壓水堆破口事故下裂變產(chǎn)物源項(xiàng)釋放及衰變熱分析

袁顯寶 彭玨欽 張彬航 毛璋亮 唐海波 魏靖宇 周建軍

1（三峽大學(xué) 理學(xué)院 宜昌 443002）

2（三峽大學(xué) 機(jī)械與動(dòng)力學(xué)院 宜昌 443002）

3（三峽大學(xué) 湖北省水電機(jī)械設(shè)備設(shè)計(jì)與維護(hù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 宜昌 443002）

核電廠發(fā)生嚴(yán)重事故時(shí)，堆芯結(jié)構(gòu)熔化會(huì)導(dǎo)致裂變產(chǎn)物將不再留存于燃料中，大量放射性物質(zhì)從一回路遷移安全殼內(nèi)［1］。反應(yīng)堆嚴(yán)重事故的特殊性在于放射性物質(zhì)潛在釋放和引起的輻射后果。因此，一旦安全殼超壓失效，放射性裂變產(chǎn)物可能排放到周圍環(huán)境，并會(huì)對環(huán)境造成嚴(yán)重污染［2］，分析裂變產(chǎn)物源項(xiàng)釋放是事故條件下核電廠風(fēng)險(xiǎn)分析的重要問題。Phebus-FP實(shí)驗(yàn)［3］覆蓋了所有事故工況，該實(shí)驗(yàn)將900 MW核電廠進(jìn)行1:5000比例還原，對反應(yīng)堆條件下由堆芯到熔融物過程模擬，重點(diǎn)評估堆芯融化過程中放射性裂變產(chǎn)物在一回路和安全殼的行為。Ahn等［4］使用MAAP和MELCOR軟件對APR1400壓水堆建模，評估蒸汽發(fā)生器傳熱管破裂事故期間所釋放源項(xiàng)引發(fā)的整體響應(yīng)及緩解措施對事故演變相關(guān)現(xiàn)象。Mao等［5］通過CORSOR系列釋放模型對小型壓水堆不同模型源項(xiàng)差異對事故進(jìn)程、核素總量及對壓力容器內(nèi)衰變熱展開研究。佟立麗等［6］模擬百萬千瓦級壓水堆模型進(jìn)行事故分析，對出現(xiàn)的早、中、晚期失效三種釋放情況進(jìn)行分析，對比了各類裂變產(chǎn)物的釋放機(jī)理和遷移特性。Lorenz等［7］總結(jié)了Oak Ridge National Laboratory VI測試系列的裂變產(chǎn)品釋放數(shù)據(jù)，并與法國類似系列測試的釋放結(jié)果進(jìn)行比較，提出了一種改進(jìn)裂變產(chǎn)物釋放模型——CORSOR-O模型。尤偉等［8］基于ASTEC程序?qū)Ψ磻?yīng)堆噴淋程序進(jìn)行模擬，分析得出將NaOH連同噴淋水一并排入安全殼不僅顯著降低安全殼壓力，同時(shí)也可使絕大部分放射性裂變產(chǎn)物存留于安全殼內(nèi)。目前，大部分源項(xiàng)釋放的研究都是關(guān)于“分?jǐn)?shù)釋放”模型的CORSOR系列，對放射性核素的分析大多數(shù)都是釋放總量且極少考慮到累積釋放量對衰變熱和事故進(jìn)程的影響。

研究結(jié)果表明，采用不同的源項(xiàng)釋放模型，將導(dǎo)致裂變產(chǎn)物計(jì)算方法變化，使得最終嚴(yán)重事故進(jìn)程和釋放份額也存在差異。CORSOR-M和CORSORO模型皆為“分?jǐn)?shù)釋放”模型，不足之處在于它們沒有考慮燃料形態(tài)對裂變產(chǎn)物釋放的影響，用這種方法計(jì)算的釋放量過高估計(jì)了長時(shí)間加熱或大分?jǐn)?shù)釋放的釋放量。ORNL-BOOTH模型利用經(jīng)典單原子擴(kuò)散方程構(gòu)建“擴(kuò)散釋放”模型，根據(jù)每種核素類氧化或還原燃料條件和包殼氧化程度進(jìn)行計(jì)算，定義了不同情況下核素釋放方式，考慮了燃料顆粒表面面積于源項(xiàng)擴(kuò)散的影響。

本文基于一體化嚴(yán)重事故分析程序，通過模擬百萬千瓦級壓水堆核電廠一回路系統(tǒng)熱管段出現(xiàn)破口失水且高、低壓安注失效的事故，對不同釋放模型下放射性源項(xiàng)釋放特性及衰變熱進(jìn)行研究。計(jì)算結(jié)果可以預(yù)測高溫熔堆后源項(xiàng)釋放過程及評估整個(gè)事故發(fā)展方向，為后續(xù)制定核應(yīng)急措施選擇合適的源項(xiàng)釋放模型提供理論依據(jù)。通過分析壓力容器內(nèi)和壓力容器外的釋放量及源項(xiàng)產(chǎn)生的衰變熱，進(jìn)一步探究事故發(fā)生后保持安全殼完整性的緩解措施。

1 理論計(jì)算模型

1.1 壓水堆核電廠建模

本文基于集總參數(shù)法分析軟件為主要軟件［9］，目前，廣泛用于核電站的安全評價(jià)，可以模擬熱工水力與裂變產(chǎn)物行為的一體化嚴(yán)重事故分析程序，由此針對CPR1000機(jī)組核電廠為研究對象［10］，堆芯額定總功率2895 MW，滿功率運(yùn)行，核燃料燃耗深度33000 MW·(d·tU)-1，堆芯進(jìn)出口溫度為565.55 K和602.95 K。利用集總參數(shù)法分析程序MAAP［10］，模擬事故下熱工水力與裂變產(chǎn)物釋放的整個(gè)過程。系統(tǒng)一回路采用兩個(gè)環(huán)路模擬，以反應(yīng)堆壓力容器為中心作輻射狀分布，事故出現(xiàn)的環(huán)路為破損環(huán)路，且破口環(huán)路上有穩(wěn)壓器；未出現(xiàn)事故的環(huán)路為完好環(huán)路。簡化后一回路系統(tǒng)如圖1所示，共劃分為14個(gè)節(jié)點(diǎn)。

圖1 一回路系統(tǒng)節(jié)點(diǎn)圖1. 堆芯，2. 上腔室，3. 破損熱段，4、10. 蒸汽發(fā)生器熱段傳熱管，5、11. 蒸汽發(fā)生器冷段傳熱管，6、12. 中間段，7、13. 完好冷段，8. 下腔室，9 .未破損熱段，14. 壓力容器頂蓋Fig.1 Nodalization of primary loop system1. Core, 2. Upper plenum, 3. Broken hot leg, 4,10. Hot leg steam generator shell, 5,11. Cold leg steam generator shell,6,12. Intermediate leg, 7,13. Cold leg, 8. Downcomer,9. Unbroken hot leg, 14. Reactor dome

圖2為核電站最外層的一道屏障安全殼，劃分為一定數(shù)量的隔間，隔間通過流道連接。1～5分別為堆坑、下部隔間、上部隔間、環(huán)形隔間和外部環(huán)境。

圖2 安全殼節(jié)點(diǎn)劃分圖1. 堆坑，2. 下部隔間，3. 上部隔間，4. 環(huán)形隔間，5. 外部環(huán)境Fig.2 Nodal division of containment1. Cavity, 2. Lower compartment, 3. Upper compartment,4. Annular compartment, 5. External environment

1.2 裂變產(chǎn)物源項(xiàng)釋放模型

CORSOR-M和CORSOR-O模型都屬于“分?jǐn)?shù)釋放”模型，存在一個(gè)不足是它們沒有考慮燃料形態(tài)對裂變產(chǎn)物釋放的影響，用這種方法計(jì)算的釋放量過高估計(jì)了長時(shí)間加熱或大分?jǐn)?shù)釋放的釋放量；ORNL-BOOTH模型作為一種“擴(kuò)散釋放”模型，根據(jù)每種核類氧化或還原燃料條件和包殼氧化程度都有一個(gè)相應(yīng)的相對擴(kuò)散系數(shù)乘數(shù)，三種模型的主要計(jì)算機(jī)理如下。

1.2.1 CORSOR-M釋放模型

CORSOR-M釋放模型［11］是基于阿倫尼烏斯定律的經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ停Ｐ椭惺褂玫牟煌?shù)都是根據(jù)經(jīng)驗(yàn)而定，以分?jǐn)?shù)釋放率的形式呈現(xiàn)，該方程定義如下：

式中：K（T）是溫度T（單位K）下的分?jǐn)?shù)釋放率，min-1；Kφ是修正系數(shù)，min-1；Q是理想氣體下活化能值為55 kcal·mol-1；通用氣體常數(shù)R的值為1.987×10-3kcal·(mol·K)-1。

1.2.2 CORSOR-O釋放模型

CORSOR-O釋放模型［7］是由ORNL提出的分?jǐn)?shù)釋放率模型，是以CORSOR-M模型為基礎(chǔ)的修改版，多項(xiàng)實(shí)驗(yàn)所獲得的各種裂變產(chǎn)物釋放數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，核素釋放速率發(fā)生顯著變化。對于特定元素，不同裂變產(chǎn)物組族都有一個(gè)釋放率乘數(shù)CK。方程形式如下：

式中：CK是釋放率乘數(shù)，min-1；Ko是裂變產(chǎn)物釋放率系數(shù)，min-1。

1.2.3 ORNL-BOOTH釋放模型

ORNL-BOOTH模型［7］是利用經(jīng)典單原子擴(kuò)散方程，基于不同實(shí)驗(yàn)裂變產(chǎn)物釋放數(shù)據(jù)的擴(kuò)散系數(shù)得出的擴(kuò)散裂變產(chǎn)物釋放模型。ORNL-BOOTH模型中的擴(kuò)散系數(shù)定義為：

式中：D表示擴(kuò)散系數(shù)，cm2·s-1；Do表示乘數(shù)等于0.01 cm2·s-1；Q表示活化能，等于91 kcal·mol-1。

RD表示各種元素的相對擴(kuò)散系數(shù)乘數(shù)，其值取決于氧化或還原燃料條件和包殼氧化程度。ik是第ik組裂變產(chǎn)物，對于每一時(shí)步氣流中氫氣的摩爾分?jǐn)?shù)fH2利用線性插值根據(jù)氫氣摩爾分?jǐn)?shù)計(jì)算實(shí)際比率乘數(shù)。假設(shè)100%氫氣表示還原燃料條件，0%氫氣表示初始或氧化燃料條件。因此，RD函數(shù)形式如下：

計(jì)算釋放分?jǐn)?shù)，對于特定擴(kuò)散系數(shù)，使用以下方程計(jì)算釋放分?jǐn)?shù)。對于較小的釋放量時(shí)，即0.1547時(shí)，

式中：F為釋放分?jǐn)?shù)；D是式（3）得到的擴(kuò)散系數(shù)，cm2·s-1；a是測量時(shí)初始晶粒半徑，cm；t是時(shí)間，s。

1.3 計(jì)算流程和模型驗(yàn)證

本文程序的計(jì)算流程如圖3所示，包括輸入輸出模塊、求解模塊、現(xiàn)象模塊和邏輯模塊，可以模擬壓水堆核電站大部分事故。第一個(gè)模塊是參數(shù)文件，輸入輸出模塊包含運(yùn)行參數(shù)的設(shè)定以及所需的事故信息的輸出文件；求解模塊主要是對裂變產(chǎn)物釋放方程和熱工水力平衡方程進(jìn)行求解，而現(xiàn)象模塊對其求解過程產(chǎn)生的信息進(jìn)行打印并更新；最后的邏輯控制模塊在嚴(yán)重事故發(fā)生進(jìn)入時(shí)間步后，是否開啟緩解措施及是否跳出循環(huán)做一個(gè)積分控制。

圖3 程序計(jì)算流程圖Fig.3 Flow chart of program calculation

為了驗(yàn)證模型的準(zhǔn)確性，選取三種模型對比電廠建模主要運(yùn)行參數(shù)與實(shí)際運(yùn)行參數(shù)［12］，運(yùn)行結(jié)果無明顯差別，以O(shè)RNL-BOOTH模型為例，穩(wěn)態(tài)參數(shù)如表1所示。經(jīng)對比分析表明，各運(yùn)行參數(shù)隨時(shí)間變化在較小區(qū)間范圍內(nèi)波動(dòng)，建模參數(shù)值與穩(wěn)態(tài)運(yùn)行值誤差在允許范圍之內(nèi)。

表1 穩(wěn)態(tài)運(yùn)行參數(shù)對比Table 1 Comparison of steady state operating parameters

進(jìn)一步驗(yàn)證瞬態(tài)事故分析的可靠性，在穩(wěn)態(tài)過程驗(yàn)證的基礎(chǔ)上，對所建模型瞬態(tài)過程進(jìn)行計(jì)算，測試分析的結(jié)果如圖4所示。事故剛發(fā)生，全場失去交流直流電，一回路流量迅速下降，在40 s內(nèi)降至400 kg·s-1，由于仿真程序沒有考慮到冷卻劑主泵存在惰轉(zhuǎn)，建模模擬停堆后的一回路流量比測試報(bào)告快，但流量曲線趨于一致，模型與設(shè)計(jì)參數(shù)吻合較好，可以應(yīng)用事故分析計(jì)算。

圖4 一回路流量Fig.4 Flux of reactor primary loop

2 事故假設(shè)與源項(xiàng)分類

2.1 裂變產(chǎn)物分組

將安全殼隔間內(nèi)核素根據(jù)化學(xué)和輸運(yùn)特征將其分為13個(gè)組族［10］，如表2所示。惰性氣體是第1組分，揮發(fā)性裂變產(chǎn)物為2、3、6和11組分，非揮發(fā)性裂變產(chǎn)物為4、5、7、8、9、10組分。第12組分是以UO2為代表剩余燃料的鈾和超鈾元素類，第13組分為以Ag為代表的控制棒材料，包含Cd、In、Ag、Sn、Mn等。

表2 裂變產(chǎn)物分組Table 2 Grouping of fission products

2.2 事故假設(shè)

對一回路系統(tǒng)熱管段破口失水進(jìn)行事故簡化，做出以下事故假設(shè)：1）0 s時(shí)破口事故發(fā)生，嚴(yán)重事故運(yùn)行時(shí)間為300000 s；2）破口位置為熱段3，破口直徑為10 cm，破口高度（距壓力容器底部）為8.09 m；3）事故發(fā)生后高壓安注、低壓安注、安全殼噴淋全部失效；4）當(dāng)堆芯出口溫度超過923.15 K時(shí)，全部的穩(wěn)壓器安全閥開啟；當(dāng)換料水箱水位低于2.70 m限值時(shí)，開啟循環(huán)泵。

3 計(jì)算結(jié)果與分析

3.1 事故進(jìn)程

計(jì)算所得事故序列如表3所示。事故發(fā)生時(shí)一回路出現(xiàn)破口，反應(yīng)堆的主冷卻劑泵突然跳閘并被迫以低速運(yùn)轉(zhuǎn)，從而在26.76 s產(chǎn)生緊急停堆信號(hào)。隨著主冷卻劑持續(xù)減少，水位急速下降，反應(yīng)堆堆芯在事故發(fā)生698.52 s后出現(xiàn)裸露。高壓安注、低壓安注、安全殼噴淋等能動(dòng)設(shè)備均設(shè)置不能運(yùn)行，堆芯內(nèi)燃料溫度升高無法保持冷卻，堆內(nèi)支撐結(jié)構(gòu)出現(xiàn)大面積熔化。同一事故下，不同釋放模型由于釋放率不同，CORSOR-M模型、CORSOR-O模型和ORNL-BOOTH模型如圖5所示，分別在5925.10 s、5887.01 s、5908.32 s時(shí)堆芯熔融物融穿支撐結(jié)構(gòu)進(jìn)入壓力容器下腔室，此時(shí)堆芯滯留的熔融物質(zhì)量大幅度減少。

表3 事故序列（s）Table 3 Accident sequence (s)

圖5 壓力容器內(nèi)熔融物質(zhì)量Fig.5 Mass of molten material in pressure vessel

隨著冷卻劑不斷流失，當(dāng)事故進(jìn)行到11156.59 s、11189.84 s、11105.06 s時(shí)熔融物熱量無法被及時(shí)帶走，導(dǎo)致壓力容器熔穿失效，下封頭內(nèi)的熔融物開始向堆坑遷移，滯留在下腔室內(nèi)熔融物質(zhì)量急劇降低。熔融物落入堆坑后會(huì)繼續(xù)產(chǎn)生氣體且余溫對安全殼持續(xù)加熱，使得安全殼壓力如圖6所示持續(xù)升高，CORSOR-O模型作為“分?jǐn)?shù)釋放”模型，過高估計(jì)了長時(shí)間加熱和大分?jǐn)?shù)釋放的釋放量，從而導(dǎo)致該模型下壓力升高最快，安全殼的失效發(fā)生在187168.50 s，而“擴(kuò)散釋放”的ORNL-BOOTH模型基于燃料元件尺寸和顆粒分布的擴(kuò)散方程進(jìn)行計(jì)算，壓力容器內(nèi)源項(xiàng)釋放量更少，事故進(jìn)程相對較慢，故最終在227022.32 s安全殼才發(fā)生超壓失效，遠(yuǎn)晚于其他兩種模型。

圖6 安全殼壓力變化曲線Fig.6 Pressure variation curve of containment

3.2 不同模型源項(xiàng)釋放分析

當(dāng)燃料包殼表面溫度超過900 ℃，源項(xiàng)開始釋放。隨著溫度的上升，釋放量逐漸增加，反應(yīng)堆在破口事故情況下除少量揮發(fā)性裂變產(chǎn)物會(huì)被釋放到周圍環(huán)境，大部分高放射性核素保留在堆芯熔融物和燃料碎片中。放射性核素在事故中釋放，包括壓力容器內(nèi)釋放和壓力容器外釋放［13］。當(dāng)反應(yīng)堆壓力容器（Reactor Pressure Vessel，RPV）維持完整性時(shí)，應(yīng)保持壓力容器內(nèi)釋放，主要發(fā)生在堆芯熔化過程中；當(dāng)RPV失效后，裂變產(chǎn)物加速在壓力容器外釋放，主要發(fā)生在堆坑混凝土和堆芯熔融物之間相互作用過程中。

三種模型下源項(xiàng)計(jì)算在壓力容器內(nèi)釋放質(zhì)量如圖7所示，由圖7分析可以看出，11種組分釋放質(zhì)量不同，釋放占比最多為Xe和Kr組成的裂變氣體類。大部分的裂變氣體都在壓力容器內(nèi)釋放，且從堆芯開始熔化到壓力容器熔穿前釋放完成。其次，源項(xiàng)釋放質(zhì)量較氣體稍小的是CsOH和RbOH，是由與I元素結(jié)合后剩余的Cs和Ru與堿性冷卻劑形成的。MoO2是一種不溶于水和堿的揮發(fā)性裂變產(chǎn)物，CORSOR-M模型中未考慮其釋放份額，而在CORSOR-O和ORNL-BOOTH計(jì)算結(jié)果中均存在明顯的釋放，且在CORSOR-O模型中存在大量釋放，直至計(jì)算結(jié)束釋放質(zhì)量達(dá)到了171.68 kg。TeO2在三種釋放模型下釋放質(zhì)量均為0 kg，原因是所考慮的碲元素在壓力容器內(nèi)均以Te2的形式釋放，未與蒸汽形成氧化物。

圖7 壓力容器內(nèi)裂變產(chǎn)物源項(xiàng)釋放質(zhì)量 (a) CORSOR-M模型，(b) CORSOR-O模型，(c) ORNL-BOOTH模型Fig.7 Mass released from fission product source term in-vessel(a) CORSOR-M model, (b) CORSOR-O model, (c) ORNL-BOOTH model

CORSOR-M、CORSOR-O和ORNL-BOOTH三種釋放模型下在壓力容器內(nèi)釋放最終質(zhì)量分別為211.27 kg、205.98 kg和191.02 kg。CORSOR-M計(jì)算模型中，考慮元素較少，對于TeO2、MoO2和鑭系元素La2O3等都未考慮在內(nèi)，釋放量均為0 kg；CORSORO模型考慮到了化合物MoO2，且壓力容器內(nèi)釋放量最多達(dá)到171.68 kg，超過ORNL-BOOTH模型的36.78 kg；ORNL-BOOTH模型基于“單原子擴(kuò)散”方程計(jì)算，較前兩者相比釋放總量有所減少，但考慮裂變產(chǎn)物種類更加全面，安全殼失效時(shí)間最晚。

嚴(yán)重事故的進(jìn)展會(huì)導(dǎo)致堆芯熔融物最終掉落到堆坑，熔融堆碎片與堆腔混凝土相互作用仍會(huì)導(dǎo)致裂變產(chǎn)物釋放［14］，圖8是裂變產(chǎn)物在壓力容器外釋放質(zhì)量曲線。從三種模型整體上看，裂變產(chǎn)物壓力容器外的快速釋放發(fā)生在RPV失效后10000 s內(nèi)，之后便趨于穩(wěn)定，相較于壓力容器內(nèi)各組分釋放份額明顯減少。CORSOR-M模型中釋放量前三的裂變產(chǎn)物從多到少分別為CsOH、CeO2、TeO2，CORSOR-O模型中釋放量前三的裂變產(chǎn)物從多到少分別為CsOH、TeO2、CeO2，ORNL-BOOTH模型中釋放量前三的裂變產(chǎn)物從多到少分別為CsOH、TeO2、CsI。

圖8 壓力容器外裂變產(chǎn)物源項(xiàng)釋放質(zhì)量 (a) CORSOR-M模型，(b) CORSOR-O模型，(c) ORNL-BOOTH模型Fig.8 Masses released from fission product source terms ex-vessel(a) CORSOR-M model, (b) CORSOR-O model, (c) ORNL-BOOTH model

TeO2的釋放未發(fā)生在壓力容器內(nèi)，在壓力容器外與蒸汽形成了氧化物，三種情況下分別釋出4.70 kg、3.87 kg和17.45 kg。當(dāng)壓力容器失效以后，CORSOR-M、CORSOR-O、ORNL-BOOTH三類模型各源項(xiàng)組分均在安全殼內(nèi)壓力容器外開始釋放，ORNL-BOOTH模型由于采用擴(kuò)散模型，在壓力容器破口周圍分布更多，堆坑中釋放量最大，總量約53.88 kg；釋放量最少的是在CORSOR-O模型，僅為24.51 kg；介于二者之間的為CORSOR-M模型。

3.3 噴淋系統(tǒng)對源項(xiàng)釋放影響

嚴(yán)重事故工況下，為了維護(hù)安全殼完整性，當(dāng)安全殼壓力達(dá)到極限值時(shí)，開啟安全殼噴淋系統(tǒng)降低安全殼壓力并帶出衰變熱。表4為三種釋放模型事故進(jìn)程，事故進(jìn)行到724.43 s時(shí)安全殼噴淋開啟，由于不同模型釋放速率不同，導(dǎo)致安全殼內(nèi)環(huán)境變化不同，如圖9、10所示，CORSOR-M、CORSOR-O和ORNL-BOOTH三種模型下封頭失效時(shí)間較沒有噴淋作用時(shí)分別推遲了178.88 s、117.82 s和93.54 s，壓力容器內(nèi)熔融物質(zhì)量隨著壓力容器失效落入安全殼內(nèi)。噴淋系統(tǒng)的開啟顯著降低安全殼內(nèi)壓力，相較未開啟噴淋下安全殼內(nèi)壓力始終未達(dá)到極限值，直至計(jì)算結(jié)束三種情況下的安全殼均保持完整性。

表4 事故序列（s）Table 4 Accident sequence (s)

圖9 噴淋開啟壓力容器內(nèi)熔融物質(zhì)量Fig.9 Spray-on mass of molten material in pressure vessel

圖10 噴淋開啟安全殼壓力變化曲線Fig.10 Spray-on containment pressure change curve

3.3.1 安全殼內(nèi)懸浮的碘化物

當(dāng)堆芯開始熔化，釋放出來的I元素更易與堿性核素Cs結(jié)合形成強(qiáng)揮發(fā)性裂變產(chǎn)物CsI，并以氣溶膠或氣體的形式從一回路釋放到安全殼內(nèi)。圖11為安全殼內(nèi)懸浮碘化物質(zhì)量，起始時(shí)刻，CsI質(zhì)量驟升，CORSOR-M、CORSOR-O、ORNL-BOOTH三種釋放模型下安全殼內(nèi)懸浮碘化物CsI分別在5404.54 s、5614.54 s和5450.34 s達(dá)到最大，質(zhì)量為16.60 kg、13.43 kg和14.01 kg。隨著壓力容器失效裂變產(chǎn)物落入安全殼內(nèi)，使得安全殼內(nèi)碘化物質(zhì)量再次小幅度上升達(dá)到1.66 kg、2.70 kg和3.01 kg，且隨著時(shí)間增長，其質(zhì)量不斷降低，到12500.00 s左右趨于0，最后所有懸浮碘化物通過自然沉降作用到安全殼構(gòu)件表面及安全殼的水中。

圖11 無噴淋懸浮碘化物CsI變化曲線Fig.11 Spray-off variation curve of suspended iodide CsI

安全殼噴淋系統(tǒng)開啟后，氣溶膠顆粒與噴淋液滴之間通過擴(kuò)散泳等沉降機(jī)理依附在液滴表面［15］，隨著水滴沉降在水池及容器壁內(nèi)，避免了放射性核素的二次遷移。三種模型下懸浮在安全殼內(nèi)的碘化物CsI質(zhì)量曲線如圖12所示，事故進(jìn)行到4555.09 s時(shí)包殼破裂，裂變過程產(chǎn)生的CsI急速釋放，通過噴淋滴液對懸浮的氣溶膠進(jìn)行去除，原本上升的懸浮碘化物質(zhì)量迅速下降，安全殼內(nèi)懸浮CsI較未開啟明顯減少，CORSOR-M、CORSOR-O和ORNLBOOTH釋放模型安全殼內(nèi)碘化物CsI質(zhì)量峰值僅有0.66 kg、0.52 kg和0.57 kg；后當(dāng)壓力容器破裂，懸浮碘化物遷移至安全殼內(nèi)，CsI質(zhì)量再次小幅上升，達(dá)到了0.11 kg、0.25 kg和0.39 kg。該措施維持了安全殼完整性的同時(shí)，注水再熔化過程中使得壓力容器破裂后期質(zhì)量發(fā)生0.1 kg左右的輕微震蕩，但最終如圖13所示，幾乎所有碘化物CsI在短時(shí)間沉降在安全殼熱構(gòu)件及水中。

圖12 開啟噴淋懸浮碘化物CsI變化曲線Fig.12 Spray-on variation curve of suspended iodide CsI

圖13 開啟噴淋沉積碘化物CsI變化曲線Fig.13 Spray-on variation curve of deposited iodide CsI

3.3.2 釋放裂變氣體分析

本文考慮源項(xiàng)釋放過程中產(chǎn)生的裂變氣體主要是惰性氣體，以Xe和Kr為主的惰性氣體化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定，不溶于水，且核素釋放質(zhì)量最多。圖14為安全殼內(nèi)裂變氣體質(zhì)量變化曲線，隨著堆芯開始熔化，大量裂變氣體從堆芯釋放［16］。由于氣體形式釋放難以沉積于安全殼內(nèi)或溶于水，從破口遷移出的裂變氣體很快進(jìn)入安全殼，CORSOR-M、CORSOR-O和ORNL-BOOTH模型下釋放出的氣體質(zhì)量分別為363.28 kg、363.36 kg和362.38 kg。當(dāng)事故發(fā)生到217378.79 s、187168.50 s和227022.32 s后安全殼失效，遷移至安全殼的裂變氣體Xe和Kr迅速釋入環(huán)境，幾乎沒有存留。三種模型情況對氣體釋放影響不大，之間質(zhì)量相差在1 kg以內(nèi)。

圖14 無噴淋裂變氣體變化曲線Fig.14 Spray-off variation curve of fission gas

開啟安全殼噴淋措施安全殼內(nèi)裂變氣體質(zhì)量如圖15所示，三種情況下釋放速率幾乎相同，事故后釋放出來的裂變氣體質(zhì)量不斷增多，約10000 s達(dá)到穩(wěn)定，質(zhì)量均在360 kg左右。由于噴淋作用，安全殼未發(fā)生超壓失效，釋放出的裂變氣體幾乎全部存留于安全殼內(nèi)，僅少量在安全殼正常泄漏率下遷移至環(huán)境。

圖15 開啟噴淋裂變氣體變化曲線Fig.15 Spray-on variation curve of fission gas

3.4 源項(xiàng)釋放差異對衰變熱影響

嚴(yán)重事故后釋放出來的總衰變熱主要分為兩部分：堆芯碎片熔融物中的衰變熱以及釋放出裂變產(chǎn)物核素中的衰變熱。不同源項(xiàng)釋放模型計(jì)算結(jié)果導(dǎo)致裂變產(chǎn)物源項(xiàng)釋放量具有差異性。因此，所產(chǎn)生的熱力學(xué)現(xiàn)象是不同的，裂變產(chǎn)物衰變熱與總衰變熱比值也不同，圖16為CORSOR-M、CORSOR-O和ORNL-BOOTH模型下裂變產(chǎn)物源項(xiàng)衰變熱占比，最大比值分別為34%、41%和32%。

圖16 源項(xiàng)產(chǎn)生衰變熱占比總衰變熱分?jǐn)?shù)Fig.16 Fraction of decay heat generated by the source term over the total decay heat fraction

由圖17可知，隨著裂變產(chǎn)物釋放，裂變產(chǎn)物衰變熱快速上升。三種模型產(chǎn)生衰變熱最多的前三組是CsOH、CsI、Nobles，此三種化合物皆為揮發(fā)性裂變產(chǎn)物，分別占該模型所產(chǎn)生源項(xiàng)衰變熱總量的73%、61%和77%。CORSOR-O模型考慮釋放的裂變產(chǎn)物種類較多，且占總衰變熱分?jǐn)?shù)更大，因此，CORSOR-O模型裂變釋放產(chǎn)物產(chǎn)生衰變熱高于CORSOR-M和ORNL-BOOTH模型所產(chǎn)生衰變熱，且此情況下安全殼失效最早，遠(yuǎn)快于其他兩種模型。ORNL-BOOTH模型考慮各組分源項(xiàng)釋放量較少，所以產(chǎn)生每種衰變熱相較于其他模型更低，安全殼保持完整時(shí)間更長。

圖17 無噴淋裂變產(chǎn)物各組分衰變熱量 (a) CORSOR-M模型，(b) CORSOR-O模型，(c) ORNL-BOOTH模型Fig.17 Spray-off decay heat of fission product components (a) CORSOR-M model, (b) CORSOR-O model（c） ORNL-BOOTH model

噴淋系統(tǒng)開啟后裂變產(chǎn)物所產(chǎn)生的總衰變熱如圖18所示，隨著包殼破裂裂變產(chǎn)物釋放，所產(chǎn)生衰變熱急劇上升后下降，源項(xiàng)產(chǎn)生熱量較未開啟有所減少。對比三種釋放模型產(chǎn)生衰變熱，由于生成裂變產(chǎn)物質(zhì)量最多，產(chǎn)熱最多的仍是CORSOR-O模型，噴淋水和再循環(huán)系統(tǒng)開啟后衰變熱最高峰達(dá)到了1.03×106W，后隨著時(shí)間進(jìn)行裂變產(chǎn)物衰變熱逐漸降低。由于不同放射性源項(xiàng)的釋放量不同，CORSOR-O模型比CORSOR-M和ORNL-BOOTH模型同一時(shí)刻產(chǎn)生熱量也多約15%和22%。安全殼噴淋系統(tǒng)的開啟，對源項(xiàng)產(chǎn)生的熱量有一定的緩解，三種模型下安全殼皆保持完整。

圖18 開啟噴淋裂變產(chǎn)物總衰變熱量（彩圖見網(wǎng)頁版）Fig.18 Spray-on total decay heat of fission products(color online)

4 結(jié)語

本文基于百萬千瓦級壓水堆核電廠系統(tǒng)性嚴(yán)重事故安全分析模擬，在破口失水事故情況下，CORSOR-M、CORSOR-O和ORNL-BOOTH三種模型下源項(xiàng)釋放結(jié)果存在差異，該差異影響了熔堆后反應(yīng)堆內(nèi)和堆外的衰變熱分布，通過對比分析得出以下結(jié)論：

1）三種源項(xiàng)釋放模型下，CORSOR-O模型作為“分?jǐn)?shù)釋放”模型，過高估計(jì)了長時(shí)間加熱和大分?jǐn)?shù)釋放的釋放量，導(dǎo)致壓力升高最快，安全殼最早失效；ORNL-BOOTH模型作為“擴(kuò)散釋放”模型基于燃料元件尺寸和顆粒分布的擴(kuò)散方程進(jìn)行計(jì)算，壓力容器內(nèi)源項(xiàng)釋放量更少，釋放源項(xiàng)種類最多，壓力容器雖然最先融穿，但安全殼失效遠(yuǎn)晚于其他兩種模型。

2）CORSOR-M、CORSOR-O和ORNL-BOOTH模型裂變產(chǎn)物衰變熱占比總衰變熱分?jǐn)?shù)分別為34%、41%和32%。作為源項(xiàng)中主要熱源前三組分皆為揮發(fā)性裂變產(chǎn)物CsOH、CsI、Nobles，此三種化合物分別占該模型所產(chǎn)生源項(xiàng)衰變熱總量的73%、61%和77%。

3）事故后期隨著安全殼噴淋的開啟，壓力容器失效時(shí)間均有延后，安全殼內(nèi)懸浮的碘化物迅速沉降，質(zhì)量峰值分別僅有0.66 kg、0.52 kg和0.57 kg。噴淋和再循環(huán)系統(tǒng)還有效帶走源項(xiàng)所產(chǎn)生的衰變熱，相較未開啟噴淋下安全殼內(nèi)壓力始終未達(dá)到極限值，三種模型下皆保證了安全殼的完整性。

ORNL-BOOTH模型考慮到燃料形態(tài)對裂變產(chǎn)物釋放影響，根據(jù)每種核類氧化或還原燃料條件和包殼氧化程度都有一個(gè)相應(yīng)的相對擴(kuò)散系數(shù)乘數(shù)，破口事故下源項(xiàng)產(chǎn)生衰變熱更少，安全殼保持完整性時(shí)間最長，模型計(jì)算更加準(zhǔn)確。安全殼噴淋能有效帶走源項(xiàng)衰變熱及懸浮碘化物，更好避免了放射性核素二次遷移。本文研究結(jié)論為進(jìn)一步研究我國大型壓水堆核電廠嚴(yán)重事故管理具有參考價(jià)值。

作者貢獻(xiàn)聲明袁顯寶負(fù)責(zé)設(shè)計(jì)具體研究內(nèi)容和方向，提出合理化研究方案以及理論支持，同時(shí)指導(dǎo)論文修訂并對課題全過程監(jiān)督與領(lǐng)導(dǎo)；彭玨欽負(fù)責(zé)建立模型，試驗(yàn)探究并整理分析數(shù)據(jù)以及起草論文；張彬航負(fù)責(zé)論文審閱；毛璋亮負(fù)責(zé)對論文的知識(shí)性內(nèi)容做審閱并且對文章進(jìn)行修改；唐海波提供技術(shù)支持；魏靖宇提供技術(shù)支持；周建軍提供技術(shù)支持。