周志清，梁 偉，劉雪梅，齊照輝，高 蘭，翟麗麗

(航天飛行器生存技術(shù)與效能評估實(shí)驗(yàn)室，北京 100085)

0 引言

AP/HTPB復(fù)合固體推進(jìn)劑燃燒是發(fā)生在燃面極薄區(qū)域復(fù)雜的物理-化學(xué)過程，從細(xì)觀層面來看，AP/HTPB復(fù)合固體推進(jìn)會在AP顆粒表面形成大量相互作用的“微元火焰”，這給建模復(fù)合固體推進(jìn)劑燃燒火焰結(jié)構(gòu)帶來了較大困難。

采用三明治推進(jìn)劑燃燒模型，既能簡化復(fù)合固體推進(jìn)劑細(xì)觀結(jié)構(gòu)建模，又能反映復(fù)合固體推進(jìn)劑燃燒的本質(zhì)特征，成為研究復(fù)合固體推進(jìn)劑燃燒機(jī)理、進(jìn)行燃速預(yù)估的重要基礎(chǔ)模型。以Illinois大學(xué)為代表的三明治燃燒模型［1－3］，考慮了非穩(wěn)態(tài)燃面退移與氣/固熱流耦合，但由于采用簡化的三步氣相反應(yīng)機(jī)制，不能有效反映氣相反應(yīng)機(jī)理;以BYU大學(xué)為代表的三明治燃燒模型［4－5］，采用了復(fù)雜氣相反應(yīng)機(jī)制，但主要專注于氣相火焰結(jié)構(gòu)，沒有考慮氣/固熱流耦合對燃燒過程的影響。

本文建立了一種新的三明治推進(jìn)劑穩(wěn)態(tài)燃燒數(shù)值模型，應(yīng)用49組分328反應(yīng)的復(fù)雜氣相反應(yīng)動(dòng)力學(xué)機(jī)制描述燃燒火焰，采用“等效源項(xiàng)法”［6－7］與氣/固熱流耦合邊界表征復(fù)合固體推進(jìn)劑燃燒表面加質(zhì)過程。綜合考慮燃燒加質(zhì)、熱流耦合與復(fù)雜氣相機(jī)制下的燃燒過程，能更真實(shí)合理反映復(fù)合固體推進(jìn)劑燃燒的本質(zhì)特征。通過數(shù)值仿真分析壓強(qiáng)與模型尺度特征對復(fù)合固體推進(jìn)劑燃燒火焰結(jié)構(gòu)與燃燒特性的影響規(guī)律。

1 基本控制方程

對氣相求解守恒形式二維N-S方程與組分輸運(yùn)方程，忽略方程非穩(wěn)態(tài)項(xiàng)，假設(shè)為不可壓縮流，忽略能量方程粘性耗散、壓強(qiáng)作功與動(dòng)能項(xiàng)。

式中 Di，m為混合物中組分i的質(zhì)量擴(kuò)散系數(shù);DT，i為組分i的熱擴(kuò)散系數(shù)。

氣相狀態(tài)服從不可壓縮理想氣體定律:

式中 pop為工作壓強(qiáng);Mw為相對分子質(zhì)量。

假設(shè)固相區(qū)不發(fā)生反應(yīng)，對固相僅求解穩(wěn)態(tài)熱傳導(dǎo)方程:

式中 ks為固相熱導(dǎo)率;Sh，s為固相能量源項(xiàng)。

2 動(dòng)力學(xué)機(jī)制

2.1 復(fù)雜氣相反應(yīng)機(jī)制

AP/HTPB復(fù)合推進(jìn)劑燃燒構(gòu)成一個(gè)復(fù)雜的C-HO-N-Cl反應(yīng)系統(tǒng)?；诨磻?yīng)的復(fù)雜氣相反應(yīng)動(dòng)力學(xué)機(jī)制，可較為精確地描述燃燒化學(xué)反應(yīng)過程。本文采用一種更為完備的49組分328反應(yīng)的復(fù)雜氣相反應(yīng)動(dòng)力學(xué)機(jī)制［6］，該機(jī)制基于 Felt機(jī)制、GRI-MECH3.0［8］、Konnov 機(jī) 制［9］、Jeppson 機(jī) 制［10］、Felt 機(jī) 制［5］、Korobeinichev 機(jī) 制［11］、Ermolin 機(jī) 制［10］、Roesler 機(jī)制［12］及 IUPAC 機(jī)制［13］等構(gòu)造而成，包括了 C/H/O 反應(yīng)、Cl反應(yīng)與N反應(yīng)3類子機(jī)制，考慮了更加完備的AP分解產(chǎn)物與烴類反應(yīng)的轉(zhuǎn)換路徑和實(shí)驗(yàn)觀測組分［14－17］。

2.2 單步凝相反應(yīng)機(jī)制

建立基于實(shí)驗(yàn)的單步總體凝相反應(yīng)機(jī)制來描述初始燃面組分與凝相放熱，不考慮復(fù)雜的凝相反應(yīng)與相變過程。假設(shè)復(fù)合固體推進(jìn)劑的穩(wěn)態(tài)燃燒過程服從零階Arrhenius簡單熱解定律，認(rèn)為質(zhì)量流量僅依賴于燃面溫度，相關(guān)模型參數(shù)見表1，來源于文獻(xiàn)［18］。

式中 A為指前因子;Ea為凝相熱解活化能;Ts為燃面溫度。

表1 AP與HTPB熱分解常數(shù)Table 1 Thermal decomposition constant of AP and HTPB

基于Ermolin燃燒試驗(yàn)［19］測量的AP燃燒表面組分實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，構(gòu)建適于數(shù)值計(jì)算的AP單步總體凝相機(jī)制［6］，熱釋放為 1.242 ×105J/kg。

假設(shè)HTPB直接分解為C4H6、CH4與OH組分，對Jeppson HTPB兩步總體機(jī)制進(jìn)行簡化，得到HTPB單步總體凝相機(jī)制［1，6］，熱釋放為 5.836 ×105J/kg。

3 等效源項(xiàng)法

假設(shè)固體推進(jìn)劑燃燒時(shí)在毗鄰燃面非常薄的氣相區(qū)形成燃?xì)?，可認(rèn)為這是一個(gè)產(chǎn)生氣相組分的源項(xiàng)區(qū)(見圖1)，在源項(xiàng)區(qū)形成的質(zhì)量源項(xiàng)與燃面質(zhì)量流量等效。為正確描述推進(jìn)劑燃面質(zhì)量流，需要在毗鄰燃面的源項(xiàng)區(qū)定義相應(yīng)的質(zhì)量源項(xiàng)Sm，sz、動(dòng)量源項(xiàng)Sv→，sz、能量源項(xiàng) Sh，sz和組分源項(xiàng) Si，sz。

圖1 AP/HTPB三明治推進(jìn)劑模型Fig.1 AP/HTPB sandwich propellant model

4 計(jì)算結(jié)果分析

為確保沿流動(dòng)方向速度場與溫度場充分發(fā)展，施加合理的遠(yuǎn)場邊界，分別取模型氣相區(qū)高度hg與固相區(qū)高度 hs=800 μm，基準(zhǔn)模型寬度L=100 μm，采用正交四邊形單元?jiǎng)澐志W(wǎng)格，氣相區(qū)與固相區(qū)網(wǎng)格數(shù)均為50×80，沿氣固界面及AP/HTPB物質(zhì)界面加密網(wǎng)格，如圖2所示。

圖2 三明治推進(jìn)劑燃面附近局部網(wǎng)格分布Fig.2 Local grid of sandwich propellant near burning surface

4.1 總體火焰結(jié)構(gòu)

參照文獻(xiàn)［4］分析方法，采用溫度場描述總體火焰結(jié)構(gòu)，為顯示方便，僅繪制靠近燃面的局部溫度場云圖。圖3顯示不同壓強(qiáng)下，典型寬度100 μm三明治推進(jìn)劑燃燒總體火焰結(jié)構(gòu)，反映壓強(qiáng)對復(fù)合固體推進(jìn)劑燃燒火焰結(jié)構(gòu)的影響。

圖3 不同壓強(qiáng)下總體火焰結(jié)構(gòu)Fig.3 Total flame structure at different pressure

當(dāng)壓強(qiáng)較低時(shí)(0.25 MPa與0.5 MPa)，氣相化學(xué)反應(yīng)速率較慢，組分?jǐn)U散過程相對較快，燃燒為動(dòng)力學(xué)控制過程。AP氧化劑與HTPB粘合劑分解氣體在發(fā)生反應(yīng)前能充分混合，形成預(yù)混火焰?；鹧嬖谡麄€(gè)反應(yīng)空間基本是均勻出現(xiàn)的，在推進(jìn)劑表面沿著順流方向形成均勻的預(yù)混火焰結(jié)構(gòu)。

在中等壓強(qiáng)下(1 MPa與2 MPa)，氣相反應(yīng)速率增大，組分?jǐn)U散速率與反應(yīng)速率相當(dāng)，燃燒受化學(xué)動(dòng)力學(xué)與擴(kuò)散共同控制。反應(yīng)之前，僅部分氧化劑與粘合劑分解氣體混合，形成部分預(yù)混火焰。在氣相區(qū)呈現(xiàn)出擴(kuò)散火焰形態(tài)，火焰區(qū)較寬，在AP中心上方100 μm處聚合。鋒前火焰開始形成，位于AP/HTPB界面的AP 側(cè)，距離燃面約10～20 μm。

當(dāng)壓強(qiáng)較高時(shí)(5 MPa與10 MPa)，氣相化學(xué)反應(yīng)速率進(jìn)一步增大，擴(kuò)散過程屬于燃燒限制步，燃燒為擴(kuò)散控制過程。在AP/HTPB界面沿著氧化劑與粘合劑的分解產(chǎn)物的混合界面形成狹長的高溫?cái)U(kuò)散火焰帶，火焰的聚合位置變遠(yuǎn)，聚合點(diǎn)位于AP中心上方距離燃面約150～200 μm處，鋒前火焰靠近AP/HTPB界面，靠近燃面約5～10 μm。在高壓條件下，由于燃燒速率增大，單位時(shí)間產(chǎn)生的氣相物質(zhì)增大，氣相速度增大，將反應(yīng)物質(zhì)吹離燃面，使火焰的聚合位置距燃面更遠(yuǎn)，這與Felt模型的結(jié)論一致。

但采用Felt機(jī)制開展熱流耦合計(jì)算時(shí)，隨壓強(qiáng)升高，AP表面火焰聚合點(diǎn)距離燃面非常遠(yuǎn)，在高壓條件下(10 MPa)，在氣相域高度(800 μm)內(nèi)都沒有發(fā)生聚合，在AP與粘合劑表面形成大面積的低溫“暗區(qū)”。分析認(rèn)為，可能原因是Felt的氣相機(jī)制缺乏二次AP火焰反應(yīng)。在高壓下競爭性擴(kuò)散火焰搶走了AP氧化性物質(zhì)。

4.2 三明治推進(jìn)劑燃速特性

4.2.1 壓強(qiáng)效果分析

圖4顯示不同寬度的三明治基元推進(jìn)劑燃速隨壓強(qiáng)變化趨勢，反映出壓強(qiáng)對復(fù)合固體推進(jìn)劑燃燒速率的影響。

圖4 燃燒速率隨壓強(qiáng)變化趨勢Fig.4 Variation of burning rate vs pressure

由于壓強(qiáng)升高提高氣相反應(yīng)速率，增強(qiáng)對燃面的熱反饋，提高燃面溫度，燃燒速率增大。燃速-壓強(qiáng)曲線顯示不同壓強(qiáng)段的燃燒速率上升速率不一樣，在壓強(qiáng)較小時(shí)，燃燒速率對壓強(qiáng)較敏感，上升較快;當(dāng)壓強(qiáng)較大時(shí)，燃燒速率上升較慢，計(jì)算結(jié)果具有自相容性。

當(dāng)三明治寬度較小時(shí)(＜50 μm)，由于AP/HTPB界面鋒前火焰對基元推進(jìn)劑影響區(qū)域較大，燃燒速率受壓強(qiáng)影響較大;當(dāng)三明治寬度較大時(shí)(＞100 μm)，AP/HTPB界面鋒前火焰對基元推進(jìn)劑影響區(qū)域較小，燃燒速率受壓強(qiáng)影響較小，在壓強(qiáng)較高時(shí)基本獨(dú)立于壓強(qiáng)。

燃速壓強(qiáng)指數(shù)反映出推進(jìn)劑燃速的對壓強(qiáng)依賴性程度。通過冪律擬合計(jì)算rb=eAlnp+B，得到不同三明治寬度壓強(qiáng)指數(shù)介于 0.326 ～0.683 之間，Knott［1］的基于簡化的3步動(dòng)力學(xué)機(jī)制三明治模型計(jì)算燃速與壓強(qiáng)成rb=apn冪律關(guān)系，不同三明治寬度條件下燃速壓強(qiáng)指數(shù)介于0.4～0.6，與本文計(jì)算結(jié)果較接近。從表2可看出，三明治寬度越大，壓強(qiáng)指數(shù)越小，符合單級配復(fù)合固體推進(jìn)劑，燃速壓強(qiáng)指數(shù)隨AP粒徑增大而降低的一般規(guī)律。當(dāng)三明治寬度較小時(shí)，在高壓條件下計(jì)算燃速過高，曲線擬合度較差，反映出模型在預(yù)估小粒徑AP顆粒在高壓下的燃燒速率時(shí)仍存在不足，需對模型進(jìn)行修正。

表2 計(jì)算燃速壓強(qiáng)指數(shù)Table 2 Computational burning rate pressure index

4.2.2 三明治寬度效果分析

圖5顯示不同壓強(qiáng)條件下，燃燒速率隨三明治劑寬度的變化趨勢。

圖5 燃燒速率隨三明治寬度變化趨勢Fig.5 Variation of burning rate vs sandwich width

從圖5可看出，模型寬度越大，燃燒速率越小，主要原因是模型寬度的增大降低了被鋒前火焰影響的燃面，當(dāng)三明治寬度大于200 μm時(shí)，不同壓強(qiáng)下燃燒速率趨于相同的值，即接近AP單元推進(jìn)劑燃速。當(dāng)壓強(qiáng)較小時(shí)，氣相反應(yīng)速率較小，火焰呈現(xiàn)預(yù)混燃燒條件，屬于化學(xué)動(dòng)力學(xué)限制反應(yīng)，擴(kuò)散距離對燃燒影響較小，燃燒速率幾乎獨(dú)立于三明治寬度;當(dāng)壓強(qiáng)較大時(shí)，燃燒速率隨三明治寬度降低而升高。計(jì)算曲線趨勢與Knott及Gross［4］計(jì)算結(jié)果一致。分析認(rèn)為，在三明治寬度較大的情形，主要是由于鋒前火焰的影響區(qū)域減小導(dǎo)致燃燒速率的降低。

4.3 仿真與實(shí)驗(yàn)比較

圖6顯示本文計(jì)算燃速與Knott簡化動(dòng)力學(xué)機(jī)制計(jì)算燃速及實(shí)驗(yàn)燃速比較。實(shí)驗(yàn)燃速來源于文獻(xiàn)［20］，在實(shí)驗(yàn)上取多種粘合劑寬度，主要由于粘合劑寬度難以精確控制，其燃燒速率存在一定的散布性。通過比較發(fā)現(xiàn)，在粘合劑(HTPB)寬度為100～176 μm時(shí)，計(jì)算燃速與實(shí)驗(yàn)燃速、Knott計(jì)算燃速隨壓強(qiáng)變化具有較好的擬合性，但是Knott的計(jì)算燃速偏高，而本文計(jì)算燃速與實(shí)驗(yàn)值更加接近，但比實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)要高20% ～30%，可能反映出本文模型存在的不足，如對凝相加熱層的處理比較簡單。

圖6 計(jì)算燃速與實(shí)驗(yàn)結(jié)果比較Fig.6 Comparison of burning rate between computation and experiment

5 結(jié)論

(1)文中建立的基于復(fù)雜氣相機(jī)制與熱流耦合的三明治推進(jìn)劑穩(wěn)態(tài)燃燒模型，彌補(bǔ)了Illinois簡化氣相機(jī)制燃燒模型與BYU非耦合燃燒模型的不足。

(2)計(jì)算燃燒總體火焰結(jié)構(gòu)及燃速特性隨壓強(qiáng)與模型寬度變化趨勢與文獻(xiàn)仿真、實(shí)驗(yàn)結(jié)果具有相合性，驗(yàn)證了模型的合理性。

(3)三明治推進(jìn)劑計(jì)算燃速壓強(qiáng)指數(shù)介于0.326～0.683之間，在粘合劑寬度為 100～176 μm 時(shí)與實(shí)驗(yàn)燃速及Knott計(jì)算燃速隨壓強(qiáng)變化具有較好的擬合性，通過參數(shù)校驗(yàn)，可進(jìn)行不同條件下燃速預(yù)估。

［1］Knott G M.Simplified combustion modeling of composite propellants［D］.Urbana-Champaign，Illinois，the Graduate College of the University of Illinois，2001.

［2］Hegab A，Jackson T L，Buckmaster J，et al.Nonsteady burning of periodic sandwich propellant with complete coupling between the solid and gas phases［J］.Combustion and Flame，2001(125):1055-1070.

［3］Ramakrishna P A，Paul P J，Mukunda H S.Sandwich propellant combustion:modelingand experimentalcomparison［C］//29th Symposium(International)on Combustion，Pittsburgh，Pa，2009.

［4］Gross M L.Two-dimensional modeling of AP/HTPB utilizing a vorticity formulation and one-dimensional modeling of AP and ADN［D］.Provo，UT，Brighman Young University，2007.

［5］Felt S A.Two-dimensional modeling of AP composite propellant flame structure with detailed kinetics［D］.Provo，UT，Brighman Young University，2004.

［6］劉現(xiàn)玉，周志清，周偉，等.2-D AP/HTPB三明治推進(jìn)劑耦合燃燒的數(shù)值模擬［J］.火炸藥學(xué)報(bào)，2012，35(1):59-63.

［7］Zhou Zhi-qing，Yang Yue-cheng.A new heat flux coupled combustion model of sandwich propellant with complex gas reaction kinetics［C］//2011 IEEE International Conference on Computer Science and Automation Engineering，Shanghai，China，2011.

［8］Frenklach M，Bowman T，Smith G，et al.GRI-MECH3.0.http://www.me.berkeley.e-du/gri_mech/.

［9］Konnov A.CHECKED Ver0.5.http://homepages.vub.ac.be/～ akonnov/science/mec/ha-nism/version0_5.html.

［10］Jeppson M B，Beckstead M W，Jing Q.A kinetics model for the premixed combustion of a fine AP/HTPB composite propellant［C］//36th Aerospace Sciences Meeting ＆ Exhibit，AIAA-98-0447.

［11］Korobeinichev O P，Chernov A A，Emel’yanov I D，et al.Investigation of the kinetics and the chemical reaction mechanism in the flame of a mixed compound，based on ammonium perchlorate and polybutadiene rubber［J］.Combustion，Explosion and Shock Waves，1990(26):292-300.

［12］Roesler J F，Yetter R A，Dryer F L.Kinetic interactions of CO，NOx，and HCl emissions in postcombustion gases［J］.Combustion and Flame，1995(100):495-504.

［13］International union of pure and applied chemistry.IUPAC subcommittee for gas kinetic data evaluation［R］.June 2006.http://www.iupac-kinetic.ch.cam.ac.uk/.

［14］Korobeinichev O P，Ermolin N E，Chernov A A，et al.Flame structure，kinetics and mechanism of chemical reactions of flames of mixed composition based on ammonium perchlorate and polybutadiene rubber［J］.Combustion，Explosion and Shock Waves，1992，28(4):53-59.

［15］Ermolin N E，Korobeinichve O P，Tereshchenko A G，et al.Kinetic calculations and mechanism definition for reactions in a ammonium perchlorate flame［J］.Combustion，Explosion and Shock Waves，1982，18(2):180-189.

［16］Ermolin N E，Korobeinichev O P，Tereschenko A G，et al.Measurement of the concentration profiles of reaction components and temperature in an ammonium perchlorate flame［J］.Combustion，Explosion and Shock Waves，1982，18(1):36-39.

［17］Ermolin N E，Korobeinichev O P，Tereshchenko A G，et al.Simulation of kinetics and chemical reaction mechanism of ammonium perchlorate burning［J］.Soviet Journal of Chemistry，1984，1(12):2827-2883.

［18］Beckstead M W，Derr R L，Price C F.A model of composite solid-propellant combustion based on multiple flames［J］.AIAA Journal，1970(8):2200-2207.

［19］Ermolin N E，Korobeinichev O P，Tereschenko A G，et al.Measurement of the concentration profiles of reaction components and temperature in an ammonium perchlorate flame［J］.Combustion，Explosion and Shock Waves，1982，1(18):36-39.

［20］Chorpening B T，Brewster M Q.Emission imaging of AP/HTPB propellant sandwich combustion［J］.Combustion Science and Technology，2002，174:39-60.