王子業(yè),高 飛,王菲菲,劉蘊(yùn)韜,丁雨陽(yáng),陳義珍,侯金兵

(中國(guó)原子能科學(xué)研究院,北京 102413)

脈沖輻射場(chǎng)與穩(wěn)態(tài)輻射場(chǎng)相比具有持續(xù)時(shí)間短、瞬時(shí)劑量率高的特點(diǎn),已被廣泛應(yīng)用于新探測(cè)器的開(kāi)發(fā)、放射檢查、X射線診斷、核事故應(yīng)急和科學(xué)研究等領(lǐng)域。以醫(yī)學(xué)診斷為例,一次醫(yī)學(xué)檢查就是一個(gè)脈沖事件,據(jù)統(tǒng)計(jì),我國(guó)目前擁有醫(yī)用診斷X射線機(jī)近二十萬(wàn)臺(tái),每年全國(guó)約有2億人次接受X射線診斷檢查,X射線診斷對(duì)公眾的劑量負(fù)擔(dān)占整個(gè)醫(yī)療照射中的90%以上,是我國(guó)公眾接受人工電離輻射的最大來(lái)源[1]。由于目前對(duì)于輻射防護(hù)劑量學(xué)的研究主要針對(duì)連續(xù)輻射,我國(guó)電離輻射計(jì)量體系中尚不具備脈沖X射線計(jì)量及校準(zhǔn)能力,因此僅采用在穩(wěn)態(tài)場(chǎng)中進(jìn)行刻度校準(zhǔn)的電離室等主動(dòng)式輻射劑量?jī)x對(duì)脈沖X光機(jī)進(jìn)行劑量監(jiān)測(cè)。但電離室在測(cè)量高劑量率的脈沖輻射時(shí)離子復(fù)合效應(yīng)明顯,脈沖響應(yīng)明顯降低[2]?！遁椛浞雷o(hù)儀器能量在50 keV～70 MeV的X和γ輻射固定式劑量率儀、報(bào)警裝置和監(jiān)測(cè)儀》(IEC60532-2010)[3]及德國(guó)聯(lián)邦物理技術(shù)研究院[4-5]、中國(guó)原子能科學(xué)研究院[6]針對(duì)主動(dòng)式探測(cè)器脈沖響應(yīng)實(shí)驗(yàn)結(jié)果均表明,電離室等主動(dòng)式輻射劑量?jī)x在脈沖輻射場(chǎng)中可能給出低指示值或錯(cuò)誤度數(shù),無(wú)法準(zhǔn)確測(cè)量診斷X光機(jī)產(chǎn)生的脈沖輻射場(chǎng),缺乏脈沖輻射劑量測(cè)量技術(shù)手段。因此基于脈沖輻射場(chǎng)具有的短時(shí)間、高劑量率的特點(diǎn),對(duì)脈沖輻射劑量測(cè)量技術(shù)提出了更高的要求:1) 高瞬時(shí)劑量率。由于脈沖輻射在短時(shí)間內(nèi)產(chǎn)生較大瞬時(shí)劑量率,會(huì)使探測(cè)器可能存在測(cè)量值偏低、讀死損壞等情況,因此要求脈沖輻射測(cè)量滿足具有較高的靈敏度、較大的線性范圍、較高的劑量率測(cè)量上限、抗輻射損傷能力強(qiáng)等特點(diǎn)。2) 快響應(yīng)。由于脈沖信號(hào)的持續(xù)時(shí)間較短,且脈沖信號(hào)的傳輸過(guò)程不可避免的存在時(shí)間畸變,因此要求脈沖輻射測(cè)量應(yīng)具有快速的響應(yīng)時(shí)間,能夠快速準(zhǔn)確的捕捉到脈沖X射線的產(chǎn)生,避免信號(hào)的漏計(jì)錯(cuò)計(jì)。

金剛石材料作為新型半導(dǎo)體材料,具有禁帶寬度大,載流子遷移率高,擊穿電場(chǎng)強(qiáng)度高的優(yōu)點(diǎn),同時(shí)其硬度高、導(dǎo)熱性好、化學(xué)穩(wěn)定性強(qiáng)且不易變形,與傳統(tǒng)的探測(cè)器材料相比更適合高劑量率、短時(shí)間的脈沖X射線測(cè)量需求。目前歐洲核子研究中心已經(jīng)成功驗(yàn)證了金剛石探測(cè)器在高劑量率輻射環(huán)境下的長(zhǎng)期耐久性[7],響應(yīng)時(shí)間可達(dá)納秒量級(jí)[8],使得金剛石探測(cè)器成為脈沖劑量測(cè)定的理想材料。因此為保護(hù)放射性工作人員安全,解決脈沖X射線劑量定值問(wèn)題,有必要針對(duì)金剛石探測(cè)器在脈沖輻射場(chǎng)及高劑量率場(chǎng)中的響應(yīng)特性開(kāi)展研究,驗(yàn)證金剛石探測(cè)器是否可以滿足快響應(yīng)、高劑量率范圍的脈沖輻射測(cè)量要求,為后續(xù)進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)脈沖輻射劑量實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)提供基礎(chǔ),為醫(yī)用診斷X光機(jī)、醫(yī)用電子加速器等大型醫(yī)療設(shè)備的應(yīng)用提供保障。

1 實(shí)驗(yàn)設(shè)備

TW60019型金剛石探測(cè)器(圖1):德國(guó)PTW公司[9];UNIDOS E標(biāo)準(zhǔn)劑量?jī)x(圖2):德國(guó)PTW公司,用于金剛石探測(cè)器輸出電離電流的測(cè)量。其他實(shí)驗(yàn)設(shè)備包括脈沖X射線參考射線場(chǎng)、準(zhǔn)直光闌、UNIDOS E靜電計(jì)、激光定位系統(tǒng)、導(dǎo)軌實(shí)驗(yàn)平臺(tái)系統(tǒng)。輔助設(shè)備包括溫度測(cè)量系統(tǒng)、濕度測(cè)量系統(tǒng)、氣壓測(cè)量系統(tǒng)、攝像監(jiān)視系統(tǒng)和安全門聯(lián)鎖系統(tǒng)。

圖1 垂直型金剛石肖特基二極管器件結(jié)構(gòu)示意Fig.1 Schematic diagram of vertical diamond Schottky diode device structure

圖2 TW60019型金剛石探測(cè)器結(jié)構(gòu)實(shí)體圖Fig.2 Physical drawing of the structure of diamond detector type TW60019

2 實(shí)驗(yàn)方法

本次實(shí)驗(yàn)在中國(guó)原子能科學(xué)研究院核技術(shù)綜合研究所脈沖參考輻射場(chǎng)開(kāi)展。實(shí)驗(yàn)中將探測(cè)器立置于導(dǎo)軌實(shí)驗(yàn)平臺(tái)上,調(diào)節(jié)實(shí)驗(yàn)平臺(tái)高度,使探測(cè)器幾何中心位于出射束軸線上,調(diào)節(jié)實(shí)驗(yàn)平臺(tái)距離使輻射野均勻覆蓋探測(cè)器,手動(dòng)調(diào)節(jié)探測(cè)器位置,使其靈敏區(qū)中心與參考場(chǎng)的幾何中心重合。

2.1 脈沖劑量響應(yīng)

2.1.1毫秒級(jí)脈沖X射線參考輻射場(chǎng) 為探究金剛石探測(cè)器在脈沖輻射場(chǎng)中的劑量響應(yīng)特性,基于毫秒級(jí)脈沖X射線參考輻射場(chǎng)開(kāi)展脈沖響應(yīng)實(shí)驗(yàn)。該參考輻射場(chǎng)基于放射診斷用X光機(jī)研建[10],脈沖X射線經(jīng)Be窗、準(zhǔn)直光闌、附加過(guò)濾、準(zhǔn)直器和定位裝置后垂直向下照射,并參考IEC61267和ISO4037-1標(biāo)準(zhǔn)的要求建立了RQR5、RQR9、N60、N80和N150等輻射質(zhì),示于圖3。將TW60019型金剛石探測(cè)器置于毫秒級(jí)脈沖X射線參考輻射場(chǎng)的軸線上,焦點(diǎn)到探測(cè)器參考點(diǎn)的距離為1 m,調(diào)節(jié)診斷X光機(jī)電壓、管電流及輻射質(zhì),選擇不同曝光時(shí)間進(jìn)行照射,記錄探測(cè)器劑量測(cè)量值,相同輻照條件下重復(fù)測(cè)量6次,求得探測(cè)器劑量測(cè)量平均值,根據(jù)式(1)計(jì)算TW60019型金剛石探測(cè)器的脈沖響應(yīng)。

圖3 毫秒級(jí)脈沖X射線參考輻射場(chǎng)Fig.3 Millisecond pulsed X-ray reference radiation field

(1)

式中:Rpulse為金剛石探測(cè)器的脈沖響應(yīng);M為金剛石探測(cè)器的讀數(shù),測(cè)量物理量為單脈沖劑量;Dpulse為脈沖X射線輻射場(chǎng)中參考點(diǎn)處的單脈沖劑量約定真值。

2.1.2納秒級(jí)脈沖X射線參考輻射場(chǎng) 為進(jìn)一步驗(yàn)證金剛石探測(cè)器收集效率對(duì)脈沖劑量的依賴性,在納秒級(jí)脈沖X射線參考輻射場(chǎng)中繼續(xù)開(kāi)展脈沖響應(yīng)實(shí)驗(yàn)。納秒級(jí)脈沖X射線參考輻射場(chǎng)基于便攜式X光機(jī)研建,該X光機(jī)的管電壓為270 kV,脈沖時(shí)間固定為25 ns,頻率為15 Hz,附加0.5 mm Al過(guò)濾以降低低能X射線,示于圖4所示。實(shí)驗(yàn)中調(diào)節(jié)脈沖頻率分別為1個(gè)、5個(gè)、10個(gè)、50個(gè)、100個(gè)和199個(gè),記錄不同脈沖頻率下探測(cè)器劑量測(cè)量值,相同輻照條件下重復(fù)測(cè)量6次,求得探測(cè)器劑量測(cè)量平均值,根據(jù)式(1)計(jì)算TW60019型金剛石探測(cè)器的脈沖響應(yīng)。

圖4 納秒級(jí)脈沖X射線參考輻射場(chǎng)Fig.4 Nanosecond pulsed X-ray reference radiation field

2.2 劑量率響應(yīng)

為進(jìn)一步驗(yàn)證金剛石探測(cè)器能否滿足高劑量率的脈沖輻射場(chǎng)測(cè)量要求,利用中國(guó)原子能科學(xué)研究院60Co γ輻照裝置開(kāi)展金剛石探測(cè)器高劑量率響應(yīng)實(shí)驗(yàn),實(shí)驗(yàn)布局示于圖5。在輻射場(chǎng)劑量率已知的情況下,通過(guò)調(diào)節(jié)金剛石探測(cè)器到源之間的距離來(lái)獲得不同劑量率,利用UNIDOS E靜電計(jì)對(duì)金剛石探測(cè)器輸出電離電流進(jìn)行測(cè)量,測(cè)量過(guò)程中對(duì)每個(gè)劑量率重復(fù)測(cè)量6次,扣除本底后求得平均電流值I,利用金剛石探測(cè)器的靈敏度因子將平均電流換算為劑量率,根據(jù)公式(2)計(jì)算金剛石探測(cè)器的劑量率響應(yīng)。

圖5 金剛石探測(cè)器劑量率響應(yīng)實(shí)驗(yàn)布局圖Fig.5 Layout of the diamond detector dose rate response experiment

(2)

3 結(jié)果與討論

3.1 脈沖劑量響應(yīng)

3.1.1毫秒級(jí)脈沖X射線參考輻射場(chǎng) 金剛石探測(cè)器在毫秒級(jí)脈沖X射線參考輻射場(chǎng)中響應(yīng)情況列于表1。由表1數(shù)據(jù)可知,TW60019型金剛石探測(cè)器在毫秒級(jí)脈沖X射線場(chǎng)中響應(yīng)較好,在N80輻射質(zhì)下脈沖時(shí)間為500 ms時(shí)響應(yīng)最高可達(dá)到97.05%,同時(shí)脈沖響應(yīng)隨單脈沖劑量值的增大而減小,即金剛石探測(cè)器的收集效應(yīng)隨著脈沖劑量值的增大而減小(圖6)。與電離室在脈沖輻射場(chǎng)中存在的離子復(fù)合效應(yīng)[11]類似,金剛石探測(cè)器同樣存在著在測(cè)量大劑量、短時(shí)間脈沖輻射時(shí)的不飽和收集現(xiàn)象[12-13]。

表1 金剛石探測(cè)器在毫秒級(jí)脈沖X射線參考輻射場(chǎng)中響應(yīng)情況Table 1 Diamond detector response in a millisecond pulsed X-ray reference radiation field

圖6 金剛石探測(cè)器收集效率對(duì)脈沖劑量的依賴性Fig.6 Dependence of diamond detector collection efficiency on pulse dose

3.1.2納秒級(jí)脈沖X射線參考輻射場(chǎng) 金剛石探測(cè)器在納秒級(jí)脈沖X射線參考輻射場(chǎng)中響應(yīng)情況列于表2。由表2數(shù)據(jù)可知,金剛石探測(cè)器在納秒級(jí)脈沖X射線參考輻射場(chǎng)中響應(yīng)較好,在脈沖個(gè)數(shù)為1時(shí)響應(yīng)最高可達(dá)到97.79%,脈沖響應(yīng)同樣隨單脈沖劑量的的增大而減小。因此金剛石探測(cè)器在毫秒級(jí)、納秒級(jí)脈沖X射線參考輻射場(chǎng)中均能滿足快響應(yīng)的脈沖輻射測(cè)量需求,但金剛石探測(cè)器收集效應(yīng)存在劑量依賴,在高劑量脈沖下金剛石探測(cè)器收集效率降低,無(wú)法飽和收集導(dǎo)致脈沖響應(yīng)偏低。這主要是由于在CVD合成單晶金剛石過(guò)程中無(wú)法避免的引入雜質(zhì)和缺陷[14]。雜質(zhì)會(huì)在金剛石的能帶結(jié)構(gòu)中形成雜質(zhì)能級(jí),從而影響金剛石中載流子的躍遷。缺陷會(huì)破壞金剛石體內(nèi)部的周期性勢(shì)場(chǎng),使得周圍臨近鍵的波函數(shù)在位錯(cuò)缺陷處發(fā)生交疊,形成一維半填充帶。位錯(cuò)將和聚集在附近的雜質(zhì)原子一起在禁帶中引入深能級(jí),這些深能級(jí)會(huì)作為復(fù)合中心俘獲載流子,顯著降低載流子壽命[15]。雜質(zhì)與位錯(cuò)會(huì)在金剛石能級(jí)中產(chǎn)生陷阱,不利于由輻射能量產(chǎn)生的電子與空穴對(duì)的收集,從而降低金剛石探測(cè)器收集效率。

表2 金剛石探測(cè)器在納秒級(jí)脈沖X射線參考輻射場(chǎng)中響應(yīng)情況Table 2 Diamond detector response in a nanosecond pulsed X-ray reference radiation field

由于金剛石的介電常數(shù)遠(yuǎn)小于硅等其他半導(dǎo)體材料,響應(yīng)時(shí)間遠(yuǎn)小于硅等其他半導(dǎo)體探測(cè)器,在大劑量脈沖X射線照射下會(huì)在短時(shí)間內(nèi)會(huì)產(chǎn)生大量的電子空穴對(duì),后端靜電計(jì)在信號(hào)收集的過(guò)程中極易發(fā)生信號(hào)堆疊、死時(shí)間的問(wèn)題,同樣會(huì)導(dǎo)致金剛石探測(cè)器的收集效率隨脈沖的劑量升高而降低。同時(shí)金剛石核探測(cè)器若不能足夠快收集電子空穴對(duì),在短時(shí)間內(nèi)無(wú)法恢復(fù)至電荷中性態(tài),會(huì)導(dǎo)致電荷累積在金剛石內(nèi)部,產(chǎn)生與收集電場(chǎng)方向相反的電場(chǎng),導(dǎo)致輸出信號(hào)幅度減弱,進(jìn)一步降低金剛石探測(cè)器的收集效率。因此后續(xù)可通過(guò)減小金剛石薄膜的厚度等方式降低金剛石探測(cè)器靈敏度,提高金剛石探測(cè)器在大脈沖劑量下的收集效率。

3.2 劑量率響應(yīng)

金剛石探測(cè)器在高劑量率60Co γ輻照裝置中劑量率響應(yīng)情況列于表3。由表3數(shù)據(jù)可知,金剛石探測(cè)器在高劑量率60Co γ輻照裝置中劑量率響應(yīng)較好,與劑量率約定真值最低相差8.01%,最高相差26.35%,其測(cè)量劑量率上限可達(dá)10 000 Gy/h,因此金剛石探測(cè)器在60Co γ輻照裝置中可滿足高劑量率的脈沖輻射測(cè)量需求。

表3 金剛石探測(cè)器在高劑量率60Coγ輻照裝置中劑量率響應(yīng)情況Table 3 Dose-rate response of a diamond detector in a high-dose-rate 60Coγ irradiator

4 小結(jié)

脈沖輻射場(chǎng)與連續(xù)輻射場(chǎng)相比具有持續(xù)時(shí)間短、劑量率高的特殊性,傳統(tǒng)的核輻射探測(cè)器無(wú)法滿足其劑量測(cè)量要求,新型金剛石探測(cè)器具有響應(yīng)速度快、抗輻射能力強(qiáng)、噪聲小、漏電流低等特點(diǎn),因此本研究針對(duì)TW60019型金剛石探測(cè)器的脈沖響應(yīng)特性開(kāi)展測(cè)試。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,金剛石探測(cè)器對(duì)毫秒級(jí)、納秒級(jí)脈沖輻射場(chǎng)響應(yīng)較好,脈沖響應(yīng)最高可達(dá)97%。但隨著單脈沖劑量的增大,金剛石探測(cè)器的脈沖響應(yīng)逐漸降低,這主要是由于金剛石探測(cè)器的收集效率隨劑量的增大而減小,金剛石探測(cè)器在測(cè)量大劑量、短時(shí)間脈沖輻射時(shí)存在不飽和收集現(xiàn)象。其原因包括人造金剛石薄膜不可避免的具有的缺陷和雜質(zhì),導(dǎo)致其在金剛石能級(jí)中產(chǎn)生陷阱,影響金剛石中載流子的躍遷,以及后端靜電計(jì)無(wú)法對(duì)短時(shí)間內(nèi)產(chǎn)生的大量電子空穴對(duì)分辨收集,從而導(dǎo)致金剛石探測(cè)器的在測(cè)量大劑量脈沖時(shí)響應(yīng)偏低。同時(shí)TW60019型金剛石探測(cè)器的靈敏度因子較大,具有較高的劑量率測(cè)量上限,能夠?qū)崿F(xiàn)10 000 Gy/h量級(jí)的輻射場(chǎng)劑量率測(cè)量。本研究驗(yàn)證了金剛石探測(cè)器能夠滿足快響應(yīng)、高劑量率范圍的脈沖輻射測(cè)量要求,為后續(xù)進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)脈沖輻射劑量實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè),解決醫(yī)療診斷領(lǐng)域中廣泛存在的脈沖輻射劑量監(jiān)測(cè)技術(shù)需求提供了基礎(chǔ)。