刁立軍 侯鐵棟 李 瑋 孟 軍

1（中國原子能科學研究院 北京 102413）

2（廣西大學 南寧 530004）

低本底HPGe γ譜儀廣泛應用于輻射防護、環(huán)境監(jiān)測、科學研究(如暗物質(zhì)探測、雙 β衰變研究)等領域，其本底水平是影響其探測下限的重要因素。地面實驗室的低本底HPGe γ譜儀，通常采取足夠厚度和低放射性雜質(zhì)的物質(zhì)屏蔽(如百年以上的老鉛)，同時樣品室內(nèi)充氮氣，可完全消除建筑材料和空氣中的天然放射性核素、以及次級宇宙射線中的電子、質(zhì)子、低能光子等軟成份對本底的影響。采取上述屏蔽和充氣措施后，相對效率為40%的HPGe探測器在50–2000 keV能區(qū)內(nèi)積分本底計數(shù)一般在1 s–1以下，此時本底的主要來源是次級宇宙射線硬成份μ子和中子。

μ子和中子產(chǎn)生本底的方式較為復雜。μ子的貫穿能力強，其衰減主要途徑為電離、電子對產(chǎn)生、軔致輻射和核反應。它可以直接與探測器作用產(chǎn)生本底，還可與屏蔽材料作用間接影響本底，如與鉛等材料作用產(chǎn)生中子、次級電子和湮滅光子，次級電子能引起軔致輻射，湮滅光子則會產(chǎn)生511 keV的湮滅峰和連續(xù)區(qū)本底。μ子不穩(wěn)定，通過下式衰變，會增加511 keV的湮滅峰和連續(xù)區(qū)本底計數(shù)[1]。

不同能區(qū)的中子影響本底的方式不同，快中子與探測器和屏蔽材料發(fā)生非彈性散射使原子核激發(fā)，退激過程中產(chǎn)生瞬發(fā)γ射線，如與鍺晶體作用產(chǎn)生596、691 keV等瞬發(fā)γ射線。熱中子與物質(zhì)主要為熱中子俘獲反應，探測器和屏蔽材料的物質(zhì)原子核俘獲熱中子后生成各種放射性核素，如74Ge(n,γ)75mGe和70Ge(n,γ)71mGe[2]，這些核素衰變退激產(chǎn)生的γ射線可能被探測器記錄；熱中子俘獲反應時還伴有瞬發(fā)γ射線，它們在較大的能區(qū)范圍內(nèi)對本底產(chǎn)生不同程度的影響。

與僅有物質(zhì)屏蔽的常見低本底γ譜儀不同，反宇宙射線低本底γ譜儀在屏蔽室外又增加了反符合屏蔽探測器，用于探測μ子等宇宙射線硬成份，用反符合法可進一步大幅度降低測量裝置本底。國外已建有多臺反宇宙射線低本底γ譜儀測量裝置[3–7]，我國尚未有相關報道。本工作基于一臺新建的反宇宙射線低本底γ譜儀測量裝置，測量并分析不同屏蔽條件下的本底能譜，對采用反符合和熱中子屏蔽方法聯(lián)合降低μ子和中子產(chǎn)生的本底進行了研究，得到具有重要意義的結論。

1 實驗裝置和方法

1.1 裝置

該反宇宙射線低本底γ譜儀用HPGe探測器，美國ORTEC公司生產(chǎn)，超低本底“J”型結構，前置放大器遠置，相對效率105%(靈敏體積400 cm3)，對60Co的1332.5 keV γ射線能量分辨率1.80 keV，配有數(shù)字化γ譜儀測量分析系統(tǒng)。圖1為整套裝置結構及電子學線路。裝置結構由外而內(nèi)依次為外屏蔽室(鉛鋼復合體)、塑料閃爍探測器、鎘吸收片、內(nèi)鉛環(huán)和無氧銅內(nèi)襯。

圖1 反宇宙射線低本底γ譜儀測量裝置結構圖1.HPGe探測器; 2.銅內(nèi)襯; 3.內(nèi)鉛環(huán);4.鎘片; 5.塑料閃爍探測器; 6.外屏蔽室; 7.前置放大器; 8.杜瓦瓶Fig.1 Schematics of the anti-cosmic low-background γ-ray spectrometer.1.HPGe detector; 2.copper lining; 3.inner lead shielding;4.cadmium absorber; 5.plastic scintillation detector;6.outer shielding; 7.preamplifier; 8.dewar

通過計算，9.4 cm的鉛屏蔽可使208Tl的 2.6 MeV γ射線衰減至原來的百分之一；外屏蔽室厚11.5 cm，用于降低天然放射性核素和次級宇宙射線軟成份對塑料閃爍探測器計數(shù)率和譜儀本底的影響；內(nèi)鉛環(huán)厚7.5 cm，進一步降低譜儀本底，同時阻止樣品發(fā)出的γ射線被塑料閃爍探測器探測；無氧銅內(nèi)襯厚2.5 cm，主要用于屏蔽210Pb子體210Bi的β射線產(chǎn)生的軔致輻射。上述電解鉛、無氧銅和不銹鋼等均經(jīng)過仔細選擇，內(nèi)鉛環(huán)所用電解鉛中210Pb的比活度約為外屏蔽室電解鉛的1/10。

塑料閃爍探測器作為反符合屏蔽，分為井型、底部和塞子三部分，可抑制宇宙射線μ子成份，還可慢化或熱化快中子，厚度較大(10 cm)，有利于快中子和γ射線的探測。對置于中心的137Cs點源，井型探測器對661.66 keV γ射線的探測效率為53%。22支CR-135型低本底低噪聲光電倍增管由統(tǒng)一的高壓電源供電，輸出信號直接相加后經(jīng)放大器、單道、延時和門產(chǎn)生器作為反符合信號輸入數(shù)字化 γ譜儀。鎘吸收片作為熱中子屏蔽，4π方向包圍內(nèi)鉛環(huán)，厚度 1 mm，計算結果表明足以吸收各個方向入射的熱中子。由環(huán)形銅內(nèi)襯、頂部和底部銅板圍成的嚴密樣品室，底部設有小孔可充入杜瓦瓶內(nèi)自然蒸發(fā)的氮氣，有效驅(qū)逐樣品室中的空氣，消除空氣中的氡氣及子體對本底的影響。

1.2 方法

反符合門控信號寬度直接影響本底抑制效果和樣品偶然反符合計數(shù)損失，2004年Schroettner等[8]研究了門控信號寬度的最優(yōu)化問題。本裝置采用簡化的電子學線路，光電倍增管輸出經(jīng)圖1線路產(chǎn)生一矩形門控脈沖信號，經(jīng)調(diào)試，延遲時間設定為12 μs，門控寬度 10 μs。

表1 不同屏蔽條件下的本底數(shù)據(jù)測量結果(單位：10–3 s–1)Table 1 The background counting rate (in 10–3 s–1) measured in different shielding conditions.

選擇如下4種屏蔽條件測量譜儀本底：(a) 僅物質(zhì)屏蔽(外屏蔽室、內(nèi)鉛環(huán)和銅內(nèi)襯)，無塑料閃爍體；(b) 對屏蔽條件(a)增加塑料閃爍體，但無反符合；(c) 對屏蔽條件(b)增加反符合；(d) 對屏蔽條件(c)增加鎘吸收片。測量前，確保足夠的充氣時間(24 h以上)以消除氡氣及其子體對本底的影響。為降低測量結果統(tǒng)計不確定度，測量時間在 5×105s以上。表1測得的主要本底數(shù)據(jù)。

2 結果與分析

相比于僅有物質(zhì)屏蔽，增加塑料閃爍體(無反符合)后熱中子俘獲反應63Cu(n,γ)產(chǎn)生的278.3 keV瞬發(fā)γ射線峰本底增高4.6倍，而快中子非彈性散射反應63Cu(n,n,γ)產(chǎn)生的669.6 keV和962.1 keV瞬發(fā)γ射線峰本底明顯降低，說明塑料閃爍體對快中子具有顯著的慢化和熱化作用。511 keV和2000–4000 keV積分本底增高可能與63Cu(n,γ)反應產(chǎn)生的高能瞬發(fā)γ射線有關。

2.1 反符合屏蔽降低μ子本底

μ子因衰減方式的不同，對本底的影響涵蓋了低能到高能的廣泛區(qū)間。條件b與c下的數(shù)據(jù)顯示，反符合使 100–2000 keV能區(qū)的積分本底降低了 8倍，2000–4000 keV能區(qū)的本底降低了11.3倍，511 keV射線峰的本底降低了5.8倍。511 keV γ射線來源復雜，這里因反符合被降低的部分主要源自μ子在屏蔽物質(zhì)里誘發(fā)的正負電子對湮滅及μ本身的衰變。圖2比較了無反符合(條件b)和有反符合(條件c)兩種屏蔽條件下的本底能譜。

圖2 有、無反符合條件下的本底能譜比較Fig.2 Comparison of the background spectra measured with and without anticoincidence.

2.2 反符合屏蔽降低快中子本底

加入塑料閃爍體后，快中子與銅非彈性散射作用產(chǎn)生的669.6 keV和962.1 keV瞬發(fā)γ射線的計數(shù)率降低近50%，這主要是富氫塑料閃爍體使快中子慢化的緣故。采用反符合后，在本底譜上未觀測到669.6 keV和962.1 keV峰，這是由于10 cm的塑料閃爍體對快中子具有較高的探測效率，采用反符合技術可抑制快中子產(chǎn)生的本底；也與塑料閃爍探測器對在內(nèi)鉛環(huán)等材料上產(chǎn)生快中子的μ子的探測效率較高有關。為進一步說明反符合屏蔽對快中子的抑制作用，圖3比較了加入塑料閃爍體前和加入塑料閃爍體并采用反符合后快中子與 Ge晶體作用產(chǎn)生的本底能譜。

由圖 3，快中子與鍺發(fā)生非彈性散射作用，因鍺原子核的反沖，在瞬發(fā)γ射線596 keV和691 keV峰位右側會產(chǎn)生不對稱的鋸齒形展寬。對比圖中的A、B本底能譜，可發(fā)現(xiàn)快中子在Ge晶體上引起的鋸齒形本底在加入塑料閃爍體并采用反符合后完全消失。B能譜中596 keV射線峰來自鍺熱中子俘獲瞬發(fā)γ射線，而并非快中子[2]，609.3 keV和661.6 keV兩條射線峰則主要來自樣品室內(nèi)少量的氡子體214Bi和屏蔽材料中的137Cs雜質(zhì)。

2.3 熱中子屏蔽降低本底

由表 1數(shù)據(jù)可見，增加熱中子屏蔽(鎘吸收片)后，本底譜內(nèi)各射線峰及積分本底均明顯降低，其中降低幅度最為顯著的是278.3 keV瞬發(fā)γ射線本底、511 keV湮滅峰本底和2000–4000 keV能區(qū)積分本底，分別達到8.2、3.5和3.6倍。主要原因是由于熱中子俘獲瞬發(fā) γ射線源由銅內(nèi)襯和鍺晶體(主要是銅內(nèi)襯)向鎘吸收片轉(zhuǎn)移，而鎘吸收片與HPGe探測器之間具有較厚的物質(zhì)屏蔽所致。此外，鎘在俘獲一個熱中子后，平均放出約1.69個瞬發(fā)γ射線[9]，一次俘獲“同時”發(fā)出的二條 γ射線有可能分別被HPGe和塑料閃爍探測器探測，因此反符合對降低熱中子俘獲后的瞬發(fā)γ射線本底也起到了一定的積極作用。表2列出了鍺、銅、鎘和鉛等4種元素的熱中子俘獲截面和部分發(fā)射系數(shù)較大的瞬發(fā)γ射線數(shù)據(jù)[9]。

圖3 兩種屏蔽條件下快中子在Ge晶體上產(chǎn)生的本底能譜A.未加入塑料閃爍體; B.加入塑料閃爍體并采用反符合Fig.3 The background spectra generated by fast neutron on Ge in two shielding conditions.A.without the plastic scintillation detector; B.with the plastic scintillation detector and anticoincidence

表2 鍺、銅、鎘和鉛的熱中子俘獲截面及瞬發(fā)γ射線(部分)Table 2 Thermal capture cross section and part of the prompt γ-rays of Ge, Cu, Cd and Pb.

鍺、銅和鎘的熱中子俘獲瞬發(fā)γ射線能量范圍廣，數(shù)量多，因此對本底的影響涵蓋了很大的能量區(qū)間。發(fā)射系數(shù)較高的瞬發(fā) γ射線，如銅的 278.3 keV、鍺的596.4 keV γ射線，在本底譜上一般都可以觀測到。發(fā)射系數(shù)較低的，同樣會通過與探測器、屏蔽材料等發(fā)生光電效應、康普頓散射、電子對效應等作用增加譜儀的本底。加入鎘吸收片后降低的511 keV射線峰本底主要來自銅熱中子俘獲高能瞬發(fā)γ射線的電子對效應，高能區(qū)2000–4000 keV的積分本底在未加入鎘吸收片前2/3以上也是由熱中子俘獲高能瞬發(fā)γ射線引起的。熱中子屏蔽不僅提高了反符合對511 keV本底峰的抑制系數(shù)，而且也提高了反符合對整個積分本底的抑制水平。

3 結論

以10 cm塑料閃爍體為反符合探測器、4π方向包圍內(nèi)屏蔽室和HPGe主探測器的反宇宙射線低本底γ譜儀，采用反符合技術可以大幅度降低次級宇宙射線μ子產(chǎn)生的本底, 同時經(jīng)塑料閃爍體的慢化和反符合技術，亦可有效抑制快中子非彈性散射誘發(fā)的本底。通過有效的熱中子屏蔽可大幅度降低屏蔽材料等熱中子俘獲反應產(chǎn)生的本底，提高反符合對511 keV γ射線峰本底以及譜儀整個積分本底的抑制水平。反符合屏蔽聯(lián)合熱中子屏蔽是降低μ子和中子本底的有效措施，對于已具備良好的物質(zhì)屏蔽的低本底γ譜儀，可以進一步降低本底水平達一個量級以上。

致謝 譜儀裝置建立過程中得到中國原子能科學研究院石宗仁、金惠民研究員和中科院高能物理研究所衡月昆博士的大力幫助，在此謹向他們致以衷心感謝。

1 Heusser G.Annu Rev Part Sci, 1995,45: 543–590

2 Michael F, Annunziata L.Handbook of radioactivity analysis.2nd ed.Vienna: International Atomic Energy Agency, 2003.273–280

3 Heusser G.Nucl Instrum Methods, 1991, B58: 79–84

4 Miley H S, Brodzinski R L, Reeves J H.J Radioanal Nucl Chem, 1992, 160: 371–385

5 Laurec J, Blanchard X, Pointurier F, et al.Nucl Instrum Methods, 1996, A369: 566–571

6 Semkow T M, Parekh P P, Schwenker C D, et al.Applied Radiation and Isotopes, 2002, 57: 213–223

7 Jong In Byun, Yun Ho Choi, Seung Im Kwak, et al.Applied Radiation and Isotopes, 2003, 58: 579–583

8 Schroettner T, Schwaiger M, Kindl P.Applied Radiation and Isotopes, 2004, 61: 133–138

9 Lone M A, Leavitt R A, Harrison D A.Atomic Data and Nuclear Data Tables, 1981, 26(6): 512–557