三峽水庫(kù)庫(kù)首地區(qū)大氣降水化學(xué)特征

吳起鑫,韓貴琳 (1.中國(guó)科學(xué)院地球化學(xué)研究所,環(huán)境地球化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,貴州 貴陽(yáng) 550002；2.中國(guó)科學(xué)院研究生院,北京 100049)

三峽水庫(kù)庫(kù)首地區(qū)大氣降水化學(xué)特征

吳起鑫1,2,韓貴琳1*(1.中國(guó)科學(xué)院地球化學(xué)研究所,環(huán)境地球化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,貴州 貴陽(yáng) 550002；2.中國(guó)科學(xué)院研究生院,北京 100049)

2009年6月～2010年7月對(duì)三峽水庫(kù)庫(kù)首地區(qū)大氣降水的水化學(xué)特征進(jìn)行了連續(xù)1年的研究.結(jié)果表明:三峽庫(kù)首地區(qū)大氣降水酸化嚴(yán)重,超過(guò)1/3的降水pH值低于4.5.SO42-和NO3-為降水中的最主要陰離子,雨量加權(quán)平均值分別為161.90,65.24μeq/L,二者分別占無(wú)機(jī)陰離子總量的66%、27%.Ca2+是最主要的陽(yáng)離子,離子含量在8.89～932.90μeq/L之間,雨量加權(quán)平均濃度為108.34μeq/L,占無(wú)機(jī)陽(yáng)離子總量的43%.季節(jié)變化分析表明,夏秋季節(jié)降水酸化嚴(yán)重,而冬春季節(jié)降水酸化不明顯.不同季節(jié)相對(duì)酸度(FA)和中和因子(NF)分析表明,冬春季節(jié)的降水酸度主要受Ca2+離子的中和作用控制.主要離子來(lái)源分析表明,SO42-和NO3-主要來(lái)源于化石燃料燃燒,Na+、Cl-主要為海源輸入的貢獻(xiàn),而Ca2+、Mg2+主要來(lái)源于陸殼顆粒物質(zhì).

三峽水庫(kù)；大氣降水；化學(xué)特征；來(lái)源分析

酸雨一直是我國(guó)主要的環(huán)境問(wèn)題之一,目前我國(guó)酸雨污染區(qū)已由“七五”時(shí)期的西南等少數(shù)地區(qū),擴(kuò)展到長(zhǎng)江以南、青藏高原以東的大部分地區(qū)及四川盆地廣大地區(qū)[1].湖北省地處華中酸雨帶的北緣,西部緊鄰我國(guó)大西南酸雨區(qū),與華南地區(qū)同為我國(guó)酸沉降通量最大的地區(qū)[2].而長(zhǎng)江三峽河谷地帶已經(jīng)是目前我國(guó)酸雨出現(xiàn)頻率高、強(qiáng)度較為嚴(yán)重的區(qū)域之一[3-4].三峽水庫(kù)建成后,形成一個(gè)長(zhǎng)達(dá)600km的巨大狹長(zhǎng)型水庫(kù),水庫(kù)下起于湖北宜昌,上止于重慶,庫(kù)尾屬于我國(guó)規(guī)劃的“兩控區(qū)”的西南酸雨控制區(qū),而庫(kù)首則處于華中酸雨控制區(qū)北緣[4],因此,酸雨對(duì)三峽水庫(kù)水質(zhì)、水生態(tài)系統(tǒng)的影響不可忽視.

目前,對(duì)湖北地區(qū)酸雨的研究主要是關(guān)注其時(shí)空分布特征以及其與氣象條件的相互關(guān)系[3-6],而對(duì)酸降水化學(xué)的系統(tǒng)分析相對(duì)較少[7].本研究通過(guò)對(duì)三峽庫(kù)首區(qū)秭歸縣城 1年的大氣降水的水化學(xué)特征分析,了解大氣降水的酸度及其酸化原因,討論降水中不同組分來(lái)源及控制因素,以期為當(dāng)?shù)卮髿馕廴痉乐翁峁┮罁?jù).

1 研究區(qū)域與方法

1.1 研究區(qū)域

秭歸縣位于湖北省西部(圖 1),長(zhǎng)江西陵峽畔,110°18′～111°0′E,30°38′～31°11′N,東鄰宜昌,南連長(zhǎng)陽(yáng),西接巴東,背靠興山,屬于長(zhǎng)江上游下段的三峽河谷地帶.該縣地處亞熱帶季風(fēng)氣候區(qū),氣候溫和濕潤(rùn)、雨量充沛、四季分明,年平均氣溫為 13.1～18℃,年平均水量為 1000mm,空氣相對(duì)濕度 72%.秭歸縣城茅坪鎮(zhèn)是三峽庫(kù)區(qū)移民遷建的一座新城,緊挨三峽大壩,位于三峽大壩右岸,占地約2萬(wàn)km2,縣城人口約8萬(wàn).

圖1 采樣位置示意Fig.1 Sketch map showing the sampling location

1.2 采樣方法

采樣點(diǎn)設(shè)置在秭歸縣城茅坪鎮(zhèn)一8層樓頂,房頂周圍空曠,附近沒(méi)有工業(yè)排放源.采樣設(shè)備是聚乙烯桶,固定于一個(gè)高于樓頂約1.5m的采樣平臺(tái)上,以避免降水濺射帶來(lái)的影響.使用前,用超純水反復(fù)沖洗,然后用蓋子蓋住,預(yù)防干沉降污染.每次下雨時(shí),將預(yù)先處理過(guò)的聚乙烯桶置于采樣平臺(tái)收集樣品.雨停后,立即測(cè)試水樣pH值、電導(dǎo)、溫度等基本參數(shù).收集的降水用 0.45μm Millipore醋酸纖維濾膜過(guò)濾,然后用預(yù)先處理過(guò)的聚乙烯瓶分裝.用于分析陽(yáng)離子的樣品加入適量亞沸蒸餾純硝酸使其pH＜2.所有樣品置于4℃冰箱冷藏保存,并盡快分析.降水陰離子(F-、Cl-、 NO3-、SO42)用離子色譜(Dionex ICS-90,美國(guó)Dionex公司)分析,陽(yáng)離子(K+、Na+、Ca2+、Mg2+)用原子吸收(PE-5100-PC,美國(guó) PE公司)分析,NH4+用納氏試劑分光光度法測(cè)定,各離子測(cè)試精度都好于5%.

1.3 數(shù)據(jù)質(zhì)量控制

為保證數(shù)據(jù)質(zhì)量,樣品采集嚴(yán)格按照國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)[8]要求進(jìn)行.所有離子分析過(guò)程都帶空白樣品、國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)進(jìn)行質(zhì)量控制,平行樣品數(shù)為樣品總數(shù) 10%.陰陽(yáng)離子電荷平衡是檢測(cè)降水?dāng)?shù)據(jù)質(zhì)量的重要參數(shù)指標(biāo),它可以提供數(shù)據(jù)質(zhì)量信息以及可能漏測(cè)重要離子可能性的相關(guān)信息.根據(jù)美國(guó)環(huán)境保護(hù)署規(guī)定,離子濃度范圍在 50～100μeq/L時(shí),可接受的離子差為 30%～60%,而離子濃度大于 100μeq/L時(shí),可接受的離子差為15%～30%.按照該標(biāo)準(zhǔn)對(duì)所有樣品進(jìn)行檢查,所有樣品符合標(biāo)準(zhǔn)要求.陰陽(yáng)離子線性回歸的R2為0.92,相關(guān)性較高,表明分析數(shù)據(jù)質(zhì)量可靠.

2 結(jié)果與討論

2.1 降水酸度及其離子組成特征

2009年6月～2010年7月,共采集了59個(gè)大氣降水樣品.樣品pH值在3.90～6.98之間,雨量加權(quán)平均值為4.92,其中pH＜5.6的降水占所有樣品的83%,說(shuō)明該地區(qū)存在降水酸化現(xiàn)象.由圖2可知,大部分降水樣品 pH值在 4.0～5.5之間,其中pH值4.0～4.5的樣品約占1/3,少數(shù)樣品的pH值＜4.0,酸化非常嚴(yán)重.1990～2002年間,宜昌地區(qū)降水pH 均值為4.42,酸雨出現(xiàn)頻率為77.34%,其中2000 年最低( 54.3%),1990年最高(88.3%)[3].對(duì)比可知,雖然該地區(qū)降水中平均pH略有升高,但是其酸雨發(fā)生頻率仍然很高.研究表明,當(dāng)降水pH值小于4.9時(shí),將會(huì)對(duì)森林、農(nóng)作物和材料產(chǎn)生明顯損害,西方發(fā)達(dá)國(guó)家多將降水pH≤4.6作為確定受控對(duì)象的指標(biāo)[1].該地區(qū)超過(guò)一半的降水pH值低于 4.9,酸性降水將對(duì)當(dāng)?shù)氐纳?、農(nóng)田系統(tǒng)的影響不可忽視.

由表1可知,2009年至2010年,該地區(qū)降水主要離子濃度順序?yàn)?SO42-＞Ca2+＞NH4+＞NO3-＞Mg2+＞Cl-＞Na+＞K+.SO42-和 NO3-為最主要的陰離子,離子含量分別為 31.39～668.14μeq/L、7.56～432.86μeq/L,雨量加權(quán)平均值分別為 161.90, 65.24μeq/L,其對(duì)無(wú)機(jī)陰離子總量貢獻(xiàn)分別為66%、27%.Ca2+是最主要的陽(yáng)離子,也是離子含量變化最大的離子,最低含量為8.89μeq/L,最高含量為 932.90μeq/L,雨量加權(quán)平均值為 108.34μeq/L,占無(wú)機(jī)陽(yáng)離子總量的 43%;NH4+為次主要的陽(yáng)離子,離子當(dāng)量濃度在8.70～ 230.52μeq/L之間,雨量加權(quán)平均值為 88.30μeq/L,二者占了陽(yáng)離子總量的 85%.我國(guó)酸雨是以硫酸根占絕對(duì)優(yōu)勢(shì)的硫酸型酸雨,20世紀(jì)90年代硫酸根與硝酸根的當(dāng)量濃度之比約為 64:1[1].在本研究過(guò)程中,硫酸根與硝酸根的當(dāng)量濃度之比約為2.5:1,說(shuō)明近年來(lái)N的排放迅速增加,酸雨由硫酸型逐漸向硫酸-硝酸混合型過(guò)渡.鄭澤厚等[7]在1996至1998年對(duì)湖北農(nóng)村地區(qū)降水SO42-進(jìn)行了分析,1996年、1997年與秭歸相鄰的興山地區(qū)的 SO42-濃度分別為(68±66.82)μeq/L、(127.0±93.08)μeq/L.本研究中的大氣降水的 SO42-含量明顯升高,表明二氧化硫的排放量明顯增加.與 2001宜昌市區(qū)[3]相比,秭歸SO42-略低,而 NH4+明顯更低,反映了城市高 SO2排放和高 NH3排放的特征.SO2主要來(lái)源工業(yè),而NH3主要來(lái)源于糞便排放以及城市周邊的禽畜養(yǎng)殖、農(nóng)業(yè)施肥等[9].

與中國(guó)其他地區(qū)降水相比較,三峽水庫(kù)降水SO42-、NO3-高于茂蘭森林、東天山偏遠(yuǎn)地區(qū)[10-11],而低于北京、上海、成都等大城市[12-14],說(shuō)明SO42-、NO3-主要代表工業(yè)、交通等人為活動(dòng)來(lái)源,越發(fā)達(dá)的地區(qū),其降水中 SO42-、NO3-也越高.而三峽庫(kù)首地區(qū)Ca2+、Mg2+離子不僅低于北京,上海等大城市[12-14],也低于北方的偏遠(yuǎn)地區(qū)[11],反映了中國(guó)北方地區(qū),干燥氣候、風(fēng)沙揚(yáng)塵對(duì)降水中陸源離子的控制.而相對(duì)于沿海的深圳地區(qū),三峽降水 Na+、Cl-離子含量明顯偏低,顯示了海洋輸入對(duì)降水水化學(xué)的距離效應(yīng).

圖2 三峽庫(kù)首地區(qū)降水pH值頻率分布特征Fig.2 Frequency distribution of pH

表1 秭歸縣城降水pH值、主要陰陽(yáng)離子與國(guó)內(nèi)其他地方比較(μeq/L)Table 1 Comparision of the major ions concentration and pH in Zigui with other sites in China (μeq/L)

2.2 降水季節(jié)變化

從圖3可知,pH值具有明顯的季節(jié)變化特征,冬、春季節(jié)pH值較高(加權(quán)平均值分別為5.77、5.13),而夏、秋季節(jié)較低(加權(quán)平均值分別為5.07、4.45),其中最高pH值出現(xiàn)在2009年11月,而最低pH值發(fā)生在2010年的4月,這一變化特征與我國(guó)許多地方研究不太一致[16].其主要原因可能是夏秋季節(jié)三峽庫(kù)首地區(qū)降水發(fā)生頻率很高,沖刷空氣中的顆粒物,導(dǎo)致堿性物質(zhì)大量減少.通常,由于冬春季的供暖等行為,是一年中能源消耗最大的時(shí)期,其SO2、NOx的排放量在一年中是最高的,高酸性氣體的排放量,通常會(huì)導(dǎo)致冬、春季節(jié)降水pH值降低[13].

圖3 三峽庫(kù)首降水pH值季節(jié)變化Fig.3 Seasonal variations of pH in head region of TGR

圖4 三峽庫(kù)首降水主要離子季節(jié)變化Fig.4 Seasonal variations of ion concentration in head region of TGR

由圖4可知,一年中,冬季離子含量最高,春季次之,夏秋季節(jié)離子含量較低,這主要是由于每年的6～10月是該區(qū)域的雨季,較高的降水頻率對(duì)空氣具有沖刷、清潔的效果.冬、春季節(jié)SO42-、NO3-的含量也是一年中最高,這與冬春季節(jié)取暖用煤量增加相符.冬春季節(jié)的Ca2+、NH4+含量也是一年最高,這與冬春季節(jié)氣候相對(duì)干燥,空氣中懸浮顆粒增加是緊密相關(guān)的.

2.3 降水酸化與中和

由前所述可知,該地區(qū)的降水發(fā)生了明顯的酸化,而其中夏秋季節(jié)降水酸化現(xiàn)象尤為嚴(yán)重,而冬春季節(jié)則因懸浮顆粒的中和作用而酸化程度不明顯.相對(duì)酸度 FA是評(píng)價(jià)降水酸度中和狀況的一個(gè)參考指標(biāo)[17],計(jì)算公式如式(1):

式中:[H]、[NO3-]、[ SO42-]為對(duì)應(yīng)離子的摩爾濃度,μeq/L.若FA=1,表明由SO42-和NO3-產(chǎn)生的降水酸度未被堿性物質(zhì)中和.本研究中,春、夏、秋、冬各季的FA值分別為0.05、0.07、0.20、0.01,由此可知,冬季降水中和程度最為明顯,99%的由SO42-和 NO3-產(chǎn)生的降水酸度都被中和,而秋季降水中和程度最弱,只有80%被中和.

中和因子NF是用來(lái)評(píng)價(jià)降水被不同堿性物質(zhì)的中和程度的參數(shù)[18],公式如式(2):

式中:[Xi]是堿性離子 Xi的濃度,μeq/L.計(jì)算得出,Ca2+離子在各季節(jié)(春、夏、秋、冬)的NF分別為0.97、0.47、0.34、0.89,NH4+的NF則分別為0.08、0.42、0.46、0.24.因此在冬春季節(jié),Ca2+對(duì)酸性物質(zhì)起了主要的中和作用,而夏秋季節(jié),NH4+的中和作用也很明顯,幾乎和 Ca2+的中和作用相當(dāng).

FA與NF的計(jì)算結(jié)果與pH值的季節(jié)變化相符,表明冬春季節(jié)該地區(qū)異常的pH值升高現(xiàn)象,其主要原因是Ca2+離子的中和作用,這與前文的初步推測(cè)相吻合.

2.4 離子來(lái)源分析

2.4.1 相關(guān)性分析 降水中離子的相關(guān)性反映了離子的物質(zhì)來(lái)源或經(jīng)歷的化學(xué)反應(yīng)過(guò)程特征,相關(guān)性好的離子之間通常有共同的物質(zhì)來(lái)源或經(jīng)歷了相同化學(xué)反應(yīng)過(guò)程[19-20].表 2列出了研究期內(nèi)該地區(qū)降水離子間的相互關(guān)系.SO42-和 NO3-通常有共同的來(lái)源(化石燃料燃燒),而且它們?cè)诖髿庵型ǔＳ邢嗨频幕瘜W(xué)行為,因此二者常表現(xiàn)出很好的相關(guān)性[19,21-22].在本研究中,二者具有很好的相關(guān)性,相關(guān)性系數(shù)為0.671.代表典型海源來(lái)源的海鹽離子Na+與Cl-之間,典型陸殼來(lái)源的Ca2+與 Mg2+之間也有很好的相關(guān)性,相關(guān)系數(shù)分別為0.914、0.865,表明降水中Na+、Cl-主要來(lái)源于遠(yuǎn)距離大氣輸送的海鹽離子,而 Ca2+、Mg2+主要來(lái)源于陸源的礦物顆粒物(風(fēng)沙、揚(yáng)塵等).典型致酸離子SO42-、NO3-與典型堿性陽(yáng)離子Ca2+、NH4+、Mg2+也有很好的相關(guān)性,反映了降水過(guò)程中酸性物質(zhì)與堿性物質(zhì)間的中和反應(yīng)過(guò)程.

表2 秭歸縣城降水主要陰陽(yáng)離子相關(guān)系數(shù)Table 2 The correlation coefficients of ionic concentrations in rainwater samples from Zigui

2.4.2 海鹽離子含量計(jì)算 最常用的用于分析降水中海洋來(lái)源的方法的是通過(guò)比較降水中Cl/Na比值與海水比值的差異.為了計(jì)算降水中離子的海鹽來(lái)源(SS-Sea Salt)和非海鹽來(lái)源(NSS-Non-Sea Salt)的貢獻(xiàn),常用Na+作為海洋來(lái)源的示蹤離子[23-26].用 Na+作為海洋來(lái)源參考離子,其中一個(gè)很重要的前提條件是 Na必須只有海洋這個(gè)單一來(lái)源,而現(xiàn)實(shí)中由于很多情況都會(huì)帶入Na離子,使計(jì)算時(shí)出現(xiàn)偏差.Al離子通常只有陸地來(lái)源,而陸殼來(lái)源的 Na(NaT)可以通過(guò)公式(3)來(lái)估計(jì)[23]:

式中,AlRW為降水中Al含量,(Na/Al)T為陸殼平均Na/Al比值(0.11)[23].則作為海洋來(lái)源的 Na參考值可用式(4)計(jì)算[10]非海洋來(lái)源組分則可用式(5)計(jì)算

X代表K+、Ca2+、Mg2+、Cl-、NO3-、SO42-等離子,以上各離子計(jì)算結(jié)果見(jiàn)表3.

由表3可知,Cl-離子大部分為海洋來(lái)源,只有9.53%為非海洋來(lái)源.氯有廣泛的人為活動(dòng)來(lái)源,如含氯有機(jī)物的燃燒和分解、造紙工業(yè)漂白劑、含氯化工廠等,這些排放源在水汽輸送過(guò)程不斷進(jìn)入大氣,使降水的中Cl-相對(duì)海洋富集.而NO3-、SO42-、Ca2+、K+絕大部分來(lái)自非海洋來(lái)源,海鹽的貢獻(xiàn)幾乎可以忽略不計(jì),Mg2+離子則有部分的海鹽來(lái)源貢獻(xiàn).

表3 降水中的非海源離子與海源離子Table 3 NSS ions and SS ions in the rainwater

3 結(jié)論

3.1 三峽庫(kù)首地區(qū)2009年6月至2010年降水pH在3.90至6.98之間,雨量加權(quán)平均值為4.92,低于 5.0的降水超過(guò)了一半,說(shuō)明該地區(qū)降水酸化嚴(yán)重.

3.2 SO42-和 NO3-為最主要的陰離子,雨量加權(quán)平均值分別為161.90、65.24μeq/L.Ca2+是最主要的陽(yáng)離子, NH4+為次主要的陽(yáng)離子,二者占了陽(yáng)離子總量的 85%.SO42-和 NO3-的當(dāng)量比值為

2.5 :1,說(shuō)明該地區(qū)降水由傳統(tǒng)的硫酸型向硫酸-硝酸混合型過(guò)渡.

3.3 降水 pH 和離子含量具有明顯的季節(jié)特征,pH值冬春季節(jié)高而夏秋季節(jié)低,離子含量變化也有一致的特征.分析發(fā)現(xiàn),冬春季節(jié)降水酸度主要受Ca2+的中和作用影響,而夏秋季節(jié)主要受Ca2+和NH4+的共同作用影響.

3.4 通過(guò)離子相關(guān)分析及海洋組分計(jì)算得出,SO42-和NO3-主要來(lái)源于化石燃料燃燒,Na+、Cl-主要為海源輸入的貢獻(xiàn),而Ca2+、Mg2+主要來(lái)源于陸殼顆粒物質(zhì).

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Chemical characteristics of rainwater collected in the head region of Three Gorges Reservoir.

WU Qi-xin1,2, HAN Gui-lin1?(1.State Key Laboratory of Environmental Geochemistry, Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guiyang 550002, China；2. Graduate University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China). China Environmental Science, 2012,32(3)：385～390

Rainwater samples were collected in the head region of Three Gorges Reservoir from June 2009 to July 2010 and the pH and major ion concentrations were measured. The rain in this region were seriously acidized, more than one third of the rain events’ pH were lower than 4.5. SO42-and NO3-were the main anions, and their volume-weighted mean were 161.90μeq/L and 65.24μeq/L, respectively, which account for 66% and 27% of the total measured anions. Ca2+was the dominant cation in rainwater with a volume-weighted mean value 108.34μeq/L (8.89～932.90μeq/L). The seasonal variations of the pH show that the rainwater were more acidized in summer and autumn than those in winter and spring. Results of fractional acidity (FA) and neutralization factors (NF) indicated that the acidity of rainwater in winter and spring were neutralization caused by Ca2+. Studies of the origins of major ions showed that SO42-and NO3-were from fossil fuels, and Na+and Cl-were from sea sources, while Ca2+and Mg2+from the terrestrial mineral particles. Key words：Three Gorges Dam；rainwater；chemical characteristics；sources

X517

A

1000-6923(2012)03-0385-06

2011-06-08

中國(guó)科學(xué)院知識(shí)創(chuàng)新工程重要方向項(xiàng)目(KZCX2-YWQN109);國(guó)家自然科學(xué)基金(40973088,40721062)

? 責(zé)任作者, 研究員, hanguilin@vip.skleg.cn

吳起鑫(1984-),男,江西贛州人,中國(guó)科學(xué)院地球化學(xué)研究所博士研究生,主要從事水環(huán)境地球化學(xué)研究.發(fā)表論文2篇.