高 爽,金亮茂,史建武,2,韓 斌,王秀艷,彭 躍,趙麗娟,白志鵬,4* (.南開大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,天津 0007；2.昆明理工大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,云南 昆明 65009；.遼寧省環(huán)境監(jiān)測實驗中心,遼寧 沈陽 00；4.中國環(huán)境科學(xué)研究院,北京 0002)

輕型汽油車VOCs排放特征和排放因子臺架測試研究

高 爽1,金亮茂1,史建武1,2,韓 斌1,王秀艷1,彭 躍3,趙麗娟3,白志鵬1,4*(1.南開大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,天津 300071；2.昆明理工大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,云南 昆明 650093；3.遼寧省環(huán)境監(jiān)測實驗中心,遼寧 沈陽 110031；4.中國環(huán)境科學(xué)研究院,北京 100012)

為研究輕型汽油車尾氣中 VOCs的排放特征和排放因子,按照《輕型汽車污染物排放限值及測量方法》(中國Ⅲ、Ⅳ階段)中要求,采用底盤測功機對國內(nèi)現(xiàn)有不同品牌輕型汽車進行臺架試驗,并利用3級冷阱預(yù)濃縮GC-MS方法對尾氣樣品中VOCs物種進行定量分析.結(jié)果表明,尾氣樣品中共有68種VOCs被定量檢出,其中芳香烴種類最多,占38.7%,烷烴占29.8%,烯烴(包含炔烴)占27.1%.不同品牌輕型車源排放譜特征基本吻合.輕型汽車的總VOCs排放因子為0.01～0.46g/km,前3位物種分別為乙烯、甲苯和苯.

輕型汽油車；揮發(fā)性有機物(VOCs)；臺架試驗；排放因子；源成分譜

近些年,隨著經(jīng)濟的快速增長和城市化進程的加快,我國機動車保有量急劇增加,其產(chǎn)生的尾氣污染也越來越嚴(yán)重[1].研究表明,在VOCs的總?cè)藶樵磁欧胖?汽車尾氣的排放量占 35%以上[2].目前已鑒定出的VOCs有300多種,最常見的包括苯、甲苯、二甲苯、碳氫化合物等.大氣中的氮氧化物與碳氫化合物經(jīng)過紫外線照射發(fā)生反應(yīng)形成的光化學(xué)煙霧,降低大氣能見度,進而降低城市環(huán)境空氣質(zhì)量[3],危害人體健康[4].建立相應(yīng)的源成分譜,再利用化學(xué)質(zhì)量平衡受體模型(CMB)可定量計算區(qū)域 VOCs排放源的貢獻率,國外在這一領(lǐng)域開展了大量的研究工作[5-11],但由于國內(nèi)外差別較大,直接引用國外源成分譜數(shù)據(jù)會受到一定的限制.作者根據(jù)《輕型汽車污染物排放限值及測量方法》(中國Ⅲ、Ⅳ階段)的要求,采用底盤測功機對輕型汽車進行臺架試驗研究,給出了幾種常見輕型汽油車的VOCs成分譜及其排放因子,為VOCs排放源解析及相關(guān)研究提供資料.

1 方法和材料

1.1 測試汽車

輕型車在城市交通機動車構(gòu)成中占大多數(shù),因此本研究重點關(guān)注輕型汽油車尾氣 VOCs排放,對5輛不同類型的輕型汽油車進行了臺架測試實驗,所有測試車輛都是電噴車.實驗期間測試的機動車基本情況如下表1所示.

1.2 測試周期

汽車排放中污染物含量與汽車行駛工況(怠速、加速、等速、減速)、空氣與燃料比、環(huán)境溫度、發(fā)動機負荷等因素有關(guān)[11].要比較不同汽車污染物排放特征,只有在同一工況條件下測得數(shù)值才有可比性.本研究參照我國機動車測試標(biāo)準(zhǔn)[12],采用較為通用的城區(qū)行駛循環(huán)工況(ECE)和城郊行駛循環(huán)工況(EUDC)作為測試工況.ECE和EUDC測試工況如圖1所示.實驗過程由Ⅰ部(ECE)和Ⅱ部(EUDC)組成,其中ECE為低速工況,代表城市行駛狀況,平均車速為19km/h,由4個相同城區(qū)行駛循環(huán)單元組成,每個城區(qū)行駛循環(huán)單元包括 15個工況,測試一個周期為 195s;EUDC為高速工況,代表城郊行駛狀況,包括 13個工況,平均車速為62.6km/h,總行駛時間400s.

表1 測試車輛信息Table 1 Characteristics of tested vehicles

圖1 臺架實驗工況運轉(zhuǎn)循環(huán)示意Fig.1 A schematic diagram of driving cycles

1.3 尾氣采集和分析

本研究依據(jù)GB 18352.3-2005《輕型汽車污染物排放限值及測量方法》(中國Ⅲ、Ⅳ階段)[12],對不同類型的輕型汽油車進行了底盤測功機模擬實驗,重點分析各類機動車尾氣中VOCs的特征,并計算其排放因子.測試方法如圖2所示.

臺架實驗在中國汽車技術(shù)研究中心汽車排放實驗室進行,實驗設(shè)備包括:奧地利 AVL公司制造的 RPL1220型底盤測功機(最高車速: 180km/h,功率:0～147kW),CVS2000、AMA4000型排氣取樣和分析系統(tǒng).機動車尾氣樣品用預(yù)先抽真空的400mL的蘇瑪罐負壓采樣.

本研究根據(jù)US EPA推薦的TO-15方法,選擇不銹鋼蘇瑪罐采樣—低溫預(yù)濃縮—氣相色譜-質(zhì)譜技術(shù)定性定量分析VOCs物種.氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀選用島津QP2010,配有電子轟擊源(EI);低溫預(yù)濃縮選用美國ENTECH大氣預(yù)濃縮系統(tǒng):包括3100A罐清洗儀、4600A動態(tài)稀釋儀、7100A大氣預(yù)濃縮儀、7016自動進樣器.

1.4 數(shù)據(jù)分析方法

輕型車臺架模擬實驗的 HC的排放因子依據(jù) GB 18352.3—2005《輕型汽車污染物排放限值及測量方法》(中國Ⅲ、Ⅳ階段)[12],具體計算方法如下:

式中: EF為排放因子, g/km;S為行駛距離,km; V為總?cè)莘e,L(校正到標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài) 273.2K 和101.33kPa); dHC為碳氫化合物在溫度為273K,大氣壓力為 101.33kPa時的密度,當(dāng)平均碳氫比為1:1.85時,密度為0.619g/L; HCC為稀釋排氣中碳當(dāng)量的容積濃度,×10-6C,考慮到稀釋空氣中的污染物,進行如下校正:

式中:HCe為樣氣中碳氫化合物的容積濃度, ×10-6C;HCd為稀釋空氣中碳氫化合物的容積濃度,×10-6C;DF為稀釋系數(shù)

2 結(jié)果和討論

2.1 機動車尾氣VOCs成分譜

由表2可見,在本次臺架模擬試驗中采集的5輛輕型汽油車20個樣品中,一共定量檢測出68種VOCs,其中烷烴29種、烯烴(包括乙炔)12種、芳香烴15種、鹵代烴8種、醛酮類4種.在輕型汽油車尾氣總VOCs物種中,芳香烴位居首位,占38.7%;烷烴和烯烴所占比例相當(dāng),分別為 29.8%和27.1%;醛酮類僅占到4.47%.

從圖3中可以看出,各實驗車輛之間尾氣中主要VOCs組分構(gòu)成差別不大,成分譜結(jié)果基本吻合.主要包括乙烯、甲苯、苯、異戊烷、丙烯、乙炔、1,2,4-三甲基苯、間(對)-二甲苯、乙烷、2-甲基戊烷、1,2,3-三甲基苯、對-乙基甲苯、1-丁烯、3-甲基己烷、乙苯、鄰-二甲苯.在烷烴的構(gòu)成中,異戊烷是烷烴中最主要的排放物種,質(zhì)量百分比為 6.24%±0.87%.異戊烷主要來自汽油蒸汽和液體汽油[13],汽油蒸汽一般是指油品的泄漏以及車輛停止運行時由于發(fā)動機依然較熱造成的汽油揮發(fā);液體汽油則代表了未燃燒的汽油,在環(huán)境溫度下,低分子量和揮發(fā)物質(zhì)從多組分混合物中釋放出來.在所有樣本中,LD-5樣本中異戊烷比重最高,乙烷的比重最低,而又由于乙烷是燃燒產(chǎn)物,所以推測 LD-5汽油存在不完全燃燒的情況.烷烴中其他主要物種還包括2-甲基戊烷、3-甲基戊烷、正戊烷等.

在烯烴的構(gòu)成中,乙烯所占比重最高,是首要的排放物種,質(zhì)量百分比為 11.60%±1.01%,其次是丙烯和 1-丁烯.值得一提的是,1,3-丁二烯的質(zhì)量百分比為0.87%±0.05%,雖然所占比重不高,但所有樣本中都被檢出.付琳琳等[14]研究表明,1,3-丁二烯在汽油蒸發(fā)實驗頂空樣品中沒有被檢出,而在臺架實驗中也被檢測出較低的含量,說明 1,3-丁二烯由汽車尾氣排放產(chǎn)生.Roger的研究[15]也證明了這一點,他們的研究還表明,隨著烯烴在汽油中含量的增加,燃燒后排放的1,3-丁二烯的量也隨之增加.

從芳香烴類化合物的組成來看,甲苯是芳香烴中比例最高的物種,質(zhì)量百分比為 10.70%± 0.94%,其次為苯 8.57%±0.64%、間(對)-二甲苯4.41%±0.81%、1,2,4-三甲苯3.85%±0.39%.

表2 不同車型VOCs源成分譜(wt%)和排放因子(mg/km)Table 2 VOCs source profile (wt%) and emission factors(mg/km) for different types of vehicles

續(xù)表

本文選出了主要的16種VOCs,即乙烯、甲苯、苯、異戊烷、丙烯、乙炔、1,2,4-三甲基苯、間(對)-二甲苯、乙烷、2-甲基戊烷、1,2,3-三甲基苯、對-乙基甲苯、1-丁烯、3-甲基己烷、乙苯、鄰-二甲苯,將本研究的源成分譜與國內(nèi)外一些已有的源成分譜進行對比研究,由表3可見,由于本實驗與付琳琳等[14]的研究都采用 GB 18352.3—2005《輕型汽車污染物排放限值及測量方法》[16](中國Ⅲ、Ⅳ階段)進行臺架實驗,使用油品相同(93#汽油),兩者成分譜結(jié)果基本吻合.本研究與Sigsby等[17]的研究比較接近,但部分物種存在差異,如苯、甲苯、丙烯、乙炔等.這主要是油品成分的差異造成的,以及測試方法的差別,Sigsby等[17]使用的是FTP Test(the federal test procedure driving cycle)的測試方法.陸思華等[13]的研究結(jié)果中,部分VOCs物種與本研究的結(jié)果有差別,原因主要是其汽車尾氣全是在怠速狀況下測得,而非本實驗采取的GB 18352.3—2005[16]的方法.此外,本實驗使用的均為家用小轎車,而陸思華等[13]使用的車輛包括小轎車和出租車,車型的差異以及車輛使用情況、行駛里程的不同,也會對實驗結(jié)果產(chǎn)生影響.

圖3 不同車輛VOCs物種比較Fig.3 Comparison of VOCs species for different types of vehicles

2.2 ECE/EUDC工況對比研究

汽車排放受多種因素的影響,如車輛狀況(發(fā)動機、車齡和行駛里程、保養(yǎng)狀況、燃油品質(zhì)等),環(huán)境條件(大氣溫度、濕度、風(fēng)速等),實際行駛工況等[18].為了比較低速和高速行駛狀態(tài)下機動車尾氣排放VOCs的差異,本研究選取了部分輕型汽油車進行ECE/EUDC工況的對比實驗.由圖 4～圖 6可見,ECE和 EUDC工況下部分VOCs物種差別較大.對于ECE工況,在檢測的68種 VOCs中,排放前 10位的物種以及其在總VOCs中的質(zhì)量分數(shù)分別是:對-乙基甲苯(6.36%)、1,2,4-三甲基苯(5.66%)、異戊烷(5.32%)、乙烯(5.25%)、甲苯(4.91%)、間-乙基甲苯(4.63%)、壬烷(4.04%)、鄰-二甲苯(3.59%)、間(對)-二甲苯(3.32%)和丙烯(3.03%);對于EUDC工況,排放前 10位的物種分別是:乙烷(16.4%)、乙烯(11.6%)、異戊烷(8.21%)、甲苯(5.94%)、1,2-二氯乙烷(5.92%)、苯(4.73%)、二氯甲烷(4.35%)、丙烯(3.31%)、1-己烯(2.8%)、二硫化碳(2.68%).

圖4 輕型汽油車在ECE/EUDC工況下排放烷烴的比較Fig.4 Compare the emission of alkane compounds from light-duty gasoline vehicles at ECE/EUDC conditions

從圖4可以看出,在烷烴的構(gòu)成中,乙烷、異丁烷、正丁烷、異戊烷這4種物種在高速狀態(tài)下所占比重比低速狀態(tài)下高,其中乙烷高速狀態(tài)下是低速狀態(tài)下的11.39倍.分析認為,乙烷為燃燒產(chǎn)物,它在高速行駛狀態(tài)下比例高于低速行駛.2-甲基戊烷、2,3-二甲基丁烷、3-甲基戊烷、3-甲基己烷、壬烷等在低速狀態(tài)下所占比重大于高速狀態(tài).圖5表明,烯烴(包含乙炔)組成方面,乙烯是首要的排放物種,乙烯在高速狀態(tài)下所占比重明顯高于低速狀態(tài);1-己烯在高速狀態(tài)下所占比例也明顯高出低速狀態(tài).丙烯、異戊二烯、1,3-丁二烯、苯乙烯等在 2種工況下所占比例變化不大,可見速度對其影響不明顯.另外,低速狀態(tài)下還檢出了反-2-丁烯、順-2-丁烯、1-戊烯、順-2-戊烯、反-2-戊烯這5種物種,而在高速狀態(tài)下均未檢出,分析可能的原因是這幾種物質(zhì)由汽油蒸汽和液體汽油產(chǎn)生.如圖 6所示,大部分芳烴類物種(乙苯、間(對)-二甲苯、鄰-二甲苯、間-乙基甲苯、對-乙基甲苯、1,2,4-三甲苯)在 ECE工況下質(zhì)量分數(shù)高于EUDC,而苯和甲苯的情況相反,高速狀態(tài)下比例高于低速狀態(tài),其中苯在高速狀態(tài)下所占的比例是低速狀態(tài)下的2倍以上,說明苯和甲苯在充分燃燒的情況下排放更多.

圖5 輕型汽油車在ECE/EUDC工況下排放烯烴(包含乙炔)的比較Fig.5 Compare the emission of olefins compounds from light-duty gasoline vehicles at ECE/EUDC conditions

表3 VOCs源成分譜比較Table 3 Comparison of VOCs source profile

圖6 輕型汽油車在ECE/EUDC工況下排放芳香烴的比較Fig.6 Compare the emission of aromatics compounds from light-duty gasoline vehicles at ECE/EUDC conditions

2.3 排放因子

由于采集和分析 VOCs的各個組分非常困難,采集樣品的設(shè)備昂貴,因而國內(nèi)外有關(guān)機動車VOCs排放因子的數(shù)據(jù)較少.一般只得出總碳氫化合物的濃度和排放因子,即VOCs的濃度和排放因子[19].本研究在對輕型汽車排放VOCs成分譜分析的基礎(chǔ)上,得到了總VOCs和58種VOCs組分的排放因子,見表2.

臺架試驗測到的5輛汽油車的總VOCs排放因子為 0.01～0.41g/km,這與付琳琳等[20]的[(0.37±0.49)g/km]結(jié)果較為接近.胡京南等[21]對7輛輕型汽油車進行車載實驗,估算的VOCs排放因子為 0.06～1.54g/km.各實驗車輛排放因子前10位物種差異并不明顯,主要包括乙烯、甲苯、苯、異戊烷、乙炔、間(對)-二甲苯、丙烯、1,2,4-三甲苯、乙烷、2-甲基戊烷等.

由圖7可見,不同行駛工況的平均速度和行駛狀態(tài)對VOCs的排放因子影響較大.當(dāng)汽車在ECE工況行駛時,排放因子總體較高,隨汽車平均速度的增加明顯下降;當(dāng)汽車在EUDC工況下行駛時,排放因子總體較低,隨汽車平均速度的增加緩慢下降.5輛受測試輕型車ECE工況下排放因子分別是EUDC排放因子的11.8倍、4倍、34.2倍、12.4倍和24.8倍.造成這一趨勢的原因是低速時發(fā)動機轉(zhuǎn)速較低,氣體流動緩慢,混合氣形成不均勻,同時缸內(nèi)溫度較低,為保證發(fā)動機穩(wěn)定工作,混合氣較濃,燃油燃燒不充分,瞬時排放速率較高,同時行駛速度較低,單位時間行駛距離短,所以排放因子高.隨著工況平均速度的增加,排放因子呈下降趨勢,且變化明顯.當(dāng)處于EUDC工況時,發(fā)動機燃燒穩(wěn)定,排放因子相對較低,隨著工況平均速度的增加而緩慢下降[22].因此,通過優(yōu)化交通道路從而減少交通擁堵現(xiàn)象對降低汽車尾氣排放有重要意義.LD-3在各工況下的排放因子都高于其他車輛,這可能與車型有關(guān).

圖7 不同行駛工況下總VOCs排放因子Fig.7 Total VOCs emission factors from different driving cycle

2.4 與隧道實驗結(jié)果的比較

為了比較臺架測試實驗結(jié)果和實際道路行駛狀況下汽車尾氣排放結(jié)果之間的異同,課題組于2009年4月21日,在天津火車站附近的海河?xùn)|路地道進行了機動車尾氣隧道實驗.比較結(jié)果如圖8所示,2種實驗中VOCs成分譜特征較為相似,VOCs物種的相關(guān)指數(shù)R2=0.538.但臺架試驗的VOCs排放因子要普遍高于隧道實驗,分析可能的原因是臺架實驗中低速行駛和高的怠速率增加了VOCs的排放量[20].

2.5 不確定性分析

由于機動車排放的影響因素眾多、基礎(chǔ)數(shù)據(jù)需求量大,準(zhǔn)確建立機動車排放清單一直存在較大難度[23].

臺架測試法對測試工況循環(huán)的要求很高,必須使用能代表實際車輛行駛特征的工況循環(huán)曲線進行排放因子測試[24-26],同時由于模擬實驗中駕駛機動車人員與實際道路上司機操作手法的差異,油品的差異以及車輛實際行駛狀況的不同等因素影響,使得臺架實驗的結(jié)果存在不確定性,因此要綜合臺架實驗、道路實驗以及隧道實驗等方法估算輕型汽車的排放因子,從而準(zhǔn)確建立機動車排放清單.

圖8 臺架試驗和隧道實驗排放因子比較Fig.8 Comparison of emission factors of bench test and tunnel experimental study

3 結(jié)論

3.1 受測試的5輛輕型汽油車的VOCs源成分譜基本吻合,與國內(nèi)外的研究結(jié)果比較,除了個別物種差異較大以外,VOCs物種成分譜趨勢基本一致.

3.2 在測試的5輛輕型汽油車中,共定量檢測出68種VOCs,其中芳香烴、烷烴和烯烴比例較高,按質(zhì)量百分比計算,芳香烴類約占 38.7%;烷烴和烯烴所占比例相當(dāng),分別為29.8%、27.1%.芳香烴類化合物中甲苯、苯、乙苯、二甲苯的含量相對較高.

3.3 臺架試驗受測試的5輛汽油車的總VOCs排放因子為 0.01～0.41g/km,各實驗車輛排放因子物種差異并不明顯,主要包括乙烯、甲苯、苯、異戊烷等.測試機動車在低速工況下行駛的 VOCs排放因子明顯高于高速狀態(tài)下的排放因子.

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VOCs emission characteristics and emission factors of light-duty gasoline vehicles with bench test.

GAO Shuang1, JIN Liang-mao1, SHI Jian-wu1,2, HAN Bin1, WANG Xiu-yan1,PENG Yue3, ZHAO Li-juan3, BAI Zhi-peng1,4*(1.College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300071, China；2.College of Environmental Science and Engineering, Kunming University of Science and Technology, Kunming 650093, China；3.Laboratory Center of Environmental monitoring of Liaoning Province, Shenyang 110031, China；4. Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China). China Environmental Science, 2012,32(3)：397～405

In order to study the VOCs emission characteristics and emission factors of the exhaust gas of light-duty gasoline vehicles, different types of light-duty gasoline vehicles in used were tested with a chassis dynamometer according to Limits and Measurement Methods for Emission from Light-duty Vehicles (Ⅲ ,Ⅳ). VOCs species in exhaust gas samples were analyzed by gas-chromatography and mass spectrometry coupled pre-concentration. 68 VOCs in exhaust gas samples had been quantitative detected, aromatics, alkanes and alkenes (with acetylene) account for 38.7%, 29.8% and 27.1% respectively. In addition, the source profile for different types of vehicles agreed well with each other. The total VOCs emission factor for light-duty gasoline vehicle is 0.01-0.41g/km. Ethane, toluene and benzene ranked the top 3 with the highest emission factors.

light-duty gasoline vehicle；volatile organic compounds (VOCs)；dynamometer experiment；emission factor；source emission profile

X511

A

1000-6923(2012)03-0397-09

2011-05-26

東北地區(qū)城市大氣有機污染物控制技術(shù)及其相關(guān)途徑研究(200709013)

* 責(zé)任作者, 教授, zbai@nankai.edu.cn

高 爽(1986-),女,天津人,南開大學(xué)環(huán)境工程系碩士研究生,主要從事?lián)]發(fā)性有機污染物方面的研究.發(fā)表論文2篇.