楊永新，刁立軍，陳迎鋒,3,*

(1.92609部隊，北京 100077；2.中國原子能科學研究院 計量測試部，北京 102413；3.清華大學 核能與新能源技術研究院，北京 100084)

在反應堆運行過程中，UO2在長期輻照情況下會產生大量的裂變產物，這些裂變產物一部分被UO2本身保存，一部分將釋放到元件包殼氣腔。包殼發(fā)生缺陷或破損后，積累在燃料棒包殼氣腔內的裂變產物將由破損處逸出，進入冷卻劑。冷卻劑中的裂變產物和其他核素會從主冷卻劑系統(tǒng)、設備的不嚴密處泄漏，也會在取樣、系統(tǒng)檢查、維修等過程中從冷卻劑中逃逸，從而對工作人員造成輻射影響。為確保反應堆安全運行，及時發(fā)現燃料元件破損并采取措施以防發(fā)生重大事故，一般安裝在線燃料元件破損監(jiān)測系統(tǒng)[1]，采用總γ法和緩發(fā)中子法監(jiān)測元件破損后釋放至主冷卻劑中裂變產物的放射性。在實際應用中，在線監(jiān)測的方法存在故障率和誤報警率高、不能定量測量元件破損程度等問題[2-3]。從工程實踐看，關鍵核素的分析方法較靈敏，測量精度也較高，是燃料元件破損狀態(tài)檢查的重要手段[4]。

本文以某反應堆燃料元件破損跟蹤監(jiān)測分析實踐為基礎，采用改進的關鍵核素法對燃料元件破損時主冷卻劑中的關鍵核素及其活度濃度進行分析計算，為快速、準確地判斷燃料元件是否發(fā)生破損以及破損程度提供重要的技術手段。

1 實驗方法

1.1 基本原理

關鍵核素測量法是以反應堆冷卻劑中的131I、137Cs等關鍵核素作為監(jiān)測對象，采用便攜式γ譜儀等監(jiān)測手段，利用儀器自帶的譜分析軟件進行解譜分析，確定這些核素的放射性活度濃度，據此判斷燃料元件是否破損以及破損的程度。

1.2 關鍵核素的選取

反應堆運行過程中產生的裂變產物有數百種，裂變產物的γ光子能譜十分復雜，進入主冷卻劑系統(tǒng)中的裂變產物活度濃度與裂變產物的產額、半衰期、元件破損后進入主冷卻劑系統(tǒng)中的份額、探測效率等有關，此外，還受凈化系統(tǒng)的影響[5-6]。由于現場監(jiān)測要求測量時間盡可能短，基于監(jiān)測的準確性和效率考慮，選擇的關鍵核素應是探測效率高、不易受干擾(主要是活化產物類核素)的核素，最重要的是所測量核素應能反映燃料元件是否破損及破損程度。表1所列的17種核素可作為燃料元件破損快速測量的關鍵核素[7-9]。

1.3 實驗手段

從表1可知，不同核素的半衰期差別很大，且存在交叉影響。為了消除這種影響，本文在實際監(jiān)測過程中，采用奧泰克公司生產的DivisionTMMETEK型便攜式γ譜儀，根據關鍵核素半衰期的不同，從表1中選取部分短半衰期核素，在測量過程中，采取了分組分段測量，并進行相關的測量時間修正，通過譜分析，進行尋峰、全能峰面積計算和本底扣除。為保證測量的快捷，將計算公式程序化，便于輸入、修改和輸出。

表1 燃料元件破損快速測量的關鍵核素

1) 分組分段測量

分組分段測量的目的是為了盡量減少計數統(tǒng)計誤差，全能峰面積的計數統(tǒng)計誤差是γ譜測量中一項很重要的誤差來源，全能峰面積的計數統(tǒng)計誤差應盡量控制在10%以內[3]。故基于全能峰面積統(tǒng)計誤差考慮，結合關鍵核素的半衰期，本次實驗設置了3個時間段測量，即半衰期在1 h內、1～5 h及5 h以上，設置測量時間為0.5、2.5和5 h。在每個測量段結束后，將全能峰面積、全能峰面積誤差等測量數據及時記錄到編制的程序中，并進行時間過程修正。時間過程修正如下：

(1)

式中：ξ為時間過程修正系數；t為測量活時間，s；T1/2為核素半衰期，d。

2) 本底扣除

與實驗室測量不同，由于現場測量距反應堆較近，環(huán)境復雜，所以，在進行樣品分析時，應扣除本底。γ譜本底扣除通常采用兩種方法：譜減譜法和峰減峰法[9]。譜減譜法一般用在多道分析器或計算機上，其條件是樣品譜和本底譜各道的能量標尺必須保持一致，要求譜儀在長時間運行中保持穩(wěn)定，此方法一般用于實驗室譜儀上。但由于現場實驗條件差、便攜式譜儀穩(wěn)定性較實驗室譜儀差等因素，使得由于漂移造成的全能峰面積計數誤差較大。故本文采用了峰減峰法，即用樣品譜中的全能峰面積減去本底譜中相應的全能峰面積，這樣，即使樣品譜和本底譜的能量標尺不一致，也能保證全能峰面積相減時的準確性。兩譜相減時，兩個譜的測量時間先歸一化處理，有效保證了本底扣除的準確性。

3) 核素放射性活度濃度確定

根據上述分析，結合樣品中核素活度濃度理論，提出利用下式進行主冷卻劑中關鍵核素活度濃度的計算：

(2)

式中：Ci為主冷卻劑中核素i的活度濃度，Bq/L；Sni為核素i的特征能量線的全能峰面積的計數；ti為樣品的測量時間，s；Sb為本底譜特征能量線的全能峰面積的計數；tb為本底測量時間，s；δi為核素i的特征能量線的發(fā)射幾率；ei為核素i的特征能量線的探測效率；m為樣品體積，L。

2 實驗結果與討論

2.1 傳統(tǒng)關鍵核素法測量結果

表2列出了在某反應堆燃料元件破損監(jiān)測中，主冷卻劑樣品從取樣間取出后10 min開始測量、分析時間為2 h的測量結果。

表2 某反應堆主冷卻劑關鍵核素傳統(tǒng)分析結果

從表2可看出，采用傳統(tǒng)關鍵核素法監(jiān)測核素的放射性活度濃度相對不確定度在5.8%～23%之間，除135Xe低于10%外，核素的測量相對不確定度普遍較大，范圍為14%～23%。分析其原因，由于核素的半衰期、活度濃度等不同，通過簡單設置一種測量時間，利用儀器自帶的譜分析軟件分析時由于核素半衰期的影響，造成的測量相對不確定度也較大。

2.2 改進關鍵核素法測量結果

采用本次實驗改進的關鍵核素法對某反應堆燃料元件破損監(jiān)測中的主冷卻劑樣品的平行樣進行了測量，測量結果列于表3。由表3可知，采用改進關鍵核素法監(jiān)測核素的放射性核素活度濃度相對不確定度在3.8%～20%之間，除135I和133Xe外，其余核素的相對不確定度可控制在15%以內。

表3 某反應堆主冷卻劑關鍵核素快速分析結果

圖1示出兩種不同方法的關鍵核素活度濃度相對不確定度的比較。

圖1 傳統(tǒng)和改進關鍵核素法測量結果的比較

由圖1結合表2、3的結果可看出：

1) 采用改進關鍵核素法監(jiān)測主冷卻劑中關鍵核素的放射性活度濃度，按照半衰期小于1 h、1～5 h和大于5 h分3組設置不同的監(jiān)測時間，對于半衰期小于1 h和1～5 h內的所有關鍵核素的放射性活度濃度，測量相對不確定度均有明顯降低，但對于大于5 h的關鍵核素，133I和135I放射性核素活度濃度的測量相對不確定度降低不明顯。究其原因，對于短半衰期核素，半衰期是影響放射性活度濃度測量相對不確定度的主要因素，針對核素的不同半衰期合理選擇測量時間，可大幅降低核素的放射性活度濃度測量相對不確定度。但是，除核素本身的半衰期外，測量相對不確定度還受核素產生及其子體衰變的影響，在上述9種關鍵核素中，133I和135I可能受其子體核素133Xe和135Xe的衰變時間影響，其達到衰減平衡的時間也相對較長，故該兩種核素的測量相對不確定度無顯著減小，其余核素的相對子體核素則多為穩(wěn)定態(tài)核素。

2) 實際監(jiān)測和理論分析[3,8]表明，影響主冷卻劑中核素測量的因素主要是凈化系統(tǒng)內放射性核素的自身衰變。本文采用的改進關鍵核素法機理是對短半衰期核素的測量時間進行優(yōu)化，盡量消除核素半衰期對測量結果的影響。而對于大多數短半衰期核素，其計量單位為h和min，改進關鍵核素法可明顯降低其核素活度濃度的相對不確定度。

2.3 討論

經分析，本文所采用的改進關鍵核素法有以下優(yōu)勢：

1) 采用改進關鍵核素法進行主冷卻劑中短半衰期核素的測量，可明顯降低核素半衰期對測量結果的影響。

2) 凈化系統(tǒng)對于揮發(fā)性的氪、碘、銫、氙等無明顯效果，對于元件破損監(jiān)測影響不大，文獻[3]提出在5 min內凈化系統(tǒng)對131I活度濃度的影響僅為2.05%，凈化系統(tǒng)對137Cs的凈化效率很低。由于本文提供的方法是采用便攜式γ譜儀現場監(jiān)測，取水樣時取凈化前水，可充分消除凈化系統(tǒng)對監(jiān)測結果的影響。

3) 活化產物和腐蝕產物相對裂變產物來說，由于燃料元件破損后，主要裂變產物氪、碘、銫、氙等的產額較高，關鍵核素的特征峰易在γ譜上顯現，此時即可較為準確地監(jiān)測到元件是否發(fā)生破損，而且，對于新堆，活化產物的產額均較小，因此活化產物對監(jiān)測結果的影響較小。在有些情況下，部分核素會受到其他核素發(fā)射的能量相同或相近的γ射線的全能峰的干擾，這時，在對該條γ射線的全能峰進行計算時，必須扣除干擾峰的貢獻后才能得到正確的結果，但通常對于一般的解譜軟件，處理重峰會存在較大的相對不確定度，所以，本文采用了人工方法處理，以消除干擾峰的影響。為盡可能避免干擾峰對關鍵核素特征峰的影響，本文根據可能干擾的能量線對核素的主要能量線和其發(fā)射幾率進行了選取和確定。

3 結論

從目前國內外核電站運行實踐來看，對于反應堆燃料元件破損的監(jiān)測，通常采用總γ和緩發(fā)中子監(jiān)測的在線監(jiān)測手段，隨著運行時間的推移，堆內會沉積較多的活化產物、腐蝕產物及元件包殼內的微量鈾雜質或表面微量污染鈾產生的一定量的裂變產物本底，可使固定式探測系統(tǒng)對元件破損監(jiān)測的靈敏度受到限制[4]。結合燃耗、運行功率及運行史等參數，對照分析主冷卻劑中核素活度濃度變化情況，是判斷燃料元件破損狀況及其發(fā)展趨勢的重要手段。為保證現場監(jiān)測的快速性和有效性，本文提出了采用便攜式γ譜儀采譜、分組分段測量、時間過程修正、人工解譜的改進關鍵核素法，經實踐證明，可快速、準確給出主冷卻劑中關鍵核素及其活度濃度，提高短壽命核素放射性活度濃度的測量精度，為及時、準確地判斷燃料元件是否發(fā)生破損提供了重要的手段。

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