空氣氡濃度α能譜測量及影響因素

丁衛(wèi)撐 阮菊紅 黃 秋 黃洪全 王 敏

（成都理工大學(xué)地學(xué)核技術(shù)四川省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 成都 610059）

氡是天然放射性鈾系衰變系列中的氣態(tài)放射性核素，它的衰變產(chǎn)物是一種不易揮發(fā)的放射性物質(zhì)，一旦被人體吸入，就會對人體肺部造成損壞并增加誘發(fā)肺癌的可能。統(tǒng)計(jì)研究表明，室內(nèi)氡氣污染是僅次于吸煙導(dǎo)致肺癌的第二大誘因。為此，世界各國都相繼出臺了相應(yīng)的國家標(biāo)準(zhǔn)，規(guī)定了對室內(nèi)氡氣檢測的要求。

1 氡靜態(tài)擴(kuò)散靜電累積α能譜測量原理

氡濃度也稱氡的活度濃度[1]，指單位體積內(nèi)氡放射性活度值的多少，即單位體積內(nèi)每秒氡發(fā)生 α衰變的次數(shù)，常用單位為Bq/m3。

氡是一種不帶電的放射性惰性氣體[2]，在用金硅面半導(dǎo)體探測器(簡稱金硅面探測器)對氡本身發(fā)生α衰變產(chǎn)生的α粒子測量時，很難用靜電吸附的方式。因?yàn)檫@種α能譜測量的特殊測量方式要求α衰變發(fā)生在探測器表面，因此獲得的測量信息量非常低。研究表明[1]，發(fā)生 α衰變時，α粒子的反沖作用會使氡子體的原子核激發(fā)出幾個電子，使其帶正電。因此可通過靜電累積的方式使子體吸附到探測器表面發(fā)生α衰變而對其進(jìn)行測量。

表1為222Rn及其子體的α輻射體衰變鏈及半衰期，由表 1可知，氡的短壽 α衰變子體主要有218Po、214Bi和214Po，同時由于214Bi衰變半衰期(19.7 min)比218Po (3.05 min)和214Po (164 μs)長及其發(fā)生α衰變幾率非常低(~0.033%)[3,4]，因此實(shí)際測量工作中，由214Bi衰變產(chǎn)生的α粒子可忽略不計(jì)，主要考慮218Po和214Po衰變產(chǎn)生的α粒子。根據(jù)放射性動態(tài)平衡理論，氡衰變產(chǎn)生的α粒子數(shù)等于其平衡時子體218Po衰變產(chǎn)生的α粒子數(shù)。同時由于其能量附近沒有干擾核素(釷衰變系列中212Bi能量為6.051 MeV，但其半衰期較長且空氣中數(shù)量非常少，實(shí)際測量中影響可忽略)，因此可通過測量平衡時218Po發(fā)生α衰變產(chǎn)生的α粒子數(shù)來間接測量氡濃度。

表1 222Rn及其子體α輻射體衰變鏈Table 1 Alpha radiation decay chain of 222Rn and its daughters.

氡與其所有子體達(dá)到平衡需4 h以上，而與其第一代子體218Po達(dá)到平衡需30 min。用α能譜測氡可通過α能譜特性獲取218Po子體的信息從而確定空氣中氡濃度。由于其只需30 min即可達(dá)到放射性動態(tài)平衡，因此30 min后測得的值即可反應(yīng)實(shí)際環(huán)境中的氡濃度。

2 室內(nèi)氡α能譜測量裝置工作原理

研究的α能譜測氡裝置整體構(gòu)成主要由氡及其子體收集裝置、氡及其子體探測系統(tǒng)及α能譜數(shù)據(jù)采集與處理單元3部分構(gòu)成。

氡及其子體收集裝置結(jié)構(gòu)如圖 1，其為一個圓柱型金屬腔體(內(nèi)腔直徑110 cm，高105 cm)，測量時在氡及其子體收集裝置腔體(簡稱腔體)上加~3000 V正高壓?？諝庵须痹趫F(tuán)簇作用[3]、空氣對流作用和氡濃度梯度差[2,4]等因素影響下有較強(qiáng)的擴(kuò)散能力，因此會經(jīng)過干燥器通過擴(kuò)散孔擴(kuò)散到腔體內(nèi)部。而在環(huán)境空氣中存在的氡子體帶正電，在電場力作用下很難進(jìn)入高壓腔體內(nèi)部。

圖1 氡及其子體收集裝置Fig.1 Gathering unit of radon and its daughters.

選用金硅面壘型半導(dǎo)體探測器作為α射線探測器，在整個腔體內(nèi)部只有探測器表面為地電平，所以電場力最終全部指向探測器表面。進(jìn)入腔體內(nèi)部氡氣衰變產(chǎn)生的子體在電場力作用下理論上全部被吸附到探測器表面，在其表面發(fā)生α衰變產(chǎn)生α粒子，這個α粒子轟擊探測器表面穿過表面蒸汽金層進(jìn)入PN結(jié)區(qū)。由于α粒子有很強(qiáng)的電離能力[5]，會在PN結(jié)區(qū)產(chǎn)生大量電子-空穴對。這些電子-空穴對在PN結(jié)偏置電壓作用下迅速積累并經(jīng)后續(xù)低噪聲電荷放大器放大后輸出一個電脈沖信號，后續(xù)電路記錄這個信號，從而獲取α粒子信息。不同子體衰變產(chǎn)生的α粒子能量不同，因此電離出來的電子-空穴對數(shù)量也不同，反映在后續(xù)電路脈沖幅度也不同。根據(jù)這一特性用α能譜測量能有效區(qū)分氡及其子體的能譜特性，從而確定室內(nèi)空氣中氡濃度。

自然界中釷的分布與含量遠(yuǎn)比鈾的分布廣且多，釷的子體220Rn與222Rn的行為(特別是危害)在許多方面都相同或相似，通過α能譜測量能有效消除220Rn對222Rn測量結(jié)果的影響，同時也能得到220Rn的有效測量信息。

3 室內(nèi)氡濃度測量有關(guān)問題探討

室內(nèi)氡污染檢測領(lǐng)域一般用氡的平衡當(dāng)量濃度(Equivalence Equilibrium Concentration)和平衡因子表示。氡的平衡當(dāng)量濃度指氡與其短壽命衰變產(chǎn)物處于平衡狀態(tài)并有與實(shí)際非平衡混合物相同的α潛能濃度時氡的活度濃度[6]，常用單位為 Bq/m3。氡濃度值與平衡因子的乘積等于平衡當(dāng)量氡濃度值。

由放射性動態(tài)平衡理論結(jié)合氡濃度的定義，氡濃度理論上根據(jù)式(1)得出：

式中，N為218Po發(fā)生α衰變產(chǎn)生的被探測到的α粒子，Rn為氡濃度，v為腔體容積，t為測量時間，η為金硅面探測器的固有探測效率，一般小于50%，δ為氡子體的收集效率，它主要為腔體容積v、腔體內(nèi)部溫度T、濕度h、探測器面積S和腔體內(nèi)部電場分布的一個相關(guān)函數(shù)：

實(shí)際測量過程中很難獲得探測器探測效率η和氡子體收集效率δ的確定值，因此難以通過直接測量α粒子數(shù)的方式用理論去計(jì)算氡濃度，只有通過標(biāo)準(zhǔn)氡室刻度獲得。

氡子體主要以兩種形式存在：一是以未結(jié)合的離子態(tài)或離子團(tuán)形式存在，二是以放射性氣溶膠形式存在，兩者都帶正電荷[1]，它們存在比例會因空氣的氣溶膠顆粒多少有所差別。

根據(jù)對氡靜態(tài)擴(kuò)散靜電累積α能譜測氡原理的論述，用α能譜方法測量室內(nèi)空氣氡濃度時，實(shí)際是通過收集氡子體到探測器表面發(fā)生α衰變產(chǎn)生的α粒子來間接測量。由式(1)，氡子體的收集效率直接影響氡濃度的測量。對一個固有的儀器系統(tǒng)，氡及其子體收集腔體的容積是不變的。由式(2)影響氡濃度測量的主要因素為溫度和濕度。

氡衰變產(chǎn)生一系列非氣態(tài)放射性核素由于擴(kuò)散或靜電吸附作用，被大氣中的微粒(粉塵、蒸汽等)捕集而形成放射性氣溶膠。濕度越大氣溶膠的密度也越大，因此更易形成放射性氣溶膠。

資料表明[1]，濕度增大，大量的水分子在氡子體粒子周圍密集形成包殼，相當(dāng)于降低了子體粒子所帶的正電荷，降低了作為負(fù)電極的探測器對其的吸附能力，從而影響收集效率繼而引起測量誤差。

同時，濕度會影響氡子體在電場力作用下的遷移能力。在斯托克斯阻力范圍內(nèi)，粒子在電場中的運(yùn)動速度可表示為[1]：

式中，Ve為粒子在電場力中的運(yùn)動速度，η為空氣粘度，d為粒子直徑，Cc為坎寧安修正系數(shù)，E為電場強(qiáng)度。當(dāng)濕度變大時氣體粘度變大，因此粒子運(yùn)動速度變慢。同時，以氣溶膠形式存在的氡子體直徑比以離子態(tài)存在的氡子體粒子直徑大，因此以氣溶膠方式存在的氡子體比以離子態(tài)方式存在的氡子體運(yùn)動速度慢。由于外加電場E是一定的，因此在單位時間內(nèi)被吸附到探測器表面的氡子體數(shù)有所差別，從而影響氡子體的收集效率。

溫度主要影響粒子的擴(kuò)散系數(shù)，根據(jù)愛因斯坦的推導(dǎo)，擴(kuò)散系數(shù)與溫度成正比[1]。當(dāng)溫度高時，粒子的運(yùn)動能力增強(qiáng)，因此形成氣溶膠的概率增加，從而影響氡子體的收集效率。

溫濕度影響因素不可避免地存在。對于本系統(tǒng)，由于采用了干燥裝置，腔體內(nèi)部濕度有較好的一致性，因此可降低濕度對測量結(jié)果的影響。而濕度又是引起溫度對測量結(jié)果影響的主要因素之一，因此降低濕度也有利于減弱溫度對測量結(jié)果的影響。

為進(jìn)一步降低溫濕度對測量結(jié)果的影響，須用標(biāo)準(zhǔn)氡室在不同溫濕度條件下對儀器系統(tǒng)刻度，獲得相應(yīng)的刻度系數(shù)，進(jìn)而獲得相應(yīng)的刻度曲線。

4 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)

4.1 穩(wěn)定性和精確度測試數(shù)據(jù)

將239Pu標(biāo)準(zhǔn)α固體面源置于探測器表面，探測器靈敏面積為Φ20 mm，每次測量2 min，連續(xù)測量10次，計(jì)數(shù)值分別為4106、4074、4023、4110、4081、3985、4121、4086、3963和 4060。相對 α面源的計(jì)數(shù)，本底計(jì)數(shù)可忽略，測量精度為1.32%，測量穩(wěn)定性為2.41%。

4.2 探測器面積對測量靈敏度影響實(shí)驗(yàn)

實(shí)驗(yàn)采用靈敏面積為Φ20 mm和Φ12 mm的探測器，氡氣收集腔為0.2 L，在保護(hù)裝置保護(hù)下一起置于土壤中進(jìn)行連續(xù)累積測量工作，此時可簡單認(rèn)為兩個測量裝置的測量狀態(tài)相同。每天連續(xù)累積測量1次，共獲得4個土壤測點(diǎn)的同步實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，為保證每次實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)是在氡及其子體處于平衡狀態(tài)下獲得，取測量儀器放入土壤中4 h后的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果如表2，計(jì)數(shù)值表示218Po每小時平均計(jì)數(shù)。由表2明顯看出Φ12 mm探測器測量計(jì)數(shù)率較低。

表2 探測器面積對測量靈敏度的影響Table 2 Detector area influence on measuring sensitivity.

4.3 電場對測量靈敏度影響實(shí)驗(yàn)

為說明電場對探測器靈敏度的影響，進(jìn)行未加電場和加電場同樣面積探測器對比實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)采用靈敏面積Φ20 mm探測器，氡氣收集腔為0.2 L，其中兩個數(shù)據(jù)氡氣收集腔上加了+500 V高壓，一個氡氣收集腔上不加高壓。在儀器放入標(biāo)準(zhǔn)氡室4 h后啟動測量，每小時累積測量1次，連續(xù)累積測量14 h。數(shù)據(jù)結(jié)果如圖2，其中 No.2、No.3表示加電場的氡氣測量裝置測量結(jié)果，No.1表示未加電場的氡氣測量裝置的測量結(jié)果，計(jì)數(shù)值表示218Po峰每小時計(jì)數(shù)值。由圖2看出增加電場可大大增加探測系統(tǒng)的計(jì)數(shù)率，從而提高測量靈敏度。

圖2 電場對測量靈敏度的影響Fig.2 Electric field influence on measuring sensitivity.

4.4 氡氣收集腔容積對測量靈敏度影響實(shí)驗(yàn)

為驗(yàn)證氡氣收集腔容積對測量靈敏度的影響，實(shí)驗(yàn)采用靈敏面積Φ26 mm的探測器，用1 L和1.5 L氡氣收集腔，及靈敏面積為Φ20 mm的探測器，用0.18 L和0.26 L氡氣收集腔在標(biāo)準(zhǔn)氡室內(nèi)對測量系統(tǒng)進(jìn)行刻度。在相對0.037 Bq/L氡濃度下218Po的計(jì)數(shù)率為：Φ26 mm、1 L 為 0.517 min?1；Φ26 mm、1.5 L為0.684 min?1、Φ20 mm、0.18 L為0.063 min?1、Φ20 mm、0.26 L為0.083 min?1。同時為對比不同測氡儀的測量靈敏度，還對目前應(yīng)用較廣泛的RAD7型泵吸式測氡儀進(jìn)行刻度，其對218Po的計(jì)數(shù)率為0.244 min?1。

從實(shí)驗(yàn)結(jié)果看出，增加氡氣收集腔容積可增加218Po的計(jì)數(shù)率，從而提高系統(tǒng)的測量靈敏度。同時也可看出，本系統(tǒng)的靈敏度優(yōu)于RAD7的測量靈敏度。

4.5 能量分辨率及不確定度

圖3為在標(biāo)準(zhǔn)氡室內(nèi)實(shí)測的一條α能譜譜線，圖中橫坐標(biāo)反應(yīng)α粒子能量關(guān)系，縱坐標(biāo)反應(yīng)被探測到α衰變核素量的多少。通過能量刻度后，計(jì)算出218Po的能量分辨率優(yōu)于2%。同時由標(biāo)準(zhǔn)氡室標(biāo)定給出了儀器的不確定度優(yōu)于±15%。

圖3 氡室中實(shí)測譜線Fig.3 Alpha particle spectrum measured in radon chamber.

5 結(jié)語

從實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)看出，增大探測器面積、增加氡氣收集腔電場、增大收集腔體體積都能有效增加氡氣測量靈敏度。同時也看出，該方案設(shè)計(jì)的空氣測氡儀滿足國家相關(guān)法規(guī)規(guī)定的室內(nèi)空氣氡濃度的測量穩(wěn)定性、不確定度及靈敏度等要求，可適用在民用建筑工程室內(nèi)輻射環(huán)境氡水平監(jiān)測及污染控制領(lǐng)域，因此有一定推廣價值。

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