陳少文 黃 龍 朱德海 唐 強(qiáng) 劉小偉

1 (東莞理工學(xué)院 東莞 523808)

2 (中山大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院 廣州 510275)

再生照射是TL或OSL測(cè)定年代方法中的必要步驟，對(duì)樣品吸收劑量的精確測(cè)量是影響年代測(cè)定的重要因素。90Sr-90Y β源常用于測(cè)年實(shí)驗(yàn)室的再生照射，其母核90Sr(t1/2= 28.8 a)的β射線最大能量為0.55 MeV，子核90Y(t1/2= 64 h)的β射線最大能量為2.28 MeV。β粒子能量不一，在樣品中射程也不同，β射線樣品中的吸收、衰減和反散射等各種效應(yīng)都對(duì)劑量有影響，顆粒的大小、樣品厚度等也會(huì)影響源的標(biāo)定劑量。對(duì)較大顆粒或薄片樣品，受到的輻照不能全部視為均勻。由于無(wú)法將石英樣品制成厚約10 μm薄片，不少作者用鋁替代石英進(jìn)行β源輻照，研究吸收劑量的深度分布[1–5]。但是，鋁與石英的成分、密度、質(zhì)量能量吸收系數(shù)及質(zhì)量碰撞阻止本領(lǐng)等參數(shù)不一樣[6]，用鋁所得結(jié)果會(huì)有異于石英。

Monte Carlo模擬可用于石英中的吸收劑量研究[7]。本文用蒙特卡羅方法對(duì)用β源輻照時(shí)不同厚度樣品片和不同大小石英單顆粒中的吸收劑量進(jìn)行模擬，研究樣品中吸收劑量隨深度分布的規(guī)律，討論薄片樣品厚度以及顆粒大小對(duì)吸收劑量的影響。

1 材料和方法

圖 1為模擬模型示意圖，90Sr-90Y放射性化合物鍍?cè)讦?2 mm×1 mm 的銀圓片上，源活度 1.5 GBq，活性面厚度約0.2 mm，表面覆蓋有0.1 mm厚的銀屏蔽層，源與樣品的距離為16 mm。容器內(nèi)為1個(gè)大氣壓的氮?dú)?，整個(gè)裝置用鉛屏蔽。

圖1 模擬示意圖Fig.1 Schematic diagram of the simulation.

樣品盤(pán)為鋁盤(pán)，直徑0.97 cm[8,9]。圓柱形薄片樣品直徑為 0.97 cm，厚度 10–500 μm，置于厚度0.7 mm的樣品盤(pán)上。模擬單顆粒時(shí)，厚度1 mm的樣品盤(pán)中央留出直徑和深度均為300 μm的樣品小孔，單顆粒圓柱形樣品直徑和高度相同，大小為60–300 μm，置于小孔中。石英和鋁的密度分別為2.65g/cm3和 2.70g/cm3。

模擬時(shí)90Sr-90Y 源的β射線譜采用EGSnrc系統(tǒng)[10]的sr90y90.spectrum，β射線能量0 –2.5 MeV，分成 50個(gè)區(qū)間。采用 EGSnrc系統(tǒng)[10]的程序DOSRZnrc進(jìn)行吸收劑量的計(jì)算，光子和電子的反應(yīng)截面由 PEGS4代碼產(chǎn)生。電子的截止能量設(shè)為0.521 MeV，光子為 1 keV。除了方差減少技術(shù)中Electron Range Rejection的ESAVEIN設(shè)為2.0 MeV外，其它輸運(yùn)參數(shù)均為缺省配置。

模擬時(shí)使用 Intel(R) Core(TM) i5 CPU M430@2.27GHz 處理器，win7操作系統(tǒng)，在吸收劑量計(jì)算誤差～1%情況下，對(duì)樣品片模擬 1×108個(gè)入射粒子約需5.3 h的CPU時(shí)間，對(duì)應(yīng)標(biāo)準(zhǔn)輻照源活度，模擬1.5 G的入射粒子過(guò)程需約80 h的CPU時(shí)間。對(duì)于厚度為300 μm樣品片，模擬得到的劑量率約為0.064 Gy/s，與普通測(cè)年實(shí)驗(yàn)室中使用的劑量率基本一致。對(duì)單顆粒模擬則需更多的入射粒子數(shù)和很長(zhǎng)的計(jì)算時(shí)間，模擬大小為60 μm的單顆粒，要達(dá)到吸收劑量的計(jì)算誤差約為 1%，入射粒子數(shù)為8.4×109個(gè)，需要380 h的CPU時(shí)間。

2 結(jié)果和討論

2.1 吸收劑量隨深度的分布

圖2給出了厚度500 μm的石英和鋁樣品中的吸收劑量隨深度分布的曲線，圖中相對(duì)劑量歸一到第一層(10 μm)的劑量，誤差線(一個(gè)標(biāo)準(zhǔn)差)的大小約為數(shù)據(jù)標(biāo)記的高度。

圖2 石英和Al樣品中吸收劑量隨深度的分布Fig.2 Depth-dose distribution of the absorbed dose to quartz and Al sample.

由圖 2，石英和鋁樣品中的相對(duì)劑量并非完全一樣。由于相對(duì)劑量歸一到第一層(10 μm)的劑量，當(dāng)深度小于250 μm時(shí)，石英和鋁樣品中的相對(duì)劑量相差不大，差異小于1%；但隨著深度的增加，石英和鋁樣品中相對(duì)劑量的差異逐漸變大，鋁中的相對(duì)劑量比石英中的小，當(dāng)深度為250–350 μm時(shí)差異約為1%–2%，深度為350–450 μm時(shí)差異約為3%–4%，深度接近 500 μm 時(shí)差異約為 5%。根據(jù)NIST數(shù)據(jù)[6]，當(dāng)電子的動(dòng)能為0.1–3 MeV時(shí)，鋁中的質(zhì)量碰撞阻止本領(lǐng)比石英中的小，比值約為0.94–0.96。鋁中吸收劑量的增加比石英中的慢，所以，隨著深度的增加鋁中的相對(duì)劑量比石英中的小。

圖2還表明，石英和鋁樣品中的β劑量隨深度的分布并不均勻。一開(kāi)始隨深度增加，相對(duì)劑量也增加，在約100 μm處達(dá)最大值，比表面劑量高約10%；此后的劑量逐漸減少，在500 μm處石英和鋁的相對(duì)劑量約為表面的84%和80%，與文獻(xiàn)[7]模擬結(jié)果相一致，與文獻(xiàn)[3–5]的實(shí)驗(yàn)結(jié)果有可比性，但與文獻(xiàn)[1,2]的實(shí)驗(yàn)結(jié)果差異較大。文獻(xiàn)[1,2]實(shí)驗(yàn)所用的 β源及輻照條件與本文不一樣，故其 200 μm處劑量為最大值，比表面劑量高約20%，而在500 μm 處的相對(duì)劑量跟表面的值相差不大。文獻(xiàn)[3–5]實(shí)驗(yàn)除用鋁片作輻照樣品外，其他實(shí)驗(yàn)條件跟本文模擬的基本相似，其劑量最大值比表面劑量高約10%，與本文結(jié)果一致。但文獻(xiàn)[3–5]的劑量最大值出現(xiàn)在40 μm處，500 μm處劑量約為表面的74%，這與本文的結(jié)果有差異。

β劑量隨深度分布是β劑量積累和衰減效應(yīng)競(jìng)爭(zhēng)的結(jié)果，最初，積累效應(yīng)占優(yōu)勢(shì)，吸收劑量逐漸增加至最大值，之后積累效應(yīng)飽和，衰減效應(yīng)開(kāi)始占優(yōu)勢(shì)，劑量逐漸減少。同時(shí)考慮積累和衰減效應(yīng)，根據(jù)經(jīng)驗(yàn)公式，深度x處的相對(duì)劑量為[3–5]：

其中，B為飽和常數(shù)，μ1為衰減因子，μ2為積累因子。用Matlab的cftool工具箱對(duì)石英中模擬得到的結(jié)果進(jìn)行雙指數(shù)擬合，可得B=0.280，μ1=0.0118271，μ2=0.0008529。代入式(1)計(jì)算石英樣品中不同深度處的相對(duì)劑量，與模擬結(jié)果相差<1%。

2.2 樣品厚度對(duì)吸收劑量的影響

由于β劑量在薄片樣品中隨深度變化，薄片樣品中的β吸收劑量?jī)H用平均劑量表示。圖3給出直徑為9.7 mm的石英薄片樣品中厚度對(duì)吸收劑量的影響，相對(duì)劑量歸一到厚度為10 μm時(shí)樣品的劑量，圖中誤差線表示一個(gè)標(biāo)準(zhǔn)差大小。

圖3 石英薄片樣品厚度對(duì)吸收劑量的影響Fig.3 Effect of thickness of the quartz slice samples on the absorbed dose.

由圖3，厚度較小時(shí)，相對(duì)劑量隨厚度增加，約為100 μm時(shí)達(dá)最大值，然后逐漸減少。厚度為10–500 μm的石英薄片樣品，相對(duì)劑量的差異可達(dá)10%。石英薄片樣品厚度為100、200、300、400、500 μm時(shí)，相對(duì)劑量分別為1.051、1.052、1.034、0.997、0.953。文獻(xiàn)[3–5]用鋁得到的實(shí)驗(yàn)結(jié)果分別為1.047、1.036、1.008、0.965、0.932，兩組結(jié)果的差異為1%–3%。

同樣，吸收劑量與樣品厚度有關(guān)，可歸因于 β劑量積累和衰減效應(yīng)競(jìng)爭(zhēng)的結(jié)果，也與β射線反散射的結(jié)果有關(guān)。由圖3可得厚度為10–500 μm石英薄片樣品中的平均β吸收劑量。

2.3 單顆粒大小對(duì)吸收劑量的影響

圖4為石英單顆粒大小對(duì)吸收劑量影響的模擬結(jié)果，石英顆粒大小為60–300 μm，相對(duì)劑量歸一到大小(直徑)為 300 μm時(shí)的顆粒，圖中誤差線為一個(gè)標(biāo)準(zhǔn)差大小。

圖4 石英顆粒大小對(duì)吸收劑量的影響Fig.4 Effect of the quartz grain size on the absorbed dose.

圖4 表明，吸收劑量明顯與顆粒大小有關(guān)，相對(duì)劑量隨石英顆粒的變小而增大。顆粒直徑為 60 μm 時(shí)的相對(duì)劑量為 1.1872±0.0176，比直徑為 300 μm時(shí)的相對(duì)劑量增加約 19%。使用單顆粒測(cè)量時(shí)顆粒的最佳大小為 180–250 μm[8,9]，此范圍相對(duì)劑量在 1.0623±0.0141與 1.1277±0.0157間，約有 6%的差異。由于在較小顆粒中由反散射得到吸收劑量的份額較大，顆粒大小不同，吸收劑量不一樣，在使用單顆粒測(cè)量時(shí)應(yīng)盡量篩選大小一致的顆粒。

3 結(jié)語(yǔ)

用蒙特卡羅模擬程序EGSnrc /DOSRZnrc對(duì)不同厚度樣品片和不同大小石英單顆粒中的吸收劑量進(jìn)行模擬，結(jié)果表明：(1) 石英和鋁樣品中的吸收劑量并不完全一樣，隨著深度的增加，石英和鋁樣品中的相對(duì)劑量差異逐漸變大，鋁中的相對(duì)劑量比石英中的??；(2) 薄片樣品中的 β劑量隨深度分布并不均勻，一開(kāi)始相對(duì)劑量隨深度增加，深度為100 μm處達(dá)到最大值，比表面的值約高 10%，然后相對(duì)劑量逐漸減少；(3) 吸收劑量與薄片樣品的厚度有關(guān)，厚度為10–500 μm的石英薄片樣品，相對(duì)劑量的最大差異可達(dá)10%，厚度約為100 μm時(shí)吸收劑量有最大值；(4) 吸收劑量與石英單顆粒的大小有關(guān)，相對(duì)劑量隨顆粒的變小而增大，大小在60–300 μm的顆粒，吸收劑量最大的差異約有19%?？傊談┝颗c樣品片厚度和石英單顆粒大小有關(guān)，在測(cè)定年代過(guò)程中這些因素需要加以考慮。

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