商建波 師全林 劉 杰

1（清華大學(xué) 工程物理系 北京 100084）

2（西北核技術(shù)研究所 西安 710024）

中子輻照235U等核燃料誘發(fā)其裂變生成的大量放射性核素，稱為裂變產(chǎn)物。在裂變產(chǎn)物產(chǎn)額已知的情況下，對裂變產(chǎn)物的測量可以反推出235U等核燃料的裂變數(shù)，實驗室通常采用HPGe γ能譜法無損測量裂變產(chǎn)物來得到235U裂變數(shù)[1?3]。輻照235U后，由于較短壽命裂變產(chǎn)物的存在，緩發(fā)g射線的強度很大，會導(dǎo)致 HPGe g譜儀的計數(shù)飽和而無法測量。g劑量率監(jiān)測儀具有很高的計數(shù)通過率，可在很大計數(shù)率范圍內(nèi)進行g(shù)劑量率測量，本文研究通過測量235U裂變后緩發(fā)g射線的劑量率來確定235U裂變數(shù)的方法。

此外，確定裂變數(shù)的新方法有利用高能緩發(fā) γ射線測定裂變數(shù)，通過一次標定試驗獲取了高能緩發(fā)γ射線總發(fā)射率隨時間的變化規(guī)律，并利用該值確定樣品裂變數(shù)[4]；以及利用緩發(fā)中子法測量235U裂變數(shù)，利用數(shù)分鐘內(nèi)獲取的緩發(fā)中子數(shù)推算裂變數(shù)，可以作為輔助診斷手段[5]。劑量率測定在裂變數(shù)等類似參數(shù)方面的應(yīng)用，有以下兩個方面的工作：2001年，美國愛達荷州國家工程與環(huán)境實驗室(Idaho National Engineering and Environmental Laboratory)的 Winston等[6]利用計算及獲取的劑量率值，獲取了核燃料的燃耗數(shù)據(jù)，不確定度在30%以內(nèi)；2009年，美國空軍技術(shù)學(xué)院(Air Force Institute of Technology)的O’Day[7]嘗試了利用爆炸后劑量率分布圖確定裂變當量，即裂變數(shù)的工作，在大尺度分布及氣象因素影響下，該工作獲取的當量值與真實當量的比值在50%?200%之間。

1 原理及方法

235U裂變后生成的裂變產(chǎn)物有數(shù)百種，由各產(chǎn)物的獨立產(chǎn)額及衰變數(shù)據(jù)（主要是其半衰期、衰變子核及分支比）可計算1個235U原子裂變后產(chǎn)生的各裂變產(chǎn)物任意時刻的份額。對任一裂變產(chǎn)物，利用g能量及發(fā)射幾率可計算其單位活度引起的劑量率[4?6]。對所有裂變產(chǎn)物的劑量率求和，即可得到1個235U裂變后任意時刻的劑量率D0(t)。若用劑量率儀監(jiān)測235U樣品輻照后某時刻t的劑量率為D(t)，則該樣品中235U的裂變數(shù)Nf為：

1.1 裂變產(chǎn)物活度的計算方法

235U裂變生成的裂變產(chǎn)物，按元素分約有40種，按核素分有幾百種；裂變產(chǎn)物又可分為未經(jīng)b衰變的初級裂變產(chǎn)物和經(jīng)過一次以上b衰變的次級裂變產(chǎn)物。由于b衰變不改變核的質(zhì)量數(shù)，一個質(zhì)量數(shù)會對應(yīng)一條遞次衰變的質(zhì)量鏈，多個質(zhì)量數(shù)則會對應(yīng)多條質(zhì)量鏈。質(zhì)量鏈上的第一個核素只由裂變直接生成，其它核素還將由它的前驅(qū)母核通過一系列b衰變間接生成。

計算輻照后任意時刻某質(zhì)量鏈上任一核素的數(shù)量，需考慮該質(zhì)量鏈的遞次衰變關(guān)系，由以下公式給出：

式中，N1是質(zhì)量鏈上第一個核素的數(shù)目；λ1是該核素的衰變常數(shù)；Ni是質(zhì)量鏈上第i個核素的數(shù)目；λi是第i個核素的衰變常數(shù)；Ni?1是第i?1個核的數(shù)目；λi?1是母第i?1個核的衰變常數(shù)。初始條件為各裂變產(chǎn)物的獨立產(chǎn)額乘上235U裂變數(shù)。

利用數(shù)值方法對于上述微分方程進行求解，將計算時間T 分為m個時間微元，第p+1個時間微元的各核素數(shù)量可由第p個時間微元的各核素數(shù)量得到：

式中，下標j代表核素i的前驅(qū)核；aji是核素j衰變到核素i的分支比。

1.2 裂變產(chǎn)物劑量率的計算方法

在帶電粒子平衡條件下，單能X或γ射線在不同介質(zhì)中的吸收劑量率與照射量率存在以下關(guān)系：

式中，Dm是對于空氣中同一點處所求物質(zhì)中的吸收劑量，單位是 Gy；X 是照射量，單位是 C·kg?1；Wa是電子在干燥空氣中每形成一個離子對所平均消耗的能量，數(shù)值取33.85 eV；e是單位電荷，單位是C；(μen/ρ)a,i是空氣對于該光子的質(zhì)量能量吸收系數(shù)，單位是 m2·kg?1；(μen/ρ)m,i是介質(zhì)對于該光子的質(zhì)量能量吸收系數(shù)；fm為由以C·kg?1為單位的照射量換算到以Gy為單位的吸收劑量的換算因子，其單位是J·C?1，在空氣中的吸收劑量率計算中，fm數(shù)值可取33.85。

輻射源在空氣中某點的照射量率大小，取決于源的活度、源的照射量率常數(shù)、源的形狀以及該點與源的距離。如果空氣中某點與點源的距離已知、點源的活度已知，那么點源在空氣中的照射量率就唯一取決于輻射源本身的性質(zhì)，引入照射量率常數(shù)Гδ。Гδ是單位活度點源（各向同性）在離其1 m處能量大于 δ的光子形成的照射量率。δ值一般取10keV。Гδ的單位為 C·m2·kg?1·Bq?1·s?1。

離點源r處的照射量率由式(6)得到：

式中，A為放射源的活度；Гδ為照射量率常數(shù)；X為該位置的照射量率。

通常，一個核素往往不只放射一種能量的γ射線，故多γ點源的照射量率常數(shù)可由下式導(dǎo)出：

式中，pi是核素每次衰變時第 i種光子的產(chǎn)額；Ei是核素每次衰變時第 i種光子的能量（單位為MeV）；W 是電子在干燥空氣中每形成一個離子對所平均消耗的能量。

在測點和源之間存在屏蔽物質(zhì)時，還需要按照射線能量計算屏蔽的衰減效果。

1.3 計算流程及裂變產(chǎn)物總劑量率理論計算結(jié)果

CENDL 3.0提供了裂變產(chǎn)物在不同質(zhì)量鏈上核素的半衰期，獨立產(chǎn)額以及核素釋放 X、γ射線能量及發(fā)射幾率等信息，利用上述數(shù)據(jù)及程序流程需求建立了針對程序計算的專用核數(shù)據(jù)文件。此外，獲取了ENDF BVII.1核素核參數(shù)數(shù)據(jù)[7]，參考上述數(shù)值計算方法，編程計算了裂變產(chǎn)物周圍環(huán)境中空氣總吸收劑量率隨時間變化的理論曲線。程序簡易流程如圖1所示。

利用ENDF BVII.1庫計算熱中子誘發(fā)235U裂變生成裂變產(chǎn)物，在1.0×1012個235U原子核發(fā)生裂變情況下，并將輻照后的靶視為點源情況下，距離源1 m處空氣介質(zhì)吸收劑量率時，1 h貢獻最大的20種核素的活度及照射量率常數(shù)以及照射量率計算結(jié)果與2012年Smith等[6]計算結(jié)果的比較如表1所示。

圖1 總劑量率計算程序簡易流程Fig.1 Brief flow of total absorbed dose rate calculation code.

表1 主要裂變產(chǎn)物照射量率常數(shù)和輻照后1 h活度值及吸收劑量率Table 1 Exposure constant and activity at 1 h after fission, absorbed dose rate of mainly fission products.

兩個評價數(shù)據(jù)庫計算的劑量率隨時間變化趨勢如圖2所示。

圖2 程序分別采用CENDL 3.0及ENDF BVII.1庫數(shù)據(jù)獲取的總劑量率隨時間變化Fig.2 Dynamic calculated total absorbed dose rate by code with data document based on CENDL 3.0 and ENDF BVII.1 database.

由圖2，D01由CENDL 3.0數(shù)據(jù)庫中獨立產(chǎn)額計算得到，D02由ENDF B-VII庫中獨立產(chǎn)額計算得到，兩者計算結(jié)果在對數(shù)坐標下接近。

2 實驗與分析

2.1 鈾靶輻照試驗及裂變數(shù)計算

選取約0.5 mg U3O8(235U豐度為90%)石英鈾靶，在西安脈沖反應(yīng)堆跑兔輻照系統(tǒng)上輻照，其中子注量率為 1013cm?2·s?1，輻照時間為 60 s。

利用陜西衛(wèi)峰核電子有限公司生產(chǎn)的WF-1000放射性監(jiān)測儀對輻照后的鈾靶進行劑量率監(jiān)測。該儀器在西北核技術(shù)研究所計量測試站進行了檢定工作，檢定結(jié)果合格。

輻照后鈾靶冷卻15 min后，通過跑兔系統(tǒng)將其取出，將鈾靶置于距離γ劑量率探測器50 cm處準直，同時采用3個探測器進行測量。為降低環(huán)境輻射以及散射等帶來的本底影響，將探測器置于鉛屏蔽體內(nèi)，只在探頭部分開孔使其能準直測量。對靶進行連續(xù)測量，獲取一段時間內(nèi)劑量率的實測值D(t)隨時間t的變化趨勢。

探測器之間存在一定的系統(tǒng)偏差，這主要與探測器的響應(yīng)函數(shù)影響有關(guān)，為減少探測器角響應(yīng)對結(jié)果的影響，取三個探測器測量平均值作為劑量率監(jiān)測值。由式(1)計算出 D(t)值對應(yīng)235U裂變數(shù) Nf的變化曲線見圖4。其中，■曲線代表的裂變數(shù)由CENDL 3.0計算得到，●曲線代表的裂變數(shù)由ENDF B-VII計算得到?？梢悦黠@看出，■曲線中，早期(2000?4000 s)劑量率計算出的裂變數(shù)偏差更?。欢凇袂€中，后期(4000 s以后)劑量率計算出的裂變數(shù)比較一致。兩種評價數(shù)據(jù)庫計算出的裂變數(shù)實時結(jié)果雖有偏差，但它們輻照后10 min至3 h的平均值一致，得到235U裂變數(shù)Nf為7.8×1011。

圖3 劑量率監(jiān)測儀3個探測器獲取的劑量率隨時間變化曲線Fig.3 Dynamic absorbed dose rate measured by three detectors of dose rate recorder.

圖4 吸收劑量率監(jiān)測結(jié)果結(jié)合理論結(jié)果獲取裂變數(shù)數(shù)據(jù)Fig.4 Calculated fission numbers with the measured absorbed dose rates and the theoretical calculated result.

2.2 無損測量γ能譜法分析長時間冷卻后輻照鈾靶

由鈾靶γ劑量率的監(jiān)測值D(t)計算出235U裂變數(shù)Nf的可靠性需要驗證。故將鈾靶進行冷卻，待較短壽命裂變產(chǎn)物衰變殆盡后，將鈾靶置于HPGe探測器上進行γ能譜無損測量，獲取γ能譜示于圖5。

選擇產(chǎn)額準確、半衰期適中、γ射線發(fā)射幾率大等特點的核素(95Zr和140Ba)的特征γ峰進行分析(95Zr選擇756 keV、140Ba選擇537 keV)，由式(8)計算得到輻照靶中235U裂變數(shù)Nf。

圖5 輻照鈾靶長時間冷卻后無損測量γ能譜Fig.5 Gamma spectrum of uranium target long after irradiation.

式中，t為冷卻時間；N為γ射線的峰計數(shù)；TL和TR分別為測量活時間和實時間；pγ為γ射線的發(fā)射幾率；Yc為累積產(chǎn)額；λ為衰變常數(shù)；εγ為 HPGe探測器對γ射線的探測效率。

表2列出了以95Zr和140Ba γ能峰分析后得到的235U裂變數(shù)Nf。

其中，TL和TR分別為278654 s和279743 s；測量開始時刻2012-11-0509:14:45；輻照開始時刻2012-08-0909:19:00，結(jié)束時刻 2012-08-0909:20:00，取中間時刻2012-08-0909:19:30。

分析95Zr和140Ba的特征γ峰得到235U裂變數(shù)分別為 7.20×1011和 7.32×1011，取其平均值7.26×1011。

表2 分析95Zr和140Ba能峰得到的235U裂變數(shù)Table 2 Fission number of 235U by analyzing energy peak of 95Zr and 140Ba.

3 結(jié)果與討論

采用 γ劑量率實時監(jiān)測得到的235U裂變數(shù)為7.80×1011，HPGe g能譜法無損測量得到的235U裂變數(shù)7.26×1011，兩種方法約有7%的偏差。結(jié)論：(1) 鈾靶為長且細的石英玻璃封裝而成，測量時直接將其放置于HPGe探測器的高位置，故表2中的εγ只能近似看作對鈾靶的測量效率（表2中的εγ是由已知活度的扁平源標定得到），從而導(dǎo)致95Zr和140Ba計算出的235U裂變數(shù)Nf有1.6%的偏差；(2) 劑量監(jiān)測儀設(shè)備的測量精度有限，本工作劑量率測量值采用3個探測器監(jiān)測的平均值，如果采用單探測器的實時監(jiān)測數(shù)據(jù)，偏差會更大。

兩種方法總的偏差在可接受范圍內(nèi)，說明在較強輻射場下，通過劑量率實時監(jiān)測來確定235U裂變數(shù)的方法是可行的。

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