曹?chē)?guó)良，李國(guó)明，陳 珊，常萬(wàn)順，陳學(xué)群

（海軍工程大學(xué) 理學(xué)院 化學(xué)與材料系，武漢430033）

Cu對(duì)低合金鋼耐海水腐蝕的影響

曹?chē)?guó)良，李國(guó)明，陳 珊，常萬(wàn)順，陳學(xué)群

（海軍工程大學(xué) 理學(xué)院 化學(xué)與材料系，武漢430033）

為研究Cu對(duì)低合金鋼耐海水腐蝕性能的影響，選擇含Cu低合金鋼和碳鋼各兩種進(jìn)行對(duì)比實(shí)驗(yàn)。利用室內(nèi)間浸掛片、實(shí)海潮差區(qū)掛片和模擬閉塞腐蝕電池實(shí)驗(yàn)比較鋼的耐全面腐蝕和點(diǎn)蝕能力；利用掃描電鏡（SEM）、能譜分析（EDAX）、電子探針（EPMA）和X射線(xiàn)衍射（XRD）分析鋼中夾雜物和銹層的特征。結(jié)果表明：Cu的添加不僅可提高鋼的耐全面腐蝕性能，而且還可提高鋼的耐點(diǎn)蝕性能。在宏觀(guān)陰極區(qū)，Cu的添加可促進(jìn)α－FeOOH的形成，從而提高銹層對(duì)基體的保護(hù)能力。在酸化蝕坑內(nèi)，Cu可形成難溶鹽，對(duì)銹層中的孔洞和裂紋有修復(fù)作用，從而增強(qiáng)鋼的耐點(diǎn)蝕能力。關(guān)鍵詞：Cu；碳鋼；海水腐蝕；銹層

在海洋環(huán)境中，腐蝕是船舶與海洋工程結(jié)構(gòu)鋼主要的破壞形式［1］。通常，人們通過(guò)合金化的辦法來(lái)提高該類(lèi)鋼的耐海水腐蝕性能，如早期的耐海水腐蝕用鋼中常添加 Ni，Cr，Cu，P，Mo等耐蝕合金元素［2］。大量研究發(fā)現(xiàn)，合金元素對(duì)鋼耐蝕性能的影響主要表現(xiàn)在兩個(gè)方面：一是提高鋼基體自身抵御腐蝕的能力［3－5］；二是促進(jìn)保護(hù)性銹層的形成，從而減緩鋼基體的腐蝕速率［6－9］。目前，Cu在促進(jìn)耐候鋼保護(hù)性銹層的形成方面得到廣泛的認(rèn)可［7，10，11］，但它對(duì)低合金鋼在海洋環(huán)境中表面銹層及耐蝕性能的影響的研究相對(duì)較少。需要指出的是，與大氣腐蝕條件不同，在海洋環(huán)境下鋼的表面可形成明顯的宏觀(guān)陽(yáng)極和宏觀(guān)陰極區(qū)，出現(xiàn)典型的坑孔腐蝕特征［2］。盡管?chē)?guó)內(nèi)外已有關(guān)于海洋環(huán)境中低合金鋼表面銹層的研究報(bào)道［6，7］，但是，對(duì)宏觀(guān)陰極區(qū)和宏觀(guān)陽(yáng)極區(qū)的銹層進(jìn)行綜合分析的研究較少。此外，由于點(diǎn)蝕的擴(kuò)展速率要大于平均腐蝕速率，因此提高低合金鋼在海洋環(huán)境中的耐點(diǎn)蝕性能顯得尤為重要。而Cu對(duì)低合金鋼點(diǎn)蝕擴(kuò)展的影響尚不清楚。為此，本工作冶煉了含Cu低合金鋼和普通碳鋼，通過(guò)室內(nèi)掛片、實(shí)海掛片、模擬閉塞腐蝕電池和銹層分析實(shí)驗(yàn)，研究了Cu對(duì)鋼銹層和耐海水腐蝕性能的影響及其作用機(jī)理。

1 實(shí)驗(yàn)材料及方法

共選用4種實(shí)驗(yàn)用鋼，其成分如表1所示。4種實(shí)驗(yàn)用鋼均在20kg的真空感應(yīng)爐中冶煉。其中，A鋼和B鋼為含Cu低合金鋼，C鋼和D鋼為作為對(duì)比實(shí)驗(yàn)的碳鋼。4種鋼在冶煉過(guò)程中均采用Al脫氧。從脫氧程度來(lái)看，A鋼和C鋼在冶煉過(guò)程中加入較多的Al，其脫氧程度較強(qiáng)；B鋼和D鋼脫氧較弱，相當(dāng)于早期的半鎮(zhèn)靜鋼。

表1 實(shí)驗(yàn)鋼的化學(xué)成分（質(zhì)量分?jǐn)?shù)／%）Table 1 Chemical composition of experimental steels（mass fraction／%）

室內(nèi)掛片實(shí)驗(yàn)方式為間浸，轉(zhuǎn)速為2r／min，水中時(shí)間占1／6。實(shí)驗(yàn)溶液為50L的3%海鹽水，溶液的pH值為8.2左右，溶液溫度為18～25℃。每種鋼有3個(gè)平行試樣，試樣尺寸為100mm×50mm×（5～5.5）mm。掛片試樣的表面用磨床磨光處理，然后依次用洗滌劑、酒精、丙酮清洗。實(shí)驗(yàn)周期為405d。掛片實(shí)驗(yàn)后，利用M291220型蝕孔深度測(cè)量?jī)x測(cè)定點(diǎn)蝕深度。選取5個(gè)較深的蝕坑，以平均值作為平均點(diǎn)蝕深度，以最大值作為最大點(diǎn)蝕深度。

實(shí)海掛片實(shí)驗(yàn)在鋼鐵研究總院青島海洋腐蝕實(shí)驗(yàn)站進(jìn)行。掛片的位置在實(shí)海潮差區(qū)，掛片地點(diǎn)的年平均溫度為13.2℃，平均pH值為8.24，平均溶解氧量為7.73×10－6。每種鋼有3個(gè)平行試樣，試樣尺寸為200mm×100mm×（5～5.5）mm。實(shí)驗(yàn)方法按照GB5776—2005執(zhí)行。掛片時(shí)間為22個(gè)月。

分別在室內(nèi)掛片試樣的平坦和凸起部位截取25mm×25mm的帶銹層的樣品，對(duì)其內(nèi)、外銹層和截面銹層的形貌和組成進(jìn)行分析。用QUANTA 400型掃描電鏡（SEM）觀(guān)察鋼的外銹層形貌，再輕輕剝掉外銹層，對(duì)內(nèi)銹層的形貌進(jìn)行觀(guān)察。將帶銹層的樣品用環(huán)氧樹(shù)脂鑲嵌，固化后用1500＃的水磨砂紙打磨，再用丙酮清潔表面，然后利用J.X.A－8800R型電子探針（EPMA）對(duì)內(nèi)銹層截面形貌和元素分布進(jìn)行分析。用刀片輕輕將鋼的黑色內(nèi)銹層刮下，干燥后進(jìn)行X射線(xiàn)衍射（XRD）分析。

模擬閉塞腐蝕電池實(shí)驗(yàn)的裝置與王建民等使用的相同［4］。通過(guò)恒電位儀控制宏觀(guān)陰極的電位來(lái)模擬不同的氧去極化條件。用零阻電流計(jì)測(cè)量流經(jīng)閉塞陽(yáng)極的溶解電流，實(shí)驗(yàn)時(shí)間為22h。取實(shí)驗(yàn)結(jié)束時(shí)的電流密度值作為點(diǎn)蝕擴(kuò)展的陽(yáng)極電流密度。

圖1 A鋼和B鋼中典型夾雜物的SEM形貌（a）A鋼中的條狀硫化物夾雜；（b）A鋼中的點(diǎn)狀A(yù)l2O3夾雜；（c）B鋼中的紡錘狀硫化物夾雜；（d）B鋼中的條狀硅酸鹽夾雜Fig.1 SEM images of typical inclusions in steels A and B （a）strip－like sulfide inclusions in steel A；（b）grain－like Al2O3inclusions in steel A；（c）spindle－like sulfide inclusions in steel B；（d）strip－like silicate inclusions in steel B

2 結(jié)果與討論

2.1 夾雜物分析結(jié)果

圖1為A鋼和B鋼中典型夾雜的形態(tài)。由于A鋼的脫氧程度較強(qiáng)，鋼中有較多的條狀硫化物夾雜，其塑性較好，軋制時(shí)易變形，故呈長(zhǎng)條狀。B鋼的脫氧較弱，鋼中的硫化物夾雜則呈紡錘狀，這種夾雜物多見(jiàn)于半鎮(zhèn)靜鋼和沸騰鋼中［12］。此外，A鋼中還有點(diǎn)狀A(yù)l2O3夾雜，部分Al2O3夾雜還有 MnS包邊；B鋼還有少量的條狀硅酸鹽夾雜。C鋼和D鋼的夾雜物分析結(jié)果表明，C鋼中典型夾雜物與A鋼相似；D鋼中的主要夾雜物與B鋼類(lèi)似。

2.2 室內(nèi)掛片和實(shí)海掛片實(shí)驗(yàn)結(jié)果

表2為室內(nèi)間浸掛片實(shí)驗(yàn)后4種鋼的平均腐蝕速率和點(diǎn)蝕深度?？偟膩?lái)看，兩種含Cu低合金鋼的平均腐蝕速率和點(diǎn)蝕深度都明顯比碳鋼小。其中，脫氧程度較強(qiáng)的C鋼的最大坑深達(dá)到了0.78mm，比含Cu的A鋼和B鋼分別高出52.9%和47.2%。這說(shuō)明Cu的添加可顯著提高鋼的耐點(diǎn)蝕性能。同是碳鋼，脫氧較弱的D鋼的耐全面腐蝕和點(diǎn)蝕擴(kuò)展能力均強(qiáng)于C鋼，這說(shuō)明較弱的脫氧對(duì)提高鋼的耐蝕性能有利。

表2 室內(nèi)間浸實(shí)驗(yàn)后鋼的平均腐蝕速率和點(diǎn)蝕深度Table 2 Average corrosion rate and pit penetration of steels after interval immersion experiment

4種鋼在實(shí)海掛片實(shí)驗(yàn)后的平均腐蝕速率和點(diǎn)蝕深度見(jiàn)表3。從點(diǎn)蝕深度測(cè)定的結(jié)果來(lái)看，含Cu低合金鋼的平均點(diǎn)蝕深度和最大點(diǎn)蝕深度都明顯比碳鋼小。此外，兩種碳鋼的平均腐蝕速率也明顯高于兩種含Cu低合金鋼。與室內(nèi)掛片相比，同種鋼實(shí)海掛片的平均腐蝕速率接近，但平均點(diǎn)蝕深度和最大點(diǎn)蝕深度都更大。總的來(lái)看，實(shí)海掛片實(shí)驗(yàn)的結(jié)果與室內(nèi)掛片實(shí)驗(yàn)結(jié)果具有很好的對(duì)應(yīng)性。

表3 實(shí)海掛片實(shí)驗(yàn)后鋼的平均腐蝕速率和點(diǎn)蝕深度Table 3 Average corrosion rate and pit penetration of steels after hanging plate test in marine

2.3 Cu對(duì)低合金鋼表面銹層的影響

4種鋼表面的銹層分為內(nèi)、外兩層，其中，外銹層呈黃褐色而內(nèi)銹層為黑色。鋼的外銹層上還可以觀(guān)察到凸起的銹包，銹包的位置對(duì)應(yīng)著宏觀(guān)陽(yáng)極區(qū)（蝕坑）；外銹層表面較平坦的部位為宏觀(guān)陰極區(qū)。宏觀(guān)陰極區(qū)的內(nèi)、外銹層表面的SEM分析結(jié)果如圖2所示。在宏觀(guān)陰極區(qū)，A鋼和C鋼的外銹層均由云霧狀物質(zhì)組成，且可觀(guān)察到明顯的孔洞和細(xì)小的縫隙，說(shuō)明兩種鋼的外銹層都較疏松。A鋼的內(nèi)銹層中觀(guān)察到較多散亂分布的針狀物質(zhì)，整體呈網(wǎng)狀；C鋼的內(nèi)銹層則由疏松的棉花球狀銹層組成。由此可見(jiàn)，Cu的添加可促進(jìn)宏觀(guān)陰極區(qū)致密的內(nèi)銹層形成。

圖2 A鋼和C鋼宏觀(guān)陰極區(qū)銹層的SEM形貌（a）A鋼外銹層；（b）A鋼內(nèi)銹層；（c）C鋼外銹層；（d）C鋼內(nèi)銹層Fig.2 SEM images of rust layers in macro cathodic region of steels A and C（a）outer rust layers of steel A；（b）inner rust layers of steel A；（c）outer rust layers of steel C；（d）inner rust layers of steel C

圖3為A鋼和C鋼的宏觀(guān)陰極區(qū)內(nèi)銹層截面的EPMA分析結(jié)果。可以看出，除含鐵的氧化物外，A鋼和C鋼的內(nèi)銹層和基體交界處都含有Cl元素，這說(shuō)明海鹽水中Cl－可以穿透鋼的銹層到達(dá)基體表面。從合金元素分布來(lái)看，A鋼靠近基體的內(nèi)銹層中含有較多的Cu，且呈較連續(xù)的條帶；而C鋼的內(nèi)銹層中有少量Mn和Si，這是夾雜物腐蝕后留下的痕跡［2］。

圖3 A鋼（a）和C鋼（b）內(nèi)銹層截面的EPMA分析Fig.3 EPMA analysis on section of inner rust layers of steels A （a）and C（b）

圖4是A鋼和C鋼內(nèi)銹層粉末的XRD圖譜。間浸掛片后鋼的宏觀(guān)陰極區(qū)內(nèi)銹層主要為Fe3O4，α－FeOOH和少量的非晶化合物。總的來(lái)看，含Cu低合金鋼和碳鋼的宏觀(guān)陰極區(qū)內(nèi)銹層主要結(jié)構(gòu)相同。

為分析蝕坑內(nèi)銹層的特征，利用SEM對(duì)A鋼和C鋼蝕坑內(nèi)銹層的形貌進(jìn)行觀(guān)察，結(jié)果如圖5所示?？梢钥闯觯珹鋼蝕坑內(nèi)銹層有較細(xì)小的裂紋，整體較致密；C鋼蝕坑銹層中則可觀(guān)察到較大的縫隙和孔洞。這說(shuō)明Cu可促進(jìn)蝕坑內(nèi)致密銹層的形成。

圖4 兩種鋼內(nèi)銹層的X射線(xiàn)衍射譜Fig.4 XRD pattern of inner rust layer of two steels

圖5 A鋼（a）和C鋼（b）蝕坑內(nèi)銹層的SEM形貌Fig.5 SEM images of rust layers in pit of steels A （a）and C（b）

蝕坑內(nèi)銹層截面元素EPMA分析結(jié)果如圖6所示。除含有鐵的氧化物外，A鋼蝕坑內(nèi)還含有Mn，Al等來(lái)自基體中夾雜物的元素。從Cu的存在形式來(lái)看，大部分的Cu在蝕坑內(nèi)的銹層中以化合物形式存在，僅少量的Cu以單質(zhì)形式存在銹層中。

圖6 A鋼蝕坑內(nèi)銹層截面的EPMA分析Fig.6 EPMA analysis on section of rust layers in pit of steel A

2.4 Cu對(duì)低合金鋼耐蝕性能的影響

從室內(nèi)掛片和實(shí)海掛片實(shí)驗(yàn)結(jié)果來(lái)看，含Cu低合金鋼不僅比碳鋼表現(xiàn)出良好的耐全面腐蝕的能力，而且表現(xiàn)出優(yōu)異的耐點(diǎn)蝕性能。由于在相同的脫氧條件下兩類(lèi)鋼中夾雜物的類(lèi)型、形態(tài)和數(shù)量相似，因此，兩類(lèi)鋼耐蝕性能的差異主要是由于合金元素Cu的添加造成的。目前有關(guān)Cu提高鋼的鈍化能力和基體熱力學(xué)穩(wěn)定性的研究鮮有報(bào)道，因此，基本上可以認(rèn)為，Cu提高鋼的耐海水腐蝕能力與其促進(jìn)致密銹層的形成有關(guān)。

盡管含Cu低合金鋼和碳鋼的宏觀(guān)陰極區(qū)的銹層主要組成相同，但其內(nèi)銹層明顯比碳鋼致密。從宏觀(guān)陰極區(qū)的合金元素組成和分布看，Cu的含量相對(duì)較多，在條帶中分布也較均勻，沒(méi)有發(fā)現(xiàn)明顯的富集。結(jié)合SEM和XRD分析結(jié)果可知，含Cu低合金鋼內(nèi)銹層中的針狀物質(zhì)主要為α－FeOOH［2］，且Cu可成為氧化物結(jié)晶的核心［13］，從而促進(jìn)α－FeOOH的形成。由于α－FeOOH在銹層中是一種相對(duì)穩(wěn)定的相，它有利于致密銹層的形成，因此，Cu的添加可提高銹層對(duì)宏觀(guān)陰極區(qū)基體的保護(hù)能力。盡管目前還沒(méi)有實(shí)驗(yàn)證明宏觀(guān)陰極區(qū)的致密銹層對(duì)點(diǎn)蝕擴(kuò)展起到促進(jìn)還是抑制作用，但至少可以減緩宏觀(guān)陰極區(qū)自身的腐蝕速率，從而有助于降低鋼的全面腐蝕速率。

圖7 4種樣品的陽(yáng)極電流密度隨陰極電位變化曲線(xiàn)Fig.7 The curves of anodic current densityvscathodic potential for four steels

在宏觀(guān)陽(yáng)極區(qū)，蝕坑內(nèi)部為閉塞區(qū)，蝕坑在酸化自催化作用下不斷擴(kuò)展，因此，蝕坑內(nèi)致密銹層的形成主要對(duì)蝕坑擴(kuò)展起到抑制作用。從該區(qū)域的SEM和EPMA分析看，含Cu低合金鋼的銹層仍比碳鋼致密，在蝕坑內(nèi)還觀(guān)察到Cu的富集，且Cu多以化合物的形式存在。同澤深等人認(rèn)為蝕坑內(nèi)銹層中的夾雜物與鋼基體的夾雜物有很好的對(duì)應(yīng)性［14］，因此，銹層的連續(xù)性和均勻性會(huì)被夾雜物破壞，從而容易形成裂縫甚至孔洞。海水中的H2O，O2，SO42－和Cl－等很容易穿透這些缺陷部位到達(dá)基體的表面，從而加速點(diǎn)蝕擴(kuò)展。根據(jù)Cu－H2O 系的理論電位－pH 圖［15］，Cu在閉塞區(qū)酸性且一定的電位條件下可形成Cu2＋，它可與某些陰離子結(jié)合形成難溶鹽，從而對(duì)裂紋和孔洞具有修復(fù)和填補(bǔ)作用［16］，因而Cu的添加促進(jìn)蝕坑致密銹層的形成。此外，由于點(diǎn)蝕擴(kuò)展的驅(qū)動(dòng)力主要為蝕坑內(nèi)、外的電位差，因此，蝕坑內(nèi)電位的高低可直接影響到點(diǎn)蝕擴(kuò)展能力。在蝕坑內(nèi)部，當(dāng)銹層的裂紋和孔洞被填補(bǔ)后，蝕坑可由活性轉(zhuǎn)變成鈍性［16］，蝕坑內(nèi)的電位會(huì)相應(yīng)地變正，這有助于降低點(diǎn)蝕擴(kuò)展驅(qū)動(dòng)力。為進(jìn)一步通過(guò)實(shí)驗(yàn)證實(shí)Cu對(duì)蝕坑內(nèi)電位的影響，根據(jù)模擬閉塞腐蝕電池實(shí)驗(yàn)的結(jié)果繪制了陽(yáng)極電流密度隨外部陰極極化電位的變化曲線(xiàn)，結(jié)果如圖7所示。可以看出，在相同的外部陰極極化電位下含Cu低合金鋼的陽(yáng)極電流密度明顯小于碳鋼。由于該陽(yáng)極電流是蝕坑外部宏觀(guān)陰極區(qū)電位和蝕坑內(nèi)電位的電偶作用產(chǎn)生的，因此，模擬閉塞腐蝕電池實(shí)驗(yàn)的結(jié)果也表明Cu可提高蝕坑內(nèi)的電位。由此可認(rèn)為，Cu的添加可有效提高鋼的耐點(diǎn)蝕性能。

3 結(jié)論

（1）室內(nèi)掛片和實(shí)海掛片實(shí)驗(yàn)的結(jié)果表明，Cu的添加不僅可提高鋼的耐全面腐蝕性能，而且還可提高鋼的耐點(diǎn)蝕性能。

（2）在宏觀(guān)陰極區(qū)，含Cu低合金鋼和普通碳鋼的主要組成相同，但Cu的添加促進(jìn)α－FeOOH的形成，從而提高宏觀(guān)陰極區(qū)的銹層對(duì)基體的保護(hù)能力。

（3）Cu在蝕坑內(nèi)可形成難溶鹽，對(duì)銹層中的孔洞和裂紋有修復(fù)作用，并提高蝕坑內(nèi)的電位，從而提高鋼的耐點(diǎn)蝕性能。

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Effects of Cu on Sea Water Corrosion Resistance of Low Alloy Steels

CAO Guo－liang，LI Guo－ming，CHEN Shan，CHANG Wan－shun，CHEN Xue－qun
（Department of Chemistry and Material，College of Science，Naval University of Engineering，Wuhan 430033，China）

In order to understand the effect of Cu on sea water corrosion resistance of low alloy steels，two Cu－containing low alloy steels and carbon steels were selected.Their general and pitting corrosion resistance was evaluated by indoor interval hanging plate tests，marine tide hanging plate tests and simulating occluded corrosion cell tests.The composition of inclusions，corrosive feature and characteristics of rust layers were studied by scanning electron microscopy（SEM），energy dispersive analysis of X－ray（EDAX），electron probe micro－analyzer（EPMA）and X－ray diffraction（XRD）.The results indicate that general corrosion resistance and pitting corrosion resistance are enhanced by addition of Cu.In macro cathodic region，addition of Cu facilitates formation ofα－FeOOH，and then improves protective ability of rust layer for matrix.In acidified pits，the insoluble salt that Cu formed can repair and fill the slots and holes in rust layers，which are effective in improving resistance to pitting corrosion.

Cu；carbon steel；sea water corrosion；rust layer

TG172.5

A

1001－4381（2011）09－0062－06

2010－06－03；

2011－07－25

曹?chē)?guó)良（1981－），男，博士生，從事耐蝕金屬材料研究，聯(lián)系地址：武漢市解放大道717號(hào)海軍工程大學(xué)理學(xué)院化學(xué)與材料系（430033），E－mail：xjm6094＠sina.com