史安順，張先鋒，喬 良，魏 勝，張 將，何 源，何 勇

（1.南京理工大學(xué)智能彈藥技術(shù)國(guó)防重點(diǎn)學(xué)科實(shí)驗(yàn)室，江蘇 南京 210094；2.中國(guó)兵器科學(xué)研究院寧波分院，山東 煙臺(tái) 264003；3.安徽紅星機(jī)電公司，安徽 合肥 231135）

多功能含能結(jié)構(gòu)材料（multifunctional energetic structural materials，MESMs）又稱含能金屬材料或反應(yīng)金屬材料，是指將一種或多種金屬材料以一定的工藝方法組合形成的具有一定強(qiáng)度和反應(yīng)特性的雙功能結(jié)構(gòu)材料。這類材料可以是鋁熱劑、金屬間化合物、金屬／聚合物混合物、亞穩(wěn)態(tài)分子化合物、復(fù)合材料和氫化物等［1］。由于具有沖擊反應(yīng)釋能特性，MESMs可用來提高對(duì)目標(biāo)的綜合毀傷效應(yīng)（活性破片、活性藥型罩）和材料的綜合防護(hù)性能［2］（沖擊反應(yīng)增韌防護(hù)材料），具有很好的應(yīng)用前景。MESMs的沖擊響應(yīng)力學(xué)特性是MESMs設(shè)計(jì)和應(yīng)用的基礎(chǔ)，亟需對(duì)MESMs沖擊壓縮特性給予準(zhǔn)確描述。

在MESMs動(dòng)態(tài)力學(xué)性能及沖擊物態(tài)方程實(shí)驗(yàn)研究方面，L.Ferranti等［3－4］利用逆向泰勒桿研究了Al／Fe2O3／epoxy在不同撞擊速度下的動(dòng)態(tài)變形行為，獲取了試件撞擊過程中的變形參數(shù)，J.L.Jordan等［5－7］利用輕氣炮、爆炸驅(qū)動(dòng)飛片技術(shù)獲取了Al／Fe2O3／epoxy在2～23GPa壓力范圍內(nèi)的沖擊 Hugoniot數(shù)據(jù)，并擬合得到了相關(guān)物態(tài)方程參數(shù)。D.E.Eakins等［8－9］獲取了不同密實(shí)度條件下Al／Ni沖擊壓縮實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)；Xu Xiao［10］利用飛片沖擊實(shí)驗(yàn)研究了不同加工工藝Ni／Ti的沖擊響應(yīng)特性；徐松林和陽世清等［11－14］利用萬能試驗(yàn)機(jī)、改進(jìn)的擺錘沖擊試驗(yàn)機(jī)和分離式霍普金森壓桿研究了PTFE／Al在應(yīng)變率10－3～103s－1范圍內(nèi)的壓縮應(yīng)力應(yīng)變關(guān)系，并獲取了其本構(gòu)參數(shù)。以上實(shí)驗(yàn)研究為MESMs沖擊壓縮行為理論計(jì)算提供了實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)。理論計(jì)算方面，張先鋒等［15］對(duì)MESMs沖擊反應(yīng)過程進(jìn)行了理論計(jì)算，建立了MESMs沖擊誘發(fā)化學(xué)反應(yīng)釋能效率模型，該模型在計(jì)算MESMs沖擊Hugoniot時(shí)采用質(zhì)量平均法對(duì)問題進(jìn)行簡(jiǎn)化。綜上所述，針對(duì)MESMs的研究較少涉及物態(tài)方程的理論研究，為了從理論上更加精確地描述MESMs沖擊反應(yīng)機(jī)理，有必要對(duì)MESMs沖擊物態(tài)方程進(jìn)行理論計(jì)算。

本文中，擬基于零溫混合物冷能疊加原理、Wu－Jing模型，由熱力學(xué)關(guān)系得出具有一定孔隙率的多功能含能結(jié)構(gòu)材料的沖擊物態(tài)方程。并以W／Cu、Al／Ni、Ni／Ti等典型惰性及含能結(jié)構(gòu)材料為例，計(jì)算沖擊物態(tài)方程，結(jié)果顯示計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合較好，說明該模型能夠較好地描述MESMs沖擊物態(tài)方程。

1 基于冷能疊加原理的密實(shí)混合物沖擊壓縮特性理論計(jì)算

1.1 材料沖擊壓縮特性理論模型

在流體模型和諧振子模型近似下，忽略自由電子項(xiàng)的影響，可由Grüneisen物態(tài)方程和Rankin－Hugoniot能量方程得出固體物態(tài)方程計(jì)算模型［16］

式中：p和v分別為材料的壓強(qiáng)和比容，v0為初始比容，pc（v）和Ec（v）表示冷壓和冷能，γ（v）為Grüneisen系數(shù)。

1.2 混合物材料冷能疊加原理

求解混合物的物態(tài)方程時(shí)，為了避免溫度帶來的影響，采用冷能疊加原理計(jì)算混合物的冷壓線，進(jìn)一步計(jì)算混合物的Hugoniot曲線。

1.2.1 各組分的冷壓線計(jì)算方法

金屬的冷能和冷壓通常用Born－Meyer勢(shì)來描述［17］，其表達(dá)式為

式中：δ＝ρ／ρ0K＝v0K／v為溫度為0K時(shí)的壓縮度，v0K和ρ0K分別是溫度為0K時(shí)的比容和密度，Q和q為材料常數(shù)，ρ為材料密度。

對(duì)于 Grüneisen系數(shù)，γ（v）可由Dugdale－MacDonald公式來描述［17］

把方程（3）帶入方程（4）中，γ（v）可簡(jiǎn)化為

式中：材料參數(shù)Q和q可由胡金彪等［18］給出的解析方法求出

式中：c0和λ0為溫度為0K時(shí)的體積聲速和材料常數(shù)。實(shí)際情況下，沖擊壓縮測(cè)量是在室溫下進(jìn)行的，因此必須對(duì)室溫條件下的體積聲速c′0和材料常數(shù)λ′進(jìn)行溫度修正，計(jì)算公式如下

式中：αV為體積膨脹系數(shù)，γ0為溫度0K時(shí)的Grüneisen系數(shù)，T0為室溫，取298K。

1.2.2 混合物的冷壓線計(jì)算

材料比容v、內(nèi)能E由疊加原理得到

在計(jì)算混合物的沖擊物態(tài)方程時(shí)，假設(shè)混合物各組分具有相同的粒子速度和壓強(qiáng)［19］。通過各組分的Ec－v關(guān)系可以得到混合物的冷能值Ec，然后由熱力學(xué)關(guān)系pc＝－dEc／dv求得混合物的冷壓值。再由Ec－v和pc－v關(guān)系根據(jù)最小二乘法擬合得到混合物對(duì)應(yīng)的材料參數(shù)Q和q。然后根據(jù)方程（6）求出Grüneisen系數(shù)γ（v），進(jìn)一步由方程（1）求出密實(shí)態(tài)混合物的物態(tài)方程。

2 疏松材料沖擊響應(yīng)的Wu－Jing模型

疏松材料的物態(tài)方程一般是以相應(yīng)的密實(shí)材料的物態(tài)方程為基礎(chǔ)建立起來的。本文中運(yùn)用吳強(qiáng)、經(jīng)福謙基于等壓路徑提出的Wu－Jing模型［20－21］來描述疏松材料的物態(tài)方程。密實(shí)材料和疏松材料的物態(tài)方程表示如下

式中：vH、v′H、vc、v′c、H、H′、Hc和H′c分別代表密實(shí)材料和疏松材料的比容、零溫比容、比焓和零溫比焓，R為物質(zhì)參數(shù)。

由比焓的定義得

式中E0、E00、v0和v00分別代表密實(shí)材料和疏松材料初始比內(nèi)能和初始比容，取m＝v00／v0表示材料的初始密實(shí)度。根據(jù)吳強(qiáng)、經(jīng)福謙的假設(shè)，在等壓條件下，對(duì)于同質(zhì)材料，無論其初始條件為疏松態(tài)或密實(shí)態(tài)，參數(shù)R的取值是相等的。所以沿等壓路徑聯(lián)立方程（12）～（17）可得

在利用方程（18）求解疏松材料的物態(tài)方程之前，必須先求解零溫比容v′c和零溫比內(nèi)能E′c。對(duì)于同種混合物的疏松態(tài)和密實(shí)態(tài)，當(dāng)二者所處的溫度和壓強(qiáng)相等的時(shí)候，可以假設(shè)二者的比內(nèi)能是相等的［22］，即忽略了孔穴表面的能量，令Ec＝E′c。用Born－Meyer勢(shì)來描述密實(shí)材料的零溫等溫線

由方程（19）可以求得密實(shí)材料的零溫比容vc。參數(shù)αc表示疏松材料零溫時(shí)的孔隙度，其表達(dá)式為

在強(qiáng)沖擊載荷作用下，疏松材料孔隙度αc的變化可用Carroll－Holt’s模型［23］來描述

式中：α0為初始狀態(tài)下的孔隙度，α0＝v00／v0。Y為密實(shí)材料的強(qiáng)度極限，pcrit為多孔材料的彈性極限，其解為

3 計(jì)算結(jié)果及其分析

為進(jìn)一步驗(yàn)證本模型的有效性，對(duì)典型顆粒金屬材料（W／Cu合金）和典型MESMs（Al／Ni、Ni／Ti和Al／Fe2O3／epoxy）的沖擊物態(tài)方程進(jìn)行了計(jì)算，并與已有實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比。計(jì)算所需要的材料參數(shù)如表1所示。

表1 材料的計(jì)算參數(shù)［16］Table1 The material parameters related to the calculation

首先對(duì)各組分的材料參數(shù)進(jìn)行修正，由方程（6）～（7）求得各組分材料的材料參數(shù)Q、q，并求出各組分的冷能值Ec；其次由冷能疊加原理求得混合物的冷能值，進(jìn)一步求出混合物的冷壓值，最后根據(jù)冷能、冷壓值擬合得到混合物的材料參數(shù)Q、q?；旌衔锏牟牧蠀?shù)計(jì)算結(jié)果如表2所示。

計(jì)算得到混合物的材料參數(shù)Q、q后，就可以由式（2）～（3）和式（5）求得混合物的冷能值Ec、冷壓值pc和Grüneisen系數(shù)γ（v）。然后利用方程（1）求得混合物的物態(tài)方程，進(jìn)一步利用方程（18）求得不同密實(shí)度材料的物態(tài)方程。

表2 混合物材料參數(shù)的計(jì)算結(jié)果Table2 The calculated materials parameters for mixtures

3.1 顆粒金屬材料物態(tài)方程計(jì)算

圖1為顆粒金屬材料W／Cu（55／45）的Hugoniot關(guān)系的計(jì)算值和實(shí)驗(yàn)值的對(duì)比。從圖中可以看出，顆粒金屬材料的Hugoniot關(guān)系計(jì)算值和實(shí)驗(yàn)值吻合相當(dāng)好，都在誤差允許范圍內(nèi)。說明本文中建立的模型能夠準(zhǔn)確地計(jì)算出疏松態(tài)混合物的沖擊物態(tài)方程，精確地描繪疏松態(tài)混合物的沖擊響應(yīng)行為，圖中up、us分別為粒子速度和沖擊波速度。

圖1 W／Cu（55／45）混合物沖擊壓縮數(shù)據(jù)計(jì)算結(jié)果和實(shí)驗(yàn)值對(duì)比Fig.1 The calculated and experimental Hugoniots for W／Cu（55／45）mixtures

3.2 MESMs沖擊壓縮過程計(jì)算結(jié)果

由于Al／Ni合金體系各種化合物間的化學(xué)反應(yīng)所釋放的能量存在巨大的差異，因此Al／Ni作為一種典型的MESMs得到了廣泛的研究。圖2～3分別為m＝45%、60%的Al／Ni的沖擊壓縮數(shù)據(jù)計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值的對(duì)比?；旌衔镉傻润w積的Al、Ni混合而成。

由圖2可以看出：（1）隨著輸入壓力p增大，粒子速度up的值也越來越大。當(dāng)壓力p低于3.5 GPa時(shí)，計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)吻合很好，當(dāng)壓力大于3.5GPa時(shí)，混合物開始了化學(xué)反應(yīng)，生成了新的物質(zhì)，計(jì)算數(shù)據(jù)與實(shí)驗(yàn)值有一定差異。（2）從圖2（b）中可以看出，up－us近似為線性關(guān)系，當(dāng)混合物沒有發(fā)生反應(yīng)時(shí)計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值吻合較好，發(fā)生反應(yīng)后計(jì)算值低于實(shí)驗(yàn)值。

圖3為Al／Ni（m＝60%）的沖擊壓縮曲線，圖中的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)顯示均未發(fā)生化學(xué)反應(yīng)［9］，從圖中看出一些數(shù)據(jù)點(diǎn)與計(jì)算值吻合很好，數(shù)據(jù)點(diǎn)（0414、0412、0428、0504、0407）誤差較大，這是由于實(shí)驗(yàn)點(diǎn)輸入壓力值沒有測(cè)到，圖中所引用的數(shù)值由文獻(xiàn)［9］根據(jù)阻抗匹配關(guān)系計(jì)算得到，計(jì)算過程中無疑增加了許多不確定因素。

圖2 Al／Ni（m＝45%）沖擊壓縮曲線計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值對(duì)比Fig.2 The calculated and experimental Hugoniots for Al／Ni（m＝45%）

圖3 Al／Ni（m＝60%）沖擊壓縮曲線計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值對(duì)比Fig.3 The calculated and experimental Hugoniots for Al／Ni（m＝60%）

圖4 Ni／Ti沖擊壓縮曲線計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值對(duì)比Fig.4 The calculated and experimental Hugoniots for Ni／Ti

圖4和表3為Ni／Ti沖擊波速度計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值的對(duì)比，u＊s為本文模型的計(jì)算結(jié)果。混合物中Ni、Ti按等摩爾質(zhì)量采用混合和球磨2種工藝加工而成。其中球磨工藝會(huì)使組分Ni、Ti之間形成更加緊密的混合物，大大減少化學(xué)反應(yīng)所釋放的能量。球磨時(shí)間越長(zhǎng)，試件反應(yīng)放出的能量越少，體積膨脹量越小，實(shí)驗(yàn)點(diǎn)就越接近未考慮化學(xué)反應(yīng)的混合物沖擊壓縮的計(jì)算曲線。從圖中可以看出，球磨的試件正好吻合這種情況。對(duì)于直接混合的試件，未反應(yīng)的數(shù)據(jù)點(diǎn)（0109）與計(jì)算結(jié)果吻合較好，反應(yīng)的數(shù)據(jù)點(diǎn)（0104、0105）隨著壓力的增加逐步偏離計(jì)算曲線。

表3 Ni／Ti沖擊波速度計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值［10］對(duì)比Table3 The calculated and experimental Hugoniots for Ni／Ti

3.3 多組分MESMs沖擊壓縮特性計(jì)算結(jié)果

多組分MESMs一般由金屬混合物加上聚合物混合而成，典型多組分 MESMs如Al／Fe2O3／epoxy。從圖5（a）中沖擊p－up曲線可以看出，在較低壓力段（輕氣炮加載），計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)點(diǎn)吻合較好，在爆炸加載的中高壓力段，計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)點(diǎn)存在一定誤差。us－up曲線，計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值存在較大差異。造成誤差的原因在于：首先，實(shí)驗(yàn)當(dāng)中存在著諸多不確定因素［5－6］；其次，對(duì)Al／epoxy混合物的中尺度數(shù)值模擬［25］顯示，在沖擊波傳播的時(shí)間尺度內(nèi)混合物的各組分之間沒有達(dá)到壓力和溫度平衡，計(jì)算結(jié)果會(huì)高于實(shí)驗(yàn)結(jié)果；第三，THV500沖擊實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示：由于THV500的分解，Hugoniot參數(shù)計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果也存在類似差異［26］。從圖5可以看出，本文計(jì)算結(jié)果可以大致預(yù)測(cè)多組分MESMs沖擊響應(yīng)趨勢(shì)，誤差原因有待進(jìn)一步研究。

圖5 Al／Fe2O3／epoxy（12.63／37.37／50.00）沖擊壓縮曲線計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值對(duì)比Fig.5 The calculated and experimental Hugoniots for Al／Fe2O3／epoxy（12.63／37.37／50.00）

綜上所述，從顆粒金屬材料物態(tài)方程的計(jì)算值和實(shí)驗(yàn)值的對(duì)比，可以看出本文中建立的模型能夠準(zhǔn)確地計(jì)算出疏松態(tài)混合物的沖擊物態(tài)方程。對(duì)于MESMs，沖擊壓縮數(shù)據(jù)的計(jì)算結(jié)果與未發(fā)生反應(yīng)情況下的實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合較好，與發(fā)生反應(yīng)情況下的實(shí)驗(yàn)結(jié)果存在一定差異。要研究MESMs發(fā)生反應(yīng)情況下的沖擊壓縮數(shù)據(jù)，需要加入化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型來表征MESMs的化學(xué)反應(yīng)情況。從整體上說，該模型能夠準(zhǔn)確計(jì)算出MESMs在未發(fā)生化學(xué)反應(yīng)情況下的物態(tài)方程。

4 結(jié) 論

（1）基于冷能疊加原理和Wu－Jing方程，由熱力學(xué)關(guān)系建立了求解疏松態(tài)混合物物態(tài)方程的理論模型，并以 W／Cu、Al／Ni、Ni／Ti、Al／Fe2O3／epoxy為例，計(jì)算了典型顆粒金屬材料、典型 MESMs的沖擊物態(tài)方程。結(jié)果顯示，該模型能夠很好地描述疏松態(tài)混合物的沖擊壓縮行為，對(duì)于未反應(yīng)MESMs，沖擊物態(tài)方程的計(jì)算能夠給出令人滿意的結(jié)果。（2）對(duì)于發(fā)生化學(xué)反應(yīng)的MESMs沖擊壓縮數(shù)據(jù)的計(jì)算，需要進(jìn)一步加入化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)理論來考慮生成物對(duì)沖擊響應(yīng)情況的影響。（3）對(duì)于金屬聚合物配方的MESMs，研究其沖擊響應(yīng)行為需要從細(xì)觀入手，考慮聚合物對(duì)混合物沖擊響應(yīng)方式的影響，利用細(xì)觀與宏觀相結(jié)合的方法展開研究工作。

下一步的工作重點(diǎn)是根據(jù)化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)理論，加入化學(xué)反應(yīng)模型建立考慮化學(xué)反應(yīng)的MESMs沖擊物態(tài)方程的理論計(jì)算模型。

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