DOI：10.3969/j.issn.10001565.2024.02.004

摘" 要：開展了獨(dú)立成分分析（independent component analysis，ICA）聯(lián)合支持向量機(jī)（support vector machine，SVM）模型對食品摻偽的判別.通過傅里葉變換紅外光譜儀獲得食用植物油（正品油、摻偽油和炸貨油）以及奶粉（純奶粉和摻三聚氰胺奶粉）的中紅外光譜，首先，探究不同的光譜預(yù)處理方法對所建立模型的影響，經(jīng)考察選取歸一化結(jié)合移動(dòng)平滑對光譜進(jìn)行預(yù)處理；然后采用特征矩陣聯(lián)合近似對角化（joint approximate diagonalization of eigenmatrices，JADE）方法提取光譜特征信息，其結(jié)果優(yōu)于主成分分析對特征信息的提取效果；通過Kennard-Stone算法劃分訓(xùn)練集和測試集，利用貝葉斯優(yōu)化（Bayesian optimization，BO）對SVM模型參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化.經(jīng)考察，所構(gòu)建的JADE-BO-SVM模型對摻偽食品的識(shí)別準(zhǔn)確度達(dá)到100%，該法可為食品摻偽的高效、準(zhǔn)確鑒別提供新的途徑和思路.

關(guān)鍵詞：光譜學(xué)；中紅外光譜；模式識(shí)別；參數(shù)優(yōu)化；摻偽判別

中圖分類號：TB96""" 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A""" 文章編號：10001565（2024）02013907

JADE-SVM mid-infrared food adulteration discrimination model based on Bayesian optimization

ZHANG Mengsha1， TIAN Lu1， LI Yankun1， SHEN Xiaofang2

（1. Department of Environmental Science and Engineering， North China Electric Power University， Baoding 071003， China；2. College of Food Science and Technology， Jiangnan University， Wuxi 214122， China）

Abstract： Independent component analysis （ICA） combined with support vector machine （SVM） model was carried out to identify food adulteration. Mid-infrared spectra of edible vegetable oil （certified oil， adulterate oil and fried oil） as well as milk powder （pure milk powder and melamine-containing milk powder） were obtained by Fourier transform infrared spectroscopy （FTIR）. Firstly， the effects of different spectral preprocessing methods on the established model were investigated， and the normalization combined with the moving smoothing method was selected for the preprocessing of the spectra. Then the joint approximate diagonalization of eigenmatrices （JADE） method was used to extract the spectral feature

收稿日期：20230922;修回日期：20231027

基金項(xiàng)目：

國創(chuàng)計(jì)劃資助項(xiàng)目（S202310079127）; 中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)資助項(xiàng)目（2017MS135）

第一作者：張孟莎（1998—），女，華北電力大學(xué)在讀碩士研究生，主要從事基于盲源分離模型展開光譜的定性和定量分析.

E-mail：zhangmengsha125@126.com

通信作者：李艷坤（1977—），女，華北電力大學(xué)副教授，主要從事化學(xué)計(jì)量學(xué)、環(huán)境分析化學(xué)方面的研究.E-mail：liyankun_ncepu@foxmail.com

information， and the results were better than those of the principal component analysis for feature information extraction. The training and testing sets were divided by the Kennard-Stone algorithm， and Bayesian optimization （BO） was used to optimize the SVM model parameters. Upon examination， the constructed JADE-BO-SVM model achieved 100% accuracy in identifying adulterated food. The proposed method can provide new way and new idea for the efficient and accurate identification of food adulteration.

Key words： spectroscopy; mid-infrared spectroscopy; pattern recognition; parameter optimization; adulteration discrimination

食品摻偽判別是食品質(zhì)控中的一個(gè)重要問題.由于食品加工工藝的日益精細(xì)化、原料成分和產(chǎn)地的多樣化等原因，使得食品摻偽難以直觀鑒別.目前，運(yùn)用實(shí)驗(yàn)分析方法對食品摻偽的判別包括核磁共振波譜法、高效液相色譜法、拉曼光譜法、熒光光譜法、氣相色譜法和質(zhì)譜法［1-5］等.雖然這些方法均已取得較好的分析效果，但是可能存在樣品預(yù)處理過程較繁瑣、檢測耗時(shí)較長、無法滿足快速分析的需求.而中紅外光譜法分析具有快速便捷和分辨率高等特點(diǎn)，已被應(yīng)用于復(fù)雜體系的整體、宏觀地分析鑒定中.本課題組通過傅里葉變換中紅外光譜結(jié)合化學(xué)計(jì)量學(xué)模式識(shí)別模型，展開對食用植物油摻偽的鑒別研究［6］；同時(shí)對奶粉進(jìn)行摻偽鑒別，準(zhǔn)確地定性識(shí)別出了奶粉中摻雜的低含量三聚氰胺［7］.克服了通過比對譜圖參數(shù)（峰位、峰高、峰面積等）差異的傳統(tǒng)鑒別方法的局限性及主觀性.

為了更好地消除復(fù)雜混合物光譜中的冗余、干擾信息，提取出特征類別信息，在以上研究基礎(chǔ)上，本研究將獨(dú)立成分分析（independent component analysis，ICA）引入中紅外光譜模型分析.獨(dú)立成分分析也稱獨(dú)立分量分析，起源于20世紀(jì)90年代后期，它利用數(shù)據(jù)的高階統(tǒng)計(jì)性質(zhì)，把信號分解成若干個(gè)相互獨(dú)立或盡可能獨(dú)立的成分，可應(yīng)用于混合信號的分離和特征提取［8］.

本文首先考察了不同光譜預(yù)處理方法對中紅外光譜模型識(shí)別分類性能的影響，然后利用獨(dú)立成分分析中的特征矩陣聯(lián)合近似對角化（joint approximate diagonalization of eigenmatrices，JADE）算法、主成分分析（principal component analysis，PCA）分別提取光譜數(shù)據(jù)中的特征信息，將其輸入支持向量機(jī)（support vector machine，SVM）模型；通過貝葉斯優(yōu)化（Bayesian optimization，BO）實(shí)現(xiàn)了SVM模型參數(shù)的尋優(yōu)，在最優(yōu)參數(shù)下建立了JADE-BO-SVM鑒別模型，獲得了對食用植物油和奶粉數(shù)據(jù)100%的摻偽識(shí)別準(zhǔn)確度.而且，JADE提取特征信息的效果明顯優(yōu)于PCA方法.本研究為食品摻偽的快速、準(zhǔn)確判別提供了新的途徑和方法，同時(shí)推動(dòng)了光譜模型在復(fù)雜食品體系分析中的發(fā)展.

1" 實(shí)驗(yàn)與算法

1.1" 樣品

食用植物油：正品油（山東魯花集團(tuán)有限公司）；炸貨油（個(gè)體攤點(diǎn)反復(fù)油炸食物的植物油）.品牌奶粉：伊利（女士奶粉、全脂甜奶粉、全脂奶粉和學(xué)生奶粉）；蒙牛（全脂甜奶粉、學(xué)生高鈣高鐵奶粉、女士高鈣高鐵奶粉、全家高鈣高鐵奶粉和多維高鈣高鐵奶粉）；三元全家甜奶粉；飛鶴（加鋅加鈣奶粉和全脂甜奶粉）；維恩（加鈣奶粉和早餐奶粉）；貝因美健力學(xué)配方奶粉；維維（維他型豆奶粉、兒童豆奶粉和蔗糖豆奶粉）；完達(dá)山全脂甜奶粉；永和豆奶粉；大慶老奶粉；樂福記豆奶粉和古城全脂加糖奶粉.

食用植物油樣品配置：平行配置24個(gè)正品油樣本和24個(gè)炸貨油樣本；將不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)（5%、15%、25%、35%、45%、55%、65%、75%、85%、95%）的炸貨油分別摻入正品油中，每個(gè)質(zhì)量分?jǐn)?shù)下平行制樣6個(gè)，共計(jì)得到60個(gè)摻偽油樣本.

奶粉樣品配置：分別在不同種類的奶粉下平行制樣2個(gè)，得到46個(gè)純奶粉樣本；選取伊利、三元、飛鶴、完達(dá)山、貝因美品牌奶粉，采用逐級稀釋法混合質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.01‰，0.05‰，0.01%，0.05%，0.1%和0.2%的三聚氰胺，每種奶粉分別制樣2個(gè)，共計(jì)得到60個(gè)摻偽奶粉樣本.

1.2" 光譜采集

分別采集食用植物油和奶粉樣品的中紅外光譜.儀器采用德國布魯克公司傅里葉變換紅外光譜儀（Tensor 2.0）；溴化鉀與奶粉進(jìn)行混合研磨壓片，食用油在液體池中進(jìn)行測量.掃描條件如下，波數(shù)：4 000～400 cm-1，掃描間隔：1.42 cm-1，掃描次數(shù)：32次，環(huán)境溫度溫：25 ℃.每個(gè)樣品重復(fù)測定3次，取其平均值作為原始光譜.

1.3" 算法與原理

1.3.1" 獨(dú)立成分分析

獨(dú)立成分分析屬于盲源信號分離（blind source separation，BSS）方法，旨在從混合物中提取“純的”的源信號.假設(shè)有n個(gè)未知源信號S（n×n），可以觀察和測量到m個(gè)混合信號X（m×n）.X是由未知源信號S通過m×n維的混合矩陣A產(chǎn)生，滿足方程X=AS.ICA具體分離方法是確定分離矩陣W（即A-1的估計(jì)值），變換后的輸出信號為Y=WX（Y為S的估計(jì)值）.因此，獨(dú)立成分的分離問題就可以轉(zhuǎn)化為求解最優(yōu)的分離矩陣W［9-10］.ICA要求體系中各組分盡可能獨(dú)立且服從非高斯分布.食用植物油及奶粉樣品為多種化合物的混合物，樣品的中紅外光譜可視為各個(gè)獨(dú)立組分的基本光譜的疊加組合.對于中紅外數(shù)據(jù)矩陣M

Ml×n=Cl×mIm×n，（1）

其中：M表示l個(gè)樣本在n個(gè)波長處的中紅外光譜矩陣；C表示混合矩陣，代表了成分對光譜的貢獻(xiàn)；I表示m個(gè)獨(dú)立成分的基本光譜矩陣.

ICA從誕生至今，已經(jīng)發(fā)展了多種算法，Cardoso提出JADE算法來準(zhǔn)確地估計(jì)源信號中的獨(dú)立成分，它以高階統(tǒng)計(jì)量為基礎(chǔ)，具有分析速度快、穩(wěn)健性良好等諸多優(yōu)點(diǎn)［11-12］.本研究采用JADE算法提取原始數(shù)據(jù)的特征信息，根據(jù)式（1）將每個(gè)樣品的中紅外光譜作為m個(gè)獨(dú)立成分的線性組合.光譜矩陣M經(jīng)過分解后，所得I矩陣的行對應(yīng)于統(tǒng)計(jì)獨(dú)立成分的基本光譜，C矩陣的列對應(yīng)于混合光譜中各個(gè)獨(dú)立成分對整個(gè)中紅外光譜的貢獻(xiàn).因此選取適當(dāng)?shù)莫?dú)立成分?jǐn)?shù)，可以將光譜中統(tǒng)計(jì)獨(dú)立的特征信息提取出來，同時(shí)摒棄冗余、干擾信息，降低樣本的空間維數(shù)，達(dá)到提高模型的預(yù)測性能并簡化模型的目的.

1.3.2" 支持向量機(jī)

SVM的基本思想是通過轉(zhuǎn)換核函數(shù)將非線性數(shù)據(jù)映射到高維特征空間，并進(jìn)行向量間的內(nèi)積運(yùn)算在該空間中找到最優(yōu)分類超平面，使不同類別樣本之間間隔最大化，從而有效地進(jìn)行分類識(shí)別［13-14］.SVM模型有2個(gè)重要的參數(shù)：正則化（懲罰）系數(shù)c與徑向基核函數(shù)參數(shù)g.正則化系數(shù)c控制分類錯(cuò)誤的懲罰程度，c越大，對錯(cuò)誤分類的懲罰越大，但容易出現(xiàn)模型的過擬合；

反之，模型的復(fù)雜度降低，容易出現(xiàn)欠擬合.g參數(shù)控制高斯（徑向基）核函數(shù)的范圍大小，從而決定數(shù)據(jù)在高維特征空間中的分布.g越大，核函數(shù)的影響范圍就越小；如果g設(shè)置的過大，模型容易過擬合；反之，模型容易出現(xiàn)欠擬合現(xiàn)象［15-16］.因此，選取適當(dāng)?shù)膮?shù)c與g對SVM模型的分類準(zhǔn)確度和可靠性至關(guān)重要.

1.3.3" 貝葉斯優(yōu)化

貝葉斯優(yōu)化是一種高效的全局優(yōu)化算法，利用貝葉斯統(tǒng)計(jì)思想來優(yōu)化目標(biāo)函數(shù)，通過構(gòu)建代理模型（先驗(yàn)?zāi)Ｐ停﹣眍A(yù)測目標(biāo)函數(shù)的行為，在每次迭代中選擇最有可能改善目標(biāo)函數(shù)的模型參數(shù).該算法通過不斷更新初始集合，可以在相對短的時(shí)間內(nèi)找到最佳參數(shù)組合［17］.算法有2個(gè)重要組成：概率代理模型和采集函數(shù)，根據(jù)代理模型有效地搜索超參數(shù)空間，利用已有的參數(shù)信息來引導(dǎo)搜索，使用采集函數(shù)來確定下一個(gè)評估點(diǎn)，避免了大量的無用嘗試，因此通常能在較少的采樣次數(shù)內(nèi)找到最優(yōu)解.

采用貝葉斯算法對SVM參數(shù)c和g進(jìn)行尋優(yōu)，以獲取最優(yōu)SVM模型.貝葉斯優(yōu)化流程如圖1所示，具體優(yōu)化過程：1）設(shè)定參數(shù)c和g的優(yōu)化范圍分別為10-2～102和2-7～27，首先在該優(yōu)化范圍內(nèi)隨機(jī)選取初始c和g組合參數(shù).2）使用五折交叉驗(yàn)證，以樣本測試的準(zhǔn)確度為目標(biāo)函數(shù)f進(jìn)行模型性能的評估.通過將改善目標(biāo)函數(shù)的最優(yōu)模型參數(shù)加入到初始集合，不斷更新模型.3）設(shè)定迭代終止條件：當(dāng)?shù)螖?shù)達(dá)到最大或者目標(biāo)函數(shù)最優(yōu)時(shí)，停止迭代.輸出最優(yōu)組合參數(shù)（c和g）.

模型識(shí)別準(zhǔn)確度計(jì)算公式如下：

Accuracy=NcorrectNtatal，（2）

式（2）中，Ncorrect為正確分類的樣本個(gè)數(shù)，Ntotal為總樣本數(shù)目.

2" 結(jié)果與討論

2.1" 數(shù)據(jù)預(yù)處理

原始光譜如圖2a和圖3a所示.由于測量過程可能存在噪聲、背景等干擾，使得光譜存在基線漂移、譜峰重疊等問題，從而影響后續(xù)構(gòu)建的光譜計(jì)量學(xué)模型分析的準(zhǔn)確性、可靠度，為體系的模式識(shí)別帶來困難［18］.因此，首先采用最大最小歸一化預(yù)處理，將原始數(shù)據(jù)映射到［0，1］區(qū)間里，然后利用多元散射校正（multiplicative scatter correction，MSC）、標(biāo)準(zhǔn)正態(tài)變量變換（standard normalized variate，SNV）和移動(dòng)平滑方法進(jìn)行處理.

以食用油數(shù)據(jù)集為例，結(jié)果如圖4所示.4種不同預(yù)處理方法對應(yīng)的JADE-BO-SVM模型訓(xùn)練集和測試集的識(shí)別準(zhǔn)確度均在90.0%以上，其中歸一化結(jié)合移動(dòng)平滑的預(yù)測準(zhǔn)確度達(dá)到100%.因此，選取歸一化+移動(dòng)平滑處理作為預(yù)處理方法，食用植物油和奶粉經(jīng)預(yù)處理后的光譜如圖2b和圖3b所示.

2.2" 光譜特征提取

PCA是數(shù)據(jù)特征信息提取中常用的一種方法，它將高維數(shù)據(jù)映射到低維空間，同時(shí)保留數(shù)據(jù)中重要的特征信息.PCA分析時(shí)，首先計(jì)算協(xié)方差矩陣及其對應(yīng)的特征值，將特征值按降序排列，然后依次計(jì)算累積方差.累計(jì)方差貢獻(xiàn)率可以衡量主成分所攜帶原始數(shù)據(jù)信息的比例［7］.ICA中最佳獨(dú)立成分?jǐn)?shù)目的選取與PCA的主成分?jǐn)?shù)目一致.食用植物油數(shù)據(jù)經(jīng)PCA分析后，前5個(gè)主成分累計(jì)方差貢獻(xiàn)率達(dá)到96.14%，因此確定主成分?jǐn)?shù)目和最佳獨(dú)立成分?jǐn)?shù)目為5；奶粉數(shù)據(jù)經(jīng)PCA分析后，前3個(gè)主成分累計(jì)方差貢獻(xiàn)率達(dá)到99.34%，因此確定主成分?jǐn)?shù)目和最佳獨(dú)立成分?jǐn)?shù)目為3.

PCA將原始數(shù)據(jù)信息進(jìn)行線性轉(zhuǎn)換，但提取的主成分不一定與信號源的獨(dú)立性相關(guān)，此外在涉及非線性變換的情況下可能效果較差.相比之下，ICA可以捕捉數(shù)據(jù)非線性特征，將數(shù)據(jù)分解成獨(dú)立的成分.因此ICA提取的成分往往更具有解釋性，因?yàn)槊總€(gè)獨(dú)立成分可以與實(shí)際中的源信號或特征相對應(yīng).

2.3" 貝葉斯優(yōu)化的JADE-SVM識(shí)別結(jié)果

采用Kennard-Stone（KS）算法劃分訓(xùn)練集與測試集，如表1所示.利用訓(xùn)練集進(jìn)行模型訓(xùn)練，然后對測試集進(jìn)行分類識(shí)別.選取SVM常用的幾種核函數(shù)，包括線性核函數(shù)、多項(xiàng)式核函數(shù)、sigmoid核函數(shù)和徑向基核函數(shù)進(jìn)行考察，徑向基核函數(shù)分類識(shí)別結(jié)果準(zhǔn)確度最高，因此選用徑向基核函數(shù)進(jìn)行SVM建模.

在JADE-BO-SVM模型參數(shù)優(yōu)化中，傳統(tǒng)的方法包括試錯(cuò)法、經(jīng)驗(yàn)選擇法和網(wǎng)格搜索法［19］等.試錯(cuò)法通過盲目嘗試參數(shù)的取值，需要大量的實(shí)驗(yàn)和時(shí)間，會(huì)導(dǎo)致計(jì)算成本升高.此外，還容易出現(xiàn)模型過擬合或欠擬合問題.經(jīng)驗(yàn)選擇法依賴于先前模型應(yīng)用中參數(shù)選取的經(jīng)驗(yàn)，由于參數(shù)缺乏通用性使得模型預(yù)測效果不佳.網(wǎng)格搜索法需要在優(yōu)化范圍內(nèi)盡可能嘗試所有的參數(shù)組合，過程相對較為耗時(shí)，并且沒有考慮參數(shù)之間的關(guān)聯(lián)性，可能無法找到全局最優(yōu)解.

本研究采用BO算法對SVM的2個(gè)參數(shù)進(jìn)行尋優(yōu)，通過構(gòu)建代理模型來預(yù)測目標(biāo)函數(shù)，從而避免了大量的試錯(cuò)和計(jì)算成本；同時(shí)能夠自動(dòng)根據(jù)先前尋優(yōu)結(jié)果調(diào)整參數(shù)的搜索方向和步長，從而提高搜索效率；此外，該方法在參數(shù)空間中進(jìn)行全局優(yōu)化，避免陷入?yún)?shù)的局部最優(yōu).

BO優(yōu)化可以在較短時(shí)間內(nèi)找到最佳參數(shù)組合，和試錯(cuò)法、經(jīng)驗(yàn)選擇法、網(wǎng)格搜索法等相比，迭代次數(shù)少（節(jié)省時(shí)間）.食用植物油和奶粉數(shù)據(jù)集參數(shù)的BO優(yōu)化運(yùn)行時(shí)間分別為13.04 s和18.62 s，尋優(yōu)效率較高.

分別構(gòu)建BO-SVM、JADE-BO-SVM和PCA-BO-SVM模型，對食用植物油和奶粉樣品的訓(xùn)練集和預(yù)測集的識(shí)別結(jié)果如表2所示.可以明顯看出，JADE-BO-SVM模型所有樣本的識(shí)別準(zhǔn)確度均達(dá)到100%，相對于BO-SVM模型摻偽識(shí)別準(zhǔn)確度大大提高，表明JADE算法能夠有效地提取出數(shù)據(jù)的關(guān)鍵特征，提升模型的摻偽識(shí)別性能.

雖然PCA-BO-SVM模型已經(jīng)表現(xiàn)出良好的識(shí)別性能，但其效果仍不及JADE-BO-SVM模型.這是由于依據(jù)PCA原理分解出來的各個(gè)成分只能保證互不相關(guān)，卻不能保證這些成分之間互相獨(dú)立；而采用ICA原理分解的獨(dú)立成分及提取的有關(guān)特征，更加具有實(shí)際意義［8］，有助于進(jìn)一步的模式識(shí)別的展開.如圖5所示，從測試集樣本的混淆圖［15］中可以進(jìn)一步看出，JADE-BO-SVM模型具有非常好的分類識(shí)別性能.

3" 結(jié)論

利用JADE算法對預(yù)處理后的食用植物油和奶粉樣本的中紅外光譜進(jìn)行特征提取，然后采用貝葉斯算法優(yōu)化模型參數(shù)，最終所構(gòu)建的JADE-BO-SVM模型對食用植物油和奶粉樣品的摻偽識(shí)別準(zhǔn)確度均達(dá)到100%，因此為食品摻偽的快速、準(zhǔn)確判別提供了一種有效的新途徑.在此基礎(chǔ)上，根據(jù)實(shí)際目標(biāo)體系的樣本特點(diǎn)，可以展開該模型結(jié)合其他光譜測量手段對食品摻偽或品質(zhì)優(yōu)劣的判別.

參" 考" 文" 獻(xiàn)：

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（責(zé)任編輯：梁俊紅）