方慧雯,楊錦宏,章美娟,賀勝男,汪衛(wèi)華

(安徽大學(xué) 物質(zhì)科學(xué)與信息技術(shù)研究院,合肥230601,中國)

0 引 言

光譜橢偏技術(shù)是一種無損檢測技術(shù),通過測量的數(shù)據(jù)進(jìn)行反向擬合,得到薄膜的光學(xué)常數(shù)和厚度[1]。傳統(tǒng)的光譜橢偏儀(spectroscopic ellipsometer,SE)只能獲得相位差和振幅比這兩個(gè)測量參數(shù)[2]。穆勒矩陣橢偏儀(Mueller matrix ellipsometer,MME)可以獲得樣品表面的16個(gè)穆勒矩陣參數(shù)[3],能夠?qū)悠返墓鈱W(xué)性質(zhì)和結(jié)構(gòu)信息做出一定表述[4]。光譜橢偏技術(shù)雖被發(fā)現(xiàn)和使用很久,但得益于精密加工、高分辨成像等技術(shù),光譜橢偏在現(xiàn)代科學(xué)研究和工業(yè)領(lǐng)域仍然應(yīng)用廣泛。光譜橢偏檢測技術(shù)也在不斷發(fā)展,如法國國家科學(xué)研究中心界面與薄膜物理實(shí)驗(yàn)室和設(shè)備供應(yīng)商N(yùn)anometrics公司都使用MME對光柵結(jié)構(gòu)的特點(diǎn)進(jìn)行測量[5]。華中科技大學(xué)學(xué)者利用MME研究了納米壓印過程中的退偏效應(yīng)[6],而且還設(shè)計(jì)了具有高分辨率層析成像性能的MME[7]。ZHENG等人設(shè)計(jì)搭建了單波長中紅外MME,并且誤差測量在0.02[8]。國際國內(nèi)多個(gè)公司研發(fā)生產(chǎn)出不同型號(hào)寬光譜穆勒矩陣橢偏儀,可進(jìn)行鍍膜工藝過程的檢測,被廣泛運(yùn)用到集成電路、太陽能光伏、化學(xué)等領(lǐng)域[9]。目前橢偏儀已成為表征材料光學(xué)常數(shù)及薄膜厚度的標(biāo)準(zhǔn)工具[10]。

現(xiàn)有的SE功能和可測參數(shù)已經(jīng)固定,無法用于擴(kuò)展測量其它的物理參數(shù)。但光譜橢偏儀測量的相關(guān)偏振參數(shù)數(shù)據(jù)非常豐富,包含了多種物理量信息,通過采用適當(dāng)?shù)臄?shù)據(jù)處理,可望拓展光譜橢偏儀的應(yīng)用范圍,獲得更多的偏振數(shù)據(jù)和薄膜參數(shù),如薄膜的反射率、透射率,并且能夠根據(jù)實(shí)驗(yàn)需求測量多物理場情況下薄膜的光學(xué)常數(shù),甚至測量結(jié)構(gòu)復(fù)雜薄膜(例如光柵)的光學(xué)常數(shù)。本文作者將仿真軟件與橢偏測量相結(jié)合,以膜厚測量為實(shí)例,通過比較仿真軟件在不同入射角、不同厚度的Si基底上的SiO2薄膜數(shù)據(jù)與橢偏測量的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)兩者之間的擬合程度,驗(yàn)證該方法的可行性。

1 基本原理

1.1 橢偏儀測量原理

以SiO2薄膜為研究對象,結(jié)構(gòu)示意圖如圖1所示。圖中,n1、n2、n3分別為環(huán)境/薄膜/基底這三者的折射率;膜厚為d;θ1為環(huán)境與薄膜界面的入射角,θ2為經(jīng)過薄膜發(fā)生折射時(shí)的折射角(也是薄膜與基底界面的入射角),θ3為光線經(jīng)過基底產(chǎn)生折射的折射角。

光入射在物體表面時(shí)會(huì)發(fā)生反射與折射,將光波電矢量劃分為振動(dòng)方向平行于入射光面的p光與振動(dòng)方向垂直于入射光面的s光。由圖1可知,入射光在薄膜內(nèi)多次反射和折射,回到空氣介質(zhì)中的每束光波的振幅和相位都不同,其振幅的大小由菲涅耳公式?jīng)Q定,相鄰兩束反射光之間的相位差由光程差乘以折射率決定[11],即:

(1)

式中:δ是相鄰兩束反射光之間的相位差;λ為波長。

因此根據(jù)反射系數(shù)的定義,p光和s光的總反射率為:

(2)

(3)

式中:r1,p和r1,s是p光和s光在空氣和薄膜界面的反射系數(shù);r2,p和r2,s是p光和s光在薄膜與襯底界面的反射系數(shù)。

引入?yún)⒘縯anφ描述p光和s光振幅比Ep/Es,Δ表示相位差[12],定義如下式:

f(λ,θ1,n1,n2,k2,n3,k3,d)

(4)

式中:k2為薄膜的消光系數(shù);k3為基底的消光系數(shù)。由式(4)可見,橢偏參數(shù)φ和Δ可以看作f(·)的函數(shù),與薄膜和襯底的負(fù)折射率、厚度有關(guān),即可用橢偏參數(shù)反應(yīng)薄膜的光學(xué)常數(shù)和膜厚等信息[13]。但通過與仿真軟件相結(jié)合能夠得到更多的偏振信息,如薄膜的反射率、透射率,并且能夠根據(jù)實(shí)驗(yàn)需求測量多物理場情況下薄膜的光學(xué)常數(shù),甚至測量結(jié)構(gòu)復(fù)雜薄膜(例如光柵)的光學(xué)常數(shù)。

1.2 穆勒矩陣

S′=MS

(5)

式中:S為入射光的斯托克斯矢量;S′為反射光的斯托克斯矢量;M即為穆勒矩陣[15]。

(6)

2 多物理場光學(xué)仿真

多物理場光學(xué)仿真可以在單個(gè)域模型中容納多個(gè)偏微分方程并進(jìn)行多物理場的耦合[16]。本文中仿真使用的是幾何光學(xué)模塊,不僅能對光線軌跡追蹤還能通過邊界條件的改變,來仿真不同情況。為了更好地模擬橢偏儀的測量過程,在軟件中構(gòu)建了橢偏儀內(nèi)部結(jié)構(gòu)模型,如圖2所示。從光源發(fā)射寬光譜光經(jīng)過起偏器變成偏振光;然后再經(jīng)過第一旋轉(zhuǎn)補(bǔ)償器后打在樣品表面,入射光經(jīng)過樣品反射后通過第二旋轉(zhuǎn)補(bǔ)償器、檢偏器,最后到達(dá)探測器。根據(jù)實(shí)際樣品的情況對于模型樣品進(jìn)行設(shè)置,先設(shè)置基底的材料接著在基底上表面添加薄膜材料,再不斷地改變薄膜厚度,直到最后與實(shí)際測量曲線擬合成功。本文中實(shí)例主要測量膜厚,故在仿真中以膜厚為變量,測量不同的物理參數(shù),可以相應(yīng)地設(shè)其為變量。在建模時(shí)所使用的入射光源、光路、樣品、測量環(huán)境等參數(shù)與橢偏儀實(shí)際測量時(shí)一致。

圖2 橢偏儀結(jié)構(gòu)示意圖Fig.2 Structure diagram of ellipsometer

使用仿真軟件建模后,導(dǎo)出不同入射光寬光譜的斯托克斯矢量數(shù)據(jù),再根據(jù)式(6),通過4組入射光和對應(yīng)反射光寬光譜的斯托克斯矢量計(jì)算樣品的寬光譜穆勒矩陣。其中4組入射光初始斯托克斯矢量為:

(7)

式中:S0°代表的是水平偏振光;S45°代表的是45°線偏振光;S90°代表的是垂直偏振光;Sc代表的是圓偏振光;I0為光強(qiáng)。

3 實(shí)驗(yàn)與仿真數(shù)據(jù)對比

實(shí)驗(yàn)中使用MP-L穆勒橢圓偏振儀測量Si基底上不同厚度SiO2薄膜樣品在不同入射角下的穆勒矩陣。由于SiO2薄膜是各向同性材料,故穆勒矩陣樣式如下[17]:

(8)

式中:參數(shù)N、C、D的表達(dá)式如下:

(9)

式中:φ與Δ是式(4)中的橢偏參數(shù);由式(8)可知,M12與M21數(shù)值相等,M33與M44數(shù)值相等,M34與M43互為相反數(shù),斜對角的8個(gè)參數(shù)都為0;且N、C、D不獨(dú)立,三者關(guān)系如下[18]:

N2+C2+D2=1

(10)

本文中用均方誤差(mean squared error,MSE)eMSE來判斷實(shí)驗(yàn)值與仿真值匹配程度的好壞,均方誤差數(shù)值越小,則兩者之間擬合的越好[19]。其定義式如下:

(11)

式中:t是數(shù)據(jù)個(gè)數(shù);Qi是實(shí)驗(yàn)值;qi是仿真值。eMSE的值越小,說明實(shí)驗(yàn)值與仿真值匹配得越好。通過式(11)進(jìn)行計(jì)算得到eMSE,其最小時(shí)所得的厚度即為仿真軟件確定的薄膜厚度。

以Si基底上100.0 nm SiO2薄膜的測量為例,實(shí)驗(yàn)中入射光入射角為60°、波長范圍380 nm～1000 nm,光路如圖2所示,測量得到樣品的穆勒矩陣。然后利用仿真軟件仿真Si基底上SiO2薄膜厚度在100.0 nm附近的反射過程,計(jì)算得到不同膜厚的穆勒矩陣。由于SiO2薄膜是各向同性薄膜,采用式(8)的穆勒矩陣,因此只需要比較實(shí)驗(yàn)與仿真穆勒矩陣參數(shù)的M12、M33、M34,如圖3所示。

圖3 Si基底上100.0 nm SiO2薄膜實(shí)驗(yàn)值及兩種SiO2薄膜仿真穆勒矩陣參數(shù)對比圖Fig.3 Comparison of experimental values of 100.0 nm SiO2 thin film on Si substrate and parameters of two types of SiO2 thin film simulation Mueller matrix

圖3中橫坐標(biāo)為波長,縱坐標(biāo)是歸一化后的穆勒矩陣參數(shù)值。紅色實(shí)線是實(shí)驗(yàn)測得數(shù)值,黑色虛線是105.2 nm SiO2薄膜仿真值,藍(lán)色點(diǎn)劃線是100.0 nm SiO2薄膜仿真值。由圖3可見,實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與厚度為105.2 nm SiO2薄膜仿真數(shù)據(jù)擬合較好,均方誤差值也很小,并且滿足各向同性材料的規(guī)律,則105.2 nm為仿真確定的薄膜厚度。圖3中只列出100.0 nm與105.2 nm仿真結(jié)果,實(shí)際上做了多個(gè)膜厚仿真和計(jì)算,因?yàn)楹穸葹?05.2 nm時(shí)仿真值與實(shí)驗(yàn)值的eMSE相對最小,所以為了簡潔,圖中只列出了兩個(gè)仿真值進(jìn)行比較。以下的實(shí)驗(yàn)與仿真對比過程中,也是直接列出eMSE相對最小的仿真數(shù)據(jù)。

3.1 不同入射角對比結(jié)果

以上對入射角為60°時(shí)實(shí)驗(yàn)與仿真結(jié)果進(jìn)行了對比,下面比較實(shí)驗(yàn)與仿真的M12、M33、M34在不同入射角時(shí)匹配情況。實(shí)驗(yàn)測量的樣件標(biāo)定厚度是Si基底上121.8 nm SiO2薄膜,橢偏儀測量該薄膜厚度為122.1 nm。入射角分別為55°,65°,75°,其它參數(shù)同圖3。通過與圖3相同的方法對比不同入射角時(shí)實(shí)驗(yàn)與仿真的eMSE,如圖4、圖5、圖6所示。120.5 nm為SiO2薄膜厚度最優(yōu)結(jié)果。

圖4 入射角55°下M12、M33、M34實(shí)驗(yàn)與仿真數(shù)據(jù)對比圖Fig.4 Comparison of M12, M33 and M34 experimental and simulation data at 55° incident angle

圖5 入射角65°下M12、M33、M34實(shí)驗(yàn)與仿真數(shù)據(jù)對比圖Fig.5 Comparison of M12, M33 and M34 experimental and simulation data at 65°incident angle

圖6 入射角75°下M12、M33、M34的實(shí)驗(yàn)與仿真數(shù)據(jù)對比圖Fig.6 Comparison of M12, M33 and M34 experimental and simulation data at 75° incident angle

圖4、圖5、圖6中黑色虛線是仿真值,紅色實(shí)線是實(shí)驗(yàn)值,3個(gè)圖中SiO2薄膜厚度一樣,只是在不同入射角下的M12、M33、M34的實(shí)驗(yàn)與仿真數(shù)據(jù)對比。表1中將不同入射角下的M12、M33、M34的實(shí)驗(yàn)與仿真數(shù)據(jù)的均方誤差值進(jìn)行對比,隨著入射角的增大,M33的擬合效果變差,這是由于過大的入射角會(huì)導(dǎo)致實(shí)驗(yàn)誤差變大。

表1 不同入射角下M12、M33、M34的實(shí)驗(yàn)與仿真數(shù)據(jù)的均方差值Table 1 eMSE of experimental and simulation data of M12, M33 and M34 at different incident angles

為了更進(jìn)一步探究入射角對M12、M33、M34的影響,分別測量了Si基底上121.8 nm SiO2薄膜在50°、52°、55°、60°、65°、70°、75°入射角下的M12、M33、M34的數(shù)據(jù),并使用仿真軟件對這些情況同時(shí)進(jìn)行仿真,得到的實(shí)驗(yàn)值與仿真值如圖7、圖8所示。

圖7 不同入射角下121.8 nm SiO2薄膜的M12、M33、M34實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)圖Fig.7 M12, M33 and M34 experimental data of 121.8 nm SiO2 film at different incident angles

圖8 不同入射角下121.8 nm SiO2薄膜的M12、M33、M34仿真數(shù)據(jù)圖Fig.8 M12, M33 and M34 simulation data of 121.8 nm SiO2 film at different incident angles

圖7和圖8中不同顏色表示不同入射角度,其它參數(shù)同圖3。由圖7、圖8可見,不同入射角對M12,M33,M34影響明顯,但相同的入射角實(shí)驗(yàn)與仿真結(jié)果相符度很好,說明在這些入射角范圍內(nèi)進(jìn)行實(shí)驗(yàn)與仿真擬合效果較好。

3.2 不同厚度對比結(jié)果

下面對Si基底上3種不同厚度的SiO2薄膜進(jìn)行實(shí)驗(yàn)與仿真對比,其它參數(shù)同圖3。樣品標(biāo)示SiO2膜厚分別為15.0 nm、100.0 nm、340.0 nm,橢偏儀測量的厚度分別為15.5 nm、101.2 nm、340.6 nm。仿真結(jié)果選取eMSE達(dá)到最小時(shí),確定的薄膜的厚度分別為16.5 nm、105.2 nm、340.0 nm,在表2、表3、表4中列出了最佳厚度附近的仿真數(shù)據(jù)與實(shí)測厚度的穆勒矩陣參數(shù)的eMSE對比值,如圖9、圖10、圖11所示。

圖9 實(shí)驗(yàn)測量Si基底上15.0 nm SiO2與仿真的16.5 nm SiO2的M12、M33、M34對比圖Fig.9 Comparison between M12, M33 and M34 of 15.0 nm SiO2 on Si substrate and the simulated 16.5 nm SiO2

圖10 實(shí)驗(yàn)測量Si基底上100.0 nm SiO2與仿真的105.2 nm SiO2的M12、M33、M34對比圖Fig.10 Comparison between M12, M33 and M34 of 100.0 nm SiO2 on Si substrate and the simulated 105.2 nm SiO2

圖11 實(shí)驗(yàn)測量Si基底上340.0 nm SiO2與仿真的340.0 nm SiO2的M12、M33、M34對比圖Fig.11 Comparison between M12, M33 and M34 of 340.0 nm SiO2 on Si substrate and the simulated 340.0 nm SiO2

表2 Si基底上15.0 nm SiO2薄膜實(shí)驗(yàn)測量與不同厚度仿真的M12、M33、M34的eMSE值Table 2 Experimental measurements of eMSE values of 15.0 nm SiO2 films on Si substrate with different thickness simulations of M12, M33, M34

表3 Si基底上100.0 nm SiO2薄膜實(shí)驗(yàn)測量與不同厚度仿真的M12、M33、M34的eMSE值Table 3 Experimental measurements of eMSE values of 100.0 nm SiO2 films on Si substrate with different thickness simulations of M12, M33, M34

表4 Si基底上340.0 nm SiO2薄膜實(shí)驗(yàn)測量與不同厚度仿真的M12、M33、M34的eMSE值Table 4 Experimental measurements of eMSE values of 340.0 nm SiO2 films on Si substrate with different thickness simulations of M12, M33, M34

圖9、圖10、圖11是在入射角同為60°時(shí),不同厚度薄膜實(shí)驗(yàn)測得數(shù)據(jù)和仿真數(shù)據(jù)的對比。黑色虛線是仿真值,紅色實(shí)線是實(shí)驗(yàn)值。由圖9～圖11可見,仿真的厚度與實(shí)驗(yàn)測量厚度非常接近,總體上各穆勒矩陣參數(shù)與實(shí)際測量數(shù)據(jù)的eMSE值都很小。

4 結(jié) 論

為了拓展寬光譜橢偏儀的功能,實(shí)現(xiàn)更多薄膜參數(shù)的測量,提出了橢偏儀實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與多物理場仿真相結(jié)合實(shí)現(xiàn)更多物理量測量的新方法,并以膜厚測量為例進(jìn)行了驗(yàn)證。通過對Si基底上SiO2膜厚實(shí)驗(yàn)測量與仿真得到的穆勒矩陣進(jìn)行比對,獲得了被測樣品薄膜的厚度,所得膜厚結(jié)果與實(shí)際值符合較好。該方法可以實(shí)現(xiàn)多物理場環(huán)境中(不限于空氣中)薄膜參數(shù)的橢偏測量。