歐陽明輝，劉煥安，葉際宣

(浙江省宣達耐腐蝕特種金屬材料研究院，浙江 溫州 325105)

0 引言

目前煙氣脫硫工藝有多種，但由于石灰－石灰石濕法脫硫工藝技術成熟、運行穩(wěn)定、脫硫效率高、適用煤種廣等特點，國內外絕大多數電廠均采用該工藝［1－5］。在石灰－石灰石濕法脫硫系統中，一般不加GGH 的煙囪稱為濕煙囪。由于采用濕煙囪運行的FGD 系統具有較大的經濟優(yōu)勢，美國自20 世紀80年代中期以來設計的大多數FGD 系統都采用濕煙囪運行。在滿足排放要求及環(huán)境要求的情況下，我國FGD 系統也逐漸采用濕煙囪運行。但采用濕煙囪運行后，煙囪腐蝕破壞的現象嚴重。對于濕煙囪腐蝕的研究大多是對露點腐蝕現象的描述，而并未對其腐蝕機理和腐蝕過程進行更深入的研究和探討［2－21］。我國濕煙囪的腐蝕防護技術起步晚，一般均借用國外的技術和經驗，多采用非金屬材料，幾乎鮮有相關金屬材料的研究和開發(fā)［2－19］。本文將就濕煙囪腐蝕機理進行一些討論，并對相關金屬材料防腐進行一些探討。這對于濕煙囪腐蝕機理的進一步研究和濕煙囪用金屬防腐材料的開發(fā)和應用都具有重要的意義。

1 濕煙囪的腐蝕特性

1.1 濕煙囪腐蝕體系及腐蝕環(huán)境

本文對腐蝕機理的探討主要是針對濕煙囪用不銹鋼的開發(fā)，因此研究討論的腐蝕體系以不銹鋼為電子導體相，而濕煙氣為腐蝕介質，即濕煙囪冷凝液為離子導體相［21］。通常石灰－石灰石濕法FGD 系統采用濕煙囪運行時，煙氣經過脫硫塔脫硫后經凈煙道直接進入煙囪排放。此時煙氣中的SO2已經基本脫除，脫除率在90%以上;然而在鍋爐中煤的燃燒會有少量的SO3產生，濕法FGD 系統對于SO3的脫除率很低，大約僅在50%左右，而且在200 ℃以下SO3全部以H2SO4蒸汽的形式存在，此外煙氣中還含有HCl、HF、NOx等酸性氣體，雖然經脫硫塔脫除了一部分，凈煙氣中仍然含有部分未脫除的H2SO4、HCl、HF 及NOx等酸性氣體。毋庸置疑，濕法脫硫后凈煙氣的含濕量大大增加，濕煙囪的排煙溫度一般為50 ℃左右，在該溫度下凈煙氣中水蒸汽的含量達飽和狀態(tài)即相對濕度(RH)為100%。凈煙氣的露點溫度在90～120 ℃范圍內，凈煙氣溫度明顯低于煙氣露點，因此濕煙囪的內壁結露非常嚴重形成大量冷凝液，一般在煙囪冷凝液中會形成H2SO4、H2SO3、HCl、HF 等無機酸，pH 值在1～2 左右，呈較強的酸性。同時水蒸汽還會將漿液中的Cl－、F－等還原性陰離子帶入凈煙氣中，并隨結露后進入冷凝液。除上述酸性氣體、水蒸汽及還原性陰離子外，凈煙氣中還含有少量包括來自鍋爐和漿液中的固體顆粒［1－27］。跟煙囪內壁作用的介質有氣體、固體和液體，因此濕煙囪腐蝕體系是一個以不銹鋼為電子導體相的多相流腐蝕體系。

1.2 濕煙囪的腐蝕機理

由上述分析可知，濕煙氣中含有SO2、SO3、NOx、HCl、HF 等酸性氣體，含有的水蒸汽呈飽和狀態(tài)相對濕度為100%。煙氣溫度為50 ℃左右，低于煙氣露點，因此煙囪內壁嚴重結露造成露點腐蝕。濕煙氣中水蒸汽帶入的Cl－、F－等還原性陰離子會隨結露進入凝結液，煙氣中含有的固體顆粒易在煙囪內壁結垢，極易造成不銹鋼的垢下點蝕和縫隙腐蝕。對于濕煙囪中的腐蝕為露點腐蝕這一觀點獲得國內外學者的一致認同［2－21］。雖然對于濕煙囪的腐蝕問題伴隨20 世紀70，80年代濕法FGD 系統的應用就有大量的研究報道，但是國內文獻大多僅僅研究報道了露點腐蝕的現象和濕煙囪的腐蝕環(huán)境［2－15，19－21］;而國外文獻則大多研究報道了各種不銹鋼現場掛片實驗、實驗工廠模擬試驗，實驗室模擬試驗的腐蝕數據以及應用實例，并未對其腐蝕機理進行更深入的研究。

本文認為顯然濕煙囪中的腐蝕現象類似于濕大氣腐蝕，所不同的是濕煙囪中的污染物濃度較大氣中高，溫度也較室溫(25 ℃)高，腐蝕性較濕大氣腐蝕性強得多，耐候鋼如Cor－ten 等不適合濕煙囪，腐蝕速度太大［2］。鑒于濕煙囪腐蝕機理的復雜性以及與濕大氣腐蝕的相似性，本文將結合大氣腐蝕中較為先進的研究技術和研究成果來探討不銹鋼在濕煙囪中的腐蝕機理。類似于濕大氣腐蝕，不銹鋼在濕煙囪中由于結露液滴凝聚，其表面存在肉眼可見的一層1 μm 到1 mm 左右的薄液膜，因此不銹鋼在濕煙囪中的腐蝕即為薄液膜下氣體，液體和固體多相作用的電化學腐蝕［19－26］。這層水膜為含有H2SO3、H2SO4、HCl、HF 等無機酸和Cl－、F－等還原性陰離子的水溶液薄膜，提供電化學腐蝕所必須的電解質液膜。不銹鋼在電解質液膜下的腐蝕機理與不銹鋼在電解質溶液中的腐蝕機理雖有許多相同之處，但也有很多不同之處。相同的是在腐蝕熱力學方面，不銹鋼的腐蝕都是由于存在著相同的去極化劑H+、O2，且腐蝕反應的化學親和勢大于零;不同的是在腐蝕動力學方面，不銹鋼在薄液膜下的腐蝕過程中離子導體相中離子的遷移，去極化劑的擴散等都將受到這層薄液膜的影響而不同于不銹鋼全浸于電解質溶液中的腐蝕［19－26］。

不銹鋼在濕煙囪中的腐蝕過程十分復雜，影響因素較多。除了露點腐蝕一說，其腐蝕機理國內外研究甚少。為便于討論，我們提出如下的腐蝕機理:

(1)不銹鋼表面液膜的形成

由于采用濕煙囪運行，煙氣的溫度為50 ℃左右低于煙氣露點，且煙氣的含濕量達飽和狀態(tài)，一旦煙氣與不銹鋼表面接觸，類似濕大氣腐蝕就會通過毛細凝聚、化學凝聚和吸附凝聚結露沉積在不銹鋼表面形成液膜［34］。

(2)不銹鋼在濕煙囪中的腐蝕電化學過程

陽極過程:一般不銹鋼在濕煙囪中表面會形成一層鈍化膜，抑制陽極的溶解過程。因此在鈍化膜的保護下，陽極溶解過程以較低的速度緩慢進行。

陰極過程:不銹鋼在濕煙囪中腐蝕的陰極過程可能同時包括氧去極化和氫去極化過程。金屬大氣腐蝕相關研究也表明，氧去極化和氫去極化同時存在［37－38］。冷凝液膜中的還原性陰離子Cl－、F－等將促進腐蝕反應的進行。

(3)不銹鋼在濕煙囪中的腐蝕動力學

正如前所述，不銹鋼在濕煙囪冷凝薄液膜下的腐蝕電化學本質與不銹鋼全浸入電解質溶液中是一致的，腐蝕的熱力學本質是存在相同的去極化劑且腐蝕反應的化學親和勢大于零，而具體的腐蝕動力學過程遠較上述陰陽極過程復雜［35－44］。至今未見有針對濕煙囪冷凝薄膜液下的腐蝕電化學過程進行研究的報道，這可能是因為薄液膜下的腐蝕電化學難以用傳統的手段進行測量。M.Stratmann［39］和R.Wang［41－43］分別將Kelvin 探針技術和原子力顯微鏡引入到金屬薄液膜下的腐蝕研究，研究表明，不銹鋼在濕煙囪冷凝薄膜液下腐蝕的陰極氧去極化過程較全浸方式下要快，這無疑對不銹鋼是有益的，使不銹鋼更易于鈍化。R.Wang［43］的研究也表明，純Fe 在5%H2SO4溶液全浸下的腐蝕速度較微液滴下腐蝕速度快的多。因此不銹鋼在薄液膜下，由于薄液膜對腐蝕動力學的影響加上易于破壞不銹鋼鈍化膜的Cl－、F－等的存在會使點蝕和縫隙腐蝕更易于發(fā)生。從國外的大量的腐蝕數據可以看出，不銹鋼在濕煙囪中的腐蝕形式主要是以微酸性溶液中氯離子點蝕和縫隙腐蝕為主。綜上所述，不銹鋼在濕煙囪冷凝薄液膜下的腐蝕熱力學本質與全浸方式是一致的，但腐蝕反應動力學過程復雜，其機理仍需要更進一步的試驗與研究。

2 濕煙囪腐蝕性的影響因素

2.1 煙氣成分和露點

煙氣成分和露點是決定濕煙囪腐蝕性的關鍵因素，且露點與煙氣成分緊密相關。濕煙囪運行的環(huán)境下，煙氣中SO2、SO3、HCl、HF 等酸性氣體的含量越高，腐蝕性越強。這是因為酸性氣體含量高一方面會造成煙氣露點的提高，而使煙氣易于結露，提供電化學腐蝕所需的電解質;另一方面酸性氣體含量高會使煙囪冷凝液的pH 值降低，增強腐蝕性。此外，煙氣水蒸汽分壓高，也會提高煙氣露點。目前濕煙氣的露點還存在一些爭議，一般認為在90～120 ℃之間。煙氣露點與煙氣成分密切相關。大量文獻表明，煙氣的露點主要取決于煙氣中的硫酸蒸汽和水蒸汽含量［3－29］。SO3含量增加以及水蒸汽含量增加，都會使煙氣露點升高，煙氣的露點越高越易造成露點腐蝕。因此，由于煤質含硫量過高，燃燒方式不當，過量空氣系數過高或飛灰、結垢、及積灰過多等原因都會造成SO3轉化率的增加，從而大大地提高了煙氣露點，易于造成露點腐蝕和增加煙氣腐蝕性［3，5，14，21］。

2.2 溫度

通常腐蝕都會隨溫度的升高而加快，不銹鋼在濕煙囪的腐蝕并不絕對遵循這樣的規(guī)律，這是因為露點腐蝕還要考慮溫度對露點的影響。只有在溫度的升高過程中不影響結露的情況下，不銹鋼的腐蝕才會隨溫度的升高而升高。當設GGH 時，煙氣的溫度在80 ℃左右，此時的結露現象減輕，腐蝕相對減輕。事實上，在FGD 系統正常運行的情況下，濕煙囪的排煙溫度變化幅度并不大，在50 ℃左右，溫度變化對不銹鋼腐蝕的影響并不大。當由于故障開啟旁路時，溫度對不銹鋼在濕煙囪中的腐蝕影響較大，此時溫度可高達160～180 ℃，瞬間可能高達250 ℃，高溫一方面會促進腐蝕反應的加劇，另一方面則會使冷凝酸液瞬間濃縮，明顯加劇腐蝕。特別是，如果旁路開啟頻繁，不銹鋼將在干/濕狀態(tài)交替作用下，腐蝕大大加?。?4，16，27］。

2.3 Cl－、F－離子含量

Cl－、F－離子含量的增加，明顯促進不銹鋼的腐蝕。濕煙氣中Cl－、F－離子主要來自于煤礦和漿液，當煤礦雜質含量增加，甚至僅硫含量增加就會造成HCl 和HF 脫除率降低，增加煙氣中Cl－、F－離子含量，因此增加腐蝕性。石灰石品質降低以及漿液采用閉式循環(huán)，將造成漿液中Cl－、F－離子的濃縮，可累積高達甚至幾萬μL/L，這些Cl－、F－離子隨水蒸汽進入凈煙氣嚴重加重對不銹鋼的腐蝕性。煙氣中的Cl－、F－離子還會在點蝕、縫隙腐蝕發(fā)生的局部產生積累凝聚濃縮造成局部含量較高，加速局部腐蝕的速度。因此，濕煙囪對不銹鋼的腐蝕性與FGD 系統的運行是息息相關的，通過控制FGD 系統的運行參數可有效的控制其腐蝕性［5，22］。

3 濕煙囪的防腐措施及金屬材料的開發(fā)

3.1 濕煙囪的防腐措施

根據上面的分析探討可知，濕煙囪的腐蝕性非常強，目前用于濕煙囪防腐的材料主要有非金屬材料和金屬材料兩大類［1－32，45－50］。我國目前采用較多的是非金屬材料，包括無機非金屬材料如耐蝕磚、硼硅酸鹽玻璃泡沫磚等和高分子材料如玻璃鱗片樹脂等，其防腐效果不理想。由于煙囪是電廠重要的設備要求與鍋爐同運行、同壽命，因此發(fā)達國家如美國、德國、日本、韓國等，甚至包括我國臺灣地區(qū)都逐漸采用金屬材料進行濕煙囪防腐以提高整個系統的可靠性、穩(wěn)定性和運行效率［1，3－5，12，26，36，47］。美國多采用鎳基合金C－276 貼襯板對濕煙囪進行防腐處理，在較苛刻的工況下采用C－22;隨著FGD 系統設計和運行參數的優(yōu)化，美國也開發(fā)和應用了超級奧氏體不銹鋼AL－6XN［14，27，31］。德國的濕煙囪防腐則大量應用超級奧氏體不銹鋼Alloy 926 和Alloy 31，條件苛刻的情況下采用鎳基合金Alloy 59［29－36，41］。日本則開發(fā)了超級奧氏體不銹鋼YUS260 和YUS270 用于煙囪防腐。國外以及我國少量電廠采用了鈦雙金屬復合板，如福建漳州后石電廠、常熟電廠和七臺河電廠等［1，2，4，9，19，47］。

3.2 濕煙囪用金屬材料的開發(fā)

由于我國是貧鎳國家，鎳基合金的價格昂貴，而鈦資源較豐富，鈦的密度也低于鎳，鈦合金的價格低于鎳基合金，因此鈦復合板在我國獲得了應用。不可否認，鈦耐Cl－離子引起的點蝕和縫隙腐蝕性能優(yōu)良，鈦是耐海水腐蝕優(yōu)良的材料;但是鈦在還原性介質(稀硫酸、鹽酸)中的耐蝕性不佳，且隨硫酸濃度和溫度的升高，腐蝕速度急劇增大。另外，鈦不耐F－離子腐蝕，如果煙氣中有一定量的活性F－離子，鈦是絕對不能使用的。更重要的是鈦的焊接性能較差，易于吸氫吸碳吸氧吸氮，并易受鐵污染造成鈦材尤其是焊縫力學性能和耐蝕性能降低，這是選用鈦材防腐不得不考慮的問題［1－2，47－51］。

所以根據我國的國情，開發(fā)6Mo 型超級奧氏體不銹鋼和6Mo 型Fe－Cr－Ni 奧氏體合金為一種較好的選擇。超級奧氏體不銹鋼和鐵鉻鎳奧氏體合金耐稀硫酸性能和耐點蝕、縫隙腐蝕性能好，價格低，且其焊接性能優(yōu)良可與碳鋼直接焊接，機械性能和加工成形性能優(yōu)良，可加工成各種型材，包括冷軋薄板。其設計要點如下:

(1)碳。C 是強烈的奧氏體形成元素，可穩(wěn)定和擴大奧氏體區(qū)，由于濕煙囪用不銹鋼的合金化程度較高，一旦焊接或熱處理不當，C 易于跟不銹鋼中的Cr 反應形成高Cr 的碳化物，從而導致不銹鋼的耐蝕性能下降。所以一般濕煙囪不銹鋼都是超低碳不銹鋼，其C 含量＜0.03%。

(2)鉻。Cr 是帶給不銹鋼耐蝕性最重要的元素，增加Cr 含量可提高不銹鋼的耐還原性介質和耐氧化性介質的能力，但是隨Cr 含量的增加，一些脆性金屬間相的形成傾向增大。濕煙囪用不銹鋼Cr含量一般在20%～30%之間。

(3)鎳。Ni 是奧氏體不銹鋼中的主要合金元素，其主要作用是形成并穩(wěn)定奧氏體，使不銹鋼獲得完全奧氏體組織;Ni 可提高不銹鋼的加工成形性能和焊接性能，提高不銹鋼抗應力腐蝕性能;Ni 的平衡電位高于析氫電位，因此Ni 可提高不銹鋼耐還原性介質的能力。對于濕煙囪用不銹鋼Ni 含量，一般在18%～31%之間。

(4)鉬。Mo 可提高不銹鋼耐還原性介質的能力，尤其提高不銹鋼耐Cl－、F－等鹵素離子引起的點蝕和縫隙腐蝕能力，Mo 的耐點蝕和耐縫隙腐蝕能力是Cr 的3.3 倍。Mo 可促進不銹鋼的鈍化及再鈍化，提高鈍化膜的穩(wěn)定性。由于點蝕和縫隙腐蝕是濕煙囪的主要腐蝕形式，因此濕煙囪用不銹鋼均強調高Mo，一般要求高達6%～7%左右。

(5)氮。N 是一種不銹鋼中非常重要的合金元素，不僅可以代替不銹鋼中的Ni，而且可通過固溶強化提高不銹鋼的強度，且不降低不銹鋼的塑性和韌性;N 可提高不銹鋼的耐蝕性;N 可延緩不銹鋼中金屬間相的析出，提高焊后性能。濕煙囪用不銹鋼中的氮含量一般在0.20%～0.50%之間。

(6)銅和稀土。Cu 是陰極性元素，可促進不銹鋼的鈍化保持鈍化膜的穩(wěn)定性，提高不銹鋼的冷加工成形性能;Cu 還可提高不銹鋼耐硫酸腐蝕的能力。Cu 一般作為濕煙囪用不銹鋼的補充合金化元素，含量在0.50%～1.00%之間。稀C 可改善不銹鋼中硫化物等夾雜的形態(tài)和分布，提高不銹鋼的耐點蝕和縫隙腐蝕能力;且改善并提高不銹鋼的熱加工性能和力學性能，因此濕煙囪用不銹中建議RE為:0.04%～0.15%。通過上述元素的復合作用，使得不銹鋼具有優(yōu)良的耐均勻腐蝕，耐點蝕、縫隙腐蝕以及優(yōu)良的加工成形性能和焊接性能，滿足濕煙囪的腐蝕環(huán)境。

4 結語

不銹鋼在電廠濕煙囪中的腐蝕機理非常復雜、影響因素多，是一種煙囪冷凝薄液膜下的多相作用的電化學腐蝕。與全浸方式相比薄液膜下的電化學腐蝕，腐蝕的熱力學因素是相同的，但腐蝕的動力學因素發(fā)生了較大的變化，薄液層下的陽極極化率較高雖然使不銹鋼易于鈍化，但同時也使不銹鋼易于發(fā)生局部腐蝕。因此，進一步研究不銹鋼在電廠濕煙囪中的腐蝕機理有助于適用于濕煙囪環(huán)境的經濟型特種防腐金屬材料的開發(fā)，也有利于煙氣脫硫整套技術和設備實現合金化和國產化。

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