產(chǎn)氚回路中氚的在線監(jiān)測研究

官 銳 翁葵平 任興碧 謝 波 侯建平 劉云怒

(中國工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所 綿陽 621900)

氚的β射線最大能量為18 keV，平均能量為5.7 keV，其β粒子在空氣中的射程僅為5 mm，普通的β探測器難于監(jiān)測[1]。目前測量氚主要采用電離室、正比計數(shù)管、質(zhì)譜儀、液閃等方法，其中用長度補(bǔ)償法的內(nèi)充氣式正比計數(shù)管，是國際公認(rèn)準(zhǔn)確度最高的氣體放射性活度絕對測量裝置[2,3]。

正比計數(shù)管體積小，探測效率高，對某些形式的氚如 HT可有較高的靈敏度[4]，本實(shí)驗(yàn)室在內(nèi)充氣正比計數(shù)管原理基礎(chǔ)上，設(shè)計建立一套流氣式正比計數(shù)系統(tǒng)，進(jìn)行產(chǎn)氚回路中氚的在線監(jiān)測研究。

1 實(shí)驗(yàn)裝置

流氣式正比計數(shù)系統(tǒng)主要由流氣式正比計數(shù)管、計數(shù)電路、真空配氣系統(tǒng)及溫度、壓力、流量測量設(shè)備組成。整套系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)示意圖如圖1。

圖1 流氣式正比計數(shù)系統(tǒng)結(jié)構(gòu)示意圖P-1, CH4；P-2, 流氣式正比計數(shù)管；P-3, 尾氣；T-1, CH4流量計；T-2, 樣品流量計；T-3, 熱偶真空計；T-4, 壓力傳感器；T-5, 測溫?zé)犭娕迹籚-1, CH4減壓器；V-2, 樣品減壓器；V-3, 放大器；V-4, 單道；V-5, 定標(biāo)器；E-1, 真空泵Fig.1 Scheme of flow proportional counter system.P-1, CH4; P-2, flow proportional counter; P-3, waste gas; T-1,flow controller for CH4; T-2, flow controller for gas sample;T-3, vacuum appliance; T-4, pressure appliance; T-5,temperature appliance; V-1, compressed gas regulator for CH4;V-2, compressed gas regulator for gas sample; V-3, amplifier;V-4, single-channel analyzer; V-5, counter/timer; E-1, pump

在減壓器和流量計的控制下，待測氣體和CH4以不同流速按一定比例充分混和，進(jìn)入正比計數(shù)管計數(shù)；計數(shù)電路由標(biāo)準(zhǔn)NIM插件組成，包括前置放大器、主放大器、甄別器、定標(biāo)器和高壓，作用是對計數(shù)管提供高壓后，將采集到的數(shù)據(jù)處理并輸出；計數(shù)管的尾氣收集在尾氣罐中。系統(tǒng)預(yù)留了離線樣品的進(jìn)樣口，用溫度、壓力和真空度測量設(shè)備，方便地對離線樣品進(jìn)行比活度的絕對測量。

在內(nèi)充氣式正比計數(shù)管基礎(chǔ)上[5]，設(shè)計加工流氣式正比計數(shù)管(圖2)。采用電場對稱性高的圓柱形結(jié)構(gòu)，計數(shù)管的外殼材料、陰極(Φ32 mm×0.75 mm×335 mm)、頂蓋和底蓋都用不銹鋼，有效保證計數(shù)管內(nèi)壁表面的光滑；陽極用Φ0.05 mm的鍍金鎢絲，確保表面無毛刺；用Al2O3作陰、陽極的絕緣體，經(jīng)測試，信號極對外殼(陰極)的絕緣電阻大于1×1012?；用Φ6.35 mm的不銹鋼管作計數(shù)管的進(jìn)氣口和尾氣出口。整支計數(shù)管密封性能良好，經(jīng)氦質(zhì)譜檢漏，漏率好于 1×10–10Pa·m3·s–1。

圖2 流氣式正比計數(shù)管結(jié)構(gòu)圖1 尾氣，2 Al2O3，3 底蓋，4 陰極(不銹鋼)，5 陽極(鍍金鎢絲)，6 Al2O3，7 頂蓋，8 進(jìn)氣Fig.2 Sketch of flow proportional counter.1. Waste gas, 2. Al2O3, 3. Bottom, 4. Negative electrode (SS),5. Positive electrde (tungsten filament), 6. Al2O3, 7. Top,8.Injector

2 實(shí)驗(yàn)

2.1 系統(tǒng)性能

用正比計數(shù)管進(jìn)行氣體比活度測量時，計數(shù)管的工作坪曲線、本底和探測效率是必要的性能參數(shù)。根據(jù)用外源法測定的計數(shù)管坪曲線(圖3)，計數(shù)管的坪長約400 V(3200–3600 V)，坪斜約0.73%/100 V，工作電壓為 3400 V。將不含放射性氣體的純 CH4充入計數(shù)管測量，3400 V工作電壓下，測得計數(shù)管的靜態(tài)本底 Nb為 7.04，動態(tài)本底 Nd為 8.51 Hz。

圖3 計數(shù)管坪曲線Fig.3 Plateau curve of counter.

流氣式正比計數(shù)管的探測效率通過過渡實(shí)驗(yàn)測定。已知某含氚放射性氣體樣品比活度A0和某計數(shù)管的探測效率Kc，則被測量氣體樣品比活度濃度的測量值A(chǔ)c為：

用流氣式正比計數(shù)管測量同樣氣體樣品時，氣體比活度濃度測量值為：

式中，Ks為流氣式正比計數(shù)管的探測效率；As為氣體樣品比活度濃度的測量值。由式(1)和式(2)得：

用標(biāo)準(zhǔn)計數(shù)管測定同樣放射性氣體，當(dāng)取樣體積4.910 mL、壓力97.2 kPa、溫度299 K時，比活度濃度為56.2 Bq/mL；用流氣式計數(shù)管測定放射性氣體，當(dāng)取樣體積4.910 mL、壓力97.7 kPa、溫度299 K時，比活度濃度為56.6 Bq/mL。

把計數(shù)管的探測效率 Kc=86%和測量結(jié)果代入式(3)，得到流氣式正比計數(shù)管在靜態(tài)時的相對探測效率為 86.6%。用同樣方法測量計數(shù)管的動態(tài)探測效率，得到的結(jié)果與靜態(tài)時相同。由此可知，計數(shù)管的探測效率不隨測量狀態(tài)的改變而變化。

2.2 在線監(jiān)測的測量參數(shù)

用流氣式正比計數(shù)系統(tǒng)在線監(jiān)測時，樣品的比活度濃度a(Bq/mL)由式(4)和式(5)計算得出[6]。

式中，N為氚樣品計數(shù)值；t為計數(shù)時間(s)；V為樣品的標(biāo)準(zhǔn)體積(mL)；Nd為計數(shù)管動態(tài)本底(s–1)；FT為氚樣品流速(mL/min)；FCH4為甲烷流速(mL/min)；P1為實(shí)驗(yàn)壓力(kPa)；V1為計數(shù)管靈敏體積(mL)；T1為實(shí)驗(yàn)溫度(K)；P0為標(biāo)態(tài)壓力(kPa)；T0為標(biāo)態(tài)溫度(K)。

式(4)、(5)中計數(shù)時間、甲烷和氚的流速是可控測量參數(shù)，需要在測量前確定。計數(shù)時間越短，在線監(jiān)測的時間間隔越小，測量點(diǎn)越多，就越清楚的反映產(chǎn)氚回路中氚濃度的變化，因此結(jié)合計數(shù)管自身的測量特點(diǎn)，把計數(shù)時間定為60 s。甲烷和氚的流速通過實(shí)驗(yàn)確定，選擇配制的氚樣品作條件實(shí)驗(yàn)的測量對象，表1是在不同氚樣品流速和甲烷流速下，計數(shù)管測到的比活度濃度。

表1 氚樣品在不同流量條件下的比活度濃度Table 1 Activity concentraion of tritium gas sample

表1結(jié)果表明，甲烷流速為氚流速的20倍以上，測量結(jié)果不受影響；在線監(jiān)測時取樣量應(yīng)盡可能小，減小樣品損失和因取樣給色譜分離流程帶來的波動；為保證計數(shù)管保持滿意的坪特性，氫與甲烷在計數(shù)管中的體積比值要低于 2%。綜合后，選定在線監(jiān)測實(shí)驗(yàn)中氚樣品和甲烷的流速分別為5和1000 mL/min。

2.3 在線監(jiān)測實(shí)驗(yàn)

用預(yù)先配制的含有不同氚比活度濃度的樣品代替產(chǎn)氚回路中的氣體，用計數(shù)管進(jìn)行連續(xù)的流氣式測量，模擬真實(shí)的在線監(jiān)測過程。

2.3.1 樣品配制和標(biāo)定

將氫、氚氣體按不同比例混和配成1#–5#模擬樣品，用內(nèi)充氣式正比計數(shù)管分別標(biāo)定。1#–5#樣品的比活度濃度標(biāo)定分別為30.2、56.2、108.8、83.4和17.3 Bq/mL。

2.3.2 實(shí)驗(yàn)方法

(1) 將配制的 5個氚樣品氣體及甲烷氣體接入正比計數(shù)系統(tǒng)，每個氚樣品都可由截止閥控制開、閉，如圖4；(2) 打開1#樣品的截止閥，關(guān)閉其他樣品截止閥，用流量計控制樣品和甲烷的流速分別為5和1000 mL/min；(3) 待流速穩(wěn)定后，計數(shù)系統(tǒng)開始測量；(4) 待自動定標(biāo)器的計數(shù)值穩(wěn)定后，關(guān)閉1#樣品的截止閥，打開2#樣品的截止閥，重復(fù)(2)、(3)步實(shí)驗(yàn)。依此類推，測量全部樣品。

圖4 在線監(jiān)測實(shí)驗(yàn)裝置示意圖Fig.4 Online experiment apparatus schematic diagram.

圖5 在線監(jiān)測實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)曲線Fig.5 Data curve of online experiment.

2.3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

圖5是連續(xù)測量的樣品比活度濃度隨時間的變化曲線。其中的兩條曲線分別代表在線監(jiān)測時的測量值和估計值，測量值經(jīng)2 min左右才與估計值一致，這是因?yàn)槊看胃淖冸皹悠窌r，計數(shù)管中氣體不可能瞬間被置換，要經(jīng)過一定時間流洗，樣品才能達(dá)到平衡，測到的計數(shù)值才能穩(wěn)定。兩條曲線雖然存在差異，但總體變化趨勢一致，測量值曲線能準(zhǔn)確反映出估計值的變化點(diǎn)。

由于產(chǎn)氚回路中氚濃度的變化相對緩慢，變化時間大于測量系統(tǒng)的響應(yīng)時間，因此可忽略系統(tǒng)響應(yīng)時間對監(jiān)測的影響。在線模擬實(shí)驗(yàn)證明研制的正比計數(shù)系統(tǒng)完全滿足實(shí)驗(yàn)需要，可用作產(chǎn)氚回路的在線監(jiān)測設(shè)備。

2.4 記憶效應(yīng)

氚對計數(shù)管的內(nèi)壁有吸附效應(yīng)[7,8]，特別在連續(xù)的流氣式測量時，由于不能對計數(shù)管進(jìn)行抽空、流洗等操作，氚的吸附量可能會隨時間累計而增大，影響計數(shù)管的本底，導(dǎo)致測量結(jié)果不準(zhǔn)確。為此，進(jìn)行以下實(shí)驗(yàn)來檢驗(yàn)：

(1) 對計數(shù)管進(jìn)行多次流洗、抽空后，在甲烷1000 mL/min流速下，測量計數(shù)管的本底，結(jié)果為8.3 Hz。

(2) 選擇比活度濃度108.8 Bq的3#氚樣品，設(shè)置流速為5 mL/min，與甲烷一起流過計數(shù)管，持續(xù)5 h。

(3) 關(guān)閉氚樣品流量計，開始測量，經(jīng)過3 min左右時間，計數(shù)管的計數(shù)恢復(fù)到本底水平。

由此看出，雖然氚有吸附效應(yīng)，但在流氣測量狀態(tài)下，作為計數(shù)氣體的甲烷起到流洗氣的作用，使氚的吸附行為大大減小，能在接受的時間范圍內(nèi)恢復(fù)到正常本底。在線監(jiān)測過程中氚的吸附效應(yīng)可忽略。

3 結(jié)論

成功設(shè)計建立一套流氣式正比計數(shù)系統(tǒng)。流氣式正比計數(shù)管滿足放射性測量的各實(shí)驗(yàn)條件，計數(shù)電路穩(wěn)定、可靠。系統(tǒng)設(shè)計兼顧離線測量和在線監(jiān)測兩種方式，簡單操作就能快速地在不同測量方式間轉(zhuǎn)換。通過在線監(jiān)測模擬實(shí)驗(yàn)，確定了在線監(jiān)測過程中氚和甲烷的流量等關(guān)鍵測量參數(shù)，研究了實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的處理方法，建立了用流氣式正比計數(shù)管對產(chǎn)氚回路中的氚進(jìn)行在線分析方法。

1 楊懷遠(yuǎn). 氚的安全與防護(hù). 原子能出版社, 1996.136–173 YANG Huaiyuan. Safeness and protection of tritium.Atomic Energy Press, 1996. 136–173

2 潘雨霖, 鄧漢儒, 譯. 氚的安全操作—數(shù)據(jù)與經(jīng)驗(yàn)綜述.原子能出版社, 1996. 30–40 PAN Yulin, DENG Hanru. Safe handing of tritium: review of data and experience. Atomic Energy Press, 1996.30–40

3 劉 凌, 胡守印. 核科學(xué)與工程, 2008, 28(3): 244–248 LIU Ling, HU Shouyin. Chin J Nucl Sci Eng, 2008, 28(3):244–248

4 李 奇. 原子能科學(xué)技術(shù), 2006, 40(4): 443–446 LI Qi. At Energy Sci Technol, 2006, 40(4): 443–446

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7 周友樸, 王 斌. 原子能科學(xué)技術(shù), 1994, 28(3): 194–198 ZHOU Youpu, WANG Bin. At Energy Sci Technol, 1994,28(3): 194–198

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