiàn)下降趨勢(shì),而干餾狀態(tài)下的無煙煤則是上升趨勢(shì)。同一樣品在不同滲透壓下,隨之滲透壓的提高,所有樣品的滲透率均略有下降,但降幅很低,由于液體不會(huì)產(chǎn)生滑脫效應(yīng)[15],推測是由于水的黏度在高壓情況下產(chǎn)生細(xì)微變化所致,影響甚小。因此在所有實(shí)驗(yàn)的樣本中,重點(diǎn)分析1 MPa滲透壓下,高溫高壓水處理后無煙煤相比原煤狀態(tài)下的滲透率變化,365 ℃下亞臨界水環(huán)境處理70 h過后的無煙煤的滲透率則相比原煤狀態(tài)下有顯著降低約56.75%,下降幅度低于400、435 ℃下的樣本。而400、435 ℃超臨界水環(huán)境處理下無煙煤的滲透率,皆明顯低于其他條件下測得的滲透率,與作為參照的原煤相比下降了約96.93%和94.99%,其中435 ℃處理后的滲透率高于400 ℃的滲透率。由表可以看出,無煙煤試樣的滲透率在常溫原煤、365、400和435 ℃下整體的變化趨勢(shì)為先快速降低再略微升高。而干餾條件下,無煙煤的滲透率與原煤相比則呈現(xiàn)上升趨勢(shì),約上升了78.84%。
結(jié)合注高溫高壓水觀察到的試驗(yàn)現(xiàn)象可將滲透率的變化分為三個(gè)階段:
第一階段為熱膨脹閉合階段,在由常溫升至250 ℃的過程中,煤體產(chǎn)生以熱膨脹為主導(dǎo)的變化,孔隙中吸附的氣體開始逸散,煤體的孔隙裂隙開始擴(kuò)張,且發(fā)生熱破裂,水在27 MPa的壓力下被注入到煤體中由孔隙裂隙組成的滲流通道中,但隨著溫度的升高,在釜體內(nèi)壁側(cè)向約束的限制作用下,煤體的熱膨脹無法向各向自由發(fā)展,只能在軸向方向上發(fā)生形變,同時(shí)擠壓煤體內(nèi)部的孔隙裂隙,內(nèi)部水分?jǐn)D出煤體,導(dǎo)致滲流通道被閉合,高壓水流無法通過,流量為0 cm3/s,滲流現(xiàn)象消失。
第二階段為滲流熱解階段,在250 ℃之后煤體的滲流通道完全閉合后,溫度持續(xù)上升到達(dá)試驗(yàn)?zāi)繕?biāo)溫度,在這過程中,煤基質(zhì)發(fā)生熱解反應(yīng),煤在超臨界水環(huán)境中發(fā)生復(fù)雜多元的氣化反應(yīng),則由此會(huì)逐漸生成孔隙和裂隙,這些孔隙裂隙結(jié)構(gòu),為高壓流體的注入提供了通道,而且水?dāng)y帶油氣在產(chǎn)氣過程中會(huì)顯著拓寬裂隙空間,增大煤體內(nèi)部的滲流范圍,反應(yīng)釜出口處有氣體產(chǎn)出,反應(yīng)釜出口壓力緩慢上升,而入口壓力在恒壓單缸泵的控制下,維持在27 MPa。一段時(shí)間后,在超臨界水環(huán)境下煤體內(nèi)部復(fù)雜的物性變化和氣化反應(yīng)作用下,導(dǎo)致孔隙裂隙通道連通,貫穿煤體,滲流通道打開,高壓水流流量增大,注通煤體,滲流現(xiàn)象恢復(fù)。
第三階段為穩(wěn)定滲流階段,隨著注水時(shí)間的增加,煤體在超臨界水環(huán)境下反應(yīng)時(shí)間增長,滲流范圍全方位擴(kuò)展,反應(yīng)范圍也隨之?dāng)U展,在THMC多場耦合作用下,隨著溫度的提高,反應(yīng)時(shí)間增長,煤的反應(yīng)轉(zhuǎn)化率趨近于峰值,煤體基質(zhì)軟化,塑性增強(qiáng),裂隙逐漸閉合,各向異性減弱,煤體滲流現(xiàn)象由孔隙裂隙雙重結(jié)構(gòu)主導(dǎo),轉(zhuǎn)變?yōu)榭紫督Y(jié)構(gòu)主導(dǎo),水流量降低,最終趨于穩(wěn)定。
試驗(yàn)結(jié)束后,從反應(yīng)釜中取出的樣品呈現(xiàn)均質(zhì)煤泥狀,烘干后為酥碎的小顆粒。
以煤體膨脹變形為負(fù),壓縮變形為正,獲得不同溫度下無煙煤的軸向變形規(guī)律,如圖2所示。
圖2 超臨界水及亞臨界水作用下無煙煤的熱變形特征
由圖2可以看出,在超臨界水及亞臨界水作用下無煙煤的熱變形特征趨勢(shì)具有相同的特性,總體呈現(xiàn)升溫快速熱膨脹變形,到達(dá)目標(biāo)溫度后開始保溫保壓,軸向應(yīng)變穩(wěn)定并持續(xù)一段時(shí)間直到滲流恢復(fù),滲流恢復(fù)同時(shí)發(fā)生劇烈軸向壓縮變形,隨著時(shí)間的延長,軸向壓縮變形趨勢(shì)變平緩,判定反應(yīng)結(jié)束,開始降溫,發(fā)生進(jìn)一步冷卻壓縮,最后到達(dá)穩(wěn)定階段。不同溫度條件下,滲流恢復(fù)時(shí)間不同,最終的軸向應(yīng)變也不同,365、400、435 ℃處理后的最終的軸向應(yīng)變約為0.06、0.11和0.16。在干餾條件下的熱變形特征則呈現(xiàn)不同的趨勢(shì),升溫前期呈現(xiàn)熱膨脹現(xiàn)象,而在300和430 ℃出現(xiàn)了劇烈壓縮變形,最終穩(wěn)定,實(shí)驗(yàn)進(jìn)度快于注水條件,與同為435 ℃的超臨界水條件相比,最終軸向變形降低了0.4約為0.12左右,可知超臨界水環(huán)境下無煙煤的熱變形更加明顯。結(jié)合觀察到的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象可將三軸應(yīng)力下無煙煤的熱變形特征分為四個(gè)階段并于圖2中標(biāo)出(435 ℃干餾不具備該階段):
第一階段為快速熱膨脹階段a,在常溫~250 ℃時(shí),隨著溫度上升,煤體發(fā)生快速熱膨脹,煤中的吸附氣體解吸,結(jié)合水析出,煤上形成了許多微裂紋,但在應(yīng)力和熱膨脹雙重作用下,煤樣原有的開放節(jié)理面和新的微裂紋逐漸閉合,滲流通道關(guān)閉,滲流現(xiàn)象消失。
第二階段為緩慢熱膨脹階段b,在250 ℃到試驗(yàn)?zāi)繕?biāo)溫度范圍內(nèi),煤體呈現(xiàn)緩慢熱膨脹,這與干餾情況下無煙煤的熱變形規(guī)律不同,試驗(yàn)得出無煙煤在干餾作用下300 ℃和430 ℃出現(xiàn)了劇烈壓縮變形,推測是由于壓力機(jī)軸向壓力為30 MPa,而注水壓力是27 MPa,水壓抵消了部分壓力機(jī)壓頭作用于煤體端面的軸向壓力,使得煤體縱向約束減弱,且煤體自250 ℃開始處于壓實(shí)狀態(tài),使得膨脹方向只能沿軸向發(fā)展,兩者共同作用下煤體熱膨脹現(xiàn)象更加明顯,該現(xiàn)象直至煤體達(dá)到試驗(yàn)?zāi)繕?biāo)溫度后不再顯著,在此階段煤體依然閉合,不存在滲流現(xiàn)象。
第三階段為熱解壓縮階段c,通過維持試驗(yàn)?zāi)繕?biāo)溫度,在THMC多場耦合作用下,一段時(shí)間后,煤體的滲流通道再次被打開,高壓水流再次注入煤體中,煤體軸向應(yīng)變呈指數(shù)級(jí)增加,煤體開始劇烈軸向壓縮變形,在這個(gè)階段,煤體的承重結(jié)構(gòu)逐漸被破壞,煤體產(chǎn)生塑性屈服,內(nèi)部裂隙結(jié)構(gòu)消失。且隨著反應(yīng)時(shí)間的增加,高壓水滲流流量變低,最終趨于穩(wěn)定,而軸向變形在水流量穩(wěn)定后,依然會(huì)繼續(xù)壓縮,但壓縮變形趨勢(shì)變緩,最后到達(dá)穩(wěn)定階段。
第四階段為變形穩(wěn)定階段d,在軸向變形趨于穩(wěn)定后,維持一段時(shí)間,軸向變形不再變化,注水流量穩(wěn)定不變,且無氣體產(chǎn)出,判定為熱解氣化反應(yīng)基本結(jié)束,開始降溫,降溫過程中,煤體的軸向變形進(jìn)一步壓縮,直至常溫,軸向變形再次趨于穩(wěn)定。
通過對(duì)不同溫度下的每個(gè)階段進(jìn)行整理,可得軸向應(yīng)變與溫度和時(shí)間關(guān)聯(lián)的定量數(shù)據(jù)見表2。
表2 超臨界水及亞臨界水作用下不同階段軸向應(yīng)變量
在軸向壓力作用下,由于釜壁橫向約束和煤體熱膨脹的影響,煤體內(nèi)部空間擠占殆盡,樣本普遍表現(xiàn)在250 ℃時(shí)滲流閉合,在快速升溫過程中,閉合現(xiàn)象依然存在,在達(dá)到目標(biāo)溫度后,通過延長保溫保壓時(shí)間,在物性變化和化學(xué)反應(yīng)的作用下,滲流現(xiàn)象得以恢復(fù),其時(shí)間點(diǎn)表3。
表3 不同溫度下的滲流現(xiàn)象消失和恢復(fù)時(shí)間點(diǎn)
由表3可見,因?yàn)樵跍乜叵淇刂葡律郎厮俾适且恢碌?,所以滲流現(xiàn)象消失時(shí)間點(diǎn)相近,而滲流現(xiàn)象恢復(fù)的時(shí)間點(diǎn),則表現(xiàn)在溫度越高,滲流恢復(fù)所需的時(shí)間更短,從400 ℃到435 ℃所需時(shí)間減少了約4.73 h,而從365 ℃到400 ℃則減少了18.96 h,幅度更大,推測原因是在365 ℃向400 ℃升溫過程中,水的溫度超越了臨界點(diǎn),而超臨界水環(huán)境下這時(shí)的氣化反應(yīng)性增強(qiáng)[16],且由于超臨界水的均相特性,產(chǎn)生的氣體可以以任意比例溶于超臨界水中,因此不存在氣液二相流[17,18],氣化反應(yīng)是復(fù)雜多元的,其中熱解、水解、萃取和液化為主導(dǎo)的非均相途徑,可以斷開煤體中的弱鍵,產(chǎn)生許多較小的碎片分子,并抑制碎片分子再度聚集[19]。而以重整,水氣變換反應(yīng)和甲烷化反應(yīng)為主導(dǎo)的均相途徑[20],則會(huì)產(chǎn)生大量的氣體[21],超臨界水裹挾氣化產(chǎn)物在煤體中運(yùn)移,則會(huì)拓寬煤中的裂隙結(jié)構(gòu),最終促使煤體的滲透率提高。隨著溫度的提高,超臨界水氫鍵強(qiáng)度減弱、極性降低、擴(kuò)散系數(shù)高、溶解有機(jī)物能力強(qiáng)的特性進(jìn)一步加強(qiáng),氣化反應(yīng)速率提高,減少了反應(yīng)時(shí)間,煤體的孔隙裂隙結(jié)構(gòu)發(fā)育加速,滲流恢復(fù)時(shí)間大幅減少。
1)在不同溫度的高壓注水條件下,365、400、435 ℃的滲透率分別比常溫情況下降了56.75%、96.93%、94.99%,整體的變化趨勢(shì)為先快速降低再略微升高。
2)煤體普遍表現(xiàn)在升溫至250 ℃時(shí)滲流通道閉合,到達(dá)試驗(yàn)?zāi)繕?biāo)溫度后,通過長時(shí)間注高溫高壓水,滲流現(xiàn)象會(huì)再次恢復(fù),在365、400、435 ℃的亞臨界和超臨界水注水條件下,恢復(fù)時(shí)間約43.5、24.54、19.81 h,溫度越高,滲流恢復(fù)越快。
3)滲流現(xiàn)象恢復(fù)后,煤體會(huì)發(fā)生劇烈軸向壓縮變形,在365 ℃、400 ℃和435 ℃的亞臨界和超臨界水注水條件下,最終軸向應(yīng)變約為0.06、0.11和0.16,并隨著反應(yīng)時(shí)間延長,軸向壓縮變形趨于穩(wěn)定。
4)該試驗(yàn)研究中由于設(shè)備限制,無法完整取出試樣,對(duì)煤體進(jìn)行微觀層面裂隙孔隙結(jié)構(gòu)分析;且溫度范圍較為局限,期望后期能改進(jìn)設(shè)備,以更高溫度和壓力范圍進(jìn)行試驗(yàn);同時(shí)對(duì)多產(chǎn)地?zé)o煙煤進(jìn)行試驗(yàn)以期獲得更具有普適性的結(jié)論。