生物質(zhì)燃燒過程顆粒模型現(xiàn)狀分析

何 芳，閘建文，王麗紅，高振強(qiáng)，李永軍

（山東理工大學(xué)農(nóng)業(yè)工程與食品科學(xué)學(xué)院，淄博，255049）

生物質(zhì)燃燒過程顆粒模型現(xiàn)狀分析

何 芳，閘建文，王麗紅，高振強(qiáng)，李永軍

（山東理工大學(xué)農(nóng)業(yè)工程與食品科學(xué)學(xué)院，淄博，255049）

生物質(zhì)顆粒燃燒過程計(jì)算是生物質(zhì)能利用、火災(zāi)過程分析及城市固體垃圾焚燒技術(shù)開發(fā)的基礎(chǔ)。其計(jì)算結(jié)果的準(zhǔn)確度取決于對所研究物理問題的數(shù)學(xué)模型是否正確?？偨Y(jié)了生物質(zhì)顆粒燃燒涉及的模型。對比了反應(yīng)區(qū)域模型中面反應(yīng)模型和體積反應(yīng)模型，指出面反應(yīng)模型適合計(jì)算傳輸控制過程，而體積反應(yīng)模型適合計(jì)算動(dòng)力控制或動(dòng)力傳輸共同控制的過程?？偨Y(jié)了干燥、熱解、炭氧化等物理化學(xué)變化以及動(dòng)量、熱量和質(zhì)量傳遞主要方程及方程中涉及的參數(shù)。結(jié)果表明，這些方程和參數(shù)差異顯著，仍需實(shí)驗(yàn)研究輔助模型選取。

生物質(zhì)；顆粒；燃燒；計(jì)算模型

0 引言

目前在生物質(zhì)的各種應(yīng)用方式中，直接燃燒占90%以上［1］。由于生物質(zhì)粉碎困難［1］，且大尺寸應(yīng)用時(shí)顆粒污染物排放少［2］，許多燃燒過程均采用較大尺寸（2mm-150mm，粉煤燃燒時(shí)粒徑＜75μm）原料。垃圾焚燒中也有大量大顆粒生物質(zhì)物料，我國城市固體垃圾中與生物質(zhì)相關(guān)的成分（竹木、紙張、布與纖維、動(dòng)植物垃圾）占20%-50%［3］。同樣，大顆粒生物質(zhì)的燃燒也存在于各種火災(zāi)，特別是森林火災(zāi)中。因此，大顆粒生物質(zhì)燃燒過程的理論計(jì)算是生物質(zhì)能利用和城市固體垃圾焚燒設(shè)備設(shè)計(jì)、操作、更新以及火災(zāi)分析控制的基礎(chǔ)。

大顆粒生物質(zhì)燃燒過程非常復(fù)雜，包括物料內(nèi)部熱化學(xué)轉(zhuǎn)化和外部可燃?xì)庋趸婕吧镔|(zhì)干燥、熱解、炭氣化氧化、揮發(fā)分燃燒等物理化學(xué)過程和多孔介質(zhì)內(nèi)的動(dòng)量、熱量、質(zhì)量傳遞等傳輸過程。另外，還涉及顆粒的收縮、內(nèi)部裂紋的發(fā)展、灰分的融熔和脫離等。數(shù)學(xué)解析非常困難，模擬是進(jìn)行理論計(jì)算的有效方法。描述上述各過程的數(shù)學(xué)模型是模擬結(jié)果準(zhǔn)確性的關(guān)鍵。本文將總結(jié)和分析涉及生物質(zhì)顆粒燃燒的主要數(shù)學(xué)模型，為該燃燒過程的理論計(jì)算和模型發(fā)展提供參考。

1 生物質(zhì)顆粒燃燒過程計(jì)算涉及的模型

工程模擬時(shí)如果不是專門研究裂紋或灰分的特征，一般都忽略他們對過程的影響。而且由于過程的復(fù)雜性，除少數(shù)采用三維、二維模型描述顆粒燃燒，大多數(shù)文獻(xiàn)均采用一維模型。對于不規(guī)則的顆粒，一維模型中計(jì)算單元（控制體）的劃分方法如下［4］：以顆粒外表面為基面，取厚度為dr的殼體作為最外側(cè)的單元。再以這個(gè)單元內(nèi)表面為基面，取厚度為dr的殼體做下一個(gè)單元，依次進(jìn)行，直到中心實(shí)體尺寸小于等于單元厚度，這個(gè)實(shí)體是最后一個(gè)計(jì)算單元。例如圓柱體顆粒控制體劃分方法如圖1所示。為簡化起見，后面討論的如果涉及空間方面，主要是指一維模型。

1.1 反應(yīng)區(qū)域模型

大顆粒生物質(zhì)燃燒涉及干燥、熱解、炭氧化等物理化學(xué)過程。研究表明，顆粒中的干燥由傳熱控制，炭氧化由傳質(zhì)控制，熱解／炭氣化由動(dòng)力和傳輸共同控制。傳輸控制的過程一般發(fā)生在小區(qū)域，這是由于熱量或物質(zhì)傳遞到反應(yīng)區(qū)域快速被消耗，不再繼續(xù)擴(kuò)散傳遞，可以簡化為面反應(yīng)。然而，由動(dòng)力或是動(dòng)力和傳輸共同控制的反應(yīng)一般發(fā)生在較寬的區(qū)域，為典型的體積反應(yīng)。由于這個(gè)特點(diǎn)，進(jìn)行顆粒燃燒計(jì)算時(shí)常用面反應(yīng)模型（front reaction model）或體積反應(yīng)模型 （volume reaction model）。

圖1 不規(guī)則顆粒作一維計(jì)算時(shí)單元?jiǎng)澐諪ig.1 Finite cell of an irregular particle in 1Dcase

1.1.1 面反應(yīng)模型

面反應(yīng)模型假設(shè)化學(xué)反應(yīng)／物理變化發(fā)生在無限薄的反應(yīng)面上，反應(yīng)面會(huì)隨反應(yīng)進(jìn)行而移動(dòng)。這種模型常用于干燥和炭氧化過程的計(jì)算，早期Caram［5］等提出的碳燃燒單膜、雙膜模型就假設(shè)碳的反應(yīng)僅發(fā)生在固體表面，Cano［6］計(jì)算污物顆粒燃燒時(shí)假設(shè)在炭核和灰殼之間有一個(gè)燃燒前沿（combustion front）。Gupta［7］假設(shè)炭氧化發(fā)生在炭顆粒表面。何芳［8］等人在計(jì)算堆積炭粉向下自然陰燃（類似于大顆粒內(nèi)部燃燒）時(shí)，也假設(shè)氧化反應(yīng)前沿發(fā)生在灰層和炭層之間。也有人用面反應(yīng)模型模擬整個(gè)生物質(zhì)燃燒過程（干燥、熱解和炭氧化）。例如Ouedrago［9］假設(shè)熱解發(fā)生在溫度為773K的反應(yīng)面處，炭氧化發(fā)生在木塊表面。Thunman［10］假設(shè)顆粒燃燒時(shí)顆粒分為濕物料區(qū)、熱解區(qū)、殘?zhí)繀^(qū)和灰分區(qū)，干燥熱解和炭氧化產(chǎn)生的源項(xiàng)假設(shè)發(fā)生在各區(qū)的分界面上。Galgano［2］也假設(shè)干燥和熱解發(fā)生在極薄的面上，并應(yīng)用積分的方法計(jì)算干燥和熱解面在顆粒中的傳播情況

1.1.2 體積反應(yīng)模型

體積反應(yīng)（volume reaction）模型假設(shè)反應(yīng)發(fā)生在整個(gè)物料內(nèi)，某點(diǎn)反應(yīng)速率由該處溫度、氣固成分等決定。常用于熱解過程的計(jì)算。例如Groni［11］，Janse［12］和余春江［13］在整個(gè)生物質(zhì)顆粒內(nèi)部應(yīng)用質(zhì)量、動(dòng)量、能量守恒、化學(xué)反應(yīng)方程和熱質(zhì)傳輸方程，對熱解過程進(jìn)行了模擬。也有許多研究者直接用體積反應(yīng)模型計(jì)算整個(gè)生物質(zhì)顆粒的燃燒過程，例如，Porteiro［4］也是對整個(gè)木塊使用守恒和動(dòng)力方程。假設(shè)干燥僅發(fā)生在一個(gè)計(jì)算單元內(nèi)，干燥速率由熱傳輸?shù)竭@個(gè)單元的速率確定；炭氧化速率采用Arrehnius方程描述，方程中加入了代表吸附和脫附面積的參數(shù)（inner surface）。Yang［14］采用了一個(gè)更為詳細(xì)的數(shù)學(xué)模型描述木塊的燃燒，不但考慮了各守恒、傳輸和動(dòng)力方程，還考慮了焦油裂解、揮發(fā)分的燃燒等。Lautenberger［15］也是采用體積反應(yīng)模型分析木塊的氧化熱解過程，干燥過程采用Arrehnius方程描述。

1.1.3 兩種模型的對比

由于僅需在反應(yīng)面計(jì)算復(fù)雜的化學(xué)反應(yīng)，面反應(yīng)模型可大大縮短程序計(jì)算時(shí)間。然而該方法只適用于傳輸控制過程，不能對體積反應(yīng)進(jìn)行準(zhǔn)確定量計(jì)算。同樣，體積反應(yīng)模型對于傳輸控制過程計(jì)算也非常困難，方程在反應(yīng)區(qū)域的嚴(yán)重奇異極易導(dǎo)致計(jì)算不收斂，即使采用優(yōu)化方法也需用很小的空間、時(shí)間步長，計(jì)算非常耗時(shí)，10mm生物顆粒燃燒采用體積反應(yīng)方法計(jì)算需數(shù)十小時(shí)。

Peters［16］研究了8-17毫米顆粒在900℃爐溫下的熱解過程，得出結(jié)論，在這種條件下，干燥由熱傳輸控制，而熱解由傳輸和動(dòng)力共同控制。何芳［8］計(jì)算自然堆積狀態(tài)炭粉的向下陰燃，得出結(jié)論，炭氧化主要由質(zhì)傳輸控制。大顆粒生物質(zhì)燃燒時(shí)傳輸控制和動(dòng)力傳輸共同控制的反應(yīng)同時(shí)存在，目前需要研究兩種模型相結(jié)合的計(jì)算方法，何芳［17］等人已在這方面進(jìn)行了初步探索。

1.2 物理化學(xué)過程

目前，有大量描述干燥、熱解、炭氧化、揮發(fā)分燃燒等物理化學(xué)過程的方程，復(fù)雜程度差異很大。以熱解為例，從簡單的由一個(gè)一級Arrehnius方程到涉及各種類型反應(yīng)的數(shù)十個(gè)方程。復(fù)雜方程有利于對過程的深入理解，但從工程應(yīng)用的角度，方程過于復(fù)雜容易導(dǎo)致問題難以求解，因此工程計(jì)算一般不

第二種常用方法是在一個(gè)單元內(nèi)采用一級Arrehnius方程描述干燥速率，干燥速率和水的摩爾濃度有關(guān)，即：

關(guān)于方程（2）中的動(dòng)力學(xué)參數(shù)，不同文獻(xiàn)中有所差別，例如 Lu［18］和 Thunman［10］分別用方程（3）中的前后兩個(gè)不同表達(dá)式，

傳輸控制理論概念清晰，認(rèn)為反應(yīng)發(fā)生在極薄的面上，和一些研究結(jié)果一致［2，16］。動(dòng)力學(xué)方程描述的干燥過程易于數(shù)值計(jì)算，但所涉及一些高溫干燥動(dòng)力學(xué)參數(shù)目前尚缺乏實(shí)驗(yàn)依據(jù)。

1.2.2 熱解

文獻(xiàn)中涉及的熱解動(dòng)力學(xué)方程無論從形式上還是參數(shù)上都有明顯差異，從方程形式上，主要分為以下三種。第一種假設(shè)生物質(zhì)直接熱解生成揮發(fā)分和炭，用一級Arrehnius方程描述反應(yīng)速度，如Yang［14］采用的公式為：

第二種采用三個(gè)平行反應(yīng)描述熱解過程，如圖2左側(cè)圖中所示，方程為：采用特別復(fù)雜的方程。下面總結(jié)幾篇典型文獻(xiàn)中描述物理化學(xué)過程的方程。

1.2.1 干燥

生物質(zhì)燃燒條件下的干燥過程發(fā)生在極高的溫度（500℃）下，和普通干燥（＜200℃）差別較大，這方面的專門的理論和實(shí)驗(yàn)較少。目前，干燥速率的方程主要有兩類：一是假設(shè)干燥速率由熱傳輸決定［4，14，16］，按其物理意義，蒸發(fā)速率為傳到干燥前沿凈熱量除以水分蒸發(fā)潛熱，即：

圖2 常用熱解反應(yīng)機(jī)理Fig.2 Popular pyroysis mechanism

Thuman［10］和Porteiro［4］采用的動(dòng)力學(xué)參數(shù)是：k1＝1.3×108e－16875／T；k2＝2.2×108e－16009／T；

Peters［16］采用的動(dòng)力學(xué)參數(shù)是：

第三種采用三個(gè)平行反應(yīng)，加上焦油的二次裂解描述熱解過程，如圖2右側(cè)圖中所示，Lu［18］對于不同生物質(zhì)的熱解過程采用了不同的動(dòng)力學(xué)參數(shù)。

對于硬木，反應(yīng)速率采用的計(jì)算公式為：對于白樺樹等軟木，反應(yīng)速率采用的計(jì)算公

式為：

兩種木種焦油的二次熱解所采用的動(dòng)力學(xué)參數(shù)是相同的：

1.2.3 炭消耗

炭消耗最簡單的計(jì)算方法是只考慮炭的氧化。如 Yang［14］和 Porteiro［4］計(jì)算木塊燃燒時(shí)只考慮炭氧化成CO和CO2，反應(yīng)速率與氧氣濃度和反應(yīng)面積S有關(guān)，反應(yīng)方程和動(dòng)力學(xué)方程如下：

然而，他們采用的反應(yīng)產(chǎn)物與溫度的關(guān)系式以及動(dòng)力學(xué)參數(shù)不同。炭氧化產(chǎn)物特性將在1.2.5中討論，這里先討論化學(xué)反應(yīng)速率的計(jì)算。Yang［14］對柳木塊采用的動(dòng)力學(xué)參數(shù)和反應(yīng)比表面積為：

Porteiro［4］研究的是擠壓成型燃料，采用的動(dòng)力學(xué)參數(shù)和物料中氣孔的比表面積為：

Peters［16］和 Lu［18］主 要考慮炭生成一 氧化碳反應(yīng)：

Peters［16］采用的炭消耗代表反應(yīng)速度，用一級Arrehnius方程描述，

Lu［18］采用參與反應(yīng)的不同氣體的消耗速率來代表反應(yīng)速度，反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù)為：

Thunman［10］采用了更為復(fù)雜的反應(yīng)方程：

反應(yīng)速率也以氣體消耗速率表示，動(dòng)力參數(shù)為：

1.2.4 揮發(fā)分的燃燒

Peter［16］和Porteiro［4］沒有考慮揮發(fā)分的燃燒，Thunman［10］考慮了氫氣氧化并假設(shè)該反應(yīng)無限快。

Yang［14］和Lu［18］考慮了熱解揮發(fā)份，一氧化碳和二氧化碳的燃燒，

雖然他們都認(rèn)為揮發(fā)分濃度決定燃燒速率，但所采用方程參數(shù)有明顯不同，Yang［14］采用的公式為：

1.2.5 炭的氧化

需要指出的是，炭的氧化在生物質(zhì)燃燒過程中非常重要，決定著燃盡時(shí)間、一次、二次風(fēng)配比等重要參數(shù)。炭氧化的研究已有近百年的歷史，典型的模型主要有單膜模型和雙膜模型，單膜模型假設(shè)碳在固體表面直接氧化生成二氧化碳。雙膜模型假設(shè)碳在表面氧化為一氧化碳，CO向外擴(kuò)散，并且在極薄的火焰面上快速氧化為CO2。后來，Amundson等人提出連續(xù)膜模型，認(rèn)為CO的氧化可發(fā)生在整個(gè)邊界層內(nèi)。連續(xù)膜模型非常復(fù)雜，難以在計(jì)算中使用，章明川［19］等人提出用移動(dòng)火焰前沿模型來處理CO在邊界層內(nèi)的燃燒。

工程計(jì)算和工程模擬中常認(rèn)為炭氧化的初級產(chǎn)物時(shí)一氧化碳和二氧化碳的混合物。在條件允許的情況下，初級產(chǎn)物中的一氧化碳會(huì)在大空間以氣相火焰的方式二次氧化燃燒。初級氧化反應(yīng)及產(chǎn)物中CO／CO2摩爾比x應(yīng)用方程表示即為：

方程中的x與反應(yīng)條件有關(guān)，主要由實(shí)驗(yàn)確定，例如 Arthur［20］用7-18目石墨顆粒物填充柱實(shí)驗(yàn)，采用POCl3蒸氣抑制CO的氧化，測得結(jié)果轉(zhuǎn)化為標(biāo)準(zhǔn)單位的方程［7］如下所示，

Evans［21］用木炭柱實(shí)驗(yàn)，測得CO和CO2的摩爾比例遠(yuǎn)小于Arthur的實(shí)驗(yàn)結(jié)果，他們認(rèn)為如果CO發(fā)生了二次氧化，也在離固體表面極近的地方發(fā)生。他們的結(jié)果如公式（25）所示：

后來的文獻(xiàn)中還出現(xiàn)過其他幾種關(guān)聯(lián)式［22－24］，用這些關(guān)聯(lián)式在常見燃燒溫度下的計(jì)算結(jié)果如圖3所示。需要注意的是，叉號代表的曲線是用原公式計(jì)算縮小10倍的結(jié)果，由圖可見，不同公式的計(jì)算結(jié)果差異顯著。

圖3 幾種關(guān)系式計(jì)算結(jié)果比較Fig.3 Comparison of calculation using different correlations

1.3 傳輸過程

多孔介質(zhì)中動(dòng)量、質(zhì)量和熱量的傳輸模型眾多，計(jì)算顆粒燃燒過程的文獻(xiàn)中對傳輸過程的主要假設(shè)、計(jì)算方法、計(jì)算方程和系數(shù)如表1所示。

1.3.1 動(dòng)量傳輸

生物質(zhì)燃燒涉及多種氣體在多孔介質(zhì)中的運(yùn)動(dòng)，特別是由干燥過程產(chǎn)生的水蒸氣、熱解過程產(chǎn)生的揮發(fā)分在顆粒中的強(qiáng)迫流動(dòng)。氣體在顆粒內(nèi)的流動(dòng)速度常用兩種方法計(jì)算：一是假設(shè)氣體迅速出流（immediate outflow）［4，10，16］。另一種是假設(shè)流動(dòng)符合Darcy定理。

關(guān)于滲透系數(shù)K，Yang［14］采用與孔隙尺寸了lpore和孔隙率Ф相關(guān)的計(jì)算式：

和Lu［18］的滲透系數(shù)由生物質(zhì)和炭滲透系數(shù)線性組合而成，計(jì)算式為：

1.3.2 熱量傳輸

多數(shù)文獻(xiàn)都假設(shè)氣固相間熱力平衡，考慮顆粒內(nèi)部的導(dǎo)熱和由內(nèi)部氣體流動(dòng)產(chǎn)生的對流。有效導(dǎo)熱系數(shù)最簡單的只考慮固體導(dǎo)熱，如Peters［16］采用的有效導(dǎo)熱系數(shù)為：

一些文獻(xiàn)考慮了顆粒內(nèi)部的輻射換熱，以簡化熱流的形式計(jì)算輻射換熱（等效輻射換熱系數(shù)）。再加上氣體的導(dǎo)熱，有效導(dǎo)熱系數(shù)為：

另外，可能是由于研究不同的生物質(zhì)，各種傳熱方式計(jì)算式系數(shù)有明顯差異。

表1 傳輸過程的計(jì)算特點(diǎn)Table 1 Calculation characteristics of transport process

1.3.3 質(zhì)量傳輸

氧氣在顆粒內(nèi)的傳輸決定著炭消耗速度，因此，在計(jì)算質(zhì)量傳輸時(shí)，一般考慮氧氣的擴(kuò)散和由氣體流動(dòng)引起的對流，也有些文獻(xiàn)考慮了其他多種成分的擴(kuò)散。擴(kuò)散系數(shù)多用有效值（擴(kuò)散系數(shù)和孔隙率的積）表示：

Thunman［10］認(rèn)為擴(kuò)散系數(shù)受溫度影響的關(guān)系是：

Porteiro［4］采用的式子為：

當(dāng)然，文獻(xiàn)中其余氣體的擴(kuò)散系數(shù)值或計(jì)算方法也有許多差別，這里不做詳細(xì)介紹。

2 結(jié)論

1）反應(yīng)區(qū)域模型中，面反應(yīng)模型適合計(jì)算傳輸控制的反應(yīng)，如干燥、炭氧化等。體積反應(yīng)模型適合計(jì)算動(dòng)力控制或動(dòng)力和傳輸共同控制的反應(yīng)，如熱解反應(yīng)等。

2）描述物理化學(xué)過程的模型中，干燥通常有兩種—熱量傳輸控制模型和一級Arrehnius公式模型；熱解反應(yīng)有三種—單反應(yīng)模型，三平行反應(yīng)模型和考慮焦油裂解的三平行反應(yīng)模型（共五個(gè)反應(yīng)）；碳消耗有簡單炭的氧化到考慮炭和水蒸氣等的反應(yīng)等；部分文獻(xiàn)假設(shè)揮發(fā)分在氣相中的燃燒對顆粒燃燒不影響，部分考慮了碳?xì)鋼]發(fā)份、一氧化碳和氫氣的燃燒。不同文獻(xiàn)中的反應(yīng)機(jī)理和反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù)差異明顯。

3）傳輸過程的模型中，動(dòng)量傳輸?shù)挠?jì)算有兩種模型—迅速出流模型和達(dá)西定理傳輸模型；熱量傳輸多采用氣固相熱力平衡假設(shè)，一般考慮導(dǎo)熱和對流，少數(shù)考慮輻射（熱流輻射法）；質(zhì)量傳輸主要考慮對流和氧氣的擴(kuò)散，少數(shù)考慮所有氣體的擴(kuò)散。熱質(zhì)傳輸系數(shù)差異明顯。

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Particle models of biomass combustion

HE Fang，ZHA Jian-wen，WANG Li-hong，GAO Zhen-qiang，LI Yong－jun

（School of Agricultural and Food Engineering，Zibo，Shandong，255049，China）

Calculation of combustion of biomass particle is fundamental to biomass utilization，analysis of fire and waste incineration.The accuracy of the theoretical result depends on the quality of mathematical model.In this paper，mathematical models involved in calculation are summarized.Volume reaction model and front reaction model are compared and result show that volume reaction model is suitable to calculate kinetic-controlled or both kinetic-and transport-controlled processes.And front reaction model is suitable to calculate transport-controlled process.Equations and parameters used to calculate drying，pyrolysis，char oxidation，transport of momentum，heat and mass are summarized.It is found that the equations and parameters differ somewhat among different papers and experiments are necessary for model selections.

Biomass；Particle；Combustion；Mathematical model

TK6，X915.5

C

1004-5309（2011）-0193-07

2011-09-09；修改日期：2011-09-23

國家自然科學(xué)基金（51076087）；山東省中青年科學(xué)家獎(jiǎng)勵(lì)基金（BS2010NJ015）

何芳（1972-）女，博士（德國柏林工業(yè)大學(xué)3年博士后），教授，現(xiàn)于山東理工大學(xué)農(nóng)業(yè)工程與食品科學(xué)學(xué)院工作。主要研究生物質(zhì)熱化學(xué)轉(zhuǎn)化理論和技術(shù)研究。