吳喜軍,肖德濤,單 健,李志強(qiáng),丘壽康,何正忠,李 超
(南華大學(xué) 核科學(xué)技術(shù)學(xué)院,湖南 衡陽 421001)
釷射氣(220Rn)與氡(222Rn)一樣是天然產(chǎn)生的放射性惰性氣體,是天然輻射照射的主要來源之一,有222Rn的地方幾乎都有220Rn,但220Rn/222Rn子體所致輻射劑量遠(yuǎn)高于其母體。雖然在大多數(shù)情況下,220Rn及其子體所致劑量與222Rn及其子體所致劑量相比幾乎可忽略[1],但在稀土廠房、地下建筑物及高釷本底地區(qū)等特殊環(huán)境中,220Rn及其子體所致劑量較高[2]。因此,為準(zhǔn)確評(píng)價(jià)特殊場(chǎng)所220Rn及其子體所致劑量與危害,有必要加強(qiáng)220Rn及其子體的測(cè)量、輻射照射和劑量學(xué)等方面的研究[3-4]。由于220Rn的衰變產(chǎn)物212Pb和212Bi半衰期較長(zhǎng),在空氣中較為穩(wěn)定,且劑量貢獻(xiàn)較大。因此,對(duì)220Rn水平及劑量的準(zhǔn)確測(cè)量重點(diǎn)在于220Rn子體的測(cè)量。
目前國內(nèi)外常根據(jù)222Rn與其子體之間的平衡因子計(jì)算222Rn子體濃度,雖有研究工作[5-6]參照對(duì)222Rn子體濃度評(píng)價(jià)的方法,根據(jù)220Rn與子體之間的平衡因子計(jì)算220Rn子體的濃度,但因平衡因子受很多因素影響,對(duì)通過平衡因子法計(jì)算220Rn子體濃度尚存在爭(zhēng)議[7],因此對(duì)220Rn子體濃度進(jìn)行直接測(cè)量更有意義。220Rn子體直接測(cè)量方法主要包括二段法、五段法和潛能法等總α法以及α能譜法、固體徑跡法等,而現(xiàn)有的220Rn子體的測(cè)量方法(或儀器)中,鮮見能實(shí)現(xiàn)220Rn子體水平的便捷、可靠、連續(xù)測(cè)量的方法(或儀器)。考慮到α能譜方法能實(shí)現(xiàn)220Rn子體與222Rn子體的甄別,本文擬基于α能譜法建立一種無需頻繁更換濾膜的220Rn子體水平的準(zhǔn)確、快速、連續(xù)測(cè)量新方法,以滿足特殊場(chǎng)所220Rn及其子體水平連續(xù)監(jiān)測(cè)的需要,提高環(huán)境220Rn污染水平調(diào)查與危害評(píng)價(jià)的水平。
220Rn子體的測(cè)量是指待測(cè)環(huán)境空氣中220Rn的短壽命子體ThB(212Pb)、ThC(212Bi)的濃度,220Rn子體的α能譜法測(cè)量是根據(jù)濾膜上采集的220Rn的α放射性子體ThC′(212Po)的兩個(gè)不同時(shí)間段的α粒子積分計(jì)數(shù)來求解220Rn子體的濃度。該方法采用濾膜收集220Rn子體(222Rn子體也會(huì)一同被收集),然后采用α粒子探測(cè)器進(jìn)行能譜分析,由于α能譜法能很好地甄別220Rn、222Rn子體,所以220Rn子體的濃度測(cè)量只需關(guān)注8.78 MeV α粒子能譜區(qū),并對(duì)其進(jìn)行兩個(gè)時(shí)間段的α粒子積分計(jì)數(shù),最后,代入積分計(jì)數(shù)值與其他參數(shù)后,通過Bateman衰變特征方程組即可求解ThB、ThC的濃度cThB、cThC。
(1)
式中:v為采樣流率,L/min;E為α粒子探測(cè)器的探測(cè)效率;η為濾膜的過濾效率;Kα為濾膜的自吸收系數(shù),[M]-1為由采樣時(shí)間和測(cè)量時(shí)間段計(jì)算得到的時(shí)間因子矩陣的逆矩陣。
(2)
(3)
(4)
式中:φThB=e-λThBT1-e-λThBT2;φThC=e-λThCT1-e-λThCT2。由于采用α粒子探測(cè)器進(jìn)行α粒子積分計(jì)數(shù)時(shí)包含了同一張濾膜第j次及以前測(cè)量采樣收集的220Rn子體的貢獻(xiàn),需按式(5)進(jìn)行α粒子積分計(jì)數(shù)的修正。
(5)
(6)
但該判決很快就被日本最高法院否定了。日本最高法院在1997年就該案做出終審判決,認(rèn)為“專利權(quán)人已經(jīng)通過銷售取得利益,因而發(fā)生專利權(quán)用盡”這不適用于在日本境外銷售的情形。日本最高法院雖然同意本案中的被告不構(gòu)成侵權(quán),但卻是以默示許可理論為依據(jù)做出的:對(duì)在日本境外銷售的產(chǎn)品但卻沒有任何限制的情況下,雙方可以很自然地預(yù)期該產(chǎn)品會(huì)被出口到日本;相應(yīng)地,如果買家在銷售時(shí)明確禁止了進(jìn)口到日本,則進(jìn)口行為仍然構(gòu)成侵權(quán)[12]。因此,對(duì)于同一產(chǎn)品,如果是在日本境內(nèi)銷售,則適用權(quán)利用盡原則,如果是在境外銷售,則不適用權(quán)利用盡而適用默示許可理論。這是一種典型的根據(jù)產(chǎn)品銷售地域進(jìn)行區(qū)別適用的情況。
(7)
重復(fù)上述測(cè)量程序便可實(shí)現(xiàn)220Rn子體濃度的連續(xù)測(cè)量。
圖1 取樣裝置連接示意圖[9]
為驗(yàn)證連續(xù)測(cè)量方法的可靠性,開展了連續(xù)測(cè)量方法與同樣基于α能譜法的標(biāo)準(zhǔn)220Rn子體參考水平定值方法(簡(jiǎn)稱為參考方法)的對(duì)比研究。選用ORTEC公司的α能譜儀進(jìn)行220Rn子體的α能譜測(cè)量。取樣對(duì)象為南華大學(xué)氡實(shí)驗(yàn)室體積為2.7 m3的220Rn室,該220Rn室具有80~3 000 Bq/m3的220Rn子體水平調(diào)控能力,優(yōu)選0.8 μm孔徑的醋酸纖維脂濾膜以5 L/min的恒定流率按圖1從測(cè)量環(huán)境取樣。為避免由于采樣口位置不同導(dǎo)致的子體濃度差異,本研究采用連續(xù)測(cè)量方法與參考方法先后在同一采樣口采樣測(cè)量的實(shí)驗(yàn)檢驗(yàn)方案。分別在高、低220Rn子體濃度兩種測(cè)量環(huán)境下開展連續(xù)測(cè)量方法與參考方法的對(duì)比研究,實(shí)驗(yàn)檢驗(yàn)步驟如下:
1) 開啟α能譜工作站;
2) 用1套220Rn子體采集系統(tǒng)間隔20 min先后從220Rn室以5 L/min的流率采樣15 min;
3) 取樣結(jié)束后,利用托盤將收集子體的兩張濾膜先后置于α能譜工作站的2#、3#測(cè)量通道內(nèi)指定位置,關(guān)上密封小門;
4) 對(duì)小室抽真空,當(dāng)?shù)竭_(dá)13.3 Pa以下的真空要求后給探頭加置偏壓;
5) 當(dāng)顯示的探頭漏電流達(dá)到20 nA的要求時(shí),結(jié)束取樣,取樣結(jié)束后第2 min時(shí),先后開始兩個(gè)樣品2~43 min、43~120 min兩時(shí)間段的α粒子計(jì)數(shù);
6) 測(cè)量完成后始終只更換2#測(cè)量通道的濾膜,重復(fù)上述實(shí)驗(yàn)步驟。
表1為高220Rn子體環(huán)境下持續(xù)30 h、8個(gè)測(cè)量周期的測(cè)量結(jié)果。為檢驗(yàn)連續(xù)測(cè)量方法的可靠性,將第5次測(cè)量與第4次測(cè)量間隔4 h,第6次測(cè)量與第5次測(cè)量間隔12 h,其余為140 min等間隔測(cè)量。對(duì)比研究結(jié)果表明:兩種方法測(cè)量220Rn子體濃度時(shí),對(duì)cThB的測(cè)量相差在5.0%左右,最大10%,對(duì)cThC的測(cè)量相差7.0%左右,最大14.5%;表1還反應(yīng)出兩種測(cè)量方法的測(cè)量結(jié)果均有變小的趨勢(shì),這是因?yàn)槲磳?duì)測(cè)量環(huán)境補(bǔ)充新的氣溶膠以維持其子體水平。表2為低220Rn子體環(huán)境下持續(xù)12 h、4個(gè)測(cè)量周期的測(cè)量結(jié)果,在子體水平維持在100 Bq/m3左右時(shí),兩種方法測(cè)量220Rn子體濃度時(shí),對(duì)cThB的測(cè)量相差在4.5%以內(nèi),對(duì)cThC的測(cè)量相差在10.0%左右,最大19.0%。
表1 高220Rn子體濃度測(cè)量結(jié)果
表2 低220Rn子體濃度測(cè)量結(jié)果
通過式(6)分析測(cè)量相對(duì)不確定度主要來自5個(gè)方面,然后計(jì)算各相對(duì)不確定度的大小,再由相對(duì)不確定度傳遞公式推導(dǎo)出各測(cè)量結(jié)果的總相對(duì)不確定度計(jì)算公式:
SC=
(8)
式中,Sv、SE、Sη、SKα和SN分別為v、E、η、Kα及計(jì)數(shù)N的相對(duì)不確定度。測(cè)量中v、E、η、Kα等4個(gè)變量對(duì)于cThB、cThC有相同的影響,而N則不同,故計(jì)算ThB、ThC的不確定度時(shí),取相同的Sv、SE、Sη、SKα。連續(xù)測(cè)量方法所用的恒流泵的采樣流率穩(wěn)定性較好,并利用皂膜流量計(jì)予以校正,其Sv控制在3%以內(nèi)。α能譜儀的2#、3#測(cè)量通道的SE均可控制在1.33%以內(nèi)(包括α標(biāo)準(zhǔn)源不確定度、標(biāo)定過程引入的不確定度和譜儀探頭計(jì)數(shù)的不確定度)[10]。濾膜過濾效率及自吸收的不確定度主要來源于取樣濾膜的質(zhì)量厚度的不均勻性和各濾膜間的一致性,在質(zhì)量厚度的變化范圍內(nèi),η和Kα的變化可忽略不計(jì)。式(8)中的SN包含了放射性統(tǒng)計(jì)漲落、計(jì)數(shù)修正過程以及時(shí)間段選取帶來的總相對(duì)不確定度。按式(8)計(jì)算得到的在低220Rn子體環(huán)境下連續(xù)測(cè)量方法與參考方法ThB、ThC平均相對(duì)不確定度示于圖2,其測(cè)量時(shí)間為2013年10月30日。
圖2 連續(xù)測(cè)量方法與參考方法測(cè)量的不確定度
由圖2可見,連續(xù)測(cè)量方法測(cè)ThB、ThC的總相對(duì)不確定度均較參考方法的稍大,分析認(rèn)為,這是由于兩種方法均基于α能譜法采用相同的測(cè)量程序和相同的濾膜,唯一的區(qū)別是連續(xù)測(cè)量方法在實(shí)驗(yàn)過程中未更換濾膜,其計(jì)數(shù)修正的過程增加了方法的總不確定度;兩種方法中ThC的不確定度皆高于ThB的不確定度,這與表1、2中的測(cè)量結(jié)果符合。由式(8)可知,連續(xù)測(cè)量方法測(cè)ThB、ThC的總不確定度的差異源于ThC′的峰計(jì)數(shù)及計(jì)數(shù)修正,測(cè)量環(huán)境中220Rn子體水平越高,其計(jì)數(shù)值與修正值越大,但不確定度越小。本文在220Rn子體水平為100 Bq/m3左右的環(huán)境中進(jìn)行測(cè)量,ThB、ThC的總相對(duì)不確定度控制在5%左右,可見方法的準(zhǔn)確性和可靠性均達(dá)到要求。
本文實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:1) 連續(xù)測(cè)量方法通過引入累積活度函數(shù)消除了此前測(cè)量沉積在濾膜表面的子體對(duì)當(dāng)次測(cè)量的影響;2) 連續(xù)測(cè)量方法測(cè)量結(jié)果與參考方法測(cè)量結(jié)果符合得較好,在高220Rn子體濃度測(cè)量環(huán)境中,1張濾膜連續(xù)使用8個(gè)測(cè)量周期,總時(shí)長(zhǎng)達(dá)30 h,ThB和ThC測(cè)量結(jié)果與參考方法相差分別為約5.0%和約7.0%。在低220Rn子體濃度中,1張濾膜連續(xù)使用4個(gè)測(cè)量周期,ThB和ThC測(cè)量結(jié)果與參考方法相差分別為4.5%以內(nèi)和10.0%左右;3) 在220Rn子體水平為100 Bq/m3左右的測(cè)量環(huán)境中,連續(xù)測(cè)量方法測(cè)量ThB、ThC的總相對(duì)不確定度均控制在5%左右。
連續(xù)測(cè)量方法與參考方法在不同220Rn子體水平環(huán)境下實(shí)驗(yàn)結(jié)果的一致性較好,說明連續(xù)測(cè)量沉積在濾膜表面上的氣溶膠并未造成濾膜自吸收明顯的變化??傊?,本文基于α能譜法所建立的220Rn子體連續(xù)測(cè)量方法在80~3 000 Bq/m3測(cè)量環(huán)境中的準(zhǔn)確性與可靠性較好,后續(xù)將會(huì)開展環(huán)境220Rn子體水平的驗(yàn)證實(shí)驗(yàn),以確定該方法的探測(cè)下限。
該方法的建立將為混合222Rn、220Rn子體的準(zhǔn)確、快速、連續(xù)測(cè)量提供技術(shù)手段。
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