許淑婧,夏敦勝*,春 喜,王 博,張 英 (.蘭州大學西部環(huán)境教育部重點實驗室,干旱環(huán)境與氣候變化協(xié)同創(chuàng)新中心,甘肅 蘭州 730000；.內(nèi)蒙古師范大學地理科學學院,內(nèi)蒙古 呼和浩特 000)

大氣降塵是指在自然環(huán)境條件下依靠重力自然沉降到地面的大氣顆粒物,其來源包括沙塵暴等自然因素以及工業(yè)廢氣、建筑揚塵等人為因素[1-2].近年來,隨著城市化進程的不斷加快,大氣降塵對環(huán)境質(zhì)量和人體健康造成了極大威脅.一方面,大氣降塵不僅直接對大氣環(huán)境造成污染,還會通過降塵中富含的重金屬元素改變土壤和水體的理化性質(zhì),間接造成土壤和水體環(huán)境污染[3-4];另一方面,大氣降塵可以以可吸入顆粒物的形式通過呼吸作用進入人體,從而危害人體健康,影響居民生活質(zhì)量[5-7].

選取快速有效的大氣降塵監(jiān)測方法是改善大氣環(huán)境質(zhì)量的前提和關(guān)鍵.相比傳統(tǒng)的化學分析方法,環(huán)境磁學以快速、簡捷、經(jīng)濟、靈敏度高、破壞性小等優(yōu)勢,在城市環(huán)境污染監(jiān)測方面發(fā)揮著極其重要的作用[8-27].許多學者成功運用環(huán)境磁學方法判別大氣降塵污染類型和來源、監(jiān)測大氣污染.夏敦勝等[17]通過蘭州市及其對照點多年大氣降塵的磁學特征對比,發(fā)現(xiàn)近年來空氣質(zhì)量有了較大改善,冬季污染逐年減輕,而夏季污染變化不大.喬慶慶等[21]對北京市朝陽區(qū)大氣降塵及對照點表土磁學特征進行分析,結(jié)果表明大氣降塵夏季主要來源于工業(yè)和交通,冬季主要來源于供暖期間燃煤所排放的廢氣.大量研究表明[17-25],在監(jiān)測大氣降塵指示的污染變化、反映污染分布、追蹤污染物來源等方面,環(huán)境磁學具有廣闊的發(fā)展前景.

國外在大氣降塵的磁學特征研究和污染源解析等方面已取得很大進展,并得到廣泛應(yīng)用[26-27],但國內(nèi)對此研究尚不全面,主要側(cè)重于通過磁學參數(shù)的綜合分析探討大氣污染如何受控于人類活動和氣象、地形等因素,而對沙塵暴等自然活動的影響以及其與人類活動之間的共同作用缺乏深入研究.呼和浩特大氣降塵受源區(qū)影響較大,加之近年來經(jīng)濟快速發(fā)展,受人類活動干擾日趨嚴重,是研究自然因素和人為因素對大氣污染綜合影響的理想城市.本文選取呼和浩特市及其對照點和林格爾縣大氣降塵樣品作為研究對象,系統(tǒng)分析了大氣降塵樣品中磁性礦物的含量、種類、顆粒大小,并對其污染來源進行判別,以期為制定呼和浩特市大氣污染防治措施提供科學依據(jù).

1 材料與方法

1.1 樣品采集

呼和浩特位于內(nèi)蒙古自治區(qū)中部大青山南側(cè)(40°51′～41°8′N,110°46′～112°10′E),屬于典型的蒙古高原大陸性氣候,氣候四季分明,年溫差和日溫差均較大,年平均降水量為 335.2～534.6mm,且主要集中在7～8月.每年冬春季節(jié),受大風、沙塵天氣的影響較大.近年來,隨著經(jīng)濟發(fā)展和城市化進程的不斷加快,人類活動強烈,城市污染問題日益突出[28].對照點和林格爾縣位于呼和浩特東南部約50km,氣候特征同樣表現(xiàn)為干旱、多風、寒冷、溫差大.

分別選取呼和浩特市內(nèi)蒙古師范大學賽罕校區(qū)(HHHT)與和林格爾縣內(nèi)蒙古師范大學盛樂校區(qū)(HLGE)設(shè)置大氣降塵收集點,HHHT和HLGE降塵點位置離地面高度分別為11.2m和12m,可排除地面灰塵的干擾,且不受局部污染源影響.采樣時間為2010年10月～2011年10月,采樣工具使用人工設(shè)計柱形采樣器,高 70cm,直徑 35cm,位置固定不變.大氣降塵樣品主要按月收集,其中HHHT 2011年01月和02月和HLGE 2011年07月和08月雙月合并,采集過程中去除昆蟲、樹葉等雜質(zhì),用毛刷將樣品放入密封袋中保存.

1.2 實驗方法

降塵樣品在室內(nèi)自然風干、稱重后,用塑料薄膜包緊,裝入磁學專用樣品盒中壓實密封.本研究對所有樣品進行了磁學參數(shù)的系統(tǒng)測定.其中,低頻(470Hz)磁化率(χlf)和高頻(4700Hz)磁化率(χhf)使用英國 Bartington公司生產(chǎn)的 MS2型磁化率儀測定,并計算百分頻率磁化率 χfd%=(χlf-χhf)/χlf×100.使用 LDA-3 型交變退磁儀(AF demagnetizer),在 0.1mT直流場疊加峰值為100mT的交變場中交變退磁后,用 Molspin Minispin小旋轉(zhuǎn)磁力儀測量無磁滯剩磁(ARM),并計算無磁滯剩磁磁化率(χARM).等溫剩磁(IRM)和飽和等溫剩磁(SIRM)使用 MMPM10強磁儀和Molspin Minispin小旋轉(zhuǎn)磁力儀測定.通常設(shè)定1T的磁場中所獲得的IRM為SIRM,反向磁場 IRM-20mT、IRM-60mT、IRM-100mT和 IRM-300mT與SIRM的比值依次為S-20、S-60、S-100和S-ratio,并計算了軟剩磁 SOFT=[(SIRM-IRM-20mT)/2]/mass和硬剩磁 HIRM=[(SIRM＋IRM-300mT)/2]/mass(式中mass代表質(zhì)量).使用KLY-3S磁化率儀和 CS-3溫度控制系統(tǒng)在氬氣環(huán)境下完成代表性樣品的磁化率隨溫度變化曲線的測量.以上實驗均在蘭州大學西部環(huán)境教育部重點實驗室完成.

2 結(jié)果與分析

2.1 常規(guī)磁學參數(shù)變化

圖1 呼和浩特和和林格爾大氣降塵環(huán)境磁學參數(shù)季節(jié)變化Fig.1 Seasonal variation of magnetic parameters of dustfall in Hohhot and Helingeer

表1 大氣降塵環(huán)境磁學參數(shù)統(tǒng)計Table 1 Magnetic parameters of dustfall in Hohhot and Helingeer

χlf是衡量物質(zhì)被磁化難易程度的物理量,一般指示樣品中磁性礦物含量的分布特征[8-9].HHHT 樣品的 χlf值較高,變化范圍為(359～507)×10-8m3/kg,平均值為422×10-8m3/kg,HLGE樣品的χlf值較低,變化范圍為(172～561)×10-8m3/kg,平均值為 320×10-8m3/kg(圖 1和表 1),表明 HHHT樣品磁性礦物含量高于 HLGE樣品.在研究期內(nèi),HHHT樣品χlf值年內(nèi)變化不明顯,秋冬兩季稍高于春夏兩季;HLGE樣品年內(nèi)變化較為明顯,2010年10月～2011年1月χlf出現(xiàn)高值,從2011年2月χlf開始降低,并基本穩(wěn)定到9月.HHHT樣品的χlf值在秋冬兩季和HLGE樣品差別不大,但在春夏兩季則明顯高于 HLGE樣品.χfd%反映超順磁性顆粒(SP)含量變化[8], HHHT樣品χfd%的變化范圍為 0.12%～1.70%,平均值為 0.88%,HLGE樣品 χfd%的變化范圍為 0～2.78%,平均值為 0.88%.所有樣品 χfd%均在 5%以下,表明兩地樣品中SP顆粒含量很低或幾乎不含SP顆粒[9].

SIRM 不受順磁性和抗磁性物質(zhì)的影響,主要由亞鐵磁性礦物和不完全反鐵磁性礦物含量所控制[8].HHHT樣品 SIRM 值變化范圍為(2046～5231)×10-5Am2/kg, 平 均 值 為 3418×10-5Am2/kg,HLGE樣品 SIRM 值變化范圍為(969～2845)×10-5Am2/kg, 平 均 值 為 1771×10-5Am2/kg(圖 1和表1).在研究期內(nèi),兩地 SIRM值變化較為一致,從10～11月SIRM值開始升高,整個冬季都穩(wěn)定在較高數(shù)值內(nèi),到次年 3月開始降低并一直持續(xù)到 10月.與 χlf有所不同,各個季節(jié) HHHT樣品的 SIRM 值均表現(xiàn)出明顯高于HLGE樣品的特點.

S-ratio常用于指示高矯頑力礦物和低矯頑力礦物的相對富集程度,它隨著反鐵磁性礦物貢獻的增加而下降[8,29].HHHT樣品S-ratio變化范圍為0.92～0.99,平均值為0.96,HLGE樣品S-ratio變化范圍為0.84～0.98,平均值為0.94(圖1和表1),表明兩地樣品均以亞鐵磁性礦物為主.SIRM/χlf、χARM/χlf和 χARM/SIRM 可以用來識別磁性礦物顆粒大小.除SP顆粒外,磁性礦物顆粒越小越易獲得剩磁(尤其是無磁滯剩磁 ARM),SIRM/χlf、χARM/χlf和 χARM/SIRM 的比值越大[30].HHHT 樣品的 SIRM/χlf、χARM/χlf和 χARM/SIRM值均大于HLGE樣品,表明HHHT樣品磁性礦物顆粒較細.

2.2 熱磁曲線

熱磁曲線(κ-T曲線)可以用來識別磁性礦物的種類,揭示磁性礦物在加熱過程中的轉(zhuǎn)化規(guī)律[31-33].典型樣品的κ-T曲線顯示(圖2),降塵樣品的冷卻曲線均位于加熱曲線上方,表明樣品在加熱過程中有強磁性礦物生成.除和林格爾1月樣品外,其他樣品的κ-T曲線變化趨勢較為一致:加熱曲線從室溫到 280℃磁化率緩慢上升,在300℃附近呈現(xiàn)一個極小的峰值,可能是由于加熱過程中鐵的氫氧化物向磁赤鐵礦的轉(zhuǎn)變[34];隨后 300～400℃磁化率降低,暗示熱不穩(wěn)定的強磁性磁赤鐵礦向弱磁性赤鐵礦的轉(zhuǎn)變[33];隨著溫度的繼續(xù)升高,到 500℃左右磁化率達到明顯的峰值,可能是由于含鐵硅酸鹽礦物或粘土礦物等轉(zhuǎn)化為磁鐵礦所造成的[32-33];溫度上升到 500～580℃附近磁化率迅速下降,并在580℃附近接近于 0,表明樣品的高溫磁學性質(zhì)變化受磁鐵礦控制[8].和林格爾1月樣品加熱和冷卻曲線都較為平直,可能反映了粗顆粒磁性礦物的特征.

圖2 K-T曲線Fig.2 K-T curves of dustfall in Hohhot and Helingeer

3 討論

3.1 降塵樣品磁性礦物種類和顆粒大小

探討兩地降塵樣品的磁性差異有利于分析其不同的物質(zhì)來源.降塵樣品的S-ratio值、熱磁曲線特征表明,兩地樣品的磁性礦物均以亞鐵磁性礦物為主.SOFT基本不受不完全反鐵磁性礦物的影響,主要指示低矯頑力亞鐵磁性礦物的貢獻[8].由SOFT和SIRM相關(guān)分析(圖3)可知,兩地樣品SOFT和SIRM均呈高度線性相關(guān),相關(guān)系數(shù)分別為0.9667和0.9528,表明樣品由低矯頑力亞鐵磁性礦物主導.

圖3 大氣降塵SIRM與SOFT相關(guān)分析Fig.3 Correlation analysis between SIRM and SOFT

當磁鐵礦為主要磁性礦物時,Dearing圖可以用來反映磁性礦物的顆粒大小[35].將所有樣品的χfd%與χARM/SIRM值投影到Dearing圖(圖4)上,兩地樣品均落在假單疇(PSD)和多疇(MD)范圍內(nèi),表明其磁性礦物顆粒均以較粗的 PSD和MD為主,且HHHT樣品比HLGE樣品偏細.χARM和 χlf的比值關(guān)系(King圖)也可以指示樣品中磁性礦物的顆粒大小[36].King圖結(jié)果顯示(圖 4),HHHT樣品磁性礦物顆粒大都落在 1～5μm 之間,HLGE樣品大都落在大于5μm的顆粒范圍內(nèi),但差別不顯著,表明兩地磁性礦物均以 PSD和MD顆粒為主,且HHHT樣品比HLGE樣品偏細,與 Dearing 圖結(jié)果一致.SIRM/χlf、χARM/χlf和χARM/SIRM 等參數(shù)的變化進一步證實此結(jié)論.大量研究表明,人類活動釋放的磁性晶粒具有強磁性和粗顆粒的特征[11-24],因此,呼和浩特與和林格爾地區(qū)均受到了人類活動的影響.HHHT樣品磁性礦物含量遠大于HLGE樣品,很大程度上說明呼和浩特地區(qū)人類活動更為顯著,但HHHT樣品磁性礦物顆粒卻比HLGE樣品偏細,這與以往研究結(jié)果[19,20]相反,可能是由于呼和浩特與和林格爾兩地天然降塵來源較為一致,多為 MD粗顆粒[37],人類活動過程中產(chǎn)生的磁性礦物與該地區(qū)天然降塵相比甚至偏細,導致HHHT樣品磁性礦物顆粒比HLGE樣品偏細.

圖4 大氣降塵Dearing圖和king圖Fig.4 Dearing-plot and King-plot of dustfall in Hohhot and Helingeer

3.2 呼和浩特大氣降塵污染季節(jié)變化

呼和浩特距離降塵源區(qū)較近,沙塵暴等自然因素一直影響大氣環(huán)境.近些年,隨著呼和浩特經(jīng)濟的迅速發(fā)展,城市人口迅猛增加,加之不合理的燃料結(jié)構(gòu)和燃煤方式,使工業(yè)、建筑、燃煤取暖等人為因素均對大氣環(huán)境造成一定影響.與西北地區(qū)自然表土相比[38-40],HHHT和HLGE樣品χlf值明顯偏高,且 χfd%都在 5%以下,具有污染樣品高磁化率和低百分頻率磁化率的特征[41].由圖 1所示的大氣降塵磁學參數(shù)季節(jié)變化可知,各個磁學參數(shù)值在不同季節(jié)表現(xiàn)出一定的差異性,表明大氣降塵污染來源在不同季節(jié)對大氣環(huán)境的貢獻比例不均衡.

冬、春季是沙塵暴的多發(fā)季節(jié),呼和浩特位于內(nèi)蒙古高原和土默特平原的交界處,處于季風區(qū)和非季風區(qū)的過渡帶上,由于受季風環(huán)流的影響,當沙塵暴天氣發(fā)生時,陰山已不能起到很好的阻擋作用,內(nèi)蒙古高原的表土會向東南方向遷移、沉積,成為大氣降塵的重要塵源[28].相對于人類活動排放的污染物而言,自然表土磁性礦物的含量較低,因此會對城市降塵的χlf、SIRM等起到稀釋作用,這在春季SIRM值中(圖1)得到了明顯體現(xiàn),表現(xiàn)為春季SIRM值較其他季節(jié)呈現(xiàn)低值.然而,冬季沙塵暴也相對頻繁,但SIRM卻呈現(xiàn)明顯的高值,這與呼和浩特冬季燃煤、地形、氣象等因素有關(guān).呼和浩特冬季嚴寒,大范圍的燃煤取暖使排放到大氣中的污染物增多,造成城市大氣污染嚴重.黃文萍等[42]根據(jù)1986～1997年12年的監(jiān)測資料得出, 呼和浩特燃煤產(chǎn)生的廢氣、粉塵對總懸浮顆粒物的貢獻遠大于其他排放源,占總懸浮微粒的 71.30%.張麗君[43]指出,呼和浩特采暖期耗煤量為非采暖期耗煤量的 2倍多,而且燃燒方式大多為散煤直燒,不合理的燃料結(jié)構(gòu)和燃煤方式加大了冬季污染程度.造成呼和浩特冬季污染嚴重的另外一個重要原因是地形、氣象條件.呼和浩特位于大青山南側(cè),東南部為蠻漢山,大部分時間受地方性局地環(huán)流控制,天氣比較穩(wěn)定,逆溫出現(xiàn)頻繁.夜晚出現(xiàn)的輻射逆溫頻率高、厚度大、強度高、維持時間長,限制了大氣污染物的稀釋和擴散,因而也造成了呼和浩特冬季污染較為嚴重[44].夏秋兩季沙塵暴較少,受到供暖期燃煤和逆溫的影響也較小,其污染程度介于春季和冬季之間.由圖1可知,HHHT樣品的SIRM值冬季最高,春季最低,夏秋兩季介于春季和冬季之間,很好地反映了呼和浩特全年的大氣污染狀況.由以上分析可知,相對于χlf而言,SIRM能更好地反映呼和浩特大氣污染狀況,因此本研究中采用SIRM取代χlf作為大氣降塵污染特征的指示器.

3.3 城市間大氣降塵磁學特征空間對比

HHHT樣品磁性礦物含量的指示參數(shù)值均高于HLGE樣品(表1和圖1),表明呼和浩特大氣污染更為嚴重.人類活動過程往往伴隨著磁性物質(zhì)的排放,因而會導致磁性礦物含量的升高.近些年,呼和浩特市經(jīng)濟快速發(fā)展,人口比例增加,人類活動加強,導致排入大氣的磁性物質(zhì)必然增多.而對照點和林格爾雖然也受到一定的人類活動影響,但因其距離市區(qū)較遠,影響相對較小,因此磁性礦物含量較低.

同時,選取西北地區(qū)人口最多且污染嚴重的兩大城市–烏魯木齊[19]和蘭州[20]進行大氣降塵磁學特征對比,如圖 5所示.烏魯木齊和蘭州 χlf和 SIRM 平均值均高于 HHHT,尤其在冬季表現(xiàn)更為明顯,暗示烏魯木齊和蘭州兩地磁性礦物含量較高,污染比呼和浩特嚴重.蘭州市地處黃土高原、內(nèi)蒙古高原、青藏高原的交匯處,市區(qū)南北為群山環(huán)抱,狹長的河谷盆地地形及氣象條件使蘭州市大氣層結(jié)穩(wěn)定,冬季逆溫強度大,極不利于空氣中污染物的擴散和稀釋,而干燥的氣候條件、較低的植被覆蓋度使蘭州市生態(tài)環(huán)境極其脆弱.同時,蘭州是以石油化工、有色金屬、機械、電力為主的工業(yè)城市,大量污染物的排放導致蘭州成為全國空氣污染最嚴重的城市之一.烏魯木齊三面環(huán)山,地處天山谷地,因此冬季會形成強度較大的逆溫效應(yīng),且近年來城市化和工業(yè)化迅速發(fā)展,使其城市大氣污染相當嚴重.

綜上所述,地形、氣象條件和人類活動共同導致了呼和浩特、烏魯木齊、蘭州嚴重的大氣污染.不利的地形、氣象條件使逆溫效應(yīng)極為顯著,其中冬季是逆溫特征最為顯著的季節(jié)[44-46].通過對 3個城市逆溫強度的對比可知,呼和浩特[44]1月 07:00平均可達 1.6℃/100m,烏魯木齊[45]冬季平均為 1.06℃/100m,蘭州[46]冬季平均為 0.53℃/100m.由此可見,烏魯木齊和蘭州冬季逆溫強度小于呼和浩特,但污染程度更高,表明工業(yè)生產(chǎn)、供暖等人類活動對大氣污染起到主導作用,是導致城市大氣環(huán)境惡化的主要原因.因此,降低污染物的排放、合理規(guī)劃工業(yè)布局是治理城市大氣污染的必要措施.

圖5 各城市大氣降塵χlf和SIRM對比Fig.5 Comparison of χlf and SIRM in four cities

4 結(jié)論

4.1 呼和浩特降塵樣品磁性特征主要受磁鐵礦控制,磁性礦物為PSD和MD顆粒.與和林格爾相比,呼和浩特樣品磁性礦物含量較高,顆粒較細.

4.2 相對于χlf而言,SIRM能更好地反映呼和浩特大氣污染狀況.呼和浩特大氣污染受自然因素和人為因素的共同影響,其中地形、氣象條件造成的逆溫效應(yīng)和冬季燃煤影響起到主導作用.

4.3 與西北兩大重工業(yè)城市—烏魯木齊和蘭州相比,呼和浩特逆溫強度較大,但大氣污染程度相對較低,表明在現(xiàn)代城市環(huán)境變化中,人類活動對大氣污染的影響起到主導作用.

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