李斌, 徐哲婷, 何俞政涵, 王欣剛, 龔傳德

(浙江省輻射環(huán)境監(jiān)測站, 國家環(huán)境保護(hù)輻射監(jiān)測重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,浙江省輻射環(huán)境安全監(jiān)測重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 浙江 杭州, 310012)

0 引言

2019年國際原子能機(jī)構(gòu)(IAEA)地球環(huán)境實(shí)驗(yàn)室舉行全球?qū)嶒?yàn)室間比對(duì)活動(dòng)發(fā)放的5、6、7號(hào)3個(gè)樣品為模擬氣溶膠濾膜,形狀和尺寸都與核電廠氣載流出物氣溶膠濾膜非常類似,分析表明,3個(gè)樣品均包含具有級(jí)聯(lián)衰變現(xiàn)象的134Cs核素,在流出物監(jiān)測中具有代表意義。

核電廠氣載放射性流出物中的顆粒物,通常用有效直徑約40 mm的氣溶膠濾膜收集,進(jìn)行γ能譜分析,樣品采集量約幾百立方米。按照《核電廠流出物放射性監(jiān)測技術(shù)規(guī)范(試行)》[1]的要求,一般需分析51Cr、54Mn、58Co、59Fe、60Co、65Zn、106Ru、110 mAg、124Sb、125Sb、134Cs、137Cs等核素。流出物氣溶膠濾膜樣品通常具有目標(biāo)核素半衰期時(shí)間跨度大、樣品活度有限等特點(diǎn)。γ能譜分析時(shí),為兼顧半衰期短或活度較低的核素,往往將樣品緊貼探測器表面測量,以提高探測效率或縮短測量時(shí)間。然而60Co、110 mAg、124Sb、125Sb、134Cs等核素具有明顯的級(jí)聯(lián)衰變現(xiàn)象,采用近幾何測量時(shí)會(huì)出現(xiàn)嚴(yán)重的符合相加效應(yīng),須考慮修正。

國內(nèi)外已有大量符合相加修正方法的報(bào)道,譬如以實(shí)驗(yàn)為基礎(chǔ)的單能效率曲線法、遠(yuǎn)近源距法、標(biāo)準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)室傳遞法[2],根據(jù)衰變綱圖理論計(jì)算方法[3-4],以及蒙特卡羅模擬計(jì)算方法[5-7]等。系列單能標(biāo)準(zhǔn)源的制備和峰總比的測定為實(shí)驗(yàn)測量和衰變綱圖理論計(jì)算方法的應(yīng)用帶來諸多局限。LabSOCS、Angle、CammaClib等為專門用于γ譜儀探測器效率模擬計(jì)算的軟件,為大量不具備復(fù)雜編程能力的一線輻射環(huán)境監(jiān)測人員提供了新的可選方案。

本文擬采用有源、無源效率刻度聯(lián)用方法測定2019年IAEA比對(duì)3個(gè)模擬氣溶膠樣品活度,并分析討論樣品幾何布局對(duì)探測效率的影響,及核電廠氣載流出物氣溶膠濾膜實(shí)際測量中一些注意事項(xiàng)。

1 儀器與方法

1.1 實(shí)驗(yàn)儀器

γ譜儀:Canberra公司產(chǎn)BE3830寬能型高純鍺譜儀,晶體直徑69.8 mm,晶體厚度31.5 mm,端窗直徑88.9 mm,晶體到端窗距離5 mm,相對(duì)效率30%,能量分辨率1.52 keV(60Co點(diǎn)源@1.33 MeV)。探頭置于15 cm厚低本底鉛室中。利用該系統(tǒng)測量的24 h空氣本底譜,在40 keV～2 000 keV能量范圍內(nèi)的全譜本底計(jì)數(shù)率約為0.43 s-1。γ譜儀系統(tǒng)配置LabSOCS無源效率刻度軟件,探測器已出廠表征。

1.2 樣品與參考源

3張模擬氣溶膠濾膜樣品均通過印刷技術(shù)打印于紙張上制成,樣品直徑43 mm,厚度約0.2 mm,分析表明,所含核素為134Cs和137Cs,實(shí)物照片見圖1,圓圈內(nèi)深色部分為樣品活性區(qū)域。

圖1 模擬氣溶膠濾膜實(shí)物照片

由于實(shí)驗(yàn)室無幾何形狀和介質(zhì)與被測樣品一致或接近的標(biāo)準(zhǔn)源,為定量分析,自制了簡易參考源。自制參考源時(shí),在透明膠帶粘性一側(cè)劃定直徑約43 mm圓形區(qū)域,在區(qū)域內(nèi)平鋪一薄層Eckert &Ziegler公司生產(chǎn)的模擬沉降物粉末源,并用另一層膠帶覆蓋粘上,避免粉末源掉落。粉末源用量通過分析天平對(duì)膠帶鋪源前后稱重獲得,此處為0.174 5 g。參考源內(nèi)含有241Am、109Cd、57Co、139Ce、137Cs、54Mn、88Y、65Zn、60Co等核素。

1.3 測量與分析方法

樣品置于探測器中心并緊貼探頭表面測量,每個(gè)樣品測量時(shí)長48 h。

數(shù)據(jù)分析時(shí),一種以自制參考源進(jìn)行效率刻度,LabSOCS無源效率刻度軟件模擬計(jì)算符合相加修正系數(shù),即,有源和無源效率刻度聯(lián)用分析;另一種為效率刻度曲線和符合相加修正系數(shù)均由LabSOCS模擬計(jì)算獲得。模擬計(jì)算時(shí)濾膜材質(zhì)選庫文件中的cellulos,分子式為C6H10O5。

2 測量結(jié)果與分析

3張模擬氣溶膠濾膜樣品的測量分析結(jié)果列于表1～表3。

表1 2019年IAEA能力驗(yàn)證5號(hào)模擬氣溶膠濾膜測量分析結(jié)果

表3 2019年IAEA能力驗(yàn)證7號(hào)模擬氣溶膠濾膜測量分析結(jié)果

表中分別列出了有源和無源效率刻度聯(lián)用測量分析結(jié)果及單獨(dú)用無源效率刻度測量分析結(jié)果,其中134Cs發(fā)射多條γ射線,此處分析了發(fā)射幾率較大的5條譜線。因3個(gè)樣品幾何尺寸一致,且測量幾何布局相同,因此LabSOCS模擬計(jì)算獲得各樣品中對(duì)應(yīng)全能峰符合相加修正系數(shù)均相同。

2.1 單獨(dú)無源效率刻度和有源、無源刻度聯(lián)用結(jié)果的比較

從表中看到,3個(gè)樣品有源、無源刻度聯(lián)用或直接用無源效率刻度測量分析結(jié)果最大相對(duì)偏差均出現(xiàn)在7號(hào)樣品的563.2 keV全能峰,分別為-5.7%和-8.2%。逐一對(duì)比各全能峰發(fā)現(xiàn),有源、無源聯(lián)用測量分析結(jié)果總體略優(yōu)于單獨(dú)用無源效率刻度測量分析結(jié)果,可能原因是前者有助于降低無源效率刻度建模時(shí)帶來的系統(tǒng)誤差。對(duì)134Cs 5條譜線結(jié)果取算術(shù)平均,3個(gè)樣品的聯(lián)用分析結(jié)果與IAEA參考值相對(duì)偏差范圍為0.0%～-1.6%,單獨(dú)用無源效率刻度為-1.9%～-4.1%,均符合得很好。兩種分析方式137Cs與IAEA參考值相對(duì)偏差均<4%。

2.2 符合相加修正討論

LabSOCS計(jì)算表明,134Cs 5個(gè)峰符合相加修正系數(shù)范圍為0.729～0.829,修正最大約為27% (569.3 keV),修正后結(jié)果與參考值符合得很好。從中看到,不進(jìn)行級(jí)聯(lián)符合相加修正可能導(dǎo)致測量結(jié)果的偏差大于20%。

根據(jù)黃彥君等人[8]對(duì)歐美國家核電廠多年、大量流出物監(jiān)測數(shù)據(jù)的統(tǒng)計(jì)分析,具有典型級(jí)聯(lián)符合效應(yīng)的60Co報(bào)告率或檢出率超過60%、134Cs約為30%,在顆粒物排放量排序中分列第3和第4。公開報(bào)道的田灣核電站1號(hào)、2號(hào)機(jī)組歷史數(shù)據(jù)也顯示,60Co和134Cs檢出率分別為53%和9%[9]?？梢?符合相加修正是核電廠流出物監(jiān)測中經(jīng)常遇到的問題,不修正或修正不當(dāng)都可能導(dǎo)致結(jié)果大幅偏離真值,影響核電站流出物排放統(tǒng)計(jì)的準(zhǔn)確性。

2.3 樣品到探測器表面距離對(duì)探測效率的影響

由于實(shí)際工作中流出物氣溶膠濾膜很薄,自然伸展?fàn)顟B(tài)容易變得不平整。為此,通過LabSOCS軟件計(jì)算了樣品與探測器表面不同間距d時(shí)探測效率的變化,以評(píng)估濾膜不平整對(duì)測量結(jié)果的影響。

以1 mm為步長,分別計(jì)算了間距d變化至5 mm時(shí)134Cs 5個(gè)能量點(diǎn)的探測效率變化情況(相對(duì)d=0 mm),結(jié)果見圖2。模擬計(jì)算表明,每增加1 mm,探測效率降低約4%。

圖2 與樣品緊貼探測器表面相比,探測效率隨樣品到探測器表面距離的變化

實(shí)際測量中樣品被軸向抬高5 mm已比較明顯,但因樣品盒底部不平整或?yàn)V膜變形導(dǎo)致1～2 mm偏差是極有可能的。流出物氣溶膠濾膜測量實(shí)踐中,為防止樣品中可能存在的碘同位素?fù)]發(fā)影響測量結(jié)果或污染鉛室,常用自封袋密封樣品,然后裝于樣品盒或直接將自封袋放于探頭表面測量,因此很容易導(dǎo)致樣品遠(yuǎn)離探測器表面而影響測量結(jié)果。本研究中,通過選擇底部平整的樣品盒,并用無放射性脫脂棉填充樣品盒剩余空間,使樣品緊貼樣品盒底,得以克服該問題。

2.4 樣品軸向偏移對(duì)探測效率的影響

實(shí)驗(yàn)室常用高純鍺探測器端窗和晶體直徑通常都明顯大于流出物氣溶膠濾膜樣品,當(dāng)測量中無專門的樣品盒定位裝置時(shí),容易產(chǎn)生軸向偏離。利用LabSOCS軟件,以5 mm為步長,模擬計(jì)算了比對(duì)樣品相對(duì)探測器軸心整體偏移至20 mm時(shí)134Cs 5個(gè)能量點(diǎn)的探測效率變化情況(相對(duì)a=0 mm),結(jié)果見圖3。從中看到,當(dāng)偏移10 mm時(shí),探測效率僅降低約4.6%;當(dāng)偏移15 mm以上時(shí),考慮到端窗半徑44.45 mm,晶體半徑34.9 mm,而樣品半徑為21.5 mm,此時(shí)樣品已部分移出晶體正上方,探測效率才出現(xiàn)10%以上的變化。實(shí)際測量中,當(dāng)樣品軸向偏移10 mm時(shí)肉眼觀察已比較明顯,因此放樣品時(shí)稍加注意,可避免該因素導(dǎo)致較大測量誤差。

圖3 與樣品放置探測器正中心相比,探測效率隨樣品軸向偏移距離的變化

3 結(jié)論與建議

氣載流出物氣溶膠是核電廠監(jiān)督性監(jiān)測的重要內(nèi)容,符合相加修正等γ能譜分析具體過程尚鮮有報(bào)道。本文研究了3個(gè)國際比對(duì)模擬氣溶膠濾膜樣品的γ能譜測量方法。通過有源、無源效率刻度聯(lián)用分析結(jié)果與IAEA參考值相對(duì)偏差在4%以內(nèi),能有效對(duì)134Cs核素進(jìn)行符合相加修正。通過LabSOCS模擬計(jì)算,研究了幾何布局上樣品到探測器表面距離和樣品相對(duì)探測器軸橫向偏移2個(gè)因素對(duì)134Cs探測效率的影響。結(jié)果表明,探測效率受樣品到探測器表面距離影響顯著,而樣品相對(duì)探測器橫向偏移影響相對(duì)較小。分析方法可用于核電廠氣載流出物氣溶膠濾膜γ能譜分析。

核電廠氣載流出物氣溶膠濾膜實(shí)際測量中,由于涉及大量含有級(jí)聯(lián)符合相加效應(yīng)核素樣品,需充分考慮符合相加修正;應(yīng)盡量避免樣品不平整等因素導(dǎo)致遠(yuǎn)離探測器,必要時(shí)可在樣品盒剩余空間放入無放射性填充物,使濾膜緊貼樣品盒底部。