摘要：建立一種合理的等效電化學阻抗-熱耦合模型對采用高頻交流電（AC）進行電池低溫加熱過程中的阻抗計算和溫度預測具有重要意義。采用NSGA-II 算法對7 種不同的等效阻抗模型在10～100 000 Hz 頻率范圍進行參數(shù)辨識后，通過對比發(fā)現(xiàn)在高頻部分，與單個電感模塊相比，采用一個電阻和電感并聯(lián)模塊能夠在不增加計算量的條件下更準確地描述集膚效應對阻抗曲線的影響；在利用依靠電池自身能量進行低溫加熱的拓撲結(jié)構(gòu)獲取了不同頻率下的高頻額外產(chǎn)熱和隨溫度時變的換熱系數(shù)后，建立了一種適用于高頻AC 加熱的電池等效電化學阻抗-熱耦合模型；在恒定頻率加熱下驗證了模型的準確性，證明了采用隨溫度時變的換熱系數(shù)進行溫度預測的必要性；在變頻加熱下驗證了模型的實用性，且與現(xiàn)有模型相比，在高頻范圍內(nèi)的溫度預測最大誤差從2.93 ℃降為0.35 ℃，RMSE 僅為0.23 ℃。

關(guān)鍵詞：鋰離子電池；電化學阻抗；高頻電流；溫度預測

中圖分類號：TM912 文獻標志碼：A 文章編號：1000-582X（2024）11-051-14

低溫會導致鋰離子動力電池在使用過程中可用容量下降、內(nèi)阻增大、峰值功率減小[1]，在電池材料未取得革命性進展前，通常采用低溫加熱方式避免上述問題[2]。加熱方式根據(jù)熱量來源可以分為外部加熱和內(nèi)部加熱[3]，其中內(nèi)部加熱因其可利用電池本身阻抗產(chǎn)熱而避免了外部加熱時間長、效率低等缺陷受到廣泛關(guān)注[4]。自Vlahino 等[5]首次闡明交流（alternating current，AC）加熱的可行性以來，由于相同情況下，與直流和脈沖加熱相比，交流加熱不會引起顯著的鋰離子沉積的荷電狀態(tài)（state of charge，SOC）變化而被深入研究[6]。

對于AC 加熱，目前多采用基于電化學阻抗譜（electrochemical impedance spectroscopy，EIS）計算產(chǎn)熱率的方式進行加熱過程中電池溫度預測[3]，因此，建立合理的模型以準確獲取電池在不同狀態(tài)下的阻抗顯得尤為重要。等效電路因其結(jié)構(gòu)簡單、方程解明確且便于電池管理系統(tǒng)（battery management system，BMS）的在線使用[7]，被大量學者用于對EIS 曲線進行擬合并搭建相應的模型。Pauliukaite 等[8] 采用常相位角元件（constant phase-angle element，CPE）對EIS 曲線非理想半圓特征進行了擬合且效果良好，但CPE 元件在計算中涉及復雜分數(shù)階運算而難以用于時域分析[9]。為解決上述問題，Westerhoff 等[10]采用電阻和電容并聯(lián)（RC）模塊進行等效，發(fā)現(xiàn)當RC 個數(shù)等于5 時模型精度較高，滿足溫度預測需求。Jiang 等[11]提出一種降階等效電化學阻抗模型，阻抗實部擬合誤差小于5.5 mΩ；Ruan 等[12]成功采用該降階模型進行了溫度預測。然而，上述研究頻率均小于5 kHz，電池作為一種儲能元件，常與IGBT （insulate-gate bipolar transistor）和MOSFET（metal-oxide semiconductor field effect transistor）等高頻開關(guān)共同使用，因此有必要對更高頻率范圍（>10 kHz）的EIS 曲線進行擬合。此外，隨著頻率升高，集膚效應對阻抗影響顯著。雖然針對高頻范圍的EIS 曲線，F(xiàn)erraz 等[13]指出采用多個電阻和電感并聯(lián)（RL）模塊擬合效果良好，但未詳細說明如何選取RL 模塊個數(shù)。

低頻AC 加熱下，現(xiàn)有研究根據(jù)阻抗實部，采用Bernadi 生熱方程[14]計算加熱時的焦耳熱，同時得出低頻、高幅值有利于縮短加熱時間的結(jié)論。與已有結(jié)果相反，Shang 等[15]基于LC 諧振電路探究了高頻AC 加熱參數(shù)變化對產(chǎn)熱率和加熱速率的影響規(guī)律，指出到達一定頻率后，增加電流頻率和幅值均能提高電池產(chǎn)熱率，進而縮短加熱時間，且頻率越高，自加熱拓撲結(jié)構(gòu)的體積和成本越低。為進一步探究高頻加熱下的電池產(chǎn)熱特性，Shang 等[16]基于Buck-Boost 轉(zhuǎn)換器搭建了可產(chǎn)生頻率達45 kHz 的AC 加熱拓撲，研究發(fā)現(xiàn)在高頻電流激勵下，除焦耳熱外，電池還會產(chǎn)生一種額外熱量，其與頻率和電流大小密切相關(guān)。Hu 等[17]深入研究了這種高頻額外熱，得出高頻額外熱不是由可逆熱造成的，但對其具體組成未給出準確答案，也未用其進行不同頻率加熱下的電池溫度預測。

綜上所述，低溫下采用高頻AC 加熱能減小拓撲結(jié)構(gòu)體積，降低使用成本，且更高的頻率意味著更短的電極反應周期和更少的活性鋰損失，進而可以延長電池使用壽命[18]。然而，針對高頻加熱下電池模型搭建、考慮集膚效應和額外產(chǎn)熱的溫度預測研究較少。因此，筆者考慮集膚效應對EIS 曲線影響，搭建7 種不同的等效電化學阻抗模型；采用NSGA-II 算法對不同模型進行參數(shù)辨識，通過對比獲得了一種在計算量和精度上能夠達到平衡的最優(yōu)模型；標定了隨溫度時變的換熱系數(shù)和不同頻率下的高頻額外產(chǎn)熱，提出一種適用于高頻AC 加熱下的電池等效電化學阻抗-熱耦合模型；在恒頻和變頻加熱模式下，通過對比實驗和仿真結(jié)果驗證了模型的準確性和實用性。

1 實驗及基礎(chǔ)參數(shù)獲取

1.1 實驗平臺與測試對象

實驗對象為NCR1865B 鋰離子電池，具體參數(shù)如表1 所示。實驗平臺如圖1 所示，圖中的PWM為脈沖寬度調(diào)制（pulse width modulation）。在搭建和選擇合理的等效電化學阻抗模型并進行溫度預測之前，需要獲取包括電池可用容量Q、開路電壓Voc、電化學阻抗在內(nèi)的基礎(chǔ)參數(shù)。

1.2 電池基礎(chǔ)參數(shù)獲取

1.2.1 電池可用容量和開路電壓確定

電池可用容量通過靜態(tài)容量測試獲取。分別在-15、-10、-5、0、5 ℃下進行3 次充放電測試，將每個溫度下的平均容量作為對應可用容量，結(jié)果如圖2（a）所示，采用公式（1）[19]對可用容量進行擬合：

式中：T 為溫度；a、b、c 為擬合參數(shù)，a = 19 770，b = 598.4，c = 267.5。R2=0.989 6，說明擬合效果良好。

電池開路電壓用雙脈沖實驗測試獲取，結(jié)果如圖2（b）所示?？芍_路電壓隨SOC 減小而降低，溫度對開路電壓影響較小，以SOC=0.4 為例：當溫度從5 ℃降為-15 ℃時，開路電壓僅從3.615 V 變化為3.636 V。

1.2.2 電池阻抗確定

當SOC=0.2，0.4，0.6，0.8 時，在-5～0 ℃區(qū)間，每隔2.5 ℃進行EIS 測試。測試條件如下：5 mV 恒電位法激勵、頻率f 范圍0.1～100 000 Hz、采樣頻率為每十倍頻采樣30 次。

圖3 為不同溫度下SOC=0.4 的電池EIS 曲線，可以看出相同頻率下隨溫度降低阻抗幅值不斷增大。從右下角-5 ℃下的EIS 曲線可知，當頻率大于2.5 kHz 時，曲線位于負半平面，隨著頻率降低阻抗幅值整體呈增加趨勢；當頻率為2.5～10.0 kHz 時，曲線為一條垂直于阻抗實軸的直線，僅有虛部Zim 發(fā)生變化；當頻率大于10.0 kHz 時，隨著頻率增大，集膚效應導致實部Zre 逐漸增加，曲線也逐漸偏離原直線。因此，在分析大于10.0 kHz 下的電池高頻特性時不能忽略集膚效應的影響。

2 等效電化學阻抗-熱耦合模型搭建

2.1 等效電化學阻抗模型對比分析

采用等效電路形式擬合EIS 變化規(guī)律[10]：RC 模塊在復平面上是一個以（R/2，0）為圓心（這里的R 為RC 模塊的電阻值）、位于第二象限的半圓弧，所以通常用其描述Zim<0 區(qū)間的EIS 曲線；類似地，RL 模塊可用于描述Zim>0 區(qū)間的EIS 曲線。一般而言，RC 和RL 個數(shù)越多，模型精度越高，但計算量也會隨之增加。考慮到本文探究頻率范圍在10～100 000 Hz，且根據(jù)圖3 可知，在Zim<0 且f>10 Hz 范圍，EIS 曲線所在圓弧半徑變化并不明顯。因此為避免計算量過大，最多采用2 個RC 模塊對該頻率區(qū)間阻抗進行擬合[10]。

搭建的7 種等效電化學阻抗模型如圖4 所示，其中模型b 被用于文獻[20]的電池低溫加熱探究。圖中的L1、L2和L3分別為3 個RL 模塊的等效電感；RL1、RL2和RL3分別為3 個RL 模塊的等效電感電阻；C1和C2分別為2個RC 模塊的等效電容；RC1和RC2分別為2 個RC 模塊的等效電容電阻；R0為歐姆內(nèi)阻。

以模型d 為例，阻抗實部、虛部和總阻抗分別用式（2）～（4）描述：

式中，R1和R2為等效電阻。

模型的參數(shù)辨識過程可以看成一個多目標優(yōu)化問題：優(yōu)化對象為Zre和Zim，優(yōu)化參數(shù)為L1、RL1、R0、C1、C2、RC1 和RC2。針對類似問題，由于帶有精英策略的非劣分級排序的遺傳算法（non-dominated sorting geneticalgorithm-II，NSGA-II）具有更快的收斂速度和更強的魯棒性，以及能夠更好地接近真正的帕累托最優(yōu)前沿而被廣泛采用[21]。在本文中，算法適應度函數(shù)為優(yōu)化對象平均絕對誤差（mean absolute error，MAE）的最小值，用式（5）表示：

從表2 中可以看出，模型復雜程度增加并不意味著仿真時間更長：以模型f 和g 為例，雖然模型g 多一個RL 模塊，但是仿真時間僅為模型f 的85%，文獻[22]中也得到了類似結(jié)論，這可能是由于Simulink 內(nèi)部算法差異造成的。由于產(chǎn)生這種差異的原因不在本文研究范圍內(nèi)，因此不進行深入分析。對比模型c 和d：雖然模型d 的仿真時間比模型c 增加3.37%，但是精度提升顯著，Zre 的RMSE 值降為原來的42.06%。對比模型b 和d：將L 變?yōu)镽L 模塊后，模型d 的Zre的RMSE 為模型b 的23.47%，仿真時間降為原來的88.95%。對比模型c 和e：在增加一個RL 模塊后，不僅精度沒有顯著變化，仿真時間還增加到原來的188.91%。最后，與模型d 相比，模型f 和g 的精度有所提升，但仿真時間明顯增加。

綜上所述：在10～100 000 Hz 范圍，對于Zim<0 的EIS 部分，相比于1 個RC 模塊，采用2 個RC 模塊時模型精度得到顯著提升，且?guī)缀醪挥绊懹嬎懔?；對于Zim>0 的EIS 部分，采用單個電感元件無法準確描述集膚效應的影響，采用1 個RL 模塊的精度較高，再增加RL 模塊個數(shù)不僅不能明顯提升精度，還會極大增加計算量。因此，模型d 為最優(yōu)模型，能夠在精度和計算量之間實現(xiàn)較好平衡。對于不同種類的動力電池，也可以通過上述方式進行對比分析，確定最優(yōu)模型的RC 和RL 模塊個數(shù)。

2.2 最優(yōu)等效電化學阻抗模型參數(shù)辨識與精度驗證

圖5 給出最優(yōu)模型d 在不同SOC 和溫度下參數(shù)辨識的結(jié)果?？梢钥闯鲈诓煌琒OC 下，L1 隨溫度降低而不斷減小；所有電阻元件的電阻值均隨溫度降低而不斷增大，且溫度越低增幅越明顯；需要注意的是，RL1 在所有溫度和SOC 下均大于其余電阻值，說明當電池在受到高頻電流激勵時，集膚效應引起的阻抗將占主導地位；電容元件的電容值主要受到溫度影響，但其變化規(guī)律恰好和電阻相反。最后，通過表3 和表4 可知模型在不同溫度和SOC 下精度均較高。

2.3 熱模型與參數(shù)辨識

電池充放電時的產(chǎn)熱和換熱過程基于導熱微分方程可描述為[20]

式中：ρ、c、V、h 和S 分別為電池的密度、比熱容、體積、換熱系數(shù)和表面積；Tamb為環(huán)境溫度；q 為電池產(chǎn)熱率；T為電池溫度；t 為時間；hS（T?Tamb）為電池通過熱對流傳遞給環(huán)境的熱量。根據(jù)文獻[23]研究結(jié)果，電池比熱容取值為1 145 J?kg-1?K-1。

q 通常由不可逆熱和可逆熱兩部分組成[6]：

式中：IB（RMS）為通過電池電流的有效值；i 為電流的瞬時值；I 2B （RMS ） Zre 為不可逆焦耳熱；dVoc/dT 為溫熵系數(shù)[24]，根據(jù)文獻[25]研究結(jié)果，其值很小可忽略。

實際上，在高頻電流激勵下電池還會產(chǎn)生額外熱量Qh，如何確定Qh將在3.1 節(jié)給出。因此，式（7）轉(zhuǎn)變?yōu)?/p>

q = I 2B（ RMS ）Zre + Qh。（8）

根據(jù)靜置過程中電池表面溫度變化情況確定h，當電池為靜置狀態(tài)時，q=0，式（6）轉(zhuǎn)變?yōu)?/p>

因此，本研究中，在Tamb=-15 ℃下，采用K 型熱電偶獲取了電池加熱至0 ℃后靜置過程中的溫度變化曲線，如圖6（a）中藍色實線所示。采用高次多項式進行擬合：

T = at8 + bt7 + ct6 + dt5 + et4 + ft3 + gt2 + mt + n。（10）

擬合結(jié)果為：a=2.254×10-27，b=-4.571×10-23，c=2.923×10-19，d=-1.893×10-15，e=5.856×10-12，f=-1.28×10-8，g=2.08×10-5，m=-0.023 5，n=-0.119 6。R2=0.999，說明曲線擬合效果良好，能夠準確描述電池靜置過程中溫度變化規(guī)律。對式（10）求導得＼

dT/dt= 8at7 + 7bt6 + 6ct5 + 5dt4 + 4et3 + 3ft2 + 2gt + m。（11）

結(jié)合式（9）和式（11）得到在加熱過程中電池的對流換熱系數(shù)變化規(guī)律，如圖6（b）所示?？梢钥闯銎湔w隨電池和環(huán)境間溫差的增大而逐漸增加；需要注意的是，在接近-15 ℃時，換熱系數(shù)出現(xiàn)回升，這和實際情況不符，因此，在這一溫度區(qū)間通過合理估計，采用圖中虛線對應換熱系數(shù)進行計算，在第3.2 節(jié)將證明這樣計算的合理性。平均對流換熱系數(shù)通過將靜置過程中電池相關(guān)參數(shù)代入式（6），求出瞬態(tài)熱平衡方程的通解，再采用通解擬合圖6（a）中的曲線獲取，具體計算方法參考文獻[18]，結(jié)果為15.94 W?m-2?℃-1。

2.4 等效電化學阻抗-熱耦合模型

將得到的等效電化學阻抗模型與熱模型進行耦合得到適用于高頻AC 加熱下的電池等效電化學阻抗-熱耦合模型，如圖7 所示。電模型根據(jù)輸入的頻率、SOC 和溫度計算Zre和IB（RMS），將計算值返回給熱模型計算產(chǎn)熱并更新當前時刻的溫度值；熱模型輸出的溫度同樣會對電模型中的參數(shù)產(chǎn)生影響，還將影響熱模型中換熱系數(shù)的取值。

3 等效電化學阻抗-熱耦合模型精度驗證

3.1 高頻額外產(chǎn)熱標定

根據(jù)文獻[26]搭建了圖8 所示的全周期加熱拓撲：該結(jié)構(gòu)分為上下2 部分，均由電池和MOSFET 組成，中間通過電感相互連接。在該結(jié)構(gòu)中定義電池放電電流為正方向，因此，在一個完整的加熱周期下，拓撲結(jié)構(gòu)可采用2 對互補的PWM信號（忽略死區(qū)）分別驅(qū)動M1 （M4）和M2 （M3），產(chǎn)生4 種不同的工作狀態(tài)。一個PWM信號周期Tm 內(nèi)電流方向如圖中紅色箭頭所示：很明顯，2 個電池（B1 和B2）的電流波形完全一致，且通過電池的電流頻率fB為PWM信號頻率fm的2 倍，對應地，周期TB=0.5Tm。

為了與模型理論電感進行區(qū)分，真實電感元件用“Lr”表示。根據(jù)基爾霍夫電流定律（Kirchhoff ’ s CurrentLaw，KCL），在0～TB內(nèi)通過電池的電流為

式中，Req為一個回路的電阻值之和，Ω。Req可表示為

Req = RLr + Rwire + Rmos （ on ） + RB。（13）

式中：RLr為電感電阻；Rwire為導線電阻和接觸電阻之和；Rmos（on）為MOSFET 的導通電阻；RB為電池總內(nèi)阻。通過式（12）得到在0～TB內(nèi)通過電池的有效電流

通過上述分析可知：這種結(jié)構(gòu)不僅能實現(xiàn)全周期電池低溫加熱，還可以通過僅控制fm 達到改變fB和IB（RMS）的目的；此外，由于電池在一個周期內(nèi)同時經(jīng)歷充放電過程，因此可以實現(xiàn)能量平衡。后續(xù)實驗中將選取15 μH 和500 μH 的電感分別用于產(chǎn)生高頻和低頻電流。

為了獲取高頻加熱下的Qh，將Tamb 設定為-15 ℃，fm 在4～9 kHz 頻率范圍內(nèi)，每隔1 kHz 進行電池低溫加熱，當熱電偶采集到的溫度大于0 ℃ 或加熱時間超過1 800 s 時停止加熱。實驗和仿真結(jié)果如圖9 所示。圖9（a）為不同頻率下的電流有效值，可知仿真和實驗結(jié)果最大誤差在5%以內(nèi)，說明模型參數(shù)設置合理；然而根據(jù)圖9（b）中的溫度變化曲線可以看出仿真溫升速率明顯低于實際值，說明在高頻電流加熱下Qh對電池溫度的影響不能忽略。

結(jié)合式（6）和式（8），得到加熱過程中Qh的標定式

Qh和修正后的仿真加熱曲線分別如圖9（c）和（d）所示，可知Qh隨著fm 增加逐漸減小，修正后的仿真溫升曲線與實際值吻合。

3.2 恒定頻率精度驗證

模型精度驗證均在SOC=0.4、Tamb=-15 ℃下進行。為了探究在低頻加熱時Qh 是否會對電池溫度產(chǎn)生影響，同時驗證3.1 節(jié)獲取Qh 的通用性，采用圖10 中的頻率對電池加熱，仿真時采用隨溫度時變對流換熱系數(shù)h。低頻下結(jié)果如圖10（a）所示，仿真和實驗值吻合，最大MAE 和RMSE 分別為0.42 ℃和0.46 ℃，說明采用低頻電流對電池加熱時可不考慮Qh的影響，也證明了2.3 節(jié)獲取的h 的準確性；高頻下結(jié)果如圖10（b）所示，最大誤差出現(xiàn)在6.5 kHz 時，這可能是由于中間頻率下的Qh通過插值獲取，與實際值之間存在誤差造成的，對應的MAE 和RMSE 分別為0.75 ℃和0.81 ℃，仍然在可接受范圍。需要注意的是，仿真過程中模型的SOC 為定值，即為電池初始SOC，根據(jù)圖10 結(jié)果可知仿真結(jié)果和實驗值接近，因此，可以推測加熱過程中電池能量損耗較小，加熱前后電池SOC 不會發(fā)生顯著變化。

以200 Hz 和7.5 kHz 為例，對比采用隨溫度時變換熱系數(shù)h 和恒定換熱系數(shù)h ? 對仿真結(jié)果的影響，最終結(jié)果及仿真誤差分別如圖11（a）和（b）所示。初始階段，由于加熱初期存在熱遲滯現(xiàn)象導致電池表面溫度低于核心溫度，仿真值略大于實驗值；200 Hz 下，采用h ? 進行仿真得到結(jié)果（仿真值2）的誤差隨著加熱進行不斷增大，最大接近2.5 ℃，而采用h 仿真結(jié)果（仿真值1）可以很好地跟隨真實值，對應MAE 和RMSE 分別為0.17 ℃和0.20 ℃，最大誤差不超過0.32 ℃；7.5 kHz 下的結(jié)果與200 Hz 下類似。上述結(jié)果說明在進行低溫加熱時，僅采用恒定的對流換熱系數(shù)難以準確描述電池溫度變化趨勢。

3.3 變頻精度驗證

在進行電池低溫加熱時可能由于工況要求需要改變PWM信號頻率大小[12]，因此有必要探究變頻加熱下模型精度以驗證其實用性。為更好地體現(xiàn)變頻過程，根據(jù)阻抗隨溫度變化規(guī)律制定了如圖12（a）和（b）所示每隔1 ℃變化頻率用于驗證，且與采用文獻[20]的現(xiàn)有模型進行仿真得到的結(jié)果進行對比，為方便描述，將本研究中的模型稱為“模型1”，文獻[20]的模型稱為“模型2”。

低頻范圍下的結(jié)果如圖12（c）所示。可以看出兩模型均能夠準確描述電池溫升，模型1 誤差略小于模型2，但差別并不明顯。高頻范圍下的結(jié)果如圖12（d）所示：隨著加熱進行，模型2 結(jié)果逐漸偏離真實值，最大誤差達到2.93 ℃，而模型1 的最大誤差僅為0.35 ℃，RMSE 為0.23 ℃。上述結(jié)果說明在低頻范圍，現(xiàn)有不考慮集膚效應和高頻額外產(chǎn)熱的模型能夠較好預測電池溫升，然而在高頻下誤差較大，而本研究中提出的模型在高低頻范圍精度均較高。

4 結(jié) 論

根據(jù)所選研究對象的實驗和仿真結(jié)果得出以下結(jié)論：

1）利用等效電化學阻抗模型擬合電池阻抗時，在10～100 000 Hz 范圍內(nèi)，采用一階RL 模塊能夠準確描述高頻電流導致的集膚效應對EIS 曲線影響，與僅包含單個電感元件的模型相比，阻抗實部和虛部RMSE 分別減少76.54%和53.73%，且仿真時間降為原來的88.95%。

2）在加熱過程中，對流換熱系數(shù)隨電池和環(huán)境溫差增大而增加，為了實現(xiàn)溫度準確預測，需要考慮這種時變性對電池溫升的影響。

3）在電池受到高頻電流激勵下集膚效應和高頻額外產(chǎn)熱會對電池的產(chǎn)熱率和溫升速率造成影響，但在低頻電流激勵下可以忽略二者的影響。

4）對于電池受到高頻電流激勵下產(chǎn)生的額外熱，無需了解其內(nèi)在產(chǎn)熱機理，本研究中提出的等效電化學阻抗-熱耦合模型可用于恒定頻率和變頻加熱時的電池溫度預測，與現(xiàn)有模型相比，高頻范圍內(nèi)的溫度預測最大誤差從2.93 ℃降為0.35 ℃，且RMSE 僅為0.23 ℃。

后續(xù)研究將深入分析引起高頻額外產(chǎn)熱的內(nèi)在機理，并探究不同SOC 及電池種類對額外產(chǎn)熱和最優(yōu)等效電化學阻抗模型中RC 和RL 模塊個數(shù)的影響規(guī)律。

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（編輯 羅敏）

基金項目：國家自然科學基金資助項目（52072053）。