韓志友

(大慶師范學(xué)院 物理與電氣信息工程學(xué)院，黑龍江 大慶 163712)

0 引言

近年來(lái)，由于實(shí)驗(yàn)技術(shù)的快速發(fā)展，鐵電雙層膜已經(jīng)被廣泛的研究[1]。這些材料展現(xiàn)出極好的性質(zhì)，例如剩余極化增大、高介電反應(yīng)、低損耗和高擊穿電場(chǎng)、多個(gè)電滯回路等等，這些性質(zhì)無(wú)論是在體材料還是在固溶體中都是不能實(shí)現(xiàn)的。大量的工作表明兩鐵電材料的間界耦合對(duì)上述現(xiàn)象起著非凡的作用。因此，人們針對(duì)具有鐵電或者反鐵電耦合的鐵電雙層膜的物理性質(zhì)展開(kāi)了各種各樣的研究。

最近，在實(shí)驗(yàn)和理論研究中，鐵電雙層膜的電滯回線已經(jīng)成為了研究的熱點(diǎn)。在實(shí)驗(yàn)上，Ranjith[2]等人通過(guò)脈沖激光沉積的Pb(Mg1/3Nb2/3) O3(PMN)-PbTiO3(PT)雙層膜觀察到，在雙層膜總厚度為10nm時(shí)體系呈現(xiàn)一個(gè)細(xì)小的電滯回路，而在20～50nm之間的范圍內(nèi)，體系呈現(xiàn)一個(gè)細(xì)小的兩個(gè)電滯回路。而后，他們?cè)诔煞肿兓?1-x) PMN - (x) PT多層膜中發(fā)現(xiàn)類似于反鐵電的電滯回線。在不同溫度下呈現(xiàn)出三個(gè)電滯回線構(gòu)型[3]。在理論中，GLD唯象理論和平均場(chǎng)近似下或有效場(chǎng)近似下的橫場(chǎng)Ising模型是描述上述行為的主要方法。利用GLD理論，Chew[4]等人提出了具有反鐵電耦合的鐵電雙層膜，顯示了有趣的電滯回線行為。他們指出設(shè)計(jì)多層元件使計(jì)算機(jī)存儲(chǔ)器具有多態(tài)存儲(chǔ)功能是可能的。利用平均場(chǎng)近似下的Ising模型，Wu[5]等人研究了具有反鐵電間界耦合的鐵電雙層膜的電滯回線。他們指出若在實(shí)驗(yàn)中能夠清楚地認(rèn)識(shí)多態(tài)存儲(chǔ)器，薄膜的厚度、間界耦合、量子效應(yīng)和溫度都應(yīng)該考慮。

我們知道，朗道唯象理論是宏觀理論，因此，在這里不能體現(xiàn)出量子效應(yīng)。而基于Ising模型的微觀贗自旋理論可以考慮量子效應(yīng)并且能夠更好地描述鐵電雙層膜。然而，在上述的Ising模型理論研究中，每一個(gè)被選定薄膜的表面和內(nèi)部的性質(zhì)都假設(shè)是相同的，這是與實(shí)際不相符的。我們認(rèn)為在鐵電雙層膜或超晶格設(shè)計(jì)中也應(yīng)該考慮表面過(guò)渡層的作用[6]。因此，本文利用橫場(chǎng)Ising模型，考慮每一被選定層內(nèi)都存在表面過(guò)渡層，并且在兩個(gè)薄膜間界存在反鐵電耦合，我們?cè)O(shè)計(jì)了一個(gè)鐵電雙層膜模型來(lái)闡述電滯行為。

1 模型

如圖1所示，為我們所研究的鐵電雙層膜模型。我們考慮由兩個(gè)不同鐵電層A和B組成的鐵電雙層膜，并且每一層都具有表面過(guò)渡層。層A和層B分別由NA和NB層贗自旋組成。每一層都平行于無(wú)限大的x-y平面，并且贗自旋都在格點(diǎn)位置上。z方向垂直于薄膜表面，極化方向沿z方向。我們假定雙層膜的性質(zhì)只沿膜厚方向變化，在平行于薄膜表面的同一贗自旋層內(nèi)的物理性質(zhì)完全相同。

圖1 鐵電雙層膜結(jié)構(gòu)

我們以二級(jí)相變鐵電材料為研究對(duì)象進(jìn)行數(shù)值計(jì)算，則體系的哈密頓量表示為：

(1)

在我們的模型中，如圖1所示，我們假設(shè)，如果格點(diǎn)i和j在層A(B)的同一個(gè)贗自旋層內(nèi)，那么Jij=Ja(m) (Jij=Jb(m))；如果兩個(gè)格點(diǎn)在層A(B)的兩個(gè)不同的贗自旋層內(nèi)，那么Jij=Jae(m) (Jij=Jbe(m))；但是當(dāng)兩個(gè)格點(diǎn)在層A(B)的內(nèi)部，不在表面過(guò)渡層中，那么相互作用Jij的值就為體材料的值JA(JB)。如果兩個(gè)贗自旋分別在層A和層B上，這時(shí)，Jij=Jab。同時(shí)，我們也使在每一層內(nèi)的Ωi內(nèi)部與表面不同。如果格點(diǎn)i在層A(B)的表面過(guò)渡層內(nèi)，則Ωi=Ωas(Ωi=Ωbs)；如果在層A(B)的內(nèi)部，Ωi就為ΩA(ΩB)。

因?yàn)閷?shí)驗(yàn)上還不能給出贗自旋相互作用系數(shù)和橫向隧穿場(chǎng)在表面過(guò)渡層中的具體變化情況，因此在這里為了方便且說(shuō)明問(wèn)題，我們采用簡(jiǎn)單的函數(shù)來(lái)描述贗自旋相互作用與橫向隧穿頻率的不均勻分布，這些特殊的選取形式并不影響結(jié)論的一般性，具體函數(shù)關(guān)系的選擇只會(huì)引起量上的差別，對(duì)定性的結(jié)論沒(méi)有影響。

(2)

(3)

(4)

(5)

(6)

(7)

其中m表示每個(gè)鐵電層贗自旋序列號(hào)，ns表示層A和層B的一個(gè)表面過(guò)渡層包含的贗自旋層數(shù)。σ1(σ2)表示層A(或?qū)覤)表面附近的層內(nèi)和層間相互作用與隧穿頻率的變化強(qiáng)度。α1,α2,α3(β1,β2,β3)表示層A(或?qū)覤)表面過(guò)渡層的層內(nèi)與層間相互作用和隧穿頻率的強(qiáng)度。

應(yīng)用平均場(chǎng)近似理論，第i層中沿z-軸方向的自旋平均值可以表示為：

(8)

其中

(9)

(10)

這里m取遍兩個(gè)鐵電層的所有贗自旋層。

方程(8)代表一系列方程，Rm可以通過(guò)迭代法求出。第m層的極化強(qiáng)度與Rm的平均值成正比，即：

Pm=2nμRm

(11)

(12)

這里N表示雙層膜的總厚度，即，N=NA+NB。

為簡(jiǎn)單并不失一般性，我們假設(shè)每一個(gè)鐵電層的表面過(guò)渡層是對(duì)稱的，并且兩個(gè)鐵電層內(nèi)表面過(guò)渡層的贗自旋層數(shù)相同。在計(jì)算中我們選取總厚度N一定，規(guī)定JA/JB=0.5,ΩA/JB=0.5,ΩB/JB=1/3。 設(shè)定t=T/TBC，這里TBC是層B的相變溫度。

2 數(shù)值結(jié)果與討論

圖2闡述了J>0時(shí)，即界面耦合為鐵電耦合時(shí)，不同厚度的層A和層B對(duì)鐵電雙層膜電滯回線的影響。如圖2(a)所示，此時(shí)層A厚度很小，鐵電雙層膜的電滯回線只有一個(gè)中間回路，它含有兩個(gè)臺(tái)階，這是由于構(gòu)成鐵電雙層膜的兩個(gè)鐵電層具有不同的物理性質(zhì)。當(dāng)層A厚度增大時(shí)(如圖2(b))，鐵電雙層膜的回路中明顯地呈現(xiàn)四個(gè)臺(tái)階，這是由于表面過(guò)渡層所占的比例減小，層A的相互作用增大，不利于電場(chǎng)反轉(zhuǎn)其極化。如圖2(c)所示，當(dāng)層B的厚度很小時(shí)，鐵電雙層膜電滯回線的中間回路寬度變得很窄，這是由于表面過(guò)渡層所占比例增大，導(dǎo)致層B鐵電性嚴(yán)重下降，并且其相互作用大于層A的相互作用。

圖2 鐵電耦合J>0時(shí)，不同膜層厚度的鐵電雙層膜的電滯回線

反鐵電耦合J<0時(shí)，不同厚度的層A和層B對(duì)鐵電雙層膜電滯回線的影響在圖3中給出。從圖中我們可以清楚地看到，鐵電雙層膜的電滯回線呈現(xiàn)三個(gè)回路。圖3(b)和(a)相比較，電滯回線的中間回路出現(xiàn)明顯的兩個(gè)臺(tái)階。這是因?yàn)?，層A的厚度增大，表面過(guò)渡層所占的比例減小，其相互作用增強(qiáng)，此時(shí)電場(chǎng)的作用要較反鐵電耦合的強(qiáng)。當(dāng)層B的厚度很小時(shí)，如圖3(c)所示，鐵電雙層膜的電滯回線分別在兩端呈現(xiàn)一個(gè)小的回路，中間的回路消失。這是由于層B的厚度減小，表面過(guò)渡層所占的比例增大，導(dǎo)致鐵電性下降。綜上所述，層B的厚度對(duì)鐵電雙層膜電滯回線的作用比層A的要大，即相互作用強(qiáng)的鐵電層對(duì)鐵電雙層膜電滯回線的影響較大。

圖3 鐵電耦合J<0時(shí)，不同膜層厚度的鐵電雙層膜的電滯回線。

3 結(jié)語(yǔ)

本文利用平均場(chǎng)近似下的橫場(chǎng)伊辛模型理論，對(duì)含有表面過(guò)渡層和兩種界面耦合(鐵電界面耦合和反鐵電界面耦合)的鐵電雙層膜的電滯回線進(jìn)行研究。研究結(jié)果總結(jié)如下：①鐵電界面耦合時(shí)，鐵電雙層膜電滯回線呈現(xiàn)一個(gè)中間回路，而反鐵電界面耦合時(shí)，呈現(xiàn)三個(gè)回路;② 表面過(guò)渡層的存在使得鐵電雙層膜的電滯回線發(fā)生嚴(yán)重形變，尤其是對(duì)相互作用強(qiáng)的鐵電層影響較大；③反鐵電界面耦合時(shí)，鐵電雙層膜的電滯回線只有兩端回路，中間回路消失。

[參考文獻(xiàn)]

[1] Hyeong-Ho Park, Hyung-Ho Park, Tae Song Kim, et al. Electric and ferroelectric properties of PZT/SBT multilayerfilms prepared by photochemical metal-organic deposition[J].Sensors and Actuators B.,2008, 130: 696-700.

[2] R. Ranjith, R. Nikhil,S. B. Krupanidhi. Interfacial coupling and its size dependence in PbTiO3and PbMg1/3Nb2/3O3multilayers[J]. Phys. Rev. B,2006, 74: 184104-1-184104-10.

[3] R. Ranjith,S. B. Krupanidh. Antiferroelectriclike polarization behavior in compositionally varying(x) Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-(x)PbTiO3multilayers[J]. Appl. Phys. Lett.,2007, 91: 082907-1-082907-3.

[4] K. H. Chew, L. H. Ong, J. Osman,et al. Hysteresis loops of ferroelectric bilayers and superlattices[J]. Appl. Phys.Lett.,2000, 77: 2755-2757.

[5] Y. Z. Wu, P. L. Yu,Z. Y. Li. Hysteresis loop of a ferroelectric bilayer with an antiferroelectric interfacial coupling[J]. J. Appl. Phys. ,2002, 91: 1482-1486.

[6] Lian Cui, Tianquan Lü, Xu Xu, et al. Theoretical Study on the Mechanism of Abnormal Dielectric Susceptibility Behaviors of Ferroelectric Bilayer Films[J]. J.Appl.Phys. 2009, 105(10): 104104-1-104104-7.