太湖沉積物及孔隙水中氮的時(shí)空分布特征

張 彥，張 遠(yuǎn)，于 濤，宋曉娜，馮啟言

1.中國礦業(yè)大學(xué)環(huán)境與測(cè)繪學(xué)院，江蘇 徐州 221116

2.中國環(huán)境科學(xué)研究院河流與海岸帶環(huán)境創(chuàng)新基地，北京 100012

3.中國石油大學(xué)(北京)資源與信息學(xué)院，北京 102249

太湖沉積物及孔隙水中氮的時(shí)空分布特征

張 彥1，2，張 遠(yuǎn)2*，于 濤2，宋曉娜3，馮啟言1

1.中國礦業(yè)大學(xué)環(huán)境與測(cè)繪學(xué)院，江蘇 徐州 221116

2.中國環(huán)境科學(xué)研究院河流與海岸帶環(huán)境創(chuàng)新基地，北京 100012

3.中國石油大學(xué)(北京)資源與信息學(xué)院，北京 102249

通過2009年4月和9月2次大規(guī)模采樣監(jiān)測(cè)，研究了太湖沉積物和孔隙水中不同形態(tài)氮的時(shí)空分布規(guī)律.結(jié)果表明:太湖沉積物和孔隙水中不同形態(tài)的氮在垂向變化上沒有明顯的季節(jié)性差異.沉積物中氮在水平分布上表現(xiàn)為w(TN)，w(-N)和w(-N)在北部湖區(qū)和東部湖區(qū)較高，而在湖心區(qū)較低;在深度變化上，w(TN)從下往上逐漸增大，而w(-N)卻呈相反的趨勢(shì)，w(-N)沒有明顯變化.沉積物中w(有機(jī)氮)占w(TN)的80%，二者之間有很好的相關(guān)性(R=0.894，P＜0.01)，w(TN)主要受w(有機(jī)氮)影響.孔隙水中的氮在水平分布上表現(xiàn)為ρ(TN)，ρ-N)和ρ(-N)與沉積物中的氮分布基本一致;垂直變化上，孔隙水ρ(TN)和ρ-N)從下向上逐漸減小，而ρ-N)無明顯變化規(guī)律;孔隙水中ρ(-N)占ρ(TN)的50%，二者之間也有很好的相關(guān)性(R=0.886，P＜0.01)，ρ(TN)主要受ρ(-N)的影響.分析顯示，2種介質(zhì)中3種形態(tài)的氮有很好的相關(guān)性.對(duì)沉積物中不同類型的有機(jī)質(zhì)和各形態(tài)氮的相關(guān)分析發(fā)現(xiàn)，沉積物中有機(jī)質(zhì)的類型和含量是影響氮素遷移轉(zhuǎn)化的重要因素.

太湖;時(shí)空分布;沉積物;孔隙水;氮

Abstract:Based on vast sampling work conducted in April and September of 2009，the temporal and spatial distribution characteristics of various species of nitrogen in the porewater and sediments of Taihu Lake were analyzed.The results showed that the vertical distributions of nitrogen in different forms had no significant seasonal differences in either the porewater or the sediment.As for horizontal distribution，the contents of TN，-N and-N in the sediment were relatively higher in the northern and eastern regions of the lake than those in the central part of the lake.For vertical distribution，the content of TN increased gradually from the bottom to the top，while the content of-N had the opposite trend.The content of-N presented irregular variations.The content of organic nitrogen accounted for 80%of TN content，with significant positive correlation(R=0.894，P＜0.01).Therefore，TN content was influenced mostly by organic nitrogen content.For horizontal distribution，the concentrations of TN，-N andN in the porewater presented similar variation trends to those in the sediment.In terms of vertical variation，the concentrations of TN and-N gradually decreased from bottom to top of the porewater，whereas the change of-N concentration showed no apparent trend.In the porewater，the concentration of-N accounted for 50% of the TN concentration，also with significant positive correlation(R=0.886，P＜0.01).Therefore，TN concentration was influenced predominantly by the concentration of.The results revealed that in these two mediums，different forms of nitrogen had significant positive correlations.The correlation between different types of organic matter in the sediment and different forms of nitrogen were also analyzed.The results indicated that the type and amount of organic matter were the main factors influencing the transportation and transformation of nitrogen.

Keywords:Taihu Lake;spatial and temporal distribution; sediment;interstitial water;nitrogen

氮和磷是水生生物必需的營養(yǎng)鹽，但過量的氮磷營養(yǎng)鹽也是導(dǎo)致水體富營養(yǎng)化的重要原因［1］.水體中氮營養(yǎng)鹽的升高一般由外源輸入和內(nèi)源釋放2種作用方式.外源輸入是通過入湖河流等將農(nóng)田、生活和工業(yè)等含氮廢水輸入湖中，直接引起水體中營養(yǎng)鹽的升高;而內(nèi)源釋放是由沉積物中的有機(jī)氮經(jīng)過礦化分解作用轉(zhuǎn)化為無機(jī)氮，再以沉積物孔隙水作媒介，進(jìn)入上覆水引起水體中營養(yǎng)鹽的升高［2］.在外源得到有效控制的時(shí)候，內(nèi)源作用就變得十分明顯.沉積物、孔隙水和上覆水中各形態(tài)的氮在不同條件下進(jìn)行著遷移轉(zhuǎn)化，而氮素在沉積物、孔隙水和上覆水中的含量分布也影響著各形態(tài)氮的遷移轉(zhuǎn)化趨勢(shì)［3-4］.因此，研究沉積物及孔隙水中各形態(tài)氮的時(shí)空分布，對(duì)查明水體營養(yǎng)狀態(tài)變化、營養(yǎng)鹽遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律等具有重要意義.

太湖是我國的第三大淡水湖泊，在我國水系中具有重要的環(huán)境、水文和生態(tài)意義.但是太湖的水環(huán)境問題尤其是富營養(yǎng)化問題十分嚴(yán)重，已經(jīng)嚴(yán)重影響了水體的生態(tài)功能和使用功能.查明不同介質(zhì)中各形態(tài)氮含量特征及時(shí)空變化特征是進(jìn)一步解決太湖富營養(yǎng)化問題的基礎(chǔ)工作.針對(duì)太湖的營養(yǎng)鹽和富營養(yǎng)化問題已有大量的研究，在此基礎(chǔ)上，筆者于2009年通過對(duì)太湖春秋兩季的大規(guī)模布點(diǎn)，系統(tǒng)地采集了不同湖區(qū)的水樣和柱狀沉積物樣，綜合討論太湖不同介質(zhì)、不同湖區(qū)氮營養(yǎng)鹽的含量及分布特征，從水平分布和垂直分布上更加精確地分析，闡明太湖不同介質(zhì)中各形態(tài)氮的分布特征，同時(shí)探討春秋兩季各形態(tài)氮的變化特征，以期為太湖氮營養(yǎng)鹽的區(qū)域分布差異和營養(yǎng)鹽的遷移轉(zhuǎn)化提供基礎(chǔ)資料，同時(shí)也為太湖富營養(yǎng)化治理提供參考.此外，全面揭示太湖氮營養(yǎng)鹽分布特征，還可為富營養(yǎng)化條件下的水環(huán)境基準(zhǔn)的制訂提供必要依據(jù).

1 材料與方法

1.1 樣品采集

分別于2009年4月和9月，在全太湖進(jìn)行了調(diào)查采樣.4月布設(shè)采樣點(diǎn)20個(gè)，其中沉積物采樣點(diǎn)10個(gè);9月布設(shè)采樣點(diǎn)125個(gè)，其中沉積物采樣點(diǎn)20個(gè)，采樣點(diǎn)位見圖1.水樣用定深采樣器采集，各采樣點(diǎn)分別在表層(0.5 m左右)和底層(1.5 m左右)處采集，每個(gè)深度各采集2個(gè)平行樣，用聚乙烯瓶在0～4℃保存，當(dāng)天運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行分析.沉積物樣使用自重力柱狀采泥器采集，沉積物柱狀樣深度多在10～30 cm，現(xiàn)場(chǎng)對(duì)柱狀樣按每1 cm進(jìn)行切割，分別裝在離心管中，密封于0～4℃下保存帶回實(shí)驗(yàn)室分析.

現(xiàn)場(chǎng)測(cè)試指標(biāo)包括溫度、溶解氧(DO)、透明度和pH等，同時(shí)記錄采樣點(diǎn)環(huán)境.為了便于討論，將太湖劃分為4個(gè)湖區(qū)，分別為北部湖區(qū)、西部湖區(qū)、東部湖區(qū)和湖心區(qū)(見圖1).

1.2 樣品處理和分析

圖1 太湖采樣點(diǎn)分布Fig.1 Sampling sites in this study

1.2.1 樣品處理

水樣:過0.45μm的濾膜，取濾液測(cè)試溶解態(tài)總氮(DTN)、硝酸鹽氮(-N)和氨氮(-N)質(zhì)量濃度，同時(shí)取另外一份不經(jīng)過濾的水樣測(cè)試總氮(TN)質(zhì)量濃度.

孔隙水樣:首先將離心管中的沉積物在離心機(jī)中以4 200 r/m in離心10 min，取上清液，用0.45μm的濾膜過濾得孔隙水，分析測(cè)定過濾后孔隙水的ρ(DTN)，ρ(-N)和ρ(-N).

沉積物樣:離心后的沉積物樣在冷凍干燥機(jī)上進(jìn)行72 h干燥處理后，將干燥的泥樣研磨粉碎，過100目 (0.14 mm)篩，測(cè)定沉積物 樣中的w(有機(jī)質(zhì))，w(TN)，w(-N)和w-N). NO3

--N采用飽和 CaSO4溶液浸提，即稱取10 g土樣于錐形瓶中，加入飽和CaSO4溶液50 m L，振蕩30 min，過0.45μm的濾膜，測(cè)濾液中的w-N);-N采用KCl溶液浸提，即稱取10 g土樣于錐形瓶中，加入2 mol/L的KCl溶液50 mL，振蕩30 min，過0.45μm的濾膜，測(cè)濾液中的w(-N).由于沉積物中的-N和-N是通過浸提液提取的，故為離子交換態(tài)氮.

1.2.2 樣品分析

數(shù)據(jù)分析過程中通過統(tǒng)計(jì)檢驗(yàn)剔除異常值.數(shù)據(jù)計(jì)算和統(tǒng)計(jì)工作在Excel 2003和SPSS 13.0中完成，區(qū)域分布圖在Surfer 8.0中完成.

2 結(jié)果與討論

2.1 沉積物中不同形態(tài)氮的時(shí)空分布特征

表1是不同湖區(qū)0～30 cm沉積物中各形態(tài)氮含量春秋兩季的統(tǒng)計(jì)特征.表1顯示，不同形態(tài)氮的含量在4月和9月沒有明顯變化，說明0～30 cm沉積物中氮的形態(tài)和平均含量受季節(jié)變化的影響較小.但是，在表層 0～5 cm 處w(-N)和w(-N)卻有明顯的季節(jié)差異(見表2).這是由于湖泊表層沉積物和水體等的交換作用比較強(qiáng)烈，受環(huán)境因素的影響較大，在4月時(shí)，由于大量生物開始生長(zhǎng)，從各種介質(zhì)中吸收營養(yǎng)鹽合成自身物質(zhì);而在9月時(shí)，各種生物開始死亡并向介質(zhì)中釋放營養(yǎng)鹽，致使沉積物中的氮素含量要高于4月，這也和前人研究的結(jié)果相似［6］.下層5～30 cm沉積物受到風(fēng)浪擾動(dòng)、溫度、溶解氧、生物等因素的影響較小，從而比較穩(wěn)定.但對(duì)0～30 cm沉積物樣品統(tǒng)計(jì)發(fā)現(xiàn)，這種季節(jié)差異不很明顯，因此，以下主要以9月為例討論氮的變化.

表1 沉積物中不同形態(tài)氮含量的統(tǒng)計(jì)特征Table 1 Statistics results of different conformation nitrogen in the sediments mg/kg

沉積物w(TN)平均值(9月)為740.8～1 009.7 mg/kg，在全湖的分布上表現(xiàn)為北部湖區(qū)和東部湖區(qū)較高，西部湖區(qū)和湖心區(qū)較低.其中，湖心區(qū)w(TN)最低，在750 mg/kg以下，最小值為639.1 mg/kg;其他3個(gè)湖區(qū)均在850 mg/kg以上，最大值出現(xiàn)在北部湖區(qū)，為1 292.3 mg/kg.出現(xiàn)這種差異性的原因可能是由于北部湖區(qū)為太湖藻類的主要爆發(fā)區(qū)，東部湖區(qū)為草型湖泊，生長(zhǎng)著大片水草，使得以上2個(gè)湖區(qū)的初級(jí)生產(chǎn)力比較旺盛，沉積物中的w(有機(jī)質(zhì))相 對(duì) 于 其 他 2個(gè) 湖 區(qū) 較 高，而w(有機(jī)質(zhì))和w(TN)之間又有很好的相關(guān)性(R= 0.791，P＜0.01)，所以這2個(gè)湖區(qū)的w(TN)相對(duì)較高.沉積物中w(-N)的平均值為 105.4～ 161.4 mg/kg，占w(TN)的10.6%～15.9%，水平分布上表現(xiàn)為北部湖區(qū)＞西部湖區(qū)＞東部湖區(qū)＞湖心區(qū).w(-N)較其他形態(tài)氮低，平均值為46 mg/kg (SD=7.4)，只占w(TN)的4%左右，這是因?yàn)槌练e物為相對(duì)厭氧環(huán)境，不利于-N的形成.水平分布上，北部湖區(qū)和西部湖區(qū)的w(-N)高于東部湖區(qū)和湖心區(qū)，這可能與北部湖區(qū)和西部湖區(qū)長(zhǎng)時(shí)間受到外來污染源輸入有關(guān).沉積物中w(有機(jī)氮)占w(TN)比例最大，為81%，說明沉積物中的氮以有機(jī)氮為主.這也和王東紅等［6］2004年的研究結(jié)果類似.

表2 沉積物中不同深度處各形態(tài)氮含量統(tǒng)計(jì)特征Table 2 Statistics results of different conformation nitrogen in different depth of sediments mg/kg

圖2為9月沉積物中w(TN)，w-N)和w(-N)在不同深度(1，10和20 cm)的分布情況.

圖2反映了不同深度(代表不同年代)各形態(tài)氮在全太湖的分布情況.從圖2可以看出，w(TN)在全湖的分布從20 cm處(根據(jù)劉國卿等［7］對(duì)太湖沉積速率的推算，大約代表1930年)到1 cm(現(xiàn)在)呈現(xiàn)出明顯增加的趨勢(shì)，說明太湖的氮污染在不斷加重，尤其是在北部湖區(qū)的竺山灣和西部湖區(qū)的沿岸地帶，這種趨勢(shì)更加明顯.表層和10 cm深度(大約代表1970年)沉積物總氮在水平分布上表現(xiàn)為北部湖區(qū)和西部湖區(qū)含量較高，而湖心區(qū)相對(duì)較低.這是由于北部湖區(qū)的五里湖和梅梁灣一帶是無錫市的生活污水排放區(qū)，而竺山灣北面則有大量的農(nóng)田，農(nóng)業(yè)徑流通過漕橋河等入湖河流輸入竺山灣，因此竺山灣、梅梁灣等湖區(qū)的總氮含量受陸源輸入的影響較大.湖心區(qū)由于遠(yuǎn)離污染源，氮含量相對(duì)較低.而20 cm深度的沉積物中w(TN)分布有所不同，即西部湖區(qū)與湖心區(qū)較低，說明1930年左右的氮沉積特征與現(xiàn)在已有很大變化.

垂直分布上，w(-N)在4個(gè)湖區(qū)均表現(xiàn)為表層1 cm處較低，10 cm處較高，而在20 cm處又開始減小的趨勢(shì).這可能是由于表層沉積物和水體接觸，溶解氧相當(dāng)充足，不利于-N的生成，從而使得表層沉積物中w-N)較低［8］;而在10 cm處沉積物中有機(jī)質(zhì)受厭氧微生物的作用，容易生成和積累-N，在底層有機(jī)質(zhì)沉積年代較遠(yuǎn)［9］，有機(jī)質(zhì)礦化作用已不明顯，使得w(-N)較少.水平分布上，在表層1 cm處，除湖心區(qū)較低外，其他湖區(qū)w(-N)都較高且沒有顯著的梯度變化，這和9月監(jiān)測(cè)的水體中ρ-N)的變化趨勢(shì)相一致，可能是由于沉積物和水體的交換作用比較強(qiáng)烈，沉積物中的-N向水體釋放，從而降低了表層沉積物中w-N);而在 10和 20 cm的深度上，w(-N)均表現(xiàn)出從北部湖區(qū)到東部湖區(qū)呈明顯的由高到低的梯度變化.w(-N)在不同深度上的平面分布都呈從北西到東南降低的梯度變化，而在不同深度沉積物中卻沒有顯著的變化.這是由于沉積物中硝化和反硝化反應(yīng)只在沉積物表層僅幾厘米的薄層內(nèi)發(fā)生［10］，所以在深部(5 cm以下)沉積物厭氧環(huán)境中w(-N)很低，且-N本身相對(duì)穩(wěn)定，不宜產(chǎn)生變化，能夠較穩(wěn)定地存在于沉積物中.

2.2 孔隙水中不同形態(tài)氮的時(shí)空分布特征

圖2 沉積物中不同深度處w(TN)，w(N)和w-N)分布Fig.2 Spatial distribution of TN，-N and-N in the sediment of different lake regions

表3為孔隙水中各形態(tài)氮含量在不同湖區(qū)、季節(jié)的統(tǒng)計(jì)結(jié)果.由于太湖沉積物中孔隙水含量隨深度迅速減少，部分采樣點(diǎn)處只有0～15 cm的沉積物可離心出孔隙水，20 cm以下的沉積物則很難離心出孔隙水，所以表3的統(tǒng)計(jì)結(jié)果顯示0～15 cm孔隙水中各形態(tài)氮平均含量的季節(jié)差異.總體上，9月各形態(tài)氮的含量普遍略高于4月.但在分析對(duì)比了不同深度孔隙水的氮含量后發(fā)現(xiàn)，這種季節(jié)的變化同樣主要出現(xiàn)在表層0～5 cm處，尤其是東部湖區(qū)的變化最為明顯，而在5 cm以下孔隙水氮含量的季節(jié)差異不顯著.這可能與表層孔隙水和上覆水的交換作用以及植物對(duì)水體中氮含量的影響有關(guān).

孔隙水氮含量特征統(tǒng)計(jì)顯示，不同湖區(qū)孔隙水中ρ(TN)的變化和沉積物中w(TN)分布相一致，表現(xiàn)為北部湖區(qū)＞東部湖區(qū) ＞西部湖區(qū) ＞湖心區(qū)，這是由于沉積物中的TN通過吸附解析作用釋放到孔隙水中，從而使得孔隙水中 TN的區(qū)域差異和沉積物中的TN分布相一致.與沉積物中氮形態(tài)組成不同，孔隙水中ρ(-N)在ρ(TN)中所占比例最大，平均值為50%，在空間上的分布和ρ(TN)相似，表現(xiàn)為北部湖區(qū)和東部湖區(qū)高，而西部湖區(qū)和湖心區(qū)較低，這說明在內(nèi)源釋放上，北部湖區(qū)和東部湖區(qū)要比其他2個(gè)湖區(qū)嚴(yán)重.孔隙水中ρ-N)較低，只占 ρ(TN)的 7.5%，除北部湖區(qū) 9月ρ(-N)為0.52 mg/L外，其余均在0.5 mg/L以下，這也是由于沉積物孔隙水是一個(gè)相對(duì)厭氧的環(huán)境，不利于-N的生成.利用差減法，可以得到孔隙水中有機(jī)氮的含量，由于孔隙水是經(jīng)過0.45 μm過濾后的水樣，所以得到的有機(jī)氮為溶解性有機(jī)氮(DON).從表2可以看出，ρ(DON)的變化范圍為1.71～2.75 mg/L，占 ρ(TN)的 21.56% ～54.89%，平均值為40.07%，在ρ(TN)中也占有很大的比重.DON在天然水體中具有重要的意義.吳豐昌等［11］研究了天然有機(jī)質(zhì)發(fā)現(xiàn)，DON直接參與固氮、同化和氨基化等氮循環(huán)過程，可與其他無機(jī)氮形態(tài)一起參與到水體中最活躍的生物過程.因此，可以推測(cè)，孔隙水中的DON也可以通過交換作用進(jìn)入上覆水中，參與水體中的生物循環(huán)過程.

表3 孔隙水中不同形態(tài)氮含量的統(tǒng)計(jì)特征Table 3 Statistics results of different conformation nitrogen in the interstitial water mg/L

從圖3可以看出，垂向分布上，孔隙水中ρ(TN)在全湖表現(xiàn)出從表層到底層逐漸增大趨勢(shì)，與沉積物中w(TN)的變化趨勢(shì)相反.這主要是由于沉積物TN中有機(jī)氮所占比例(81%)最大，TN隨有機(jī)氮的變化而變化;而孔隙水ρ(TN)中ρ(-N)所占比例最大，占ρ(TN)的50%，ρ(TN)隨ρ(-N)的變化而變化.由于沉積物中有機(jī)氮和孔隙水中氨氮的分布特征不同，w(有機(jī)氮)從上往下逐漸減小，而ρ(-N)呈現(xiàn)出相反的變化趨勢(shì)，導(dǎo)致沉積物中w(TN)和孔隙水中ρ(TN)在垂向變化上有所不同.水平分布上，孔隙水ρ(TN)表現(xiàn)為北部湖區(qū)普遍較高，尤其在表層1 cm處，竺山灣最高，這與竺山灣入湖河流輸入的污染物有關(guān)［12］.入湖河流輸入大量的含氮廢水，使竺山灣成為主要的氮污染區(qū)，而表層孔隙水和水體的交換作用最為強(qiáng)烈，導(dǎo)致竺山灣孔隙水中的ρ(TN)最高.

孔隙水中氨氮不同深度的分布特征與沉積物中有所不同，表現(xiàn)為表層較低，而在10和20 cm處基本相同.水平分布上，孔隙水中ρ-N)表現(xiàn)出由北向南降低的趨勢(shì)，最高值出現(xiàn)在北部湖區(qū)的竺山灣和梅梁灣.梅梁灣和竺山灣是太湖藍(lán)藻爆發(fā)的主要區(qū)域，藍(lán)藻體內(nèi)含有大量的蛋白質(zhì)，大量爆發(fā)的藍(lán)藻死亡后沉降在湖底，經(jīng)過微生物的降解，可產(chǎn)生大量的-N，而這2個(gè)灣面積較小，受風(fēng)浪等擾動(dòng)較小，在底層形成了一個(gè)相對(duì)厭氧的環(huán)境，更有利于-N的形成，在底層由于有機(jī)質(zhì)年代久遠(yuǎn)，不易礦化，所以能釋放出的離子態(tài)的ρ(-N)就相對(duì)較少.

2.3 不同介質(zhì)中各形態(tài)氮含量的關(guān)系

上覆水、孔隙水和沉積物中的氮在不同條件下進(jìn)行著遷移轉(zhuǎn)化.一方面孔隙水和沉積物中的氮通過分子擴(kuò)散作用和上覆水進(jìn)行著交換;另一方面，沉積物對(duì)孔隙水和上覆水中的氮有吸附作用.沉積物和孔隙水中的氮向湖泊上覆水?dāng)U散的過程主要受濃度梯度支配［13］.因此各種介質(zhì)中氮的形態(tài)和含量勢(shì)必通過遷移轉(zhuǎn)化相互影響.

圖3 孔隙水中不同深度處ρ(TN)，ρ(-N)和ρ-N)分布Fig.3 Vertical distribution of TN，-N and-N in the interstitial water of different lake regions

2.1節(jié)已經(jīng)闡述，由于沉積物表層(0～5 cm)和上覆水之間的交換較明顯，因此這里只討論上覆水和表層沉積物(包括孔隙水)中各形態(tài)氮含量的關(guān)系.表4為不同季節(jié)上覆水和表層沉積物(0～5 cm)中氮含量特征對(duì)比.表4表明，春秋兩季均是各湖區(qū)孔隙 水 的 ρ(-N)遠(yuǎn) 高 于 上 覆 水，ρ(-N)在孔隙水和上覆水之間存在一個(gè)明顯的濃度梯度，其中以東部湖區(qū)的濃度梯度最大，即東部湖區(qū)的擴(kuò)散趨勢(shì)最為明顯.而ρ(-N)在孔隙水中和上覆水中的關(guān)系與ρ(-N)相反，表現(xiàn)為由上覆水向孔隙水?dāng)U散，而且在4月時(shí)這種擴(kuò)散趨勢(shì)較9月明顯.因此，可以推測(cè)孔隙水中的氮主要以氨氮的形式存在并向水體擴(kuò)散.有學(xué)者認(rèn)為這種氨氮向上覆水釋放的過程就是沉積物中氮對(duì)上覆水的營養(yǎng)鹽供給的一個(gè)機(jī)制［14］.湖泊中的內(nèi)源營養(yǎng)物質(zhì)從沉積物進(jìn)入水體，也主要是通過表層沉積物的再懸浮過程和孔隙水的濃度擴(kuò)散作用，因此在外源得到有效控制的時(shí)候，內(nèi)源釋放的作用不可忽視.

氮營養(yǎng)鹽不僅在上覆水和孔隙水之間存在擴(kuò)散作用，在沉積物和孔隙水之間也存在著遷移轉(zhuǎn)化關(guān)系.表5為沉積物和孔隙水中各形態(tài)氮含量的相關(guān)性分析.從表5可以看出，沉積物和孔隙水中各形態(tài)氮含量有很好的相關(guān)性，其中以-N在2種介質(zhì)中的相關(guān)性最好(R=0.668，P＜0.01)，說明孔隙水中主要受沉積物中-N的影響.這種影響作用表現(xiàn)在2個(gè)方面:①沉積物中的有機(jī)質(zhì)在厭氧環(huán)境下通過礦化作用生成氨氮，然后通過吸附和解析作用釋放到孔隙水中，從而提高孔隙水中ρ(-N);②孔隙水中ρ(-N)的高低也將影響沉積物對(duì)-N的吸附量.王娟［15］等對(duì)長(zhǎng)江中下游淺水湖泊表層沉積物對(duì)氨氮的吸附特性研究也證明了太湖中存在這種相互作用，正是這種相互作用使沉積物和孔隙水中的氨氮表現(xiàn)出顯著的正相關(guān).TN在沉積物中和孔隙水中也有顯著的相關(guān)性，但總體上不如-N在2種介質(zhì)中的相關(guān)性好，這是由于在沉積物和孔隙水中 TN的組成有所不同，沉積物中TN主要由有機(jī)氮組成(占81%)，有機(jī)氮經(jīng)過微生物的分解最終轉(zhuǎn)化為無機(jī)氮，因此，TN的變化受有機(jī)氮影響較大;而孔隙水中的 TN主要由氨氮組成，因此 TN變化受-N影響較大，有機(jī)氮含量越高，礦化作用越明顯，釋放到孔隙水中的-N也就越高，所以二者之間有顯著相關(guān)性.有研究［16］認(rèn)為，有機(jī)氮礦化生成的溶解態(tài)交換性氮可通過分子擴(kuò)散作用迅速在溶液介質(zhì)中遷移，這是沉積物和上覆水體之間氮素交換的主要方式.

表4 上覆水和表層沉積物及孔隙水的氮含量對(duì)比Table 4 Comparison in contents of overlying water and interstitial water in sediments

表5 沉積物和孔隙水中各形態(tài)氮的相關(guān)性分析Table 5 Relative analyses on nitrogen in different forms in sediments and interstitial water

2.4 沉積物中有機(jī)質(zhì)與氮的關(guān)系

湖泊沉積物是水體污染物的匯，又是水體污染物的源，沉積物中的有機(jī)質(zhì)含量對(duì)污染物的遷移與釋放行為起著關(guān)鍵作用［17］.對(duì)太湖不同湖區(qū)沉積物中有機(jī)質(zhì)和各形態(tài)氮含量的相關(guān)分析表明，沉積物中w(有機(jī)質(zhì))和w(總氮)之間有顯著的相關(guān)性(R=0.791，P＜0.01)，w(有機(jī)質(zhì))與w(氨氮)和w(硝酸鹽氮)也有顯著的相關(guān)性(相關(guān)系數(shù)分別為0.435和0.512，P＜0.01).可見，沉積物中的有機(jī)質(zhì)與沉積物中氮的含量有著密切的聯(lián)系.有研究［18］報(bào)道，沉積物中有機(jī)質(zhì)在礦化過程中可釋放出大量的無機(jī)營養(yǎng)鹽，造成沉積物中營養(yǎng)鹽的升高;也有研究［19］認(rèn)為，沉積物中-N的釋放通量是沉積物有機(jī)質(zhì)礦化速率的函數(shù).因此，可以認(rèn)為，沉積物中的氮含量很大程度上受到沉積物中有機(jī)質(zhì)含量的影響;同時(shí)，有機(jī)質(zhì)對(duì)不同形態(tài)的氮還存在吸附作用.王圣瑞等［3］對(duì)長(zhǎng)江中下游淺水湖泊沉積物總氮、可交換態(tài)氮與固定態(tài)銨的賦存特征研究發(fā)現(xiàn)，沉積物中的 TOC與各形態(tài)的氮有顯著的正相關(guān)關(guān)系.這些研究也可以解釋該文通過計(jì)算得出的太湖沉積物中普遍存在的有機(jī)質(zhì)與氮含量的正相關(guān)性.

沉積物中有機(jī)質(zhì)類型對(duì)氮素的遷移轉(zhuǎn)化也有重要影響.這種影響作用表現(xiàn)為不同類型有機(jī)質(zhì)的礦化產(chǎn)物不同，如纖維素、糖類、簡(jiǎn)單烴類、脂類等富含較多碳鏈的有機(jī)物在降解過程中會(huì)產(chǎn)生單糖，最終通過礦化作用后會(huì)釋放出CO2和CH4等，而蛋白質(zhì)等富含較多肽氨鍵的有機(jī)物降解為氨基酸，最終通過礦化作用釋放出-N等［20］.因此，不同湖區(qū)中不同類型有機(jī)質(zhì)對(duì)太湖氮的形態(tài)和含量產(chǎn)生不同的影響.通常，沉積物中的C/N值可以用來表征不同類型的有機(jī)質(zhì)來源［21］，進(jìn)而可以了解不同類型有機(jī)質(zhì)的礦化產(chǎn)物.

表6為計(jì)算的太湖不同湖區(qū)沉積物中C/N值.從表6可以看出，不同湖區(qū)的C/N值存在明顯的差異，北部湖區(qū)和西部湖區(qū)沉積物的 C/N值均小于10，代表典型的藻型湖區(qū)，其中有機(jī)質(zhì)的來源主要為藻類死亡后沉降在湖區(qū)的殘?bào)w，而藻類中含有較高的蛋白質(zhì)，即含有較高的氮素，因此沉積物有機(jī)質(zhì)在降解和礦化過程中會(huì)釋放出大量的氮素;而東部湖區(qū)C/N特征顯示出典型的草型湖區(qū)，其沉積物中有機(jī)質(zhì)的來源為高等水生植物，高等水生植物含有較高的纖維素，且纖維素主要由 C，H和O組成，氮素含量相對(duì)較低，沉積物有機(jī)質(zhì)在降解和礦化過程中會(huì)釋放出CO2和 CH4等，而釋放的氮素相對(duì)較低.另外，藻類的生長(zhǎng)周期較短，一般為1～2周，藻類死亡后，又很快將體內(nèi)的營養(yǎng)鹽釋放到水體中，因此藻類吸收水體中的氮素后不能像植物那樣長(zhǎng)時(shí)間將其固定在體內(nèi)，在生長(zhǎng)周期后，氮素又以離子態(tài)或膠體態(tài)的形式進(jìn)入水體，容易被藻類再次利用.孫小靜等［22］在研究藍(lán)藻死亡分解過程時(shí)發(fā)現(xiàn)，水體膠體態(tài)磷、氮、有機(jī)碳和顆粒態(tài)磷、氮含量均顯著升高，這些營養(yǎng)鹽一部分沉積到底泥中，另一部分會(huì)為更多藻類的生長(zhǎng)提供養(yǎng)分;而高等水生植物死亡后，不能很快地分解釋放出氮素，水體中的氮素以有機(jī)氮的形式存在于沉積物中，然后才通過礦化作用緩慢地釋放出來，并且釋放出來后能很快被水生植物所吸收合成自身物質(zhì)，顯著降低水體的營養(yǎng)鹽濃度［23］.以上討論可以解釋2.2節(jié)中孔隙水中氮含量的特征，即北部湖區(qū)和東部湖區(qū)沉積物中有機(jī)質(zhì)的含量水平相當(dāng)，但是在孔隙水中，北部湖區(qū)的ρ(-N)和ρ(-N)要高于東部湖區(qū).

表6 不同湖區(qū)沉積物中C/N值Table 6 C/N values in the sediments of different parts of the lake

3 結(jié)論

a.對(duì)太湖春秋兩季不同介質(zhì)中氮含量分析發(fā)現(xiàn)，季節(jié)變化上，沉積物和孔隙水中各形態(tài)氮在表層0～5 cm處，由于和上覆水的交換作用，除9月的氮含量高于4月外，在5 cm以下深度處無明顯差異.空間分布上，沉積物中w(TN)從下往上逐漸增大，說明太湖氮污染在不斷加重，而w(-N)從下往上逐漸較小，w(-N)無明顯變化規(guī)律.TN中最多的為有機(jī)氮，w(有機(jī)氮)占w(TN)的80%.孔隙水中 ρ(TN)從上往下逐漸增大，和孔隙水中ρ(-N)變化規(guī)律相一致，ρ(-N)較少，無明顯變化規(guī)律，ρ(TN)中最多的為ρ(-N)，占ρ(TN)的50%.

b.對(duì)沉積物和孔隙水中的不同形態(tài)氮的相關(guān)性分析表明，不種形態(tài)氮在沉積物和孔隙水中均有顯著的相關(guān)性(P＜0.01);而沉積物中的有機(jī)質(zhì)可以通過礦化作用釋放出氮營養(yǎng)鹽，有機(jī)質(zhì)和不同形態(tài)氮的顯著相關(guān)性(P＜0.01)也從一個(gè)方面說明其含量對(duì)不同形態(tài)的氮含量具有顯著影響.同時(shí)，對(duì)C/N值的分析結(jié)果表明，不同類型有機(jī)質(zhì)在礦化過程中釋放出各形態(tài)氮的比例不同，該過程對(duì)太湖不同湖區(qū)的氮分布具有明顯影響.

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Spatia l and Tem poral Distribution of Nitrogen Species in Sedim ent and InterstitialWaters of Taihu Lake

ZHANG Yan1，2，ZHANG Yuan2，YU Tao2，SONG Xiao-na3，F(xiàn)ENG Qi-yan1
1.School of Environmental and Spatial Informatics，China University of M ining and Technology，Xuzhou 221116，China
2.River and Coastal Environment Research Center，Chinese Research Academy of Environmental Sciences，Beijing 100012，China
3.Faculty of Natural Resource and Information Technology，China Petroleum University(Beijing)，Beijing 102249，China

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A

1001-6929(2010)11-1333-10

2010-04-06

2010-07-08

國家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃(973)項(xiàng)目(2008CB418201)

張彥(1984-)，男，甘肅民樂人，zycumt04@163.com.

*責(zé)任作者，張遠(yuǎn)(1970-)，男，遼寧沈陽人，研究員，博士，主要從事水生態(tài)與水環(huán)境領(lǐng)域研究，zhangyuan@craes.org.cn