摘要：為探明川東丘陵區(qū)農(nóng)田土壤重金屬元素污染狀況，采集四川東部典型丘陵區(qū)農(nóng)田土壤樣品108個(gè)（水田土壤51個(gè)，旱地土壤57個(gè)），分析土壤重金屬Cd、Pb、Cr、Hg、As的含量特征，采用單因子污染指數(shù)、內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)、地累積指數(shù)和潛在生態(tài)危害指數(shù)評(píng)估污染狀況和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，采用變異系數(shù)、地累積指數(shù)、相關(guān)性分析及聚類分析方法分析土壤重金屬污染來源。結(jié)果表明，研究區(qū)農(nóng)田土壤重金屬Cd、Pb、Cr、Hg、As的平均含量分別為0.29、30.38、69.56、0.083 2、4.59 mg/kg；水田Cd、Hg含量比旱地分別高15.52%、21.00%，水田土壤中其他重金屬含量與旱地相近。5種重金屬含量均不同程度超過四川省土壤背景值；水田土壤中Cd和Hg、旱地土壤中Cd和Pb含量超過農(nóng)用地風(fēng)險(xiǎn)篩選值，超標(biāo)率分別為7.84%、1.96%、10.53%、1.75%。單因子污染指數(shù)和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)分析發(fā)現(xiàn)，土壤重金屬以無污染（清潔）為主，少數(shù)點(diǎn)位Cd、Hg和Pb存在輕度污染。地累積指數(shù)和潛在生態(tài)危害指數(shù)評(píng)價(jià)表明，農(nóng)田土壤重金屬以Cd污染最重，潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)最高，其次為Hg，Cd、Hg達(dá)到中度及以上污染等級(jí)的點(diǎn)位分別占64.81%、5.56%，達(dá)到較重及以上生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)的點(diǎn)位分別占82.46%、29.63%；其他重金屬污染較輕或無污染，生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)處于低風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)；水田土壤Cd、Hg的污染程度和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)高于旱地。污染來源分析發(fā)現(xiàn)，Cd、Hg、As主要受農(nóng)業(yè)活動(dòng)影響，Cr和Pb由自然成土和農(nóng)業(yè)活動(dòng)2種途徑共同形成。川東丘陵區(qū)農(nóng)田土壤總體處于清潔水平，綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)以中風(fēng)險(xiǎn)、低風(fēng)險(xiǎn)為主，存在強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn)和極強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn)點(diǎn)位；水田土壤污染風(fēng)險(xiǎn)高于旱地；Cd、Hg污染較重，潛在生態(tài)危害風(fēng)險(xiǎn)較高。因此，應(yīng)加強(qiáng)對(duì)農(nóng)田土壤中Cd、Hg的長(zhǎng)期監(jiān)測(cè)和控制。

關(guān)鍵詞：土壤重金屬污染；內(nèi)梅羅污染指數(shù)；地累積指數(shù)；潛在生態(tài)危害風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)；來源分析

中圖分類號(hào)：X53 "文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號(hào)：1002-1302（2024）14-0271-09

收稿日期：2023-08-06

基金項(xiàng)目：四川省達(dá)州市科技重點(diǎn)研發(fā)項(xiàng)目（編號(hào)：21ZDYF0014）；四川省“十四五”攻關(guān)項(xiàng)目（編號(hào)：2021YFYZ0019）。

通信作者：黃承建，博士，研究員，從事植物逆境生理生態(tài)研究。E-mail：chengjian268@126.com。

土壤重金屬污染因其持久性、毒性和非生物降解性而成為最重要的環(huán)境污染問題之一［1］。它不僅影響土壤環(huán)境質(zhì)量，造成生態(tài)系統(tǒng)污染風(fēng)險(xiǎn)，還會(huì)通過向作物中轉(zhuǎn)移并積累直接影響糧食和其他農(nóng)產(chǎn)品安全［2-3］。近年來，農(nóng)田土壤重金屬污染問題越來越突出，從糧食生產(chǎn)五大主產(chǎn)區(qū)和旱地麥玉2熟輪作5個(gè)區(qū)域來看，不同主產(chǎn)區(qū)土壤重金屬污染情況各不相同，引起的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)也各不相同［4-5］。即使是同一糧食主產(chǎn)區(qū)，但因具體地域和耕地類型不同，其土壤重金屬污染物的種類、污染程度和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)也不一樣。對(duì)黃淮海糧食產(chǎn)區(qū)農(nóng)田土壤進(jìn)行研究，發(fā)現(xiàn)河北省香河縣水澆地和旱地土壤重金屬Cd、Pb和Zn污染相對(duì)嚴(yán)重，Hg污染最嚴(yán)重，Cd、Hg達(dá)到中等及以上潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，土壤以中等和強(qiáng)潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)為主［2］；山西省太原市農(nóng)田土壤水澆地和旱地土壤呈中度污染，Hg和Pb污染指數(shù)最高［6］；河北省石家莊市欒城區(qū)農(nóng)用旱地Cd和Hg存在中等強(qiáng)度潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)［7］；河南武陟縣農(nóng)田土壤As存在超標(biāo)現(xiàn)象，潛在生態(tài)危害處于輕微風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)，旱地土壤污染程度輕于水田［8］。對(duì)四川盆地糧食產(chǎn)區(qū)耕地土壤的研究表明，成都平原稻田土壤Cd、Pb污染相對(duì)較大，少部分樣點(diǎn)受到Cr、Hg的污染［9］，而重慶稻田土壤Cd、Hg存在輕度污染和中度污染［10］；四川盆地西北部玉米地Cd、Cr超過風(fēng)險(xiǎn)篩選值，重金屬綜合污染達(dá)輕度污染［11］；川中丘陵區(qū)Cd、Hg、Ni含量超過國(guó)家Ⅰ級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，Hg、Ni、Cr、Pb等重金屬達(dá)輕度污染，Cd達(dá)中度污染［12］；麥玉2熟輪作區(qū)川中地區(qū)旱地As為輕微污染，潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)為低風(fēng)險(xiǎn)［4］?？梢姡煌貐^(qū)產(chǎn)糧農(nóng)田重金屬污染狀況復(fù)雜，而針對(duì)不同重金屬污染的修復(fù)治理方法也有差異［13-14］。對(duì)糧食產(chǎn)區(qū)耕地土壤重金屬污染進(jìn)行研究，明確污染狀況和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，制定和采取有針對(duì)性的防控和治理措施，就成為十分緊迫的課題。

川東丘陵區(qū)是四川省農(nóng)業(yè)經(jīng)濟(jì)活躍區(qū)，也是四川省糧食主產(chǎn)區(qū)之一，在糧食生產(chǎn)上具有重要的戰(zhàn)略地位，研究該區(qū)域土壤重金屬的現(xiàn)狀對(duì)保障糧食的安全具有重要意義。已有報(bào)道對(duì)川中丘陵區(qū)農(nóng)田土壤重金屬污染及生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行研究［12］，但對(duì)川東丘陵區(qū)農(nóng)田土壤重金屬的分析評(píng)價(jià)還未見報(bào)道。因此，本研究采集四川東部達(dá)州市西南盆地丘陵區(qū)農(nóng)田（包括水田和旱地）土壤，分析重金屬Cd、Pb、Cr、Hg、As的含量，并對(duì)土壤重金屬污染狀況和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià)，為達(dá)州市土壤重金屬污染治理與防控提供參考依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

研究區(qū)位于四川省東部丘陵區(qū)，包括大竹縣、渠縣、達(dá)川區(qū)（106°38′～107°50′E，30°20′～31°21′N，海拔高度220～500 m），為典型丘陵地帶，亞熱帶季風(fēng)氣候，四季分明，年平均氣溫14.7～17.6 ℃，降水量1 076～1 270 mm，日照時(shí)數(shù)1 313.4 h。土壤類型有水稻土、沖積土、紫色土、黃泥土等四大土類，主要種植水稻、玉米、油菜、馬鈴薯等作物。

1.2 采樣地設(shè)置與采樣

（1）樣地設(shè)置。為使樣品具有代表性，采用網(wǎng)格均勻布點(diǎn)采樣和典型污染區(qū)密點(diǎn)采樣相結(jié)合的方法，根據(jù)區(qū)域土類分布、土地利用類型（水田、旱地）、面積大小布點(diǎn)，采用分層隨機(jī)抽樣原則進(jìn)行布點(diǎn)采集土樣。（2）土壤樣品的采集。在2022年5—11月，在達(dá)州市西南盆地丘陵區(qū)共采集有代表性的土壤樣品108個(gè)（水田土壤51個(gè)，旱地土壤57個(gè)），其中大竹縣58個(gè)，達(dá)川區(qū)25個(gè)，渠縣25個(gè)。以耕種的自然田（地）塊為取樣單元，避開田邊、路邊、溝邊和特殊地形的部位，根據(jù)地塊形狀采用5點(diǎn)取樣法或蛇形取樣法，在每個(gè)樣地選取5～20個(gè)采樣點(diǎn)，采集0～20 cm的耕作層土壤，去除樣品中雜草、礫石等雜物，利用四分法縮分為2 kg左右的樣品裝入聚乙烯塑料袋內(nèi)，帶回實(shí)驗(yàn)室。樣品自然風(fēng)干混勻碾壓后過10目篩，篩下試樣混勻后分成2份，一份用于測(cè)定土壤pH值，另一份用瑪瑙研缽研磨后過100目篩，于磨口玻璃瓶密封保存，用于測(cè)定土壤重金屬含量。

1.3 樣品測(cè)試與分析方法

土壤pH值參考NY/T 1377—2007《土壤pH值的測(cè)定》采用電位法。土壤樣品重金屬含量參照GB 15618—2018《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)（試行）》中污染物的分析方法進(jìn)行測(cè)定，其中Pb、Cd含量的測(cè)定采用石墨爐原子吸收分光光度法，Cr含量的測(cè)定采用火焰原子吸收分光光度法，Hg和As含量的測(cè)定采用原子熒光分光光度法。樣品分析按標(biāo)準(zhǔn)方法操作，測(cè)定過程中加入有證標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)進(jìn)行質(zhì)量控制，試驗(yàn)全程做空白樣和平行樣，保證數(shù)據(jù)的有效性和分析方法的準(zhǔn)確性，所有元素含量測(cè)試結(jié)果的標(biāo)準(zhǔn)差均在10%以內(nèi)。

1.4 重金屬污染評(píng)價(jià)方法

1.4.1 單因子污染指數(shù)法

采用單因子污染指數(shù)法評(píng)價(jià)土壤中某一重金屬元素的污染情況，計(jì)算公式如下：

Pi=Ci/Si。

式中：Pi為土壤環(huán)境中污染物i的單因子污染指數(shù)；Ci為土壤環(huán)境中污染物i的實(shí)測(cè)值；Si為污染物i的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)值。采用GB 15618—2018《土壤環(huán)境質(zhì)量 農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)（試行）》中對(duì)應(yīng)農(nóng)用地（水田和旱地）土壤pH值下風(fēng)險(xiǎn)篩選值作為參比值。Pi分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)為：Pi≤1.0，無污染；1＜Pi≤2，輕度污染；2＜Pi≤3，中度污染；Pi＞3，重度污染［11］。

1.4.2 內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法

內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法是對(duì)土壤中幾種重金屬的累積污染程度進(jìn)行綜合評(píng)價(jià)，突出高濃度污染物對(duì)土壤環(huán)境質(zhì)量的影響［15］，計(jì)算公式如下：

Pn=［（Pimax2+Piave2）/2］1/2。

式中：Pn為綜合考慮所有評(píng)價(jià)重金屬元素的第n個(gè)采樣點(diǎn)綜合污染指數(shù)；Pimax為第n個(gè)采樣點(diǎn)中所有評(píng)價(jià)重金屬元素單因子污染指數(shù)的最大值；Piave為第n個(gè)采樣點(diǎn)中所有評(píng)價(jià)重金屬元素單因子污染指數(shù)的平均值。Pn分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)為：Pn≤0.7，清潔；0.7＜Pn≤1，尚清潔；1＜Pn≤2，輕度污染；2＜Pn≤3，中度污染；Pn＞3，重度污染［11］。

1.4.3 地累積指數(shù)法

用地累積指數(shù)（Igeo）來表示土壤中重金屬的單一污染程度［16］，計(jì)算公式為：

Igeo=log2［Wi/（1.5Bi）］。

式中：Wi為元素i在土壤中實(shí)測(cè)值，mg/kg；Bi為參比值，即該元素的地球化學(xué)背景值或當(dāng)?shù)赝寥辣尘爸?，采用四川省土壤背景值作為參比值（Pb，30.90 mg/kg；Cr，79.00 mg/kg；Hg，0.061 mg/kg；As，10.40 mg/kg；Cd，0.079 mg/kg）［17］；1.5為常數(shù)，是環(huán)境作用（如成巖作用）對(duì)背景值影響的變動(dòng)系數(shù)。

地累積指數(shù)的分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)：Igeo≤0時(shí)，為未污染；0lt;Igeolt;1時(shí)，為輕污染；1≤Igeolt;2時(shí)，為中污染；2≤Igeolt;3時(shí)，為中-強(qiáng)污染；3≤Igeolt;4時(shí)，為強(qiáng)污染；4≤Igeolt;5時(shí)，為強(qiáng)-極強(qiáng)污染；Igeo≥5時(shí)，為極強(qiáng)污染［10］。

1.4.4 潛在生態(tài)危害指數(shù)法

潛在生態(tài)危害指數(shù)（RI）利用土壤中重金屬背景值和相應(yīng)重金屬的生態(tài)毒性系數(shù)來描述重金屬生態(tài)危害強(qiáng)度［18］，是目前國(guó)內(nèi)外常用的生態(tài)危害評(píng)價(jià)方法之一，計(jì)算公式為：

RI=∑Ei=∑［Ti（Cis/Cin）］。

式中：Ei為重金屬i的潛在生態(tài)危害指數(shù)；Ti為重金屬i的生物毒性系數(shù)；Cis為土壤中重金屬i的實(shí)測(cè)值，mg/kg；Cin為土壤中重金屬的背景值，采用四川省土壤背景值［17］；Ti為第i種重金屬的毒性響應(yīng)系數(shù)，反映重金屬的毒性水平和各生物對(duì)重金屬污染的敏感程度。參考Hakanson提出的數(shù)據(jù)，各重金屬的毒性響應(yīng)系數(shù)分別為TPb=5，TCd=30，TCr=2，THg=40，TAs=10；多種重金屬綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（RI）為各個(gè)重金屬Ei之和［18］。

根據(jù)Ei評(píng)價(jià)單一重金屬污染的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度，利用RI評(píng)價(jià)重金屬總的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度。單因子污染物的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度分級(jí)劃分如下：Ei≤40，為低風(fēng)險(xiǎn)；40＜Ei≤80，為中風(fēng)險(xiǎn)；80＜Ei≤160，為較重風(fēng)險(xiǎn)；160＜Ei≤320，為嚴(yán)重風(fēng)險(xiǎn)；Ei＞320，為極重風(fēng)險(xiǎn)［18-19］。綜合潛在生態(tài)危害指數(shù)的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度分級(jí)劃分如下：RI≤150，為低風(fēng)險(xiǎn)；150＜RI≤300，為中等風(fēng)險(xiǎn)；300＜RI≤600，為強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn)；RI＞600，為極強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn)［18-19］。

1.5 數(shù)據(jù)處理與分析

采用IBM SPSS 18.0作土壤重金屬的相關(guān)性分析（皮爾遜相關(guān)性分析）和聚類分析并制圖。采用Excel 2019和Graphpad Prism 8進(jìn)行土壤重金屬含量及相關(guān)指標(biāo)的描述性統(tǒng)計(jì)等分析。

2 結(jié)果與分析

2.1 達(dá)州市農(nóng)田土壤重金屬含量分析

由表1可知，達(dá)州市農(nóng)田土壤重金屬Cd、Pb、Cr、Hg、As含量變化范圍較大，平均含量分別為0.29、30.08、69.56、0.083 2、4.59 mg/kg，不同程度超過四川省土壤背景值，超過點(diǎn)位比例為Cd（100.00%）＞Hg（42.59%）＞Pb（33.10%）＞Cr（14.82%）＞As（4.63%），平均超過倍數(shù)以Cd最高，為3.67倍；其次為Hg，2.24倍；Pb、Cr、As較低，分別為1.21、1.10、1.31倍?？梢姡r(nóng)田土壤Cd、Hg超過背景值的比例和倍數(shù)較高，表明Cd、Hg積累較重，Pb、Cr和As積累相對(duì)較輕。

從耕地類型看，水田土壤中Cd、Hg平均含量明顯高于旱地18.52%、21.00%；Cr、Pb和As的含量水田與旱地差異較小。水田和旱地土壤中重金屬含量也不同程度超過四川省土壤背景值，超過比例和倍數(shù)也以Cd、Hg較高（表1），表明水田和旱地土壤中Cd、Hg積累均較重。

農(nóng)田土壤重金屬Cd、Pb和Hg超出農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)篩選值的點(diǎn)位比例分別為9.26%、0.93%、0.93%，其中水田Cd、Hg超標(biāo)點(diǎn)位比例分別為7.84%、1.96%，旱地Cd、Pb超標(biāo)點(diǎn)位比例分別為10.53%、1.75%（表1），Cd超標(biāo)點(diǎn)位較多，而Hg和Pb僅個(gè)別點(diǎn)位超標(biāo)。

農(nóng)田土壤pH值為4.30～8.50，平均值為6.42，顯示農(nóng)田土壤總體呈微酸性；水田土壤pH值為 5.0～8.2，平均值6.62，水田土壤總體呈中性；旱地土壤pH值為4.30～8.50，平均值為6.23，旱地土壤總體為弱酸性（表1）。

變異系數(shù)反映重金屬含量的波動(dòng)情況：CV＜15%，為弱變異，15%≤CV＜100%，為中等變異；CV≥100%，為強(qiáng)變異［20］。變異系數(shù)的大小反映重金屬含量受外界因素的影響情況，如果重金屬的變異系數(shù)為弱變異，說明主要來源于成土過程，與母巖地球化學(xué)繼承性有關(guān)；如果呈現(xiàn)中等及以上強(qiáng)度的變異，說明重金屬受人為活動(dòng)影響強(qiáng)烈［20-22］。研究區(qū)農(nóng)田總體變異系數(shù)為Hg＞As＞Cd＞Pb＞Cr，水田為Hg＞Cd＞As＞Pb＞Cr，旱地為Hg＞As＞Pb＞Cd＞Cr；水田Cr為弱變異，旱地Cr為中等變異，表明2種土壤中Cr含量來源不同，前者主要受成土因素影響，后者主要受人為因素影響；水田和旱地土壤中的Pb均為中等變異，表明2種土壤中Pb含量除受成土因素影響外，還受人為因素的影響；水田和旱地土壤中的Cd、As為中強(qiáng)度變異，Hg為強(qiáng)變異，表明3個(gè)元素的含量受人為活動(dòng)影響大。

2.2 達(dá)州市農(nóng)田土壤重金屬污染評(píng)價(jià)結(jié)果

2.2.1 單因子污染指數(shù)和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)評(píng)

價(jià)結(jié)果

由表2可知，研究區(qū)農(nóng)田土壤重金屬單因子污染指數(shù)Pi平均值表現(xiàn)為Cd（0.67）＞Cr（0.33）＞Pb（0.29）＞As（0.16）＞Hg（0.10），各重金屬Pi平均值≤1.0，表明均處于無污染等級(jí)。其中，土壤Cd以無污染為主，有6.48%的點(diǎn)位處于輕度污染水平；Pb和Hg也以無污染為主，分別有0.93%、0.93%的點(diǎn)位處于輕度污染水平，結(jié)合Pb和Hg的Pi最大值， 表明土壤受Pb和Hg污染的風(fēng)險(xiǎn)很低，

但存在個(gè)別點(diǎn)位Pb、Hg污染異常的情況；Cr、As處于無污染水平。

不同耕地類型的Pi平均值顯示，水田Cd和Hg均以無污染為主，分別有5.88%、1.96%的點(diǎn)位處于輕度污染；旱地土壤中Cd和Pb均以無污染為主，分別有7.00%、1.80%的點(diǎn)位處于輕度污染；水田和旱地土壤中其他重金屬均處于無污染水平（表2）。

由表3可知，研究區(qū)農(nóng)田土壤重金屬內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)Pn平均值為0.53，表明農(nóng)田土壤重金屬綜合污染處于清潔水平；土壤重金屬總體以清潔為主，還有12.04%的點(diǎn)位為尚清潔，1.85%的點(diǎn)位達(dá)輕度污染。從耕地類型看，Pn平均值表現(xiàn)為水田（0.49）＜旱地（0.58），顯示水田綜合污染程度輕于旱地；水田和旱地土壤中均以清潔為主，少數(shù)點(diǎn)位為尚清潔，個(gè)別點(diǎn)位達(dá)輕度污染。

2.2.2 地累積指數(shù)評(píng)價(jià)結(jié)果

由表4可知，研究區(qū)農(nóng)田土壤重金屬地累積指數(shù)（Igeo）變化范圍差異較大，Igeo平均值表現(xiàn)為Cd（1.25）＞Hg（-0.03）＞Pb（-0.60）＞Cr（-0.81）＞As（-1.94），表明Cd處于中污染等級(jí)，其他重金屬處于無污染等級(jí)。從不同污染等級(jí)點(diǎn)位占比看，Cd以中-強(qiáng)污染、輕污染為主，Hg以無污染、輕污染為主，Cd、Hg還存在中-強(qiáng)污染、強(qiáng)污染點(diǎn)位，中污染及以上等級(jí)點(diǎn)位分別占64.82%、5.56%。Pb、As以無污染等級(jí)為主，個(gè)別點(diǎn)位Pb、As為輕污染。研究區(qū)農(nóng)田土壤主要存在Cd和Hg的污染，且Cd的污染程度重于Hg。

不同耕地類型Igeo平均值顯示，水田土壤中Cd處于中污染等級(jí)，Hg為輕污染等級(jí)，Pb、Cr和As處于無污染等級(jí)；旱地土壤中Cd處于中污染等級(jí)，Hg、Pb、Cr和As處于無污染等級(jí)。從不同污染等級(jí)點(diǎn)位占比看，水田和旱地土壤中Cd均以中污染、輕污染為主，Hg均以無污染、輕污染為主，Cd、Hg還存在中-強(qiáng)污染、強(qiáng)污染點(diǎn)位；水田土壤中Cd、Hg中污染及以上點(diǎn)位分別占72.55%、5.88%，旱地土壤中Cd、Hg中污染及以上點(diǎn)位分別占57.90%、5.26%，表明水田土壤中Cd、Hg的污染程度重于旱地。

當(dāng)?shù)乩鄯e指數(shù)Igeo≥0，表示土壤中的重金屬主要來自人為活動(dòng)；反之，當(dāng)?shù)乩鄯e指數(shù)Igeolt;0， 表示土壤中的重金屬來自自然成土的貢獻(xiàn)［5］。農(nóng)田土壤中Cd的Igeo＞0，Hg的Igeo接近0，初步判定農(nóng)田土壤中Cd、Hg主要來源于人為污染源；Pb、Cr和As的Igeolt;0，其主要來自于自然成土過程。

2.2.3 單項(xiàng)潛在生態(tài)危害指數(shù)及綜合潛在生態(tài)危害指數(shù)評(píng)價(jià)結(jié)果

研究區(qū)農(nóng)田土壤重金屬單項(xiàng)潛在生態(tài)危害指數(shù)Ei平均值表現(xiàn)為Cd（108.85）＞Hg（55.47）＞Pb（4.87）＞As（4.41）＞Cr（1.76），表明Cd的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)處于較重風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)，Hg處于中風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)，Pb、As、Cr為低風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)。從不同風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)點(diǎn)位占比看，Cd的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)以較重風(fēng)險(xiǎn)為主，Hg以中、低風(fēng)險(xiǎn)為主，Cd、Hg生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)處于較重風(fēng)險(xiǎn)及以上等級(jí)的點(diǎn)位分別占84.27%、29.63%，少數(shù)點(diǎn)位達(dá)嚴(yán)重風(fēng)險(xiǎn)，個(gè)別點(diǎn)位達(dá)極重風(fēng)險(xiǎn)；Cd、Hg存在較高水平生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，Cd的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)大于Hg；Cd、Hg是主要的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)因子（表5）。

不同耕地類型Ei平均值顯示，水田和旱地土壤中Cd生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)均處于較重風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)，Hg處于中風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)。從不同風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)點(diǎn)位占比看，水田土壤中Cd生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)以較重風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)為主，還存在嚴(yán)重風(fēng)險(xiǎn)和極重風(fēng)險(xiǎn)點(diǎn)位；水田土壤中Hg以較重風(fēng)險(xiǎn)和中風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)為主，還存在極重風(fēng)險(xiǎn)點(diǎn)位；水田土壤中Cd、Hg處于較重風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)及以上點(diǎn)位分別占92.15%、56.86%。旱地土壤中Cd生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)以較重風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)為主，且存在嚴(yán)重風(fēng)險(xiǎn)點(diǎn)位；旱地土壤中Hg以低風(fēng)險(xiǎn)、中風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)為主，還存在嚴(yán)重風(fēng)險(xiǎn)和極重風(fēng)險(xiǎn)點(diǎn)位；旱地土壤中Cd、Hg處于較重風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)及以上點(diǎn)位分別占77.19%、5.26%。說明水田Cd、Hg潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)高于旱地（表5）。

如表6所示，研究區(qū)農(nóng)田土壤重金屬綜合潛在生態(tài)危害指數(shù)RI平均值＞150，表明研究區(qū)農(nóng)田綜合生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)處于中風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)。從不同風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)點(diǎn)位占比看，農(nóng)田綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)以低風(fēng)險(xiǎn)、中風(fēng)險(xiǎn)為主，還存在強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn)、極強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn)點(diǎn)位，中風(fēng)險(xiǎn)、強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn)和極強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn)點(diǎn)位占到較高比例（50.93%）。

不同耕地類型RI平均值顯示，水田和旱地綜合生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)均為中風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)。從不同風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)點(diǎn)位占比看，水田綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)以中風(fēng)險(xiǎn)、低風(fēng)險(xiǎn)為主，還存在強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn)和極強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn)點(diǎn)位；旱地以低風(fēng)險(xiǎn)、中風(fēng)險(xiǎn)為主，還存在強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn)點(diǎn)位；水田、旱地中風(fēng)險(xiǎn)以上風(fēng)險(xiǎn)點(diǎn)位分別占68.63%、35.09%。說明水田綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)高于旱地（表6）。

2.3 相關(guān)性分析和聚類分析

2.3.1 土壤重金屬元素之間的相關(guān)性分析

土壤重金屬含量之間的相關(guān)性可用來推測(cè)其來源是否相同，若重金屬含量之間呈顯著正相關(guān)，說明其來源可能相同，具有較強(qiáng)的伴生關(guān)系［23］。由表7可知，土壤Cd含量與土壤Pb、As含量呈顯著、極顯著正相關(guān)，土壤Hg含量與土壤Pb、As含量呈極顯著正相關(guān)， 土壤As含量與Pb含量之間也呈極顯著正相關(guān)，表明土壤Cd、Hg與As、Pb之間，土壤As與Pb之間具有同源關(guān)系，來源相同。土壤Cd含量與Hg含量之間相關(guān)性不顯著，土壤Cr含量與其他重金屬含量之間相關(guān)性不顯著，表明Cd與Hg之間、Cr與其他重金屬之間相關(guān)性較弱，來源不同。

2.3.2 聚類分析

聚類分析如圖1所示，As、Cd、Hg聚為一類，表明As與Cd、Hg來源相同，具有相關(guān)性。Pb和Hg在聚類分析軸上的距離很近，即Pb含量和Hg含量之間有顯著的相關(guān)性；Cr為一類，來源與其他重金屬來源不同，與其他重金屬?zèng)]有相關(guān)性。聚類分析與相關(guān)性分析的結(jié)果一致。

3 討論

3.1 土壤重金屬污染評(píng)價(jià)方法分析

國(guó)內(nèi)外對(duì)農(nóng)田土壤環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)方法較多，其中單因子污染指數(shù)法、內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法、地累積指數(shù)法和潛在生態(tài)危害指數(shù)法是土壤重金屬污染評(píng)價(jià)的幾種常用方法［2，24-25］。本研究使用這4種方法對(duì)研究區(qū)農(nóng)田土壤重金屬的污染程度和存在的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行分析，評(píng)價(jià)結(jié)果有一定的差異。這是因?yàn)樗鼈兊膫?cè)重點(diǎn)不同，計(jì)算方法也有一定的差異。單因子污染指數(shù)法和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法以農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)篩選值作為參比值，著重考察重金屬元素的平均污染狀況和高濃度污染物的影響［12，26］。從重金屬元素Pi和Pn平均值看，研究區(qū)重金屬以無污染（清潔）等級(jí)為主，水田土壤中Cd和Hg、旱地土壤中Cd和Pb存在高濃度污染點(diǎn)位導(dǎo)致輕度污染（表2），水田污染等級(jí)低于旱地（表3）；Cd、Hg、Pb為主要污染因子。

地累積指數(shù)法和潛在生態(tài)危害指數(shù)法以區(qū)域土壤背景值作為參比值，并引入重金屬的毒性響應(yīng)系數(shù)，著重考察單個(gè)重金屬元素的污染程度和對(duì)環(huán)境的潛在生態(tài)危害風(fēng)險(xiǎn)［2，19，26］。農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)篩選值與四川省土壤背景值差異極大；Cd和Hg是毒性最強(qiáng)的2種元素，毒性系數(shù)明顯高于Pb、As、Cr，計(jì)算結(jié)果顯示，研究區(qū)農(nóng)田土壤Cd、Hg不僅存在部分輕度污染和中風(fēng)險(xiǎn)點(diǎn)位，中度污染和較重風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)點(diǎn)位占到了較高的比例，并存在中度、重度污染和嚴(yán)重、極重風(fēng)險(xiǎn)點(diǎn)位；而Pb、As、Cr以無污染等級(jí)為主，處于低風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)（表4、表5）。地累積指數(shù)法和潛在生態(tài)危害指數(shù)法降低了Pb的污染程度和風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)，反而提升了Cd、Hg的污染程度和風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)?？傮w上來看，單因子污染指數(shù)法和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法計(jì)算出的污染程度相對(duì)安全［2］；地累積指數(shù)法和潛在生態(tài)危害指數(shù)法評(píng)價(jià)提升Cd、Hg的污染程度和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)，進(jìn)而提升整個(gè)農(nóng)田（包括水田、旱地）重金屬綜合污染程度和綜合風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)，使人們更加重視土壤重金屬對(duì)環(huán)境的影響［7，10］。

綜合不同評(píng)價(jià)方法發(fā)現(xiàn)，川東丘陵區(qū)農(nóng)田土壤重金屬污染總體處于清潔水平，潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)以中風(fēng)險(xiǎn)、強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn)為主，Cd和Hg是主要的污染和潛在生態(tài)危害風(fēng)險(xiǎn)因子；Cd的污染程度和潛在生態(tài)危害風(fēng)險(xiǎn)程度大于Hg，水田土壤中Cd、Hg的污染程度和潛在生態(tài)危害風(fēng)險(xiǎn)程度大于旱地。本研究的評(píng)價(jià)結(jié)果與前人對(duì)重慶市稻田［10］、河北省石家莊市欒城區(qū)旱地［8］、河北省香河縣水澆地和旱地［2］土壤重金屬污染風(fēng)險(xiǎn)的評(píng)價(jià)結(jié)論有相似之處。因此，為客觀全面地反映出土壤重金屬的污染情況，在對(duì)土壤重金屬污染分析時(shí)需將多種評(píng)價(jià)方法結(jié)合使用。

3.2 研究區(qū)土壤重金屬污染現(xiàn)狀、來源及防控措施

土壤中重金屬元素的總量可以作為判別土壤污染程度的重要指標(biāo)之一。本研究結(jié)果顯示，川東丘陵區(qū)農(nóng)田土壤5種重金屬均不同程度超過四川省土壤背景值，表明5種重金屬均有一定積累。從重金屬極值范圍、超過四川省土壤背景值的點(diǎn)位比例、平均倍數(shù)、風(fēng)險(xiǎn)篩選值的超標(biāo)率以及污染程度、潛在生態(tài)危害風(fēng)險(xiǎn)來看，研究區(qū)水田和旱地均以Cd、Hg積累較重，污染程度和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)較高，是研究區(qū)土壤污染和生態(tài)危害的主要風(fēng)險(xiǎn)因子。對(duì)四川盆地其他區(qū)域的研究表明，重慶市東北部、三峽庫(kù)區(qū)重慶段、四川巴中市和萬源市典型農(nóng)業(yè)區(qū)的農(nóng)田土壤Cd超標(biāo)率較高，污染較重，潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)達(dá)中度、重度污染風(fēng)險(xiǎn)［3，27-29］；重慶市稻田土壤Cd輕污染點(diǎn)位占19.57%，Hg中污染點(diǎn)位占0.43%［10］；成都平原稻田土壤重金屬Cd、Hg分別有41.11％、43.65％的點(diǎn)位超過國(guó)家土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)的1級(jí)水平，Cd還有8.63％的樣點(diǎn)超過2級(jí)標(biāo)準(zhǔn)［9］；成都平原水旱輪作稻田土壤Cd超標(biāo)率為61.54%［30］?？梢?，Cd、Hg是四川盆地農(nóng)田土壤重金屬污染和潛在生態(tài)危害較高的2種重金屬，這在本研究中進(jìn)一步得到證實(shí)；同時(shí)也說明四川盆地農(nóng)田土壤重金屬Cd和Hg的污染形勢(shì)極其嚴(yán)峻。分析Cd和Hg等重金屬的來源，從源頭有針對(duì)性地制定Cd和Hg等重金屬的控制和治理措施［31］，是農(nóng)業(yè)生產(chǎn)面臨的一個(gè)重要任務(wù)。

土壤重金屬的來源可采用變異系數(shù)、地累積指數(shù)Igeo、相關(guān)性分析和聚類分析等方法進(jìn)行初步判定［2，10，20，22-23］，但單一方法不足以解釋其來源，需幾種方法結(jié)合進(jìn)行判斷。本研究采用這幾種方法綜合分析發(fā)現(xiàn)，研究區(qū)Cd、Hg、As主要來源于人為活動(dòng)造成的污染，Pb部分來源于人為活動(dòng)，部分來源于成土過程，Cr主要來源于自然成土過程。研究區(qū)位于達(dá)州市大竹縣、渠縣和達(dá)川區(qū)，均是產(chǎn)糧大縣，自然經(jīng)濟(jì)以農(nóng)業(yè)為主，采樣點(diǎn)均為非礦區(qū)普通農(nóng)田，人為活動(dòng)造成的污染主要來源于長(zhǎng)期的農(nóng)業(yè)生產(chǎn)投入活動(dòng)，其中化肥、有機(jī)肥、農(nóng)藥的過量施用和農(nóng)膜的長(zhǎng)期使用也給耕地帶來不同程度的重金屬污染［20，32-34］，可能是造成土壤中重金屬元素污染的主要途徑之一。因此，在農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中，一要控制Cd、Hg、As等重金屬含量明顯偏高的磷酸鹽礦物肥料的使用，施用優(yōu)質(zhì)肥料［32-33］；二要減少化學(xué)農(nóng)藥特別是含Hg、As等重金屬元素農(nóng)藥的使用，通過綠色防控技術(shù)、施用生物農(nóng)藥等方法來控制和防治病蟲草害；三要提高農(nóng)膜質(zhì)量，對(duì)廢舊農(nóng)膜進(jìn)行回收，減少農(nóng)膜碎片遺留在土壤中的數(shù)量。通過肥料、農(nóng)藥、農(nóng)膜種類及用量的管控，從源頭上降低農(nóng)田土壤重金屬的含量。

4 結(jié)論

川東丘陵區(qū)農(nóng)田土壤重金屬Cd、Pb、Cr、Hg、As的平均含量分別為0.29、30.38、69.56、0.083 2、4.59 mg/kg；水田土壤中Cd、Hg含量分別比旱地高15.52%、21.00%，水田土壤中Pb、Cr、As的含量與旱地相近。5種重金屬含量均超過四川省土壤背景值，水田土壤中Cd和Hg、旱地土壤中Cd和Pb少數(shù)點(diǎn)位超過農(nóng)用地風(fēng)險(xiǎn)篩選值。

單因子污染指數(shù)和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)分析發(fā)現(xiàn)，農(nóng)田總體以無污染（清潔）等級(jí)為主，Cd、Hg、Pb有輕度污染點(diǎn)位。地累積指數(shù)評(píng)價(jià)表明，農(nóng)田土壤Cd、Hg污染較重，Cd、Hg達(dá)到中度污染及以上的點(diǎn)位分別占64.91%、5.56%，其他重金屬污染水平較低或幾乎污染；水田Cd、Hg的污染程度重于旱地。潛在生態(tài)危害指數(shù)分析表明，農(nóng)田潛在生態(tài)危害以低、中風(fēng)險(xiǎn)為主，存在強(qiáng)、極強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn)點(diǎn)位；水田綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)高于旱地；Cd、Hg是土壤污染和潛在生態(tài)危害的主要風(fēng)險(xiǎn)因子。農(nóng)田重金屬污染主要源于自然成土過程及農(nóng)業(yè)投入活動(dòng)。

川東丘陵區(qū)農(nóng)田土壤總體處于清潔水平，潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)處于中、低風(fēng)險(xiǎn)水平，水田污染風(fēng)險(xiǎn)高于旱地，Cd、Hg存在較高污染風(fēng)險(xiǎn)。應(yīng)加強(qiáng)對(duì)水田、旱地土壤中Cd、Hg的長(zhǎng)期監(jiān)測(cè)和控制。

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