于 濤，謝金森,2，李志峰，劉紫靜，左國平，李小華

(1.南華大學(xué) 核科學(xué)技術(shù)學(xué)院，湖南 衡陽 421001；

2.中國原子能科學(xué)研究院 反應(yīng)堆工程研究設(shè)計(jì)所，北京 102413)

裂變核能可持續(xù)發(fā)展需解決的問題之一是高放核廢物的妥善處置。低濃鈾輕水堆卸料中的次錒系核素(MA)對(duì)環(huán)境和生物圈有較大危害。MA的直接產(chǎn)生途徑是238U的多次輻射俘獲反應(yīng)，因此去除核燃料中的238U可有效從源頭上降低MA產(chǎn)量。源于此，惰性基質(zhì)燃料(IMF)被提出[1-2]。惰性基質(zhì)是中子吸收能力很弱的物質(zhì)(如Al2O3、ZrO2、MgO及其混合物)，或難以形成MA的物質(zhì)(如232Th)。IMF由PuO2顆粒彌散在惰性基質(zhì)中構(gòu)成，由于IMF產(chǎn)生MA的量極少，因此它使得在大裝機(jī)容量的動(dòng)力堆中嬗變附加的MA成為可能，同時(shí)IMF燃耗Pu同位素，對(duì)于削減庫存Pu有積極意義。

IMF是一種彌散型核燃料，需解決惰性基質(zhì)與PuO2的相容性、燃料輻照性能等問題，國際上正在開展這方面的研究[3-6]。同時(shí)，從中子學(xué)角度考慮，無論是UO2燃料還是MOX燃料，其中均含有大量的238U，作為一種可轉(zhuǎn)換并具有共振吸收特性的核素，238U在確保負(fù)Doppler系數(shù)、降低燃耗-反應(yīng)性波動(dòng)方面起著重要作用。如果IMF中完全沒有238U核素，勢(shì)必使得IMF的Doppler系數(shù)的絕對(duì)值降低(甚至為正)，同時(shí)燃耗-反應(yīng)性波動(dòng)增大，這對(duì)IMF的利用提出了挑戰(zhàn)。

本文選定幾種典型的IMF，研究分析各種元素對(duì)Doppler系數(shù)的貢獻(xiàn)。

1 Doppler系數(shù)問題描述

IMF的Doppler系數(shù)問題為無限棒-水柵問題。IMF芯塊直徑D為8.2 mm；忽略芯塊與包殼間隙，包殼厚度d為0.65 mm，包殼材料為Zr-4；柵距P為13.085 mm；慢化劑密度ρ為0.712 2 g/cm3。選擇了8種典型IMF(其成分[7-9]列于表1)，廣泛考察反應(yīng)堆級(jí)Pu、武器級(jí)Pu、232Th及不同可燃毒物對(duì)IMF的Doppler系數(shù)的影響。

表1 IMF成分

2 Doppler系數(shù)分析

2.1 Doppler系數(shù)計(jì)算

Doppler系數(shù)對(duì)反應(yīng)堆功率不可控上升具有快速抑制作用，是反應(yīng)堆實(shí)現(xiàn)自穩(wěn)的一種機(jī)理。根據(jù)定義，柵格的Doppler系數(shù)定義為：

(1)

本文基于ENDF/B-Ⅶ.1數(shù)據(jù)庫制作表1中所有核素的600 K與900 K的連續(xù)能量ACE格式數(shù)據(jù)庫。通過MCNP計(jì)算600 K與900 K兩種溫度情況下惰性基質(zhì)燃料棒-水柵格的無限增殖因數(shù)，由式(1)計(jì)算不同IMF的Doppler系數(shù)，結(jié)果列于表2。

從表2可看出：本文計(jì)算得到的Doppler系數(shù)與參考平均值在趨勢(shì)上符合得很好；在相同惰性基質(zhì)情況下，武器級(jí)Pu燃料的Doppler系數(shù)的絕對(duì)值小于反應(yīng)堆級(jí)Pu燃料(編號(hào)1～4)的；不含232Th的燃料(編號(hào)1、2、5、6)的Doppler系數(shù)遠(yuǎn)小于含232Th燃料(編號(hào)3、4、7、8)的；可燃毒物對(duì)IMF的Doppler系數(shù)有較大影響，編號(hào)5和6均采用反應(yīng)堆級(jí)Pu惰性基質(zhì)燃料，添加Er2O3燃料的Doppler系數(shù)的絕對(duì)值增大，而采用B可燃毒物則使Doppler系數(shù)的絕對(duì)值減小，使固有安全性能降低。

IMF有希望用于輕水堆焚燒Pu及嬗變MA，在比較不同IMF的Doppler系數(shù)的同時(shí)，將計(jì)算值與UO2燃料PWR柵格的Doppler系數(shù)進(jìn)行對(duì)比，對(duì)IMF的實(shí)用化有重要意義。文獻(xiàn)[10]的計(jì)算結(jié)果表明，UO2燃料的Doppler系數(shù)在-1.928 34～-4.111 54 pcm/K之間。從表2可明顯看出，無232Th的IMF的Doppler系數(shù)的絕對(duì)值均小于UO2燃料的，僅采用PuO2彌散在Al2O3、ZrO2、MgO等惰性基質(zhì)內(nèi)，無法確保全堆裝載IMF足夠負(fù)反饋安全裕量，只有在添加一定量的共振核素(232Th、167Er)后，IMF才可能具有與UO2燃料相當(dāng)?shù)腄oppler系數(shù)。

2.2 不同物質(zhì)對(duì)Doppler系數(shù)的貢獻(xiàn)

由于IMF不同于MOX及UO2燃料，有必要從微觀上研究不同IMF的Doppler系數(shù)差異的機(jī)理。根據(jù)式(1)，對(duì)于無限棒-水柵格系統(tǒng)，則無限增殖因數(shù)可表示為：

(2)

其中：f為熱中子利用系數(shù)；υ為平均裂變中子數(shù)；Σf、Σnof分別為燃料的宏觀裂變截面和宏觀非裂變吸收截面。

將式(2)代入式(1)，得到Doppler系數(shù)的表達(dá)式：

(3)

若將式(3)右端分子、分母均乘以燃料的通量φ(r,E)，并對(duì)能量E和空間r積分，即可得到以反應(yīng)率表示的Doppler系數(shù)計(jì)算公式：

(4)

其中，Rf和Rnof分別為裂變反應(yīng)率和非裂變吸收反應(yīng)率。

將式(4)中的吸收反應(yīng)率按核素展開，得到i核素對(duì)Doppler系數(shù)的相對(duì)貢獻(xiàn)為：

(5)

采用MCNP內(nèi)置的核反應(yīng)道標(biāo)號(hào)FM=-6和FM=-2分別統(tǒng)計(jì)燃料中i核素的裂變反應(yīng)率和非裂變吸收反應(yīng)率。為方便，令式(5)中的fυ因子等于1，得到i核素對(duì)Doppler系數(shù)的相對(duì)貢獻(xiàn)，結(jié)果示于圖1。

從圖1可看出，IMF中Doppler系數(shù)的主要貢獻(xiàn)者為239Pu、240Pu、242Pu、Zr、B、Er和232Th，Al、Mg、O等元素對(duì)Doppler系數(shù)幾乎無貢獻(xiàn)。同時(shí)，雖然反應(yīng)堆級(jí)Pu和武器級(jí)Pu中的241Pu存在正的Doppler系數(shù)貢獻(xiàn)，但由于其核子密度低，正效應(yīng)幾乎可忽略。

比較圖1a、b、c、d、g、h可看出，反應(yīng)堆級(jí)Pu較武器級(jí)Pu的Doppler系數(shù)更負(fù)，其主要原因是：反應(yīng)堆級(jí)Pu中240Pu和242Pu的含量更高，而這兩種核素均屬于閾裂變共振核素，燃料溫度升高后240Pu和242Pu共振吸收中子能力增強(qiáng)，對(duì)負(fù)Doppler系數(shù)有一定的貢獻(xiàn)。

從圖1c、d、g、h可看出，當(dāng)IMF中加入232Th后，Doppler系數(shù)更負(fù)，原因是232Th也是一種閾裂變共振核素，燃料溫度升高后，232Th的共振吸收中子的能力明顯增強(qiáng)。

比較圖1e、f可看出，IMF中不同可燃毒物對(duì)Doppler系數(shù)的貢獻(xiàn)不同，Er2O3具有負(fù)的Doppler系數(shù)貢獻(xiàn)，而B對(duì)Doppler系數(shù)的貢獻(xiàn)為正。原因是Er元素中相對(duì)豐度最高的167Er在0.3～0.4 eV能區(qū)有一很強(qiáng)的共振吸收峰，300 K時(shí)其峰值截面達(dá)10-20cm2，同時(shí)在1～103eV能區(qū)共振吸收峰密集[11]。當(dāng)燃料溫度升高后，峰值截面高且密集的共振吸收峰將產(chǎn)生明顯的共振吸收能力，起到增大Doppler系數(shù)的作用。而B元素中最重要的中子吸收體10B，在寬泛能區(qū)內(nèi)(eV～幾MeV)的中子吸收截面基本服從1/v規(guī)律[11]，當(dāng)溫度升高后，燃料內(nèi)的平均中子能量提高，反而使得10B的有效中子吸收截面降低，導(dǎo)致B對(duì)Doppler系數(shù)的貢獻(xiàn)為正，使得絕對(duì)值原本較小的Doppler系數(shù)進(jìn)一步減小。因此，選用可燃毒物壓制過剩反應(yīng)性及緩解過大燃耗反應(yīng)性波動(dòng)時(shí)，應(yīng)優(yōu)先選擇具有共振吸收特性的核素，防止Doppler系數(shù)的進(jìn)一步惡化。

圖1 IMF成分對(duì)Doppler系數(shù)的相對(duì)貢獻(xiàn)

3 結(jié)論

本文采用MCNP程序，基于ENDF/BⅦ.1數(shù)據(jù)庫，計(jì)算了8種典型IMF的Doppler系數(shù)，計(jì)算結(jié)果的趨勢(shì)與文獻(xiàn)[9]的符合較好。通過推導(dǎo)給出了以反應(yīng)率表征的各種核素對(duì)Doppler系數(shù)的貢獻(xiàn)的表達(dá)式，細(xì)致分析了IMF中各核素對(duì)Doppler系數(shù)的貢獻(xiàn)。結(jié)果表明：武器級(jí)Pu惰性基質(zhì)燃料的Doppler系數(shù)的絕對(duì)值小于反應(yīng)堆級(jí)Pu的；232Th是IMF負(fù)Doppler系數(shù)的最重要貢獻(xiàn)者，添加232Th可使IMF獲得與低濃UO2燃料相近的Doppler系數(shù)；采用無共振特性的可燃毒物(如B)，可進(jìn)一步使原本絕對(duì)值就較小的Doppler系數(shù)更趨于正值，而采用具有共振特性的可燃毒物(如Er2O3)則可進(jìn)一步增強(qiáng)IMF負(fù)Doppler系數(shù)。

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