徐傳杰， 張小英

（1.山東石大科技石化有限公司，山東日照276806；2.中國(guó)石油大學(xué)（華東）重質(zhì)油國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山東青島266580）

瀝青是重要的石油化工產(chǎn)品，廣泛應(yīng)用于交通、建筑和防水工業(yè)中，特別是在公路中的應(yīng)用約占瀝青產(chǎn)品的85%。用瀝青鋪筑的瀝青路面與用水泥修筑的瀝青路面具有行車(chē)舒適，噪音低、具有較好的柔性，所以目前路面鋪筑中的黏結(jié)材料主要采用瀝青材料。

瀝青是一種黏彈材料。在低溫下瀝青材料變硬變脆，隨著溫度的降低，當(dāng)瀝青混合料內(nèi)部的熱應(yīng)力超過(guò)瀝青材料本身凍裂需要的應(yīng)力時(shí)，路面就會(huì)出現(xiàn)裂縫。裂縫的出現(xiàn)給雨、雪、砂浸入瀝青內(nèi)部提供了條件，從而降低了瀝青材料內(nèi)部的黏聚力和瀝青材料與混合料界面之間的黏附力，打開(kāi)了水進(jìn)入路面結(jié)構(gòu)的開(kāi)口，加速了路面的水損壞，縮短路面的壽命。SHRP研究表明，在瀝青路面的低溫裂縫病害中，瀝青路面的低溫裂縫主要受瀝青材料的低溫性能控制，瀝青材料的貢獻(xiàn)約占80%。因此正確有效評(píng)價(jià)瀝青材料的低溫性能至關(guān)重要［1－2］。

為了正確評(píng)價(jià)瀝青材料的低溫性能，SHRP 研究開(kāi)發(fā)了彎曲梁流變儀用于測(cè)定瀝青材料在低溫時(shí)的彎曲蠕變勁度（S）以及彎曲蠕變勁度斜率（m）［3－4］。在寒冷的氣候條件下，路面的低溫開(kāi)裂主要是由快速溫降引起的。隨著路面溫度的降低，蠕變勁度增加。當(dāng)瀝青材料的低溫柔性較好時(shí)，蠕變勁度可以通過(guò)黏彈流動(dòng)進(jìn)行釋放。因此較低的蠕變勁度和較高的蠕變勁度斜率可以表征瀝青的性能［5］。在瀝青蠕變性質(zhì)與溫度的關(guān)系對(duì)比研究中，王立志等［2，5］進(jìn)行了12種瀝青的溫度與S、m 之間的關(guān)系研究，研究得出得到如下關(guān)系：

式 中：SS為lgS 與T 的斜率，Sm為m 與T 的斜率，C1和C2為常數(shù)［2，5］。由此可以看出，瀝青材料的低溫蠕變性能與溫度密切相關(guān)。

密度是石油運(yùn)輸和生產(chǎn)過(guò)程的重要參數(shù)，石油產(chǎn)品的密度與化學(xué)組成和結(jié)構(gòu)密切相關(guān)。在分子式相同的脂肪烴中直鏈烴的密度高于含有支鏈的脂肪烴的密度。這是因?yàn)榉肿咏Y(jié)構(gòu)越緊湊，密度越高［6］。因此具有相同分子式不同結(jié)構(gòu)的烴類(lèi)具有不同的密度。同時(shí)相同碳數(shù)的石油烴類(lèi)中芳香烴的密度最高、環(huán)烷烴次之，脂肪烴密度最小。

密度作為石油產(chǎn)品的基礎(chǔ)性質(zhì)主要用于煉油裝置和設(shè)備、設(shè)計(jì)、石油產(chǎn)品的計(jì)量以及質(zhì)量與體積之間的換算外。密度可以用于石油產(chǎn)品的其他性質(zhì)如°API和 特性參數(shù)（Kw）的計(jì)算，用于粗略判斷石油產(chǎn)品的化學(xué)組成［7－9］。

一些研究人員曾通過(guò)石油產(chǎn)品的密度預(yù)測(cè)產(chǎn)品黏度、分子質(zhì)量等的性質(zhì)［10－11］。國(guó)內(nèi)和國(guó)際通過(guò)瀝青產(chǎn)品的密度預(yù)測(cè)瀝青產(chǎn)品性能的文獻(xiàn)也比較少。徐傳杰等［12］將同一種原油生產(chǎn)的不同牌號(hào)瀝青的密度與溫度、針入度等進(jìn)行關(guān)聯(lián)得到了很好的線(xiàn)性相關(guān)性。并用瀝青密度隨溫度的變化趨勢(shì)來(lái)預(yù)測(cè)瀝青的低溫抗裂性。還用密度與溫度的關(guān)系、溫度與蠕變性質(zhì)之間的關(guān)聯(lián)成功預(yù)測(cè)了相同原油生產(chǎn)的不同牌號(hào)瀝青的蠕變性質(zhì)［13－14］，這些研究為瀝青的密度在瀝青性能的評(píng)價(jià)方面提出了很好的思路。

本項(xiàng)研究的主要目的就是研究瀝青材料的密度、蠕變性質(zhì)與溫度之間的關(guān)系，為評(píng)價(jià)瀝青材料的低溫性能提供新的思路。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 實(shí)驗(yàn)原料

實(shí)驗(yàn)原料為國(guó)內(nèi)一種環(huán)烷基原油生產(chǎn)的AH－70－1 瀝 青 和 一 種 中 間－環(huán) 烷 基 原 油 生 產(chǎn) 的AH－70－2瀝青。兩個(gè)原油生產(chǎn)的AH－70瀝青基礎(chǔ)數(shù)據(jù)見(jiàn)表1。從表1中可以看出，兩個(gè)瀝青針入度在誤差范圍內(nèi)相等，均符合重交通道路石油瀝青產(chǎn)品指標(biāo)的要求。

表1 兩種重交瀝青性質(zhì)分析數(shù)據(jù)Table 1 The data of properties of two heavy asphalts

1.2 實(shí)驗(yàn)儀器和測(cè)試方法

瀝青密度的測(cè)定溫度范圍為10～180 ℃，其中10～60℃的密度按照GB／T 8928—2008采用比重瓶法進(jìn)行測(cè)定，加熱介質(zhì)為水［15］。130～180 ℃的密度根據(jù)GB／T1884—2000 采用密度計(jì)進(jìn)行測(cè)量得到［16］，加熱介質(zhì)為二甲基硅油，密度單位為g／cm3。

S（彎曲蠕變勁度）和m（彎曲蠕變勁度斜率）是瀝青材料用美國(guó)Normalab Analis公司生產(chǎn)的P877型旋轉(zhuǎn)薄膜烘箱試驗(yàn)（RTFOT）［17］老化后再用美國(guó)Alloy Fabricators公 司 生 產(chǎn) 的Model 9300 壓 力 容器老化試驗(yàn)（PAV）［18］老化后得到的殘留物進(jìn)行彎曲蠕變勁度試驗(yàn)（BBR）［19］進(jìn)行測(cè)定得到。S 單位為MPa。

2 結(jié)果與分析

2.1 密度與溫度之間的關(guān)系

兩個(gè)瀝青產(chǎn)品密度與溫度關(guān)系數(shù)據(jù)以及將數(shù)據(jù)進(jìn)行作圖并回歸得到的回歸方程見(jiàn)圖1。

圖1 溫度與密度關(guān)系Fig.1 The graph of the relationship between temperature and density

從圖1中可以看出，瀝青的密度隨著溫度的增加而降低，并且與溫度呈線(xiàn)性關(guān)系，相關(guān)系數(shù)均大于0.997。由此判斷，瀝青的密度與相應(yīng)溫度具有很好的線(xiàn)性相關(guān)性。從圖1中還可以看出，兩個(gè)原油生產(chǎn)的瀝青雖然針入度基本相同，但是密度與溫度關(guān)系斜率差別較大，AH－70－1號(hào)瀝青密度與溫度關(guān)系斜率的絕對(duì)值大于AH－70－2號(hào)瀝青的斜率，斜率為負(fù)值。兩個(gè)瀝青密度與溫度關(guān)系的截矩為正值，AH－70－1號(hào) 的 截 矩 大 于AH－70－2 號(hào) 瀝 青 的 截 矩。密度與溫度關(guān)系方程的通式可表示為：

式中：t—溫度，℃；

ρ（t）—對(duì)應(yīng)溫度t時(shí)的密度，g／cm3；

K—直線(xiàn)斜率；

C—截距。

溫度和密度回歸方程的斜率對(duì)瀝青性質(zhì)的影響主要是借助于溫度的變化通過(guò)分子運(yùn)動(dòng)速率的變化、分子間的作用力和分子活動(dòng)范圍的變化而體現(xiàn)。隨著外界溫度的增加，瀝青分子的熱運(yùn)動(dòng)加劇，分子有掙脫其他分子束縛的趨勢(shì)，分子之間的相互作用力減弱，分子的活動(dòng)空間增加，材料的密實(shí)程度降低，致使密度降低，單位質(zhì)量瀝青的體積增加。相反當(dāng)溫度降低時(shí)，上述性質(zhì)均朝著反方向發(fā)展。這解釋了瀝青的密度與溫度關(guān)系斜率為負(fù)值的原因。

從兩個(gè)瀝青的密度隨溫度的變化關(guān)系回歸方程的斜率可以看出，AH－70－1瀝青密度與溫度關(guān)系的斜 率 約 為－0.0 0 0 6 8 6，而AH－7 0－2的 斜 率 為－0.000 5，這說(shuō)明當(dāng)溫度變化值相同時(shí)，AH－70－1瀝青的密度變化較大，瀝青的體積變化較多，對(duì)溫度敏感。

瀝青密度的變化對(duì)瀝青材料的低溫路用性能的影響主要體現(xiàn)在路面抗低溫收縮裂縫性能中。

對(duì)于一種瀝青，當(dāng)溫度從t1變化到t2時(shí)，它對(duì)應(yīng)的密度分別為ρ1 和ρ2，而每克瀝青的體積則變?yōu)?／ρ1和1／ρ2，根據(jù)公式（3），1g瀝青從t1變化到t2時(shí)產(chǎn)生的體積變化公式變?yōu)椋?/p>

將公式（4）中的分子和分母同時(shí)除以K2得到：

因?yàn)閷?duì)本項(xiàng)研究的兩種瀝青，K 的數(shù)量級(jí)為10－4，C 的數(shù)值大約為1，所以C／K 的數(shù)值大約為104左右，遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于路面溫度t1或t2，所以上式可以簡(jiǎn)化為：

假設(shè)路面的碾壓溫度一般為135℃。不同地域冬季最低溫度有顯著的不同，例如哈爾濱最低溫度達(dá)到－30 ℃，而廣州的最低溫度一般為10 ℃左右。兩個(gè)AH－70號(hào)瀝青的K 值分別約為－0.000 589和－0.000 510，C 為1.021 5和0.988 6，當(dāng)采用哈爾濱最低溫度為－30 ℃，將K 和C 值代入公式（6）則AH－70－1 號(hào) 瀝 青 的 體 積 減 少0.095 14cm3。AH－70－2號(hào)瀝青的體積減少0.085 12cm3。而對(duì)于廣 州，則AH－70－1 號(hào) 瀝 青 的 體 積 減 少0.072 08 cm3，AH－70－2號(hào)瀝青的體積減少0.064 48cm3。所以相同的瀝青在不同的地域變化產(chǎn)生的體積變化不同。從上面的數(shù)值也可以看出，當(dāng)變化溫度相同的時(shí)候，瀝青密度與溫度關(guān)系的斜率的絕對(duì)值越高，單位質(zhì)量瀝青的體積變化越大。一般認(rèn)為當(dāng)瀝青的體積受到外界約束時(shí)，體積變化越大，材料產(chǎn)生的內(nèi)部應(yīng)力越大。

通常用于鋪路瀝青路面的集料密度一般為2.5～3.3g／cm3，石頭的熱膨脹系數(shù)比瀝青小得多。例如對(duì)于花崗巖的線(xiàn)性熱膨脹系數(shù)為4.61×10－6℃－1。如果將集料想象為一個(gè)立方體，那么溫度每增加1 ℃，1cm3的花崗巖的體積增加為線(xiàn)性膨脹系數(shù)的3倍即為13.81×10－6cm3，如果按照集料的密度為3g／cm3，那么1g集料的體積變化為4.61×10－6cm3。而對(duì)于1g的AH－70－1號(hào)瀝青利用密度與溫度的關(guān)系方程（見(jiàn)方程（4））體積則增加5.746 3×10－4cm3，所以相同質(zhì)量的瀝青隨著溫度的增加體積增加為相同質(zhì)量石料體積增加的125倍。由此可以看出，石料的體積膨脹系數(shù)遠(yuǎn)小于瀝青的膨脹系數(shù)。如果也按照線(xiàn)性膨脹系數(shù)的理論，則70 號(hào)瀝青的線(xiàn)性膨脹系數(shù)約為1.891 8×10－4℃－1，約為花崗巖的41.04倍。

如果路面的壓實(shí)溫度為135 ℃，在135 ℃1 mm 厚的90號(hào)瀝青膜在0 ℃的厚度則為0.974 5 mm，在－20℃的厚度則為0.970 7mm，因此從135℃到－20 ℃厚度變化了0.029 3 mm，厚度變化率為2.9%。同時(shí)集料的體積變化雖然比較小，但實(shí)際在減小，實(shí)際上在集料與集料之間的瀝青膜厚度的變化比0.029 3mm 還要大。如果瀝青與集料之間沒(méi)有黏附作用，收縮應(yīng)力的產(chǎn)生可以通過(guò)厚度的自由變化得到釋放。但是黏附力的作用阻止了瀝青內(nèi)部收縮應(yīng)力的釋放，同時(shí)集料的收縮也增加了體積收縮的過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生的收縮應(yīng)力，當(dāng)收縮應(yīng)力大于集料與瀝青之間的黏附力時(shí)，瀝青就會(huì)在集料界面處產(chǎn)生斷裂，這種斷裂會(huì)嚴(yán)重降低瀝青路面的抗水損壞能力。如果瀝青本身的收縮應(yīng)力小于黏附力，但是大于瀝青本身可以承受的黏結(jié)力，斷裂就會(huì)發(fā)生在瀝青膜的內(nèi)部。這種斷裂雖然在高溫下在無(wú)外界干擾的情況下有一定自愈能力，但是在自然界，瀝青膜內(nèi)部的斷裂會(huì)受冰、雪、水、沙塵的影響，無(wú)法實(shí)現(xiàn)完全性能的完全恢復(fù)，因此路面的裂縫無(wú)法消失，路面的破壞也就產(chǎn)生了。一旦瀝青膜或界面產(chǎn)生破壞點(diǎn)，破壞點(diǎn)處的黏附力和黏結(jié)力就會(huì)顯著下降，在破壞點(diǎn)處就形成一個(gè)薄弱點(diǎn)，其最低可應(yīng)用溫度就會(huì)升高。因此，瀝青路面收縮裂縫與瀝青的密度隨溫度的變化關(guān)系密切相關(guān)。如果瀝青的密度隨著溫度變化不敏感，體積收縮就會(huì)減少，產(chǎn)生的收縮應(yīng)力也就會(huì)小得多，這種材料的抗低溫收縮裂縫性能自然會(huì)改善。這是在沒(méi)有負(fù)載作用的條件下瀝青本身因?yàn)闇囟茸兓瘜?duì)路面性能的影響。

2.2 溫度與蠕變性質(zhì)之間的關(guān)系

在SHRP研究中，瀝青的蠕變性質(zhì)常用來(lái)評(píng)價(jià)瀝青的低溫性能。瀝青的蠕變性質(zhì)包含兩個(gè)參數(shù)S和m。S 為在一定溫度下在固定載荷作用下瀝青內(nèi)部產(chǎn)生的蠕變勁度。而m 則是指勁度的釋放速率。一般認(rèn)為在相同的溫度下S 越低，m 越高，瀝青的低溫性能越好。

AH－70－1和AH－70－2的S 對(duì)溫度的變化數(shù)據(jù)以及回歸方程見(jiàn)圖2。

圖2 溫度與蠕變勁度關(guān)系Fig.2 The graph of the relationship between temperature and creep stiffness

從圖2中可以看出，S 的對(duì)數(shù)與溫度呈線(xiàn)性關(guān)系，線(xiàn)性關(guān)系的斜率小于零，這說(shuō)明S 隨著溫度的增加而降低。從圖2的回歸關(guān)系可以看出，AH－70－1 瀝青的S 的對(duì)數(shù)與溫度關(guān)系的斜率的絕對(duì)值大于AH－70－2的斜率。這說(shuō)明當(dāng)變化相同溫度時(shí)AH－70－1瀝青的S 變化量更多，對(duì)溫度更敏感。在相同溫度下的AH－70－1瀝青的S 均大于AH－70－2的S，這說(shuō)明當(dāng)同樣溫度下，在施加相同的荷載的情況下，AH－70－1 瀝青產(chǎn)生的蠕變勁度大于的AH－70－2的蠕變勁度，說(shuō)明從蠕變勁度角度考慮，AH－70－1 瀝青的低溫抗收縮裂縫能力較AH－70－2 瀝青差。

m 值隨溫度的變化關(guān)系以及回歸方程見(jiàn)圖3。

圖3 m 值與溫度關(guān)系Fig.3 The graph of the relationship between temperature and mvalue

從圖3 中可以看出，隨著溫度的增加m 值增加。m 值與溫度呈線(xiàn)性關(guān)系，相關(guān)系數(shù)大于0.99。從圖3中可以看出，m 值與溫度關(guān)系的回歸方程斜率大于零，為正值，這說(shuō)明溫度越高，瀝青在施加荷載的作用下產(chǎn)生的勁度越容易釋放并釋放越快。從兩個(gè)瀝青材料的m 值隨溫度的變化關(guān)系可以看出，在相同溫度下AH－70－1 瀝青的m 值小于AH－70－2的m 值，這說(shuō)明在相同溫度下，AH－70－1 瀝青的蠕變勁度釋放速率較慢，更容易積聚蠕變勁度，抗低溫收縮裂縫的能力較弱。從m 值隨溫度的變化率也就是m 值與溫度回歸關(guān)系的斜率可以看出，AH－70－1 瀝青m－t的斜率大于AH－70－2相應(yīng)的值，這說(shuō)明AH－70－1瀝青m 值隨溫度的變化更顯著，溫度敏感性更強(qiáng)。由此可以判斷，AH－70－2瀝青抵抗低溫收縮裂縫能力更強(qiáng)。

2.3 密度與蠕變性質(zhì)之間的關(guān)系

從圖1 中可以看出，密度與溫度呈線(xiàn)性關(guān)系。從圖2中和圖3中可以看出，蠕變勁度S 的對(duì)數(shù)和m 值與溫度也呈線(xiàn)性關(guān)系，由此可以推斷，蠕變性質(zhì)與密度之間必然也有很好的相關(guān)性。為了驗(yàn)證這些關(guān)系的正確性。本研究用密度與溫度關(guān)系得到的方程計(jì)算蠕變性質(zhì)對(duì)應(yīng)溫度下的密度，并將密度與蠕變性質(zhì)進(jìn)行作圖和回歸得到圖4和圖5。

圖4 密度與蠕變勁度關(guān)系Fig.4 The graph of the relationship between density and creep stiffness

圖5 密度與m 值關(guān)系Fig.5 The graph of the relationship between density and mvalue

從圖4中可以看出，兩種70號(hào)瀝青的蠕變勁度的對(duì)數(shù)與瀝青的密度呈線(xiàn)性關(guān)系，回歸系數(shù)大于0.97。根據(jù)回歸方程可以看出回歸方程的斜率大于0，這說(shuō)明瀝青的蠕變勁度的對(duì)數(shù)隨著密度的增加而增加。

從圖5中可以看出，m 值與密度也呈線(xiàn)性關(guān)系，回歸系數(shù)大于0.97。通過(guò)回歸方程可以看出回歸方程的斜率小于0，這說(shuō)明瀝青材料的勁度釋放速率隨著密度的增加而降低。

通過(guò)上述研究發(fā)現(xiàn)，瀝青的蠕變性質(zhì)與瀝青的密度密切相關(guān)。通過(guò)兩種瀝青性質(zhì)的對(duì)比可以看出，當(dāng)采用溫度與密度的關(guān)系的方程判斷得出AH－70－1瀝青的抗低溫收縮裂縫能力要劣于AH－70－2瀝青。而通過(guò)瀝青材料的低溫蠕變性質(zhì)隨著溫度的變化關(guān)系也可以得出相同的優(yōu)劣順序。這說(shuō)明通過(guò)瀝青材料的密度與溫度關(guān)系的斜率可以判斷瀝青材料的低溫性能的優(yōu)劣。

本項(xiàng)研究采用了兩種相同牌號(hào)不同原油來(lái)源的瀝青材料進(jìn)行分析得到上述規(guī)律，不同牌號(hào)的瀝青低溫性能的優(yōu)劣是否可以通過(guò)密度與溫度關(guān)系進(jìn)行判斷還需要進(jìn)一步的研究。

3 結(jié)論

通過(guò)對(duì)AH－70－1和AH－70－2進(jìn)行研究得到結(jié)論如下：

（1）隨著溫度增加，瀝青材料的密度降低，蠕變勁度的對(duì)數(shù)降低，m 值增加。瀝青材料的密度、蠕變勁度對(duì)數(shù)、m 值與溫度均呈線(xiàn)性關(guān)系，相關(guān)系數(shù)均大于0.97。

（2）隨著瀝青材料密度的增加，蠕變勁度增加和m 值降低。密度與同溫度下的蠕變勁度對(duì)數(shù)和m 值呈線(xiàn)性關(guān)系，相關(guān)系數(shù)大于0.97。

（3）AH－70－1密度與溫度關(guān)系的斜率小于AH－70－2的斜率。AH－70－2的低溫性能均優(yōu)于AH－70－1的低溫性能。

（4）密度與溫度關(guān)系可用于判斷瀝青材料低溫性能的優(yōu)劣順序，判斷得到的優(yōu)劣順序與從蠕變性質(zhì)判斷得到的順序相同。

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［18］ 中國(guó)石油大學(xué)（華東）重質(zhì)油研究所.SH／T0774－2005瀝青加速老化試驗(yàn)法（PAV 法）［S］.北京：中國(guó)石化出版社，2005.

［19］ 中國(guó)石油大學(xué)（華東）重質(zhì)油研究所.SH／T0775－2005瀝青彎曲蠕變勁度測(cè)定法（BBR 法）［J］.北京：中國(guó)石化出版社，2005.