破碎射氣介質(zhì)內(nèi)氡滲流運(yùn)移和析出規(guī)律的實(shí)驗(yàn)研究

王立恒，葉勇軍，，＊，丁德馨，趙婭利，范楠彬，鐘永明

（1．南華大學(xué)環(huán)境保護(hù)與安全工程學(xué)院，湖南衡陽(yáng) 421001；2．南華大學(xué)鈾礦冶生物技術(shù)國(guó)防重點(diǎn)學(xué)科實(shí)驗(yàn)室，湖南衡陽(yáng) 421001）

長(zhǎng)期吸入高濃度的氡及其子體容易誘發(fā)肺癌［1－6］，因此氡污染問(wèn)題備受各國(guó)學(xué)者關(guān)注。土壤、建筑材料以及鈾礦開(kāi)采過(guò)程中的爆破鈾礦石堆、地表堆浸場(chǎng)、廢石堆、尾礦堆等含鈾鐳射氣介質(zhì)是大氣氡的主要來(lái)源。這些介質(zhì)中的226Ra衰變產(chǎn)生氡，當(dāng)氡原子離開(kāi)介質(zhì)的固體晶格進(jìn)入微裂隙和裂隙形成可遷移的氡，隨后在濃度梯度和壓力梯度的作用下沿著顆粒間連通的孔隙通道運(yùn)移［7］。因此，氡在射氣介質(zhì)中主要以擴(kuò)散和滲流兩種方式運(yùn)移。

目前，國(guó)內(nèi)外學(xué)者根據(jù)擴(kuò)散和滲流理論在獲取射氣介質(zhì)內(nèi)氡的運(yùn)移和析出規(guī)律方面開(kāi)展了大量的理論和實(shí)驗(yàn)研究。Rogers等［8］提出了基于氡擴(kuò)散與對(duì)流機(jī)制的遷移理論模型，得到了土壤中氡活度濃度分布的表達(dá)式。何斌等［9］在前人理論模型的基礎(chǔ)上，通過(guò)對(duì)土壤和巖石中氡活度濃度及其表面析出率的邊界條件的探討，給出了土壤和巖石中氡活度濃度及其表面氡析出率的具體表達(dá)式。孫凱男［10］總結(jié)了前人計(jì)算土壤氡析出率的理論和經(jīng)驗(yàn)公式，建立了土壤中氡擴(kuò)散析出率的簡(jiǎn)化理論模型，并用實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)該模型進(jìn)行檢驗(yàn)，結(jié)果表明該模型能預(yù)測(cè)土壤氡析出率。Yakovleva等［11］建立了氡在多層多孔介質(zhì)中運(yùn)移的穩(wěn)態(tài)方程組，并用有限差分法對(duì)其求解，獲得了氡在不均勻多孔介質(zhì)中的濃度分布規(guī)律。申超等［12］對(duì)6種均勻土壤及典型層狀土壤中氡活度濃度的分布進(jìn)行數(shù)值模擬，得出了不同土壤中氡活度濃度與土壤深度的關(guān)系。曹眾為等［13］通過(guò)模型實(shí)驗(yàn)對(duì)不同壓力梯度下多孔介質(zhì)兩側(cè)的氡析出率進(jìn)行研究，發(fā)現(xiàn)一定壓力梯度范圍內(nèi)多孔介質(zhì)兩側(cè)的總氡析出率隨壓力梯度增大而增大。

綜上所述，國(guó)內(nèi)外對(duì)氡在射氣介質(zhì)中運(yùn)移和析出規(guī)律的研究大多局限于巖石、砂石和土壤等細(xì)粒級(jí)（或孔道較?。┑慕橘|(zhì)，而對(duì)廣泛存在于鈾礦山的井下爆破鈾礦堆和井上堆浸場(chǎng)等含有顆粒平均粒徑較大，且具有較高的滲透性、孔隙度和鈾鐳含量的有限厚破碎射氣介質(zhì)的研究較少。在這些破碎射氣介質(zhì)內(nèi)，高濃度的氡氣很容易在壓力梯度的作用下沿著孔隙運(yùn)移，進(jìn)而造成井下和井上大氣氡的污染。因此，研究滲流狀態(tài)下氡在這類破碎射氣介質(zhì)中的運(yùn)移和析出，對(duì)于鈾礦山的氡防護(hù)有著重要的意義；同時(shí)，也可為氡氣在各種地質(zhì)環(huán)境下的運(yùn)移提供理論參考。為此，本文通過(guò)室內(nèi)實(shí)驗(yàn)和理論相結(jié)合的方法，研究不同滲流速度下有限厚破碎射氣介質(zhì)內(nèi)氡運(yùn)移以及介質(zhì)表面氡析出率的變化規(guī)律。

1 實(shí)驗(yàn)

1．1 實(shí)驗(yàn)原理

破碎射氣介質(zhì)內(nèi)氡活度濃度變化的因素有：介質(zhì)中226Ra衰變產(chǎn)生的氡、氡氣的擴(kuò)散運(yùn)移、氡氣的滲流遷移、氡氣自身的衰變。據(jù)此，可建立孔隙介質(zhì)中氡穩(wěn)態(tài)運(yùn)移的一維微分方程［14］。式中：c（x）為介質(zhì)內(nèi)x位置處的孔隙氡活度濃度，Bq·m－3；D為氡在介質(zhì)中的擴(kuò)散系數(shù)，m2·s－1；λ為氡的衰變常數(shù)，λ＝2．1×10－6s－1；α為介質(zhì)內(nèi)可運(yùn)移氡的產(chǎn)生率，Bq·m－3·s－1；v為介質(zhì)內(nèi)氣體的滲流速度，m·s－1；η為介質(zhì)的孔隙度；x為介質(zhì)距滲流入口的距離，m。

當(dāng)破碎射氣介質(zhì)內(nèi)氡的運(yùn)移完全由滲流所主導(dǎo)時(shí)，可忽略氡的擴(kuò)散運(yùn)移作用［14］，式（1）可簡(jiǎn)化為：

對(duì)于邊界條件x＝0，c（0）＝0Bq·m－3時(shí)，式（2）的解析解即為一維破碎射氣介質(zhì)中氡活度濃度分布函數(shù)：

從式（3）可知，破碎射氣介質(zhì)中的氡活度濃度分布與表面氡的析出率不僅與介質(zhì)本身的物理特征（位置和可運(yùn)移氡的產(chǎn)生率）有關(guān)，而且也受介質(zhì)內(nèi)空氣滲流速度的影響。

1．2 實(shí)驗(yàn)材料與裝置

實(shí)驗(yàn)用礦石來(lái)自我國(guó)南方中低溫?zé)嵋撼涮罱淮◢弾r單鈾礦床，礦石中的礦物由熱液礦物和圍巖殘留礦物組成。礦山提供的礦物分析資料表明礦石的脈石礦物為石英、微斜長(zhǎng)石、螢石、綠泥石和方解石，鈾礦物以條狀形式被其他礦物包裹，而整個(gè)鈾礦又被石英礦物包裹，主要鈾礦物為瀝青鈾礦及少量鈾的次生礦物，并與黃鐵礦、石英等共生。本實(shí)驗(yàn)用礦石樣品粒徑為4～5mm，礦石密度為2．61×103kg／m3，鈾品位約為0．145%，鈾鐳平衡系數(shù)約為1．04。實(shí)驗(yàn)柱內(nèi)裝入礦石高度2．5m，質(zhì)量28．25kg，由于該巖石的硬度系數(shù)f＝8～10，巖性致密且穩(wěn)定，采用分層裝礦石樣，且實(shí)驗(yàn)柱內(nèi)樣品的高度較小，實(shí)驗(yàn)中可忽略礦石自重對(duì)實(shí)驗(yàn)柱內(nèi)樣品孔隙度和密度的影響，通過(guò)測(cè)試得到整個(gè)試樣的平均孔隙率為44．88%。

所用實(shí)驗(yàn)裝置主要由供氣系統(tǒng)和實(shí)驗(yàn)筒體組成，如圖1所示。供氣系統(tǒng)用以檢查裝置的氣密性并提供實(shí)驗(yàn)所需的穩(wěn)定風(fēng)流，主要包括氣泵、流量計(jì)、恒溫裝置和閥門等，各部分通過(guò)外徑10mm的PU管串接在管路中，連接端口用強(qiáng)力膠密封；實(shí)驗(yàn)時(shí)恒溫裝置控制氣流溫度為10℃。實(shí)驗(yàn)筒體是實(shí)驗(yàn)裝置的主要部分，總高約為2．76m，主要由底座（高0．2m）、5個(gè)單元裝礦筒體（外徑為0．11m，內(nèi)徑為0．1m，高度為0．5m）和頂蓋（高0．04m）通過(guò)密封墊圈、法蘭和連接螺栓串聯(lián)而成。為防止裝樣和滲流實(shí)驗(yàn)過(guò)程中細(xì)顆粒的流失，在底座與最下層裝礦筒體連接處夾10mm厚的塑料孔板，孔板的孔隙率為45%；并在孔板上鋪孔徑為0．5mm的濾網(wǎng)。為確定滲流過(guò)程中的壓力梯度，在實(shí)驗(yàn)筒體同一側(cè)間隔2m處開(kāi)2個(gè)直徑為6mm的安裝孔，兩孔均安裝一根外徑為6mm的測(cè)壓管，測(cè)壓管通過(guò)橡皮管與U型壓力計(jì)相連。為獲得不同高度處的孔隙氡活度濃度，在整個(gè)有機(jī)玻璃管柱高度為0．45、0．95、1．45、1．95、2．45m的筒壁上開(kāi)直徑為8mm安裝孔，各孔均安裝一根內(nèi)直徑6mm的多孔小管，小管一端用紗布包裹并深埋入松散射氣介質(zhì)中，另一端用橡膠塞密封。

圖1 一維滲流實(shí)驗(yàn)裝置

1．3 實(shí)驗(yàn)過(guò)程

1）裝樣

依次將隔板和裝礦筒體2置于底座上，并用法蘭將其固定。取配好的試樣，稱重后分層裝入裝礦筒體2內(nèi)，用木錘輕輕搗實(shí)，當(dāng)試樣與裝礦筒體2平齊時(shí)，用法蘭將裝礦筒體2與裝礦筒體1相連。采用相同的方法裝樣，并連接上一層實(shí)驗(yàn)筒，直至將5個(gè)裝礦筒體全部連接好，最后通過(guò)法蘭將頂蓋與最上層實(shí)驗(yàn)筒相連。

2）裝置密封性能檢查

啟動(dòng)氣泵，打開(kāi)閥門1和流量計(jì)，使空氣緩慢進(jìn)入實(shí)驗(yàn)裝置，待U型壓力計(jì)的讀數(shù)達(dá)到一定值后，關(guān)閉氣泵和閥門1，觀察U型壓力計(jì)的讀數(shù)是否穩(wěn)定。如不穩(wěn)定，檢查裝置的氣密性，調(diào)整好后再進(jìn)行實(shí)驗(yàn)。

3）不同滲流速度下壓力梯度的測(cè)量

啟動(dòng)氣泵，打開(kāi)閥門1、2、3和流量計(jì)，待流量計(jì)和U型壓力計(jì)的讀數(shù)穩(wěn)定后，記錄流量計(jì)的流量以及U型壓力管內(nèi)液面的高度差。調(diào)節(jié)流量計(jì)，變更流量，重復(fù)測(cè)量工作。

4）穩(wěn)定滲流下孔隙氡活度濃度的測(cè)量

更換氣泵和流量計(jì)，調(diào)節(jié)流量計(jì)使其固定在某一讀數(shù)，以確?？諝庠谏錃饨橘|(zhì)中發(fā)生穩(wěn)定滲流。由于氣流滲流速度較大，造成裝置的氡活度濃度較低，此時(shí)若取樣太小會(huì)導(dǎo)致測(cè)得的單個(gè)計(jì)數(shù)率代表的實(shí)際氡活度濃度較大，增大了測(cè)量結(jié)果的誤差；若取樣太大試樣很容易受其他位置處氡的干擾。為獲得準(zhǔn)確的氡活度濃度，通過(guò)比較不同取樣體積的測(cè)量結(jié)果，選用50mL為取樣體積。當(dāng)介質(zhì)內(nèi)氡活度濃度穩(wěn)定之后，自上而下，采用50mL針孔注射器緩慢抽取試樣高度為0．45、0．95、1．45、1．95、2．45、2．50m處取樣管內(nèi)的氡氣，將其注入0．5L球形閃爍室中封存。3～3．5h后，將閃爍室置于FD－125型氡釷分析儀的工作平臺(tái)上并對(duì)準(zhǔn)光電倍增管，記錄FH463B型智能定標(biāo)器的計(jì)數(shù)率（min－1）［15］。變更流量，重復(fù)測(cè)試工作。

2 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的處理

破碎介質(zhì)內(nèi)空氣的滲流速度按下式計(jì)算：

v＝Q／A

（4）

式中：Q為空氣流量，m3／s；A為礦樣橫截面積，A＝0．007 9m2。

壓力梯度按下式計(jì)算：

Δp＝ρgΔh／L

（5）

式中：Δp為壓力梯度，Pa·m－1；ρ為水的密度，ρ＝1×103kg·m－3；g為重力加速度，g＝9．8m·s－2；Δh為U型壓力管兩側(cè)水的高度差，m；L為兩測(cè)點(diǎn)間的距離，對(duì)于本裝置L＝2m。

孔隙氡活度濃度按下式計(jì)算：

式中：c為孔隙氡活度濃度，Bq·m－3；NC為本底加樣品計(jì)數(shù)率的平均值，min－1；NB為本底計(jì)數(shù)率的平均值，min－1；NK為室內(nèi)空氣氡活度濃度所對(duì)應(yīng)的計(jì)數(shù)率，min－1；VS為閃爍室體積，對(duì)于本實(shí)驗(yàn)VS＝500mL；V為針孔注射器取樣體積，對(duì)于本實(shí)驗(yàn)V＝50mL；K為刻度系數(shù)，Bq／（m3·min）。

在本文所給穩(wěn)定滲流的實(shí)驗(yàn)條件下，介質(zhì)表面空氣中氡的活度濃度是穩(wěn)定的，氡析出率按下式計(jì)算：

J＝vC′A

（7）

式中：J為礦樣表面的氡析出率，Bq·m－2·s－1；C′為礦樣表面頂蓋內(nèi)氡的活度濃度，Bq／m3。

根據(jù)式（4）和式（5）可得不同滲流速度下介質(zhì)內(nèi)的壓力梯度，相關(guān)結(jié)果列于表1，不同滲流速度下礦柱內(nèi)6個(gè)不同高度處的孔隙氡活度濃度以及介質(zhì)表面氡析出率列于表2。

表1 不同滲流速度下試樣內(nèi)的壓力梯度

3 破碎射氣介質(zhì)氡運(yùn)移和析出規(guī)律

3．1 空氣在破碎射氣介質(zhì)內(nèi)滲透率的確定

壓力梯度隨滲流速度變化的散點(diǎn)圖如圖2所示。

從圖2可見(jiàn)，壓力梯度與氣體滲流速度之間呈線性關(guān)系，這說(shuō)明，試樣中的滲流滿足Darcy公式，為此，可采用Darcy公式描述壓力梯度與滲流速度之間的關(guān)系：

式中：k為空氣在介質(zhì)中的滲透率，m2；μ為空氣的動(dòng)力黏度系數(shù)，對(duì)于本實(shí)驗(yàn)，μ＝1．78×10－5Pa·s。

表2 不同滲流速度下各高度處的孔隙氡活度濃度以及介質(zhì)表面的氡析出率

圖2 壓力梯度隨滲流速度變化的散點(diǎn)圖

將滲流速度與壓力梯度按式（8）進(jìn)行擬合，可得空氣在實(shí)驗(yàn)柱內(nèi)的滲透率為1．400×10－8m2。不同滲流速度下可運(yùn)移氡產(chǎn)生率的估算結(jié)果列于表3。結(jié)合表1和表3可知，較小的壓力梯度能使空氣在破碎射氣介質(zhì)內(nèi)產(chǎn)生較大的滲流速度，因此，破碎射氣介質(zhì)內(nèi)氡的運(yùn)移很容易由滲流主導(dǎo)。

表3 不同滲流速度下可運(yùn)移氡產(chǎn)生率的估算結(jié)果

3．2 氡滲流主導(dǎo)作用下破碎射氣介質(zhì)內(nèi)可運(yùn)移氡產(chǎn)生率的估算

根據(jù)表2中孔隙氡活度濃度的測(cè)量數(shù)據(jù)，用非線性最小二乘法按式（3）進(jìn)行擬合，得到的不同滲流速度下以及不同高度處可運(yùn)移氡產(chǎn)生率的擬合結(jié)果分別列于表3、4。

表4 不同高度礦柱可運(yùn)移氡產(chǎn)生率的估算結(jié)果

由表3和表4可見(jiàn)：1）擬合結(jié)果具有很好的相關(guān)性，其相關(guān)系數(shù)達(dá)0．99以上，這說(shuō)明當(dāng)滲流速度或壓力梯度超過(guò)一定值時(shí)，試樣中的氡主要以滲流方式遷移，此時(shí)可用式（3）來(lái)研究氡在破碎射氣介質(zhì)中的運(yùn)移規(guī)律；2）除表4中高度0．45m處可運(yùn)移氡產(chǎn)生率的估算值與平均值的相對(duì)偏差高達(dá)9．46%外，其他可運(yùn)移氡產(chǎn)生率的估算值與平均值的相對(duì)偏差均在4．5%以下，0．45m處相對(duì)偏差高的原因可能是測(cè)得的孔隙氡活度濃度偏低，這可能是由于破碎射氣介質(zhì)產(chǎn)生的一部分氡由下表面析出，或隔板孔隙結(jié)構(gòu)不均勻及與射氣介質(zhì)孔隙結(jié)構(gòu)的差異，造成射氣介質(zhì)靠孔板區(qū)域的氡活度濃度的分布不均勻，導(dǎo)致取樣濃度偏小。以上結(jié)果表明，可通過(guò)測(cè)量破碎射氣介質(zhì)同一位置處不同滲流速度下的孔隙氡活度濃度或同一滲流速度不同位置處的孔隙氡活度濃度，再聯(lián)合式（3）和非線性最小二乘法獲取射氣介質(zhì)的可運(yùn)移氡產(chǎn)生率。

3．3 破碎射氣介質(zhì)內(nèi)氡活度濃度分布規(guī)律

不同滲流速度下孔隙氡活度濃度隨介質(zhì)高度變化如圖3所示，圖中的散點(diǎn)為實(shí)測(cè)值，曲線為估算參數(shù)所對(duì)應(yīng)的理論計(jì)算值。

圖3 不同滲流速度下孔隙氡活度濃度隨介質(zhì)高度的變化

由圖3可見(jiàn)，在本文所給礦樣高度下，當(dāng)滲流速度處于0．954 9×10－4～1．697 7×10－3m／s時(shí)，同一滲流速度下孔隙氡活度濃度隨著介質(zhì)高度近似呈線性增長(zhǎng)。

實(shí)驗(yàn)柱內(nèi)不同高度處礦樣內(nèi)的孔隙氡活度濃度隨滲流速度的變化如圖4所示，圖中的散點(diǎn)為實(shí)測(cè)值，曲線為表4中可運(yùn)移氡產(chǎn)生率所對(duì)應(yīng)的理論計(jì)算值。由圖4可見(jiàn)，同一高度處孔隙氡活度濃度隨滲流速度或壓力梯度的增大近似呈負(fù)指數(shù)減小。

圖4 破碎射氣介質(zhì)內(nèi)不同高度處孔隙氡活度濃度隨滲流速度的變化

3．4 破碎射氣介質(zhì)表面氡析出率的變化規(guī)律

在實(shí)驗(yàn)所給的滲流速度范圍內(nèi)，破碎射氣介質(zhì)中氡主要以滲流方式遷移。因此，在計(jì)算介質(zhì)不同高度處截面的氡通量時(shí)，可不考慮氡的擴(kuò)散遷移通量，其計(jì)算式為：

Γ＝vc（x）A

（9）

式中，Γ為介質(zhì)不同高度處截面的氡通量，Bq·s－1。

則介質(zhì)表面的氡析出率為：

式中，h為介質(zhì)的高度，對(duì)于本實(shí)驗(yàn)h＝2．5m。

利用表2中的實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)，按式（3）所給出的數(shù)學(xué)關(guān)系對(duì)孔隙氡活度濃度與滲流速度和孔隙高度進(jìn)行多元擬合，得到可運(yùn)移氡產(chǎn)生率α＝4．348Bq·m－3·s－1，相關(guān)系數(shù)R＝0．998 6。依據(jù)式（10）計(jì)算出一定滲流速度范圍內(nèi)本實(shí)驗(yàn)礦樣表面的氡析出率，并與實(shí)測(cè)值進(jìn)行比較，結(jié)果示于圖5。

圖5 介質(zhì)表面氡析出率隨滲流速度的變化

由圖5可見(jiàn)，對(duì)于高度一定的破碎介質(zhì)，介質(zhì)表面氡析出率隨著滲流速度增大而逐漸增大，但增長(zhǎng)速率逐漸變緩，最終穩(wěn)定在一極限值以下。同時(shí)通過(guò)計(jì)算可知，滲流速度為0．954 9×10－4、1．273 2×10－4、1．485 4×10－4、2．546 5×10－4、3．183 1×10－4、6．366 2×10－4、1．697 7×10－3m／s時(shí)，介質(zhì)表面氡析出率的實(shí)測(cè)值與式（10）計(jì)算值之間的相對(duì)偏差分別為：1．86%、0．22%、0．18%、0．25%、0．58%、0．58%、0．05%。此結(jié)果表明，當(dāng)滲流速度較大時(shí)，可用式（10）研究不同滲流速度下破碎射氣介質(zhì)表面氡析出率的變化規(guī)律。

4 結(jié)論

利用自制的一維滲流實(shí)驗(yàn)裝置，對(duì)7個(gè)不同滲流速度下破碎射氣介質(zhì)內(nèi)孔隙氡活度濃度以及介質(zhì)表面氡析出率的變化規(guī)律進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究，得到以下結(jié)論。

1）空氣在破碎射氣介質(zhì)內(nèi)的滲透率較大，當(dāng)有限厚破碎射氣介質(zhì)兩側(cè)存在壓力梯度時(shí)，介質(zhì)內(nèi)氡運(yùn)移很容易由滲流主導(dǎo)。

2）當(dāng)破碎射氣介質(zhì)內(nèi)氡運(yùn)移由滲流主導(dǎo)時(shí)，氡的擴(kuò)散作用可忽略。此時(shí)，可通過(guò)測(cè)量破碎射氣介質(zhì)同一位置不同滲流速度下的孔隙氡活度濃度或同一滲流速度不同位置處的孔隙氡活度濃度，再聯(lián)合僅考慮滲流遷移作用下射氣介質(zhì)內(nèi)氡的濃度分布解析式及其非線性最小二乘法，估算出介質(zhì)的可運(yùn)移氡產(chǎn)生率。

3）一定滲流速度范圍內(nèi)，破碎射氣介質(zhì)內(nèi)的孔隙氡活度濃度隨介質(zhì)增高近似呈線性增大，隨滲流速度或壓力梯度的增大呈負(fù)指數(shù)減小；介質(zhì)滲流出口表面氡析出率隨滲流速度或壓力梯度的增大而增大，最終趨于穩(wěn)定。

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