鐵磁共振下磁各向異性材料的負(fù)折射特性研究

謝桂兵， 耿 滔， 王 燕

（1.上海理工大學(xué) 理學(xué)院，上海 200093；2.江西師范大學(xué) 物理與通信電子學(xué)院，南昌 330022）

1968年 Veselago［1］最早對(duì)負(fù)折射材料 （negative refraction media）進(jìn)行了探討.在這種材料中，折射光與入射光居于法線的同側(cè)，電場(chǎng)、磁場(chǎng)和波矢的方向形成左手正交系，因此，又被稱為左手材料（left－h(huán)and materials）.2000年這一領(lǐng)域受到研究者的關(guān)注，Pendry和Smith［2－4］等針對(duì)如何實(shí)現(xiàn)負(fù)折射率材料進(jìn)行了更詳細(xì)的探討，并首次通過(guò)實(shí)驗(yàn)觀察到了微波波段的電磁波通過(guò)人工合成介質(zhì)與空氣的交界面時(shí)發(fā)生的負(fù)折射現(xiàn)象.由于負(fù)折射材料具有很多奇異特性，如負(fù)Cerenkov輻射、反常Dopple效應(yīng)等，同時(shí)它又可用來(lái)制作能突破衍射極限的完美透鏡（perfect lens）［3］.眾多應(yīng)用前景使得負(fù)折射材料的研究成為近年來(lái)國(guó)際和國(guó)內(nèi)熱門的研究領(lǐng)域之一.

如今負(fù)折射領(lǐng)域的研究焦點(diǎn)主要集中在負(fù)折射材料的尋找與設(shè)計(jì)上.在過(guò)去近十年的研究工作中，研究者提出了各種方案來(lái)構(gòu)造不同的人工合成材料實(shí)現(xiàn)負(fù)折射，但這些人工合成材料通常只能在某一特定的電磁波頻率表現(xiàn)出負(fù)折射特性，不具備可調(diào)節(jié)性.近兩年來(lái)有研究者提出利用磁性材料構(gòu)造磁性光子晶體，利用磁性材料的鐵磁共振頻率隨外磁場(chǎng)變化這一特性，通過(guò)改變外磁場(chǎng)的強(qiáng)弱來(lái)調(diào)節(jié)磁性光子晶體出現(xiàn)等效負(fù)折射率的微波頻段［5－7］.但這種磁性光子晶體仍需要構(gòu)造周期性空間結(jié)構(gòu)，且由于晶格常數(shù)與入射波波長(zhǎng)相當(dāng)，因此，不利于負(fù)折射材料器件的應(yīng)用以及微型化.2007年P(guān)imenov等［8］報(bào)道了在外磁場(chǎng)條件下，使用天然磁性材料——摻雜型錳鈣鈦礦 La2／3Ca1／3MnO3的單層膜實(shí)現(xiàn)負(fù)折射率的研究結(jié)果.他們的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，此類磁性負(fù)折射率材料的工作頻段如理論預(yù)計(jì)的一樣，隨外磁場(chǎng)的增強(qiáng)而變高.這一研究結(jié)果使得磁性負(fù)折射材料的制備變得簡(jiǎn)便且易于應(yīng)用，同時(shí)也具備了工作頻段可調(diào)節(jié)的優(yōu)點(diǎn).

摻雜型錳鈣鈦礦可用分子式R1－xAxMnO3來(lái)表示，其中，R 為＋3 價(jià)的稀土離子（La，Pr，Nd等），A一般為＋2價(jià)的金屬離子（Ca，Sr，Ba等），x為二價(jià)金屬離子的摻雜濃度.這類材料本身是一種特殊的磁性材料，在外磁場(chǎng)下，此類材料的電阻率急劇下降，從絕緣體變?yōu)榘雽?dǎo)體甚至導(dǎo)體，某些材料更是具有高達(dá)99.9%的磁電阻，因此，又被稱為龐磁電阻（colossal magnetoresistance）材料.由于此類材料在磁記錄、磁傳感等領(lǐng)域的巨大應(yīng)用前景，成為近幾十年來(lái)物理、化學(xué)和材料等領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一［9－10］.眾所周知，導(dǎo)體的介電常數(shù)實(shí)部在GHz波段一般都為負(fù)［11］.由于龐磁電阻效應(yīng)，在外磁場(chǎng)下，很多摻雜型錳鈣鈦礦材料都表現(xiàn)出金屬性，介電常數(shù)實(shí)部為負(fù).同時(shí)，磁性材料在發(fā)生鐵磁共振時(shí)會(huì)出現(xiàn)負(fù)的磁導(dǎo)率實(shí)部［12］，這就為負(fù)折射率的實(shí)現(xiàn)提供了可能.

由于高損耗問(wèn)題，摻雜型錳鈣鈦礦的這種新型負(fù)折射特性還需要進(jìn)一步地深入研究.但目前有關(guān)摻雜型錳鈣鈦礦的理論和實(shí)驗(yàn)工作主要集中在材料的龐磁電阻效應(yīng)上，對(duì)材料的介電常數(shù)和磁導(dǎo)率的頻譜研究很少，且都是針對(duì)無(wú)外磁場(chǎng)時(shí)的自然共振的研究，所以，很難用現(xiàn)有的研究成果來(lái)指導(dǎo)材料的選取工作.而摻雜型錳鈣鈦礦材料本身種類繁多，實(shí)驗(yàn)研究從1950年開始，至今仍有大量關(guān)于新材料特性的報(bào)道，所以，完全通過(guò)實(shí)驗(yàn)一一嘗試的方法選材具有較大的盲目性，會(huì)耗費(fèi)大量的人力、物力和時(shí)間.因此，本文利用Landau－Lifshitz－Gilbert（LLG）模型理論計(jì)算了鐵磁共振時(shí)材料的磁導(dǎo)率函數(shù)和介電函數(shù)，研究了等效磁導(dǎo)率和共振頻率隨外磁場(chǎng)的變化情況，發(fā)現(xiàn)通過(guò)調(diào)節(jié)外磁場(chǎng)，能夠在很寬廣的頻率范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)負(fù)折射.同時(shí)還計(jì)算分析了此類材料在鐵磁共振時(shí)的電磁波特性，以期為實(shí)驗(yàn)工作提供理論依據(jù).

1 理論計(jì)算

當(dāng)薄膜樣品的厚度相對(duì)工作波長(zhǎng)來(lái)說(shuō)很小，磁化強(qiáng)度矢量運(yùn)動(dòng)方程可由LLG模型給出［12］.

式中，M為磁化強(qiáng)度矢量；Heff為總有效場(chǎng)；t為時(shí)間；M為磁化強(qiáng)度；γ為旋磁比；α為阻尼常數(shù).

為了討論簡(jiǎn)便，設(shè)外恒定磁場(chǎng)H0垂直于薄膜平面，為z軸方向.令磁化強(qiáng)度的自由進(jìn)動(dòng)圓頻率ω0＝γH0，ωm＝γMs，Ms為材料的飽和磁化強(qiáng)度.則可從方程（1）得到磁導(dǎo)率張量

式中，μ為張量磁導(dǎo)率；ω為磁化強(qiáng)度的進(jìn)動(dòng)圓頻率；μxx，μyy，μa為張量磁導(dǎo)率分量；ωx＝ω0＋（Nx－Nz）ωm，ωy＝ω0＋（Ny－Nz）ωm，分別為x，y方向的共振頻率；χ為磁化率張量；Nx，Ny，Nz為歸一化退磁因子，對(duì)于薄膜材料取Nx＝Nz≈0，Ny＝1；ωr為各磁導(dǎo)率分量的共振頻率.

而式（3）可改寫為

在外磁場(chǎng)條件下，由于巨磁阻效應(yīng)，摻雜型鈣鈦礦氧化物材料可以近似認(rèn)為是金屬.當(dāng)外磁場(chǎng)為μ0H0時(shí)，電介質(zhì)的介電常數(shù)是各向異性的［10］.μ0為真空磁導(dǎo)率.此時(shí)介電常數(shù)張量

ε的基本參數(shù)都與回旋角頻率ωc有關(guān).

式中，m為帶電粒子質(zhì)量.

在沒(méi)有電荷和電流分布的均勻介質(zhì)空間，麥克斯韋方程組表示為

考慮微波波失k沿y方向垂直于薄膜表面入射，設(shè)

式中，Ex0，Ey0，Ez0為x，y，z方向入射電磁波電場(chǎng)強(qiáng)度；Hx0，Hy0，Hz0為x，y，z方向入射電磁波磁場(chǎng)強(qiáng)度；x，y，z為x，y，z方向單位向量；ky為波矢k沿y方向的分量.

將式（10）和式（11）代入式（8）和式（9），得

式中，kP為波矢k沿外磁場(chǎng)方向的平行分量，與張量磁導(dǎo)率μ無(wú)關(guān)，這是因?yàn)?，此時(shí)微波磁場(chǎng)的方向平行于外磁場(chǎng)方向，即沿z軸方向，對(duì)磁矩繞外恒定磁場(chǎng)的進(jìn)動(dòng)無(wú)作用.因此，這種情況下不能發(fā)生鐵磁共振，不是我們需要的解.kV為波矢k沿外磁場(chǎng)方向的垂直分量，與張量磁導(dǎo)率μ有密切的關(guān)系，代表微波磁場(chǎng)的方向垂直于外磁場(chǎng)方向，這種情況能夠發(fā)生鐵磁共振，是需要的解.將kV代回式（8）和式（9）可以分別求得微波電場(chǎng)和微波磁場(chǎng)

沿波的傳播方向仍存在微波磁場(chǎng)的分量，這是由磁導(dǎo)率的各向異性造成的.此時(shí)等效介電函數(shù)和等效磁導(dǎo)率為

有效介電常數(shù)和有效磁導(dǎo)率同時(shí)為負(fù)的雙負(fù)材料，其條件為Reεeff＜0且Reμeff＜0.由于微波電場(chǎng)的方向平行于外穩(wěn)恒磁場(chǎng)，εeff＝εzz，即一般意義上的介電函數(shù)不受外磁場(chǎng)的影響.但磁導(dǎo)率的含義已經(jīng)完全不一樣了，此時(shí)微波在材料中的傳導(dǎo)特性不僅與沿磁場(chǎng)方向的磁導(dǎo)率分量μxx和μyy有關(guān)，還受到了分量μa的影響.

2 計(jì)算結(jié)果及分析

利用式（5）和式（17）可以獲得在不同外磁場(chǎng)下的磁導(dǎo)率譜，如圖1所示（見下頁(yè)）.計(jì)算時(shí)取α＝0.02，根據(jù)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)［8］，磁化強(qiáng)度M＝4.97×105A／m.對(duì)于鐵磁材料，一般取朗德因子g＝2，即旋磁比通常作為常量來(lái)考慮為電子電量，me為電子質(zhì)量.在圖1中為各磁導(dǎo)率分量的共振頻率.鐵磁材料的負(fù)磁導(dǎo)率主要出現(xiàn)在鐵磁共振頻率附近.實(shí)際上材料體現(xiàn)出來(lái)的鐵磁共振頻率應(yīng)該是由式（17）表示的等效磁導(dǎo)率的共振頻率ωreff，其表達(dá)式非常復(fù)雜，不同于由式（4）表示的各磁導(dǎo)率分量的共振頻率ωr，不利于實(shí)際應(yīng)用.從圖1中可以看出，等效共振頻率ωreff隨著外磁場(chǎng)的增強(qiáng)而增高，略高于ωr，但兩者的差別隨著外磁場(chǎng)的增強(qiáng)變得越來(lái)越小.當(dāng)μ0H0＝3T時(shí)，兩者基本相等.因此，在強(qiáng)外磁場(chǎng)的條件下，完全可以用ωr代替ωreff估計(jì)材料的工作頻率.

圖1 不同外磁場(chǎng)下的等效磁導(dǎo)率譜，α＝0.02，M＝4.97×105 A／mFig.1 Complex permeavility frequency spectra for M＝4.97×105 A／m andα＝0.02 under different external magnetic fields

為了驗(yàn)證這一結(jié)論的正確性，用實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與理論計(jì)算結(jié)果進(jìn)行了比較.根據(jù)Pimenov等［8］的實(shí) 驗(yàn)結(jié)果，在外恒定磁場(chǎng)為5.2T和3.1T時(shí)，La2／3Ca1／3MnO3薄膜的鐵磁共振頻率分別為150GHz和90GHz.此時(shí)環(huán)境溫度為210K，樣品的磁化強(qiáng)度約為16（A·m2）／mol［13］.由式（4）計(jì)算可知，從理論上來(lái)講，在外恒定磁場(chǎng)為5.2T和3.1T時(shí)，磁導(dǎo)率分量的鐵磁共振頻率ωr分別為141GHz和87GHz，略小于實(shí)驗(yàn)結(jié)果，誤差低于6%.誤差原因除了等效共振頻率與分量共振頻率的固有差別外，還可能來(lái)自于兩個(gè)方面，一是式（4）沒(méi)有考慮各向異性場(chǎng)Hk的影響，更準(zhǔn)確的計(jì)算公式應(yīng)為

但在強(qiáng)外磁場(chǎng)條件下，一般Hk＜＜H0；二是由于理論計(jì)算時(shí)將樣品薄膜看成二維無(wú)限大，實(shí)際上薄膜樣品是有一定尺寸的，因此，導(dǎo)致了理論計(jì)算結(jié)果的偏差.但計(jì)算結(jié)果表明，理論結(jié)果已經(jīng)能很好地反映實(shí)驗(yàn)情況.當(dāng)環(huán)境溫度升高到270K和295K時(shí)，磁化強(qiáng)度減小到約7.5（A·m2）／mol和3（A·m2）／mol［13］.為了在磁化強(qiáng)度改變的情況下不改變鐵磁共振頻率，理論上，外恒定磁場(chǎng)應(yīng)該增加到5.33T和5.39T，這與實(shí)驗(yàn)結(jié)果［8］（約5.30T和5.37T）也符合得非常好.

由式（4）可知，鐵磁共振頻率可以通過(guò)外恒定磁場(chǎng)的大小來(lái)調(diào)節(jié).根據(jù)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，摻雜型錳鈣鈦礦中Mn離子的每分子磁矩變化范圍約在0～4μB之間，μB為波爾磁子，目前超導(dǎo)磁場(chǎng)一般能達(dá)到15 T，這意味著在理論上，利用現(xiàn)有的技術(shù)，能夠在109～1011Hz的廣闊頻段內(nèi)調(diào)節(jié)錳鈣鈦礦負(fù)折射率材料的工作頻率，這具有十分誘人的應(yīng)用前景.

3 結(jié) 論

通過(guò)鐵磁共振條件下張量磁導(dǎo)率的計(jì)算，得到了天然磁性薄膜材料錳鈣鈦礦的負(fù)折射特性.發(fā)現(xiàn)材料的共振頻率隨外磁場(chǎng)的增強(qiáng)而升高，表明負(fù)折射材料的工作頻率受到外磁場(chǎng)的調(diào)制.同時(shí)強(qiáng)外磁場(chǎng)條件 （μ0H0＞3T）下可以用共振頻率ωr替代等效共振頻率ωreff，理論結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相吻合.

［1］Veselago V G.The electrodynamics of substances with simultaneously negative values of permittivity and permeability［J］.Sov Phys Usp，1968，10（4）：509－514.

［2］Smith D，Willie，Pardlla J，et al.Composite medium with simultaneously negative permeability and permittivity［J］.Phys Rev Lett，2000，84（18）：4184－4187.

［3］Pendry J B.Negative refraction makes a perfect lens［J］.Phys Rev Lett，2000，85（18）：3966－3969.

［4］Shelby R A，Smith D R，Schultz S.Experimental verification of a negative index of refraction［J］.Science，2001，292（5514）：77－79.

［5］Liu S Y，Chen W K，Du J J，et al.Manipulating negative－refractive behavior with a magnetic field［J］.Phys Rev Lett，2008，101（15）：157407－157410.

［6］Zhao H J，Zhou J，Kang L，et al.Tunable twodimensional left－h(huán)anded material consisting of ferrite rods and metallic wires［J］.Opt Express，2009，17（16）：13373－13380.

［7］Bai Y，Xu F，Qiao L J，The left－h(huán)anded property of the composite structure of metallic wires［J］.Appl Phys Lett，2009，94（9）：094101－094103.

［8］Pimenov A，Loidl A，Gehrke K，et al.Negative refraction observed in a metallic ferromagnet in the gigahertz frequency range［J］.Phys Rev Lett，2007，98（19）：197401－1974014.

［9］Dagotto E，Hoytta T，Moreo A.Colossal magnetoresistant materials：the key role of phase separation［J］.Phys Rep，2001，344（1／2／3）：1－153.

［10］Salamon M B，Jaime M.The physics of manganites：Structure and transport［J］.Rev Mod Phys，2001，73（3）：583－628.

［11］方容川.固體光譜學(xué)［M］.合肥：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)出版社，2001.

［12］戴道生，錢昆明.鐵磁學(xué)（下）［M］.北京：科學(xué)出版社，1998.

［13］Schiffer P，Ramirez A P，Bao W，et al.Low temperature magnetoresistance and the magnetic phase diagram of La1－xCaxMnO3［J］.Phys Rev Lett，1995，75（18）：3336－3339.