程頂勝 竇立榮 肖坤葉 萬侖坤 劉寶全

1.中國石油勘探開發(fā)研究院，北京 100083

2.中國石油天然氣勘探開發(fā)公司，北京 100034

3.大慶方興油田開發(fā)有限責(zé)任公司，大慶 163000

1 地質(zhì)構(gòu)造背景

Bongor盆地位于乍得共和國西南部、中非剪切帶西端北側(cè)，是受中非剪切帶影響發(fā)育起來的中-新生代陸內(nèi)裂谷盆地(圖1)(Genik，1992)。盆地呈近東西走向，南北長約280km，東西寬40～80km，面積約1.8×104km2。盆地主要斷層走向為近EW向和NWW向，與盆地走向平行;受中非剪切帶走滑作用影響，控凹斷層斷面較陡。盆地現(xiàn)今構(gòu)造格局呈現(xiàn)凹凸相間、南北分帶的特點，根據(jù)盆地構(gòu)造特征和沉積蓋層、特別是下白堊統(tǒng)地層的分布特點，把盆地劃分為北部斜坡、中央坳陷、南部隆起和南部坳陷4個次級構(gòu)造單元，所有凹陷均呈半地塹形態(tài)，北部斜坡(東段)為最主要富油氣單元(圖2)(竇立榮等，2011)。

圖1 Bongor盆地區(qū)域構(gòu)造位置圖(據(jù)Genik，1992修改)Fig.1 The geological and location map of Bongor Basin(modified after Genik，1992)

圖2 Bongor盆地構(gòu)造單元劃分圖(據(jù)竇立榮等，2011)①Naramay構(gòu)造帶;②Ronier構(gòu)造帶;③Prosopis構(gòu)造帶;④Baobab構(gòu)造帶;⑤Mimosa-Kubla構(gòu)造帶;1.Cassia N油田;2.Ronier油田;3.Prosopis油田;4.Mimosa油田;5.Baobab油田;6.Baobab NE油田;7.Baobab N油田;8.Kubla油田Fig.2 The structural units map of Bongor Basin(after Dou et al.，2011)

從區(qū)域地震剖面上看(圖3)，Bongor盆地發(fā)生了強(qiáng)烈的擠壓抬升和反轉(zhuǎn)。利用古生物定年、火山巖年代學(xué)、元素地球化學(xué)等技術(shù)手段，結(jié)合地震資料、聲波時差、鏡質(zhì)體反射率、平衡剖面等方法，恢復(fù)了Bongor盆地的反轉(zhuǎn)強(qiáng)度和剝蝕厚度，發(fā)現(xiàn)盆地整體遭受了抬升剝蝕，平面上看盆地西部的白堊系抬升幅度大于東部，盆地緩坡帶的抬升幅度大于陡坡帶，緩坡帶剝蝕厚度一般大于1500m，陡坡帶一般大于1000m(竇立榮等，2011)。因此導(dǎo)致下白堊統(tǒng)成為Bongor盆地唯一的勘探目的層系，也造成淺層油藏多數(shù)遭受生物降解，甚至強(qiáng)烈的生物降解。白堊系斷層幾乎全部終止于第三系和白堊系之間的不整合面，反映在白堊紀(jì)后盆地進(jìn)入了穩(wěn)定期，這為盆地油氣藏的保存提供了有利條件。

圖3 Bongor盆地反轉(zhuǎn)構(gòu)造典型地震剖面(圖2中AA’)Fig.3 The typical inversed structures of Bongor Basin shown by seismic profiles(see AA’in Fig.2)

2 實驗樣品和方法

2.1 樣品

Bongor盆地是乍得乃至中、西非剪切帶富含油氣的陸內(nèi)被動裂谷盆地之一，所發(fā)現(xiàn)原油主要為中質(zhì)油(重度為20°～34°API)，埋深中等(810 ～2030m)，多數(shù)深于 1500m，部分中質(zhì)油藏含伴生氣;其次為重質(zhì)油油藏(重度小于20°API)，埋深淺(多數(shù)淺于1000m)，不含伴生氣。所產(chǎn)重質(zhì)油具有高含瀝青質(zhì)、高含蠟、高酸值、低含硫的陸相原油特點(表1)。為了探討B(tài)ongor盆地高酸值原油的成因，作者選擇了15個不同酸值、不同地質(zhì)層位的原油樣品，進(jìn)行ESI FT-ICR MS分析，樣品信息見表1。

2.2 實驗條件

樣品制備:取約10mg原油溶于1mL甲苯溶劑中，再取其中25μL用甲苯/甲醇(1∶1/V)混合溶液稀釋至1mL，加入15μL 28%氫氧化銨，輕輕振蕩使其混合均勻。

ESI FT-ICR MS分析:使用儀器為Bruker公司Apex IV型FT-ICR MS，磁場強(qiáng)度7.0T;ESI源，負(fù)離子模式，極化電壓4500V，毛細(xì)管出口電壓160V，進(jìn)樣速度150μL/h;激發(fā)能量9db，質(zhì)量范圍200～1200Da，譜圖疊加128次以提高信噪比。數(shù)據(jù)處理方法見文獻(xiàn) (Qianet al.，2001;Barrowet al.，2003;Kimet al.，2005;程頂勝等，2006;Hugheyet al.，2007;史權(quán)等，2007，2008a，b)。

3 結(jié)果與討論

3.1 原油酸性化合物組成

通過FT-ICR MS實驗分析原油樣品，鑒定出8種雜原子組成類型，分別為 N1、N2、N1O1、N1O2、O1、O2、O3和 O4(見表2)，其中N1和O2在所有樣品中普遍存在且相對豐度較高，絕大多數(shù)原油中N1和O2質(zhì)譜峰相對豐度之和占50%以上，最高可達(dá)85%;但不同原油間化合物類型差異明顯，以O(shè)2為例，其相對豐度分布在8.12% ～77.6%之間，即使類型豐度接近的原油，石油酸的分子縮合度和碳數(shù)分布也存在很大差異。O2和N1類化合物包含較寬的分子縮合度范圍，以Z值表示O2和N1類化合物縮合度分布的數(shù)據(jù)見表3和表4。

O2類化合物分子通式以CnH2n+ZO2表示，其中Z值反映分子的縮合度，Z值分布范圍在－34～0之間，不同縮合度化合物相對豐度趨于正態(tài)分布，但每一種縮合度化合物的碳數(shù)分布規(guī)律并不一致。O2類化合物在大多數(shù)原油中顯示最強(qiáng)豐度，分子中含有兩個氧原子的化合物可能為羧酸或二元醇，醚和酮在負(fù)離子ESI條件下難以電離，可以認(rèn)為O2類化合物分子中至少含有1個羥基，由于二元醇的最小分子縮合度為Z=－2，而實際樣品中Z值最大為0，可以推斷O2類化合物以羧酸為主。

O1類化合物在大部分樣品中含量不高，鑒定出的CnH2n+ZO1類化合物中Z值最大值一般為－6，而這一縮合度正好與烷基酚類一致，而石油中普遍存在苯酚類化合物，說明O1類化合物主要為酚類貢獻(xiàn)。

O3和O4類化合物在石油酸中含量一般較低，分子中含有1個羥基和1個羧基，或2個羧基，但在負(fù)離子ESI模式下O3和O4類化合物的鑒定需要考慮小分子O1和O2有兩個O2之間的締合所形成的電子倍體(Dimer)，當(dāng)樣品濃度增大

時，Dimer形成的機(jī)率增加。

表1 原油樣品信息及物理性質(zhì)Table 1 Information of analyzed oil samples

未降解原油或極輕微降解原油(包括Mimosa-4井(1195～1198.5m)、Prosopis C-2井、Ronier-4井、Ronier 4-7井、Ronier-5井、Ronier 5-1井、Ronier CN-1井)以N1類化合物最豐富，次為O2類化合物;輕度降解原油(包括Baobab-1井、Prosopis C-1井)以O(shè)2類化合物最豐富，同時含有較為豐富的N1類化合物;嚴(yán)重降解原油(包括Mimosa-3井、Mimosa-4井(506.3～516.2m)、Ronier-1井和Ronier C-1井原油)以O(shè)2類化合物占絕對優(yōu)勢，同時含有較低含量的N1類化合物。

表2 原油石油酸組分雜原子類型相對豐度(wt%)Table 2 The relative abundance of heteroatom classes for organic acids in Bongor oils(wt%)

3.2 O2類化合物分布特征

O2類化合物相對豐度數(shù)據(jù)見表3，縮合度Z值分布在－34～0之間。不同樣品間表現(xiàn)出不同分布特征，未降解原油均表現(xiàn)為脂肪酸(Z=0)相對豐度最高，降解原油中2環(huán)、3環(huán)環(huán)烷酸豐度最高，1環(huán)環(huán)烷酸次之，再次為脂肪酸，其它多環(huán)環(huán)烷酸豐度隨環(huán)數(shù)增加逐漸降低。Bongor盆地原油羧酸類化合物Z值分布范圍較寬，最大可達(dá)－34(芳羧酸)，主要集中在－20～0之間，除－10～0(對應(yīng)0～5環(huán)環(huán)烷酸)外，其它Z值對應(yīng)化合物仍然占有一定比例。

除了酸性化合物雜原子類型和縮合度分布數(shù)據(jù)，F(xiàn)T-ICR MS分析結(jié)果還能提供某一縮合度化合物的碳數(shù)分布信息，Bongor盆地原油O2類化合物碳數(shù)分布如圖4所示。結(jié)合原油常規(guī)生物標(biāo)志化合物分析，不難發(fā)現(xiàn)生物降解程度對羧酸類化合物組成的影響。未降解或輕微降解原油脂肪酸占絕對優(yōu)勢，一環(huán)、二環(huán)的環(huán)烷酸豐度增加，如Mimosa-4井(1195～1198.5m)、Ronier-4井、Ronier 4-7井、Baobab-1 井;降解程度較高原油，如Mimosa-3井、Mimosa-4井(506.3～516.2m)、Ronier-1井和Ronier C-1井原油，脂肪酸被降解殆盡，環(huán)烷酸成為石油酸的主要成分，其重要特征為具有較高豐度的Z=－4、Z= －6、Z= －8和 Z= －10羧酸類化合物，Z= －10系列在C30～C35附近出現(xiàn)一個較強(qiáng)峰，一般認(rèn)為其對應(yīng)藿烷酸富集，Z=－8類化合物可能對應(yīng)四環(huán)環(huán)烷酸(如甾烷酸)或單環(huán)芳羧酸。

3.3 N1類化合物的分布特征

原油中的含氮化合物可以分為堿性氮和非堿性氮化物，其中堿性氮化物在負(fù)離子ESI條件下不發(fā)生電離，因此在負(fù)離子條件下得到的質(zhì)譜圖中，所有含1個氮原子的氮化物屬于非堿性氮。N1類化合物分子式Z值分布在－43～－9之間，絕大部分樣品的最大Z值為－15，最小Z值為－39。Z=－15對應(yīng)于咔唑類化合物，Z=－21、Z=－27化合物表現(xiàn)明顯的相對豐度優(yōu)勢，其對應(yīng)結(jié)構(gòu)主要為苯并咔唑和二苯并咔唑類化合物，由于最大Z值和Z值分布與化合物理論構(gòu)型表現(xiàn)出完全一致的特點和規(guī)律，可以認(rèn)為Z=－15、Z=－21和Z=－27分別代表烷基咔唑、烷基苯并咔唑和烷基二苯并咔唑類化合物。

Bongor盆地N1類化合物縮合度分布特征與生物降解程度相關(guān)性不大，均是以烷基苯并咔唑類化合物(Z=－21)豐度最高，次為烷基二苯并咔唑類化合物(Z=－27)，再次為咔唑類化合物(=－15)，及含較高豐度的高縮合度含氮化合物。N1類化合物碳數(shù)分布如圖5所示，Bongor盆地原油中含氮化物的組成具有相似性:高碳數(shù)(＞C25)氮化物相對豐度較高，氮化物碳數(shù)分布范圍較寬，主要介于C20-C45碳數(shù)之間，高峰多位于C35碳數(shù)左右。

3.4 高酸值原油生物降解成因探討

石油酸中雜原子化合物組成類型復(fù)雜，不同類型化合物的酸性強(qiáng)弱不同，因此，通過某一類化合物組成或濃度數(shù)據(jù)預(yù)測原油的總酸值，理論上是行不通的。但是可以通過酸性化合物的組成特征定性描述原油總酸值的高低，如羧酸類化合物是石油酸的重要組成部分且具有相對較強(qiáng)酸性，羧酸含量高的原油肯定具有較高的酸值(Douet al.，2008;程頂勝等，2010a，b;竇立榮等，2010)。

?

?

圖4 原油O2類化合物碳數(shù)分布Fig.4 The carbon number distribution of O2-compounds of Bongor oils

不同原油中8類雜原子化合物類型的相對豐度存在很大差異，但總酸值與雜原子類型相對豐度表現(xiàn)出一些規(guī)律性，總體來看，高酸值原油中O2類化合物相對豐度較高而N1類化合物相對豐度較低。Bongor盆地原油高分辨質(zhì)譜分析表明，其原油酸值差異很大，O2類化合物相對豐度與總酸值存在正相關(guān)性，而N1類化合物則與總酸值負(fù)相關(guān)，說明O2類化合物是決定酸值的主要因素，而N1類化合物對原油大多數(shù)酸值較低，但其相對含量與總酸值之間呈指數(shù)負(fù)相關(guān)性(圖8)。原油二苯并咔唑與咔唑的比值與酸值具良好的線性正相關(guān)(圖9)。

圖6 Bongor原油O2類化合物含量與酸值的關(guān)系Fig.6 The relationship between the content of O2-compounds of Bongor oils and TANs

圖7 Bongor原油N1類化合物含量與酸值的關(guān)系Fig.7 The relationship between the content of N1-compounds of Bongor oils and TANs

圖8 Bongor原油O1類化合物含量與酸值的關(guān)系Fig.8 The relationship between the content of O1-compounds of Bongor oils and TANs

圖9 Bongor原油二苯并咔唑?qū)沁虻谋戎蹬c酸值的關(guān)系Fig.9 The relationship between the ratio of dibenzocarbazole to carbazole of Bongor oils and TANs

25-降藿烷系列是藿烷被生物降解后新生成化合物，包括 C26和 C28～C34-17α(H)，21β(H)和 17β(H)，21α(H)-25降藿烷系列。Bongor盆地不同酸值原油中，部分原油檢測出25-降藿烷(圖10)。按照Peters and Moldowan(1993)生物降解級別的劃分標(biāo)準(zhǔn)，表明該區(qū)部分原油經(jīng)歷了嚴(yán)重的生物降解。圖10所示，高酸值原油都具有較高豐度的25-降藿烷化合物，如:Mimosa-3(568.7m)、Ronier C-1(736.5m)、Ronier-3(1070～1076m)原油均具有較高豐度的25-降藿烷。顯示生物降解作用是高酸值原油形成的直接誘因，圖11為原油重度與酸值的負(fù)指數(shù)相關(guān)性，原油重度越小，酸值越高，進(jìn)一步證明生物降解作用是造成原油高酸值的直接因素。

3.5 高酸值油藏地質(zhì)成因分析

Bongor盆地早白堊世經(jīng)歷了早期的裂陷到晚期的坳陷階段的演化，沉積了巨厚的早白堊紀(jì)地層，而多幕斷陷活動則形成了多套優(yōu)質(zhì)烴源巖及儲蓋組合。由于后期盆地的反轉(zhuǎn)剝蝕和高地溫梯度，使現(xiàn)今成熟深度變淺，一般在1250～1950m，其生油窗對應(yīng)于盆地裂谷期快速沉積的Neocomian-晚Aptian階段，大量油氣生成持續(xù)到第三紀(jì)(上白堊統(tǒng)抬升厚度大于700m的地方除外)(竇立榮等，2011)。

構(gòu)造反轉(zhuǎn)加強(qiáng)了背斜圈閉的形成，并使得主力勘探目的層系的埋深變淺，改善了主力勘探目的層系的可勘探性。根據(jù)地層剝蝕厚度分析，Bongor盆地地層平均剝蝕厚度多達(dá)1000m以上，構(gòu)造反轉(zhuǎn)使得主力勘探目的層系，特別是M組、P組的埋深大大變淺，從而使勘探的可能性和經(jīng)濟(jì)性大大提高。拉張環(huán)境中形成幅度及規(guī)模較小但相對完整的背斜和構(gòu)造圈閉，由于后期反轉(zhuǎn)作用，而使得構(gòu)造閉合面積和幅度加大，更容易形成較大規(guī)模的油氣聚集，這也是Bongor盆地較大規(guī)模的背斜圈閉比較發(fā)育的重要原因(圖12)。

但是構(gòu)造反轉(zhuǎn)作用破壞了區(qū)域蓋層，特別使區(qū)域蓋層R組泥巖局部或全部被剝蝕，從而直接破壞了上部成藏組合中已形成的油氣藏。據(jù)統(tǒng)計，在R組泥巖超過70m且埋深超過900m的區(qū)域，則上部成藏組合未受破壞，仍可聚集形成正常原油油藏;在R組泥巖不足70m或埋深小于900m的區(qū)域，則上部成藏組合遭受破壞，通常形成高酸值稠油油藏;如果R組泥巖遭受全部剝蝕，則上部成藏組合遭受徹底破壞，油藏被逸散殆盡，如Naramay構(gòu)造。因此，構(gòu)造反轉(zhuǎn)造成上部成藏組合遭受破壞，油藏發(fā)生生物降解，而形成高酸值油藏。

4 結(jié)論

通過ESI FT-ICR MS分析手段，系統(tǒng)地研究了Bongor盆地高酸值原油中石油酸的組成，并分別從地球化學(xué)和地質(zhì)演化的角度探討了高酸值油藏的成因，取得了如下的認(rèn)識:

圖10 不同酸值原油飽和烴色譜及藿烷和25-降藿烷系列指紋對比圖Fig.10 The GC and 25-norhopanes finger prints of saturated HC with various TANs

(1)Bongor盆地原油中石油酸和非堿性氮化物分子中主要雜原子類型有 N1、O1、O2、N1O1、N1O2、O3和 O4等，對應(yīng)的化合物類型主要是咔唑類非堿性氮化物、酚類、羧酸、含氮酚類、含氮羧酸、羥基羧酸和二元羧酸。其中N1和O2是相對豐度最高的化合物類型，多數(shù)原油中含有酚類化合物，但其含量在不同原油中差異很大。高酸值原油O2類化合物相對豐富，羧酸含量對酸值高低起主要決定作用。

(2)生物降解原油酸值一般較高，酸性化合物組成以環(huán)烷酸為主，1～6環(huán)環(huán)烷酸相對豐度較高，但不同降解程度原油中環(huán)烷酸組成仍有很大差異。隨著降解程度的增加，環(huán)烷酸與脂肪酸的相對含量比值增大，一元羧酸類化合物在酸性組分中的相對含量增加，環(huán)烷酸中多環(huán)環(huán)烷酸相對含量增加，2～3環(huán)環(huán)烷酸成為相對豐度最高的羧酸類化合物。非堿性氮化物在生物降解過程中分子縮合度增大，苯并咔唑、二苯并咔唑類化合物相對分子質(zhì)量分布與生物降解程度呈現(xiàn)較好的相關(guān)性，隨降解程度增加，其平均分子量減小，即烷基側(cè)鏈變短。

總之，Bongor盆地是強(qiáng)反轉(zhuǎn)被動陸內(nèi)裂谷盆地，強(qiáng)反轉(zhuǎn)作用導(dǎo)致早白堊紀(jì)地層抬升剝蝕，淺部油藏遭受強(qiáng)烈的生物降解作用而形成高酸值油藏，酸值的主要貢獻(xiàn)來自原油環(huán)烷酸。

圖11 Bongor原油重度與酸值的關(guān)系Fig.11 The relationship between APIoof Bongor oils and TANs

圖12 Mimosa構(gòu)造油藏橫剖面圖Fig.12 The reservoir profile of Mimosa structure

致謝 質(zhì)譜分析數(shù)據(jù)由中國石油大學(xué)(北京)史權(quán)提供;匿名評審專家對本文初稿提出了寶貴的意見和建議;在此一并表示衷心的感謝!

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