曾遠+葉海+嚴小飛+王建國+張鑒+李森

摘要：氧化亞氮（N2O）是一種高效痕量的溫室氣體，且大氣中N2O濃度正處于持續(xù)不斷的增長過程中，生活垃圾填埋場是N2O的重要排放源，釋放通量遠遠高出農(nóng)田、林地、草地等其他生態(tài)系統(tǒng)。概述了生活垃圾填埋場覆土N2O的釋放以及影響因素，并在此基礎(chǔ)上展望了生活垃圾填埋場N2O的排放控制理論和技術(shù)的研究方向。

關(guān)鍵詞：氧化亞氮（N2O）；生活垃圾填埋場；釋放通量；覆土；溫室氣體

中圖分類號：X511 文獻標識碼：A 文章編號：0439-8114（2014）01-0001-04

N2O Emissions from Landfills of Municipal Solid Waste

ZENG Yuan1，YE Hai1，YAN Xiao-fei1，2，WANG Jian-guo1，ZHANG Jian1，Li Sen1

（1. Nanjing Institute of Environmental Sciences，the Ministry of Environmental Protection of China，Nanjing 210042， China；

2. School of Environmental Science and Engineering， Hohai University，Nanjing 210098， China）

Abstract： As a high-efficient trace greenhouse gas， nitrous oxide （N2O） has a very high warming potential and its concentration in atmosphere continues to rise steadily. Landfills of Municipal solid waste （MSW） are main sources of N2O emission reported to be at least 1 to 2 orders of magnitude more than the maximum emissions reported for grasslands， agriculture fields and boreal forests. The factors affecting the N2O emission from the landfill covered soils are summarized. Further research focuses on controlling N2O emission from the landfill covered soils are propected.

Key words： nitrous oxide（N2O）； municipal solid waste landfill； emission fluxes； cover soil； greenhouse gas

收稿日期：2013-05-10

基金項目：國家自然科學基金項目（41005090）；江蘇省自然科學基金項目（BK2010100）；中央級公益性科研院所基本科研業(yè)務(wù)專項

作者簡介：曾 遠（1977-），男，江蘇南京人，高級工程師，主要從事環(huán)境綜合整治、環(huán)境咨詢等方面的研究，（電話）18913919966（電子信箱）

zengyuan@nies.org；通訊作者，葉 海（1964-），男，江蘇南京人，高級工程師，主要從事環(huán)境保護、環(huán)境工程等方面的研究，（電話）

18705142522（電子信箱）yehai@nies.org。

氧化亞氮（N2O）作為一種高效痕量的溫室氣體，其增溫潛勢為CO2的296倍，是僅次于CO2和CH4之后的第三大溫室氣體，其對溫室效應(yīng)的貢獻率約達5%[1]。而且N2O能在大氣中長期穩(wěn)定存在，對臭氧層具有較強的破壞作用。自1970年以來，N2O的釋放量大約增加了50%，當前N2O釋放量占全球人為溫室氣體排放總量的7.9%[2]。

垃圾填埋場是溫室氣體氧化亞氮（N2O）的重要排放源。據(jù)統(tǒng)計，生活垃圾填埋場N2O的排放量占其溫室氣體總排放量的3%[3]。有研究表明，芬蘭 mm ssuo填埋場的N2O釋放通量比歐洲北部農(nóng)田和森林的最高釋放通量高1～2個數(shù)量級；而采用污水廠污泥覆蓋的瑞典H gbytorp填埋場，與芬蘭 mm ssuo填埋場及瑞典其他3個填埋場相比，其N2O釋放通量又要高出至少1～2個數(shù)量級[4]。

從長遠來看，衛(wèi)生填埋將是今后較長時期內(nèi)國內(nèi)外生活垃圾處理的一種重要方式。Zhang等[5]研究指出生活垃圾填埋場N2O的釋放很大程度上與覆土有關(guān)，覆土層性質(zhì)是影響填埋場N2O排放量的重要因素。在大量國內(nèi)外文獻基礎(chǔ)上概述了生活垃圾填埋場覆土N2O的釋放以及影響因素，旨在為覆土控制生活垃圾填埋場（以下簡稱填埋場）N2O的釋放提供依據(jù)。

1 填埋場覆土N2O的釋放

1.1 填埋場覆土N2O的釋放機理

填埋場作為一個特殊的生態(tài)系統(tǒng)，其中微生物硝化與反硝化是該系統(tǒng)中氮素循環(huán)過程重要的組成部分。填埋場N2O主要形成于覆土中微生物硝化、反硝化作用，是硝化過程的副產(chǎn)物和反硝化過程的中間產(chǎn)物。隨著人們對硝化和反硝化過程中微生物的了解逐步加深，對硝化、反硝化過程產(chǎn)生N2O的過程也越來越細化和清楚。微生物硝化和反硝化過程的主要代謝途徑如圖1所示。

硝化過程主要分兩步進行，首先由NH4+氧化成NO2-，然后NO2-再氧化成NO3-，期間生成N2O。N2O在NH4+氧化階段通過NH4+和NO2-的中間產(chǎn)物如NH2OH和NO2-的化學分解而產(chǎn)生（圖1）。異養(yǎng)硝化微生物以有機碳化合物為碳素營養(yǎng)和能量來源。與自養(yǎng)硝化細菌相比，在硝化過程中，中間產(chǎn)物與最終產(chǎn)物相同，但酶作用機理不同[6]。

硝化過程中NO3-的累積可為反硝化作用生成N2O提供基質(zhì)。相比硝化作用，反硝化作用機理研究較多。當土壤中pH較低時，N2O的還原就會受到抑制，從而會增大N2O的釋放通量[7]。當土壤中NO3-含量較高時，N2O的釋放會加劇，因為NO3-的還原更傾向于利用N2O作為電子受體。土壤中存在少量O2時，N2O還原酶受到的抑制比硝酸和亞硝酸還原酶所受的抑制更強，N2O就會釋放出來。當土壤中有大量O2存在時，反硝化過程的好氧機制就會發(fā)生，反硝化過程就會受到抑制。

1.2 填埋場N2O釋放通量及與其他生態(tài)系統(tǒng)比較

不同的生態(tài)系統(tǒng)N2O排放也具有一定的差異。目前，N2O釋放相關(guān)研究主要集中在農(nóng)田、草地、濕地以及森林等生態(tài)系統(tǒng)，而對碳、氮源轉(zhuǎn)化更為急劇的填埋場系統(tǒng)中N2O的釋放研究較少。僅有的文獻表明，填埋場是N2O的重要釋放源。由表1不難發(fā)現(xiàn)，填埋場的N2O釋放通量遠遠高于其他生態(tài)系統(tǒng)。

2 填埋場覆土N2O釋放的影響因素

影響填埋場覆土層N2O釋放的主要因素包括土壤溫度、土壤含水率、土壤pH、土壤質(zhì)地、土壤碳氮含量和植被等，這些因素對填埋場覆土N2O釋放的影響是相互關(guān)聯(lián)的。

2.1 土壤溫度

覆土層溫度則主要是通過調(diào)節(jié)土壤N2O傳輸速率的物理化學參數(shù)，從而對N2O產(chǎn)生的生物學過程產(chǎn)生影響。謝軍飛等[12]的研究表明，N2O的釋放通量變化與溫度之間均存在一定程度的正相關(guān)。在一定的范圍內(nèi)，硝化和反硝化速率隨著溫度的升高而升高，此時覆土層溫度是N2O釋放通量的主要控制因素[13]。而隨著土壤深度的增加，溫度對土壤N2O產(chǎn)生速率的影響力逐漸減弱[14]。葉欣等[15]通過研究證明土壤N2O釋放通量隨溫度增加呈指數(shù)增長，并達到0.01顯著水平。

2.2 土壤含水率

土壤含水率是決定厭氧與好氧的重要因子，當土壤含水率較低時，由于土壤中通氣情況比較好，O2分壓更高，硝化細菌氨單加氧酶活性相應(yīng)也高，有利于硝化過程[16]。當含水率較高時，土壤中形成了厭氧環(huán)境，有利于反硝化作用產(chǎn)生高N2O釋放通量，土壤含水率波動較大時，N2O釋放通量通常較大，因為土壤的干濕交替過程有利于N2O產(chǎn)生[10]。Ruser等[17]認為土壤含水率影響溶質(zhì)的遷移，從而影響土壤中NH4+和NO3-濃度的分布及其對微生物的有效性。當土壤孔隙含水率增加到最大田間含水率并超過時，N2O釋放會顯著下降，說明土壤高含水率不僅為反硝化細菌提供了厭氧環(huán)境，而且使已產(chǎn)生的N2O進一步向外擴散受到了限制，增加了它在土壤中的滯留時間，有利于最后被進一步還原成N2[18]。

2.3 土壤pH

土壤pH對N2O釋放的影響主要體現(xiàn)在pH通過影響硝化、反硝化細菌及其酶的活性影響N2O的形成與釋放[19]。相關(guān)研究表明，隨著pH的降低，N2O還原酶受到抑制，N2O進一步還原為N2的過程被阻斷，N2O/N2值相對增大。反硝化作用菌活動的pH為3.5～11.2，最適宜的pH范圍是6.0～8.0，與異養(yǎng)菌相似。封克等[20]認為近中性條件最有利于N2O的產(chǎn)生。此外，pH也是控制土壤中氨揮發(fā)的主要因素[21]。

2.4 土壤質(zhì)地

覆土質(zhì)地既影響微生物硝化作用和反硝化作用的相對強弱及N2O的擴散速率，也影響覆土中有機質(zhì)的分解速率，進而影響產(chǎn)生N2O微生物的基質(zhì)供應(yīng)[22]，最終影響N2O的排放。何品晶等[23]指出，垃圾填埋場覆土土質(zhì)對N2O釋放通量的強弱起決定作用。B rjesson等[4]通過研究瑞典3座垃圾填埋場覆土N2O排放水平發(fā)現(xiàn)，純污泥作為覆土時，0.5～0.9 m覆土層的N2O濃度比混有污泥的覆土至少高2～3個數(shù)量級。用有機土作為覆土層比礦質(zhì)土的N2O釋放通量至少高1個數(shù)量級[24]，而選用貧瘠的沙土作為覆土可以有效減少N2O的釋放[25]。He等[26]研究發(fā)現(xiàn)，覆土N2O的產(chǎn)生量與覆土處于有氧即通氣條件下的時間緊密相關(guān)。壓實土壤阻隔了覆土的通透性，一定程度上降低了覆土N2O的釋放通量。

2.5 土壤碳氮含量

有機碳對土壤微生物的群落和活性有重要影響，這是因為土壤微生物從有機碳獲得能量，而氮源為微生物硝化、反硝化過程提供基質(zhì)。研究表明有機碳含量高有利于反硝化作用的進行，有利于N2O的產(chǎn)生，但是當有機物濃度比較高時會削弱硝化作用。何品晶等[23]、張振賢等[27]、姚志生等[28]認為N2O排放與土壤硝態(tài)氮濃度有明顯相關(guān)性。Ambus等[29]通過研究發(fā)現(xiàn)土壤中施加各種含氮肥料后，促進了N2O的生成和釋放。一般土壤微生物適宜的 C/N為25∶1～30∶1，若C/N >30∶1，則有機質(zhì)分解慢，微生物活性弱，N2O排放受到抑制；若C/N<25∶1，則微生物活性強，促進N2O的形成與釋放[30]。

2.6 植被種類

除上述影響因素外，填埋場覆土表層的植被對于N2O的釋放也有影響。種植植被能夠減少表層覆土的水土流失，同時植物對土壤中N2O釋放的影響體現(xiàn)在：一方面植物通過根系吸納土壤中NO3-，從而減少了N2O的釋放[31]；另一方面植物的一些氣孔等組織能加速N2O從土壤中向大氣中擴散[32]。相關(guān)研究表明，不同的植被類型對于土壤的N2O釋放通量影響不同[33-35]，而植物的形狀及種植密度上的差異造成了陽光通透性的不同，進而影響了土壤含水率的高低[36]。據(jù)報道，某些植物的根系還可能為微生物提供額外的生物可降解碳源，促進N2O的還原[37]。

3 研究展望

綜上所述，填埋場覆土N2O產(chǎn)生與排放是一個極其復雜的過程，這些過程受環(huán)境條件及填埋場管理措施的影響。盡管N2O的產(chǎn)生與影響因素都與微生物的硝化和反硝化過程相關(guān)，但各因素的綜合影響增加了研究與控制填埋場N2O排放的難度。鑒于此，填埋場N2O排放控制應(yīng)就以下幾個方面進行重點研究：

1）填埋場覆土N2O產(chǎn)生與排放的機理研究。研究碳源、土壤碳氮、外源碳氮、自然環(huán)境及垃圾填埋場管理措施對N2O產(chǎn)生與排放過程的綜合影響。

2）深入進行填埋場覆土中微生物種群多樣性的研究，掌握覆土中微生物對N2O減排的機制與規(guī)律。

3）建立受土壤、氣候及填埋場管理措施綜合影響的填埋場生態(tài)系統(tǒng)N2O排放模型，以估算N2O的排放總量及時空分布；基于上述研究，提出減少填埋場覆土N2O排放的措施。

深入研究覆土N2O排放與這些因素間的數(shù)量關(guān)系，客觀估計區(qū)域或全球填埋場N2O的排放總量并提出切實可行的減排措施乃是未來的研究主題。

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