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      空氣質量數值模型的構建及應用研究進展

      2014-04-03 03:05:47譚成好陳昕趙天良單云鵬
      環(huán)境監(jiān)控與預警 2014年6期
      關鍵詞:氣溶膠空氣質量大氣

      譚成好,陳昕,趙天良,單云鵬

      (南京信息工程大學氣象災害預報預警與評估協(xié)同創(chuàng)新中心,中國氣象局氣溶膠-云-降水重點開放實驗室,江蘇 南京 210044)

      *通訊作者: 趙天良 E-mail:tlzhao@nuist.edu.cn

      大氣作為一個極端復雜的反應系統(tǒng),其中每時每刻都有大量的化學和物理機制發(fā)生。外場觀測、實驗室分析、數值模式模擬等方法都可以用于空氣質量的研究,但由于大氣環(huán)境外場觀測和實驗室研究在時間和空間方面具有局限性,難以應用于較大時空尺度的大氣擴散和污染預報,因此空氣質量數值模擬具有其不可代替的作用。作為當今大氣環(huán)境研究的熱點與難題,空氣質量模式通過模擬各種大氣污染物的時空分布,可應用于大氣污染預報預警,是城市及區(qū)域大氣污染控制研究的重要手段之一??諝赓|量預測預報是一項復雜的系統(tǒng)工程,模式的相關研究始于上世紀中期,經歷了3個發(fā)展階段,如今已發(fā)展到了第3代空氣質量模式[1-3]。

      1 空氣質量模式的發(fā)展歷程

      1.1 第一代空氣質量模式

      20世紀60年代至70年代末,第一代空氣質量模式以局地煙流擴散模式、箱模式以及拉格朗日軌跡模式為主,代表有高斯模式、CALPUFF(California Puff Model)模式和EKMA(Empirical Kinetic Modeling Approach)模式等,可用來模擬原生性污染物的擴散?;镜母咚鼓J绞窃趯崪y資料分析的基礎上,應用湍流統(tǒng)計理論,得到污染物擴散的正態(tài)分布模型;其后以PASQUILL和GIFFORD等學者為代表,通過對野外觀測數據的分析,建立了各種氣象條件下的擴散參數曲線,使高斯模式得到了廣泛應用。為了解決城市光化學煙霧問題,此后還引入了箱式光化學模型。這一時期的擴散模式采用簡單、高度參數化的線性機制描述大氣物理化學過程,適用于模擬惰性污染物的長期平均濃度。

      1.2 第二代空氣質量模式

      20世紀80年代初至90年代初,隨著云降水物理、大氣化學機制的研究取得進展,空氣質量模式得到了相應發(fā)展,加入了較為復雜的氣象模型、氣象參數和詳細的非線性化學反應機制,逐步形成了以歐拉網格模型為主的第二代空氣質量模式。代表性的有三維城市尺度的光化學污染模式UAM(Urban Airshed Model)模式、區(qū)域光化學污染模式RTM(Radiative Transfer Model)模式和區(qū)域酸沉降模式,如RADM(Regional Acid Deposition Model)、STEM-Ⅱ(Sulfur Transport and Deposition Model)、ADOM(Acid Deposition and Oxidant Model)模式。

      1.3 第三代空氣質量模式

      從20世紀90年代起,空氣質量模式的開發(fā)進入第三階段。以美國國家環(huán)保局EPA為例,其開發(fā)出了第三代空氣質量模型Model-3。該模型不再區(qū)分單一的污染問題,引入了“一個大氣”的概念,將整個大氣作為研究對象,在各個空間尺度上模擬所有大氣物理和化學過程,進行局地、城市、區(qū)域和大陸等多種尺度的污染物模擬和預報研究。當前,主流的第三代空氣質量模式有Model-3/CMAQ(Models-3 Community Multiscale Air Quality Modeling System),CAMx(Comprehensive Air Quality Model with Extensions),WRF-Chem(Weather Research and Forecasting coupled with Chemistry)等。第三代空氣質量模式的最大特點是考慮大氣動力學與大氣化學間的雙向耦合,實現(xiàn)多種污染物、多尺度的大氣污染預報。在模式中完善和引入了更多的化學機制,并增加考慮了氣溶膠等污染物對氣象場的反饋作用。而將第三代空氣質量模式應用于預報的過程中,采用多模式集合預報的技術已成為發(fā)展趨勢。

      2 空氣質量模式的應用現(xiàn)狀

      目前,國外空氣質量預報模式研發(fā)朝著建立大氣污染物的多尺度復合污染物方向發(fā)展。 與天氣氣候模式完全耦合的模式系統(tǒng)已經成為大氣環(huán)境模式發(fā)展的必然趨勢。例如,加拿大環(huán)境部圍繞全球及區(qū)域空氣質量模式及模擬,開發(fā)了包括沙塵氣溶膠起沙、傳輸、干沉降及云中核化和云下降水清洗等物理過程的沙塵預報模型;研發(fā)了包括硫酸鹽,有機碳,黑碳,沙塵,海鹽等的氣溶膠模型,并實現(xiàn)了與加拿大空氣環(huán)境模式及加拿大業(yè)務天氣氣候預報模式GEM/RCM(Global Environment Model/Regional Climate Model)的耦合;以加拿大天氣預報模式為基礎,建立了半揮發(fā)永久有機污染物的三維動力模式GEM/POPs(Global Environment Model / Persistent Organic Pollutants),并對全球大氣中有機污染物濃度,傳輸和源匯收支關系、自然和人為氣溶膠的貢獻及全球傳輸等進行了長時間連續(xù)模擬。

      與國外空氣質量數值模型的發(fā)展過程一致,我國主要空氣質量數值模型的發(fā)展也經歷了3個階段。第一代模型主要以高斯煙流模型為主,第二代模式包括城市尺度的空氣質量預報模式及區(qū)域尺度污染物歐拉輸送模式?,F(xiàn)在空氣質量模式的發(fā)展也進入了第三代,通過自主研發(fā)和改進國外模式,模型的參數和功能作了相應的修訂和改進,形成了具有適應區(qū)域特點的多尺度、多污染物的綜合模型體系,并應用于大氣環(huán)境決策和服務。在2008年北京奧運會期間和2010年上海世博會期間,都運用了集合空氣質量模式提供大氣環(huán)境監(jiān)測和污染預警服務[4-5]。

      3 空氣質量數值模型構建的關鍵技術

      隨著大氣物理化學理論的不斷完善和相關研究的深入,應用動力-化學耦合的模式進行空氣質量預報已成為趨勢,即由天氣氣候模式提供氣象背景場支持,驅動運行化學傳輸模式。以Model-3模式系統(tǒng)為例,該系統(tǒng)由3大部分組成:中尺度氣象模式MM5、排放模式系統(tǒng)SMOKE和通用多尺度空氣質量模式系統(tǒng) CMAQ。氣象模式MM5模擬輸出的氣象場結果通過到氣象化學界面處理模塊MCIP,轉換為應用程序界面格式文件,再輸入到化學輸送模式CCTM中;排放模式系統(tǒng)SMOKE主要是處理排放源資料數據,CMAQ模式系統(tǒng)則是多污染物、多尺度的空氣質量預報系統(tǒng)。因此,Model-3模式系統(tǒng)能夠用于大氣復合污染物的模擬研究。

      當前,化學傳輸模式考慮的主要過程有:來自人為源和自然源的氣體和一次顆粒物的排放;平流輸送,對流輸送和湍流擴散;氣相和液相化學過程中氣體的轉化;由氣體冷凝、液相反應后水滴蒸發(fā)、異質核化、凝結產生或進一步改變氣溶膠;氣溶膠的干濕沉降過程。如今的空氣質量預報系統(tǒng)是多污染物、多尺度的模式系統(tǒng),可同時綜合處理復雜的空氣污染(如氣態(tài)污染物和顆粒物、毒化物、酸沉降和能見度等)問題。在搭建空氣質量預報平臺時,排放源的準確性會對模擬結果產生影響,并且對氣溶膠及其物理、化學過程的考慮也尤為重要[6-7]。

      3.1 排放源

      污染源排放給出了單位時間、單位面積上的污染物的排放量,是空氣質量模式的重要部分。常見的排放來源包括城市工業(yè)源,生物源,生物質燃燒,交通運輸,火山噴發(fā)等。對于不同的排放來源,可通過生成排放清單和數據資料來進行描述。排放定量的方法總的來說有兩種,一種是常見的自下而上的估算方法,通過進行分類別、分地域的調查,將所得的各種排放來源(如發(fā)電廠、工廠、各種生產部門及居民燃燒等)的能源統(tǒng)計數據和排放因子來制作排放清單。這一方法來源直接,但有很大的不確定性,時間滯后性大且不易更新[8]。另一種是自上而下的清單制造技術,利用衛(wèi)星遙感觀測,并結合地面、高空的氣象資料來反演和監(jiān)測地面的排放量[9]。在編制排放源清單時,還可通過一些統(tǒng)計數據(如人口,土地利用等)對已知的總的排放進行空間分配。自上而下的排放定量方法通常要借助于模式反演,將各類型的觀測數據、大氣化學傳輸模式與原有的排放清單綜合考慮獲取優(yōu)化的排放。此外,在排放源清單的制作過程中,還可采用“自上而下”和“自下而上”相結合的方法,以互為補充和驗算排放源結果。在用于模式輸入前,排放源清單還需要經過一定的預處理過程,對多種排放源數據進行程序處理后可用于區(qū)域和全球化學模式。在排放源的處理過程中,可以使用人口密度、土地利用數據等進行排放的空間分配,利用化學物質種類進行時間分配,用于輸入空氣質量模式[10]。在CMAQ模式中, SMOKE模塊根據算法將排放數據內插到模式網格點上,并將年排放資料轉化為排放源強度,將各物種的小時分辨率的排放量用于空氣質量模式。

      3.2 氣溶膠粒子的方案

      就粒子尺度而言,模式中對氣溶膠粒子的描述主要有以下3種方式:①將氣溶膠分為多個粒徑檔[11-13],這種方案能更準確地描述氣溶膠粒子,但計算量較大;②模態(tài)表述,每種氣溶膠被給定一種模態(tài)分布函數[14-16],這種方案計算簡便,但假設每個模態(tài)都是正態(tài)分布的;③采用矩的方式來描述粒徑分布,而不是尺度大小本身[17-18],這種方案可以精確有效地模擬大尺度模式中尺度分離的氣溶膠微物理過程。

      根據對氣溶膠粒子的分類,模式中會考慮元素和有機碳、沙塵等一次氣溶膠。通過對氣溶膠分類方案進行詳細描述,并采用分檔的氣溶膠描述方式,可應用于氣溶膠模塊[19]。此外,氣溶膠的最初尺度分布要從一次排放源獲得,礦物沙塵氣溶膠的粒徑分布觀測很難,不同源區(qū)排放,不同時間,不同地點和不同氣象條件的分布之間存在很大差異,因此很難描述出一個有代表性的沙塵氣溶膠尺度分布。文獻[20]研究表明,礦物沙塵氣溶膠在粗模態(tài)和細模態(tài)都有分布 。如果僅考慮礦物沙塵氣溶膠在粗模態(tài)的分布,會低估表面沙塵氣溶膠的濃度,以及對沙塵氣溶膠充當云凝結核和參與非均相化學反應造成影響,因此還必須考慮礦物沙塵氣溶膠在積聚模態(tài)和粗模態(tài)的分布[15]。

      3.3 氣-粒轉化方案

      氣溶膠一般在靠近排放源的地方是外部混合的,隨著擴散過程,發(fā)生凝結增長或與其他粒子聚合,逐漸轉變?yōu)閮炔炕旌蠣顟B(tài)。有機物在液相化學過程中對二次氣溶膠(SOA)產生的作用機制,是除傳統(tǒng)的有機氣體產生SOA外的另一重要機制[21]。WRF-Chem中的MOSAIC模塊發(fā)展了氣-粒轉化方案ASTEM,其中采用“動態(tài)pH”(dynamic potential of hydrogen)的概念,分步處理H2SO4等的氣粒轉化過程[13]。關于粒子增長轉換模態(tài)的問題,CMAQ中采用了JACOBSON等描述的分檔模式中的氣溶膠粒子增長模態(tài)轉換方法[22]。

      3.4 干濕沉降過程

      氣溶膠粒子的干沉降用濕粒徑大小計算,干沉降過程采用阻力方法,根據地表利用確定不同的阻力系數。濕沉降方案中考慮了云中和云下的清除過程。云中氣溶膠粒子分為2種,一種是被云清除或被云所攜帶的氣溶膠粒子,作為云滴的組成部分;另一種是沒有形成云滴或者形成之后由于云水蒸發(fā)再次浮于云中的氣溶膠粒子。第一種氣溶膠的清除,即氣溶膠的云內清除僅考慮布朗擴散機制,忽略了氣溶膠粒子形成冰核被清除的過程,而云下降水對大氣顆粒物有顯著的清洗作用。GONG等[21](2011)的研究表明,模式模擬的大氣顆粒物PM(Particulate Matter)濃度與模式中的云下清除理論相關,當選用不同的方案時,模擬的PM2.5和PM10濃度會有差異。

      3.5 氣相化學機制

      3.5.1 CBM-Z光化學方案

      CBM-Z光化學機制由GERY等[24](1989)的CBM-IV(Carbon Bond Mechanism)發(fā)展而來,其已經被多種模式采用且得到很好的評估[23-24]。CBM-Z機制在CBM-IV的基礎上,修訂了部分化學反應過程,增加了化學反應的物種,并考慮了更多的化學反應類型。與前者相比,CBM-Z機制考慮更加全面,能應用于更長的時間范圍和更大的空間尺度上,適用性更廣泛。在WRF-Chem模式中,CBM-Z機制包括了66種氣相化學物質的175種化學反應,并可分為對流層背景、城市、大陸以及遠洋4種不同的反應類型。

      3.5.2 RADM2方案

      WRF-Chem中采用由RADM 改進而來的RADM2光化學方案和MADE/SORGAM氣溶膠參數化方案[25]。RADM2方案包括63個化學物種 和156個化學反應,是一種考慮了精細的化學預報和現(xiàn)有計算資源的折中方案,其廣泛應用于對氧化物和其他空氣污染物的預報中。對于無機物,此方案中包含有14種穩(wěn)定物質,4種活躍中間物和3種常量物種(氧氣、氮氣和水),有機化學部分包括26種穩(wěn)定物質和16種過氧自由基[26]。

      3.5.3 RACM方案

      RACM方案由RADM2修訂而來,對生物臭氧前體物描述更加詳細,對烯烴參與的化學反應考慮得更加完整,尤其是對烯烴的氧化反應,以及與其他自由基的反應機理進行了大量訂正。在此方案中將人為源排放的烯烴分成了4類,其中包括77個化學物種和237個化學反應[27]。

      4 空氣質量模型的應用研究

      4.1 空氣質量預報模式系統(tǒng)

      在空氣質量模式(如WRF-Chem)模擬研究的基礎上,可建立區(qū)域空氣質量預報模式系統(tǒng),為今后進行更長時間的空氣質量預警與預報建立試驗平臺。由于污染源時空特征十分復雜,在利用最新排放源清單及排放源數值處理系統(tǒng)時,預報模式系統(tǒng)還可采用動力統(tǒng)計相結合的區(qū)域模式-MOS方法和城市污染源“Nudging”修正技術。這一多尺度空氣質量模式預報系統(tǒng)可用于區(qū)域與城市尺度對流層氣體中大氣污染物水平和氣溶膠濃度的預報和模擬,以及城市光化學煙霧和大氣灰霾的預報業(yè)務和環(huán)境評估。

      4.2 大氣污染減排監(jiān)控的模擬應用

      應用區(qū)域空氣質量預報模式系統(tǒng)可進行一定區(qū)域大氣污染減排敏感性試驗,限定模擬區(qū)域的排放源(點源及面源)強度和位置,以多年平均的氣象場為背景場以及空氣污染事件伴隨的氣象條件,模擬空氣質量變化。同時可分析各不同區(qū)域減排控制對區(qū)域大氣污染的影響,設計不同的情景方案開展敏感性調控試驗,篩選優(yōu)化的應急預案和控制措施,為大氣污染監(jiān)控預警方案提供背景污染水平的定量化信息,尤其是來自控制區(qū)以外的污染源貢獻的增加。

      在模擬期間,一旦出現(xiàn)污染超標或者重污染事件,則污染物區(qū)域傳輸源追蹤系統(tǒng)將被啟動。利用WRF-Flexpart模式,能得到可能影響模擬區(qū)域的污染物來源的后向軌跡,再結合排放源的分布情況得到需要控制的重點源,并通過關閉遠距離排放源和局地的源,分析得到局地源和輸送的貢獻比例,其中WRF-Chem模式和WRF/CMAQ模式中都有各自的追蹤選項。另外一個選擇是利用后向軌跡模式HYSPLIT,并結合大氣化學模式模擬得到的化學場分布,通過人為引入湍流擴散,干濕沉降等必要的物理化學過程,來實現(xiàn)能夠充分反映物理化學過程和氣團移動過程相互作用的示蹤方法。

      4.3 排放源反演模型發(fā)展

      近年來,排放源模式、源反演模型等間接源排放估算方法成為定量計算污染源排放量及其時空變化規(guī)律的主要研究方向之一,其可為空氣質量模式提供高時空分辨率、多排放參數的污染源排放清單。通過污染源同化反演方法,CMAQ模式迭代器源修正反演模型,對其在中國不同地區(qū)、不同季節(jié)、不同天氣過程的適用性及其對空氣質量預報改進的長期客觀效果檢驗,表明采用源同化模型可明顯改善污染物濃度預報水平,預報效果明顯優(yōu)于被普遍應用的初始源[28]。就同化方法而言,國際流行的同化方法主要是四維變分同化和集合卡爾曼濾波,而國內在大氣化學資料同化方面采用最優(yōu)插值法等[29]。

      4.4 污染事件的診斷

      在大氣污染事件發(fā)生之后,可利用空氣污染模式進行污染事件的模擬,對污染物的環(huán)境影響作用進行評價。通過個例模擬和分析,空氣質量模式不僅提供了污染事件發(fā)生期間污染物的時空分布狀況,還能揭示不同種類污染源在大氣污染中所起的作用。在這一過程中,空氣質量模式模擬出研究區(qū)域內污染物的來源、擴散和反應情況,并對不同時期影響污染物濃度變化的因子進行判別。在對污染事件發(fā)生過程中的物理、化學機理及各類型污染物的變化規(guī)律進行研究之后,能診斷出污染事件產生和發(fā)展的原因,為大氣污染研究和污染防治提供參考依據。

      5 存在問題

      5.1 大氣邊界層模擬

      大氣邊界層是靠近地球表面、受地面摩擦阻力影響的大氣層區(qū)域,也是空氣質量研究的主要區(qū)域。邊界層中的湍流活動有利于大氣污染物的擴散,空氣質量也是針對大氣邊界層中所發(fā)生的物理化學現(xiàn)象和大氣污染物分布及變化進行研究。因此,準確地模擬大氣邊界層特征對空氣質量數值預報至關重要,不同的邊界層方案會導致模擬結果出現(xiàn)偏差。

      文獻[30]指出在模擬過程中 YSU方案模擬出的邊界層高度比MYJ方案模擬的高,更有利于污染物的擴散。在城市氣象數值模擬中,地面具有非均勻性,動力學和熱力、輻射差異明顯,會對數值模擬的結果產生影響。此外,觀測數據的缺乏也使得難以對模擬結果進行驗證。模型預報總存在不確定性,這是因為資料在輸入過程中存在誤差,并且對大氣中隨機過程的模擬同樣存在不確定性。

      5.2 大氣污染物排放源

      排放源的不確定性同樣是影響當前空氣質量模式研究結果準確性的主要因素之一,亦對污染源的調控產生較大影響。隨著城市的快速發(fā)展,排放源的時空變化非常迅速,這給排放源清單的研究工作帶來很大困難。排放源的基本年份,覆蓋范圍,排放物質種類,排放來源分類,時間和空間分辨率都是影響排放源適用性的重要因素。對于空氣質量模式在我國的應用而言,源清單數據亟需細化和規(guī)范,時空分辨率也需要提高。為了能提供是用于第三代空氣質量模型的源清單,還需制作基于多化學物種的源清單,對本地源化學成分進行分配。

      5.3 大氣物理化學過程

      目前大氣化學模型是建立在對大氣物理化學過程的現(xiàn)有理解的基礎上提出的,隨著對大氣物理化學研究的推進,大氣中多相化學反應,新粒子和二次氣溶膠的形成等新認識將有助于大氣化學模型的改進。前體物與二次污染物反應復雜,是氣象條件和大氣化學性質的復雜函數,提供準確的相關參數能將大氣一次污染物和二次污染物對空氣污染的貢獻區(qū)別開來,提高模擬的準確性。目前使用的空氣質量模式中的反應機制是在清潔條件下所提出,在我國復合型大氣污染的背景下,其適用性有待提高,化學反應機理及適用性還須進一步地完善和驗證。

      6 展望

      空氣質量數值預報及應用的3個主要困難及其引起的不確定性,限制了目前空氣質量模式模擬的能力。因此,國內外對模式模擬能力的評估表明目前空氣質量數值模擬依然具有一定的誤差。盡管空氣質量模式基本上能夠模擬觀測的大氣污染物的空間分布及季節(jié)和日變化,但是相對數量上仍存在一定的誤差,尤其是對嚴重的大氣污染事件的模擬。目前以模擬和觀測的大氣污染物濃度數值之間的兩倍的誤差作為模式模擬能力評估可以接受的合理范圍。鑒于此現(xiàn)狀,空氣質量模式模擬依然是大氣環(huán)境科學研究的難點和熱點,其中,由于大氣污染物排放源時空變化的復雜性,污染物排放源清單是空氣質量模式模擬的最薄弱的環(huán)節(jié)。許多新方法(逆過程模式,污染物源同化和城市污染源“Nudging”技術等)的發(fā)展都嘗試解決大氣污染物排放源的不確定性。新粒子和二次氣溶膠的產生,大氣邊界層和大氣污染物對大氣環(huán)境的反饋作用等也是目前空氣質量數值模型最前沿的研究方面。為了糾正模式模擬的系統(tǒng)誤差,大氣科學的資料同化,動力統(tǒng)計相結合預報訂正方法和多模式集合預報方法近來也被應用于空氣質量的模式預報。

      隨著經濟發(fā)展和城市化建設,我國污染源排放日漸增強,污染物種類日趨復雜,導致我國大氣污染日趨嚴重。近年來灰霾事件頻發(fā),表明我國大氣環(huán)境形勢面臨嚴峻的挑戰(zhàn),因而將空氣質量模型應用于區(qū)域環(huán)境預報和預警已成必然趨勢。對于研究污染物長距離傳輸、進行環(huán)境影響評價、分析污染物來源,空氣質量模式也有廣泛的應用前景。在現(xiàn)有的模擬水平上,空氣質量模式的發(fā)展和完善還有較大空間。一方面,應當通過規(guī)范化制作和完善排放源清單數據,建立統(tǒng)一的排放源分析標準,提高排放源數據的準確性;另一方面應當多向發(fā)展觀測手段,加大監(jiān)測密度和頻率,并進行煙霧箱實驗,提出適合我國的大氣物理化學機制。就空氣質量模式而言,對模式方案進行優(yōu)化,以及使用氣象、衛(wèi)星資料同化等技術手段,可以提高空氣質量模式的準確性。將其與觀測相結合,構建監(jiān)測與預報系統(tǒng)相結合的統(tǒng)一體系,應用于多平臺,是空氣質量模型平臺發(fā)展的方向。

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