徐 玲， 黃妍斐， 徐家壯， 何本祥，李忠明

(四川大學(xué)高分子學(xué)院， 四川 成都 610065)

1 前 言

人工關(guān)節(jié)技術(shù)的開(kāi)發(fā)與應(yīng)用，是20世紀(jì)骨科研究領(lǐng)域內(nèi)取得的最重要成就之一，為眾多骨關(guān)節(jié)病(骨關(guān)節(jié)炎、風(fēng)濕性關(guān)節(jié)炎等)患者解除了病痛。人工全關(guān)節(jié)置換術(shù)是目前臨床治療嚴(yán)重關(guān)節(jié)損傷和關(guān)節(jié)壞死的最佳治療方案，主要包括全髖關(guān)節(jié)置換和全膝關(guān)節(jié)置換。據(jù)報(bào)道，在歐洲，每年有80萬(wàn)例患者需要進(jìn)行全髖關(guān)節(jié)置換[1]，在美國(guó)，每年約有55萬(wàn)人接受人工關(guān)節(jié)置換，而實(shí)際需要置換人工關(guān)節(jié)的病例數(shù)量遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)該數(shù)字，并以每年7%～8%的趨勢(shì)遞增。在我國(guó)，需要進(jìn)行人工關(guān)節(jié)置換的約有3 000萬(wàn)人[2-3]。由于人體關(guān)節(jié)功能復(fù)雜，特別是具有多個(gè)方向的活動(dòng)能力，且承受一定的壓、拉、折、屈等負(fù)荷，因此，對(duì)人工關(guān)節(jié)材料的性能要求很高，如物理機(jī)械性能良好、化學(xué)穩(wěn)定性高、生物相容性好等。超高分子量聚乙烯(Ultrahigh Melecular Weight Polyethylene, UHMWPE)是一種相對(duì)分子質(zhì)量超過(guò)150萬(wàn)的工程塑料，擁有一種復(fù)合結(jié)構(gòu)，高度有序的片晶鑲嵌在無(wú)規(guī)的無(wú)定形區(qū)中，其高的分子鏈纏結(jié)密度、適度的結(jié)晶度、極高的分子量及復(fù)合結(jié)構(gòu)賦予超高分子量聚乙烯獨(dú)特性能[4]，如具有其它工程塑料無(wú)可比擬的抗沖擊性(是聚碳酸酯的2倍、ABS的5倍、聚甲醛的15倍)、耐磨損性(是鋼鐵的8～9倍)、低摩擦系數(shù)(和聚四氟乙烯相當(dāng))、耐化學(xué)腐蝕性、耐低溫性、耐應(yīng)力開(kāi)裂、低吸水率、生物相容性及自身潤(rùn)滑性等性能，被認(rèn)為是“令人驚異的塑料”，它成功被用于全關(guān)節(jié)替換材料已有超過(guò)50年的歷史，是目前最重要的人工關(guān)節(jié)用高分子材料。臨床研究表明，基于UHMWPE的人工關(guān)節(jié)植入體有效工作年限為10～15年[1]。

決定UHMWPE關(guān)節(jié)植入體使用壽命的主要性能因素包括耐磨性、氧化穩(wěn)定性和力學(xué)性能等。經(jīng)過(guò)國(guó)內(nèi)外學(xué)者多年的潛心研究，在提高UHMWPE人工關(guān)節(jié)的耐磨性、氧化穩(wěn)定性及力學(xué)性能方面取得了很大進(jìn)展。為了改善UHMWPE關(guān)節(jié)植入體的耐磨性，研究人員進(jìn)行了各種探索與嘗試，其中最具代表性的是美國(guó)麻省理工大學(xué)和哈佛醫(yī)學(xué)院附屬麻省總醫(yī)院的研究人員，將UHMWPE關(guān)節(jié)進(jìn)行輻照交聯(lián)，大幅度提高其耐磨性[5]，如磨損速率從未經(jīng)輻照交聯(lián)的9.8±0.7 mg/m3降低到交聯(lián)后的0.1±0.1 mg/m3。隨后，熱處理及抗氧劑的添加，顯著提高了UHMWPE關(guān)節(jié)植入體的抗氧化性能。同時(shí)，通過(guò)施加剪切流動(dòng)場(chǎng)誘導(dǎo)自增強(qiáng)結(jié)構(gòu)的生成，能很大程度上增強(qiáng)UHMWPE關(guān)節(jié)植入體的力學(xué)性能。本文主要綜述了國(guó)內(nèi)外關(guān)于UHMWPE人工關(guān)節(jié)植入體改性的研究進(jìn)展。

2 UHMWPE人工關(guān)節(jié)的成形與性能

1962年Charnley首次將UHMWPE應(yīng)用于人工關(guān)節(jié)，目前UHMWPE主要應(yīng)用于髖關(guān)節(jié)中的髖臼部件及膝關(guān)節(jié)等的襯墊材料，并通常與鈷鉻合金組成關(guān)節(jié)配副應(yīng)用于人體。圖1為全髖關(guān)節(jié)置換的基本組件、組裝好的全髖關(guān)節(jié)示意圖及置換后在人體內(nèi)的X光圖片。髖關(guān)節(jié)由關(guān)節(jié)頭和關(guān)節(jié)窩組成，用于連接股骨頭和骨盆的關(guān)節(jié)窩。全髖關(guān)節(jié)置換術(shù)包括3個(gè)部分：①用UHMWPE關(guān)節(jié)窩置換髖關(guān)節(jié)窩(髖臼)；②用金屬關(guān)節(jié)頭置換碎裂的股骨頭；③用金屬桿插入股骨干來(lái)增加人工關(guān)節(jié)的穩(wěn)定性。通常連接股骨的金屬桿為鈷鉻合金或鈦合金材料制成，插入髖關(guān)節(jié)窩(髖臼)的股骨頂端的球狀物則由鈷鉻合金或是精制氧化鋁陶瓷材料制成，髖關(guān)節(jié)窩(髖臼)本身通常為UHMWPE半球構(gòu)成，可直接植入骨盆。UHMWPE作為髖關(guān)節(jié)窩(髖臼)材料已超過(guò)30年歷史，但任何一種材料均有使用壽命，UHMWPE關(guān)節(jié)植入人體后也面臨著失效危險(xiǎn)。股骨球形頭和髖關(guān)節(jié)窩之間的固定應(yīng)力可能導(dǎo)致塑料材料發(fā)生磨損或撕裂，嚴(yán)重的情況可能導(dǎo)致10～20年之后進(jìn)行髖關(guān)節(jié)修復(fù)手術(shù)。

圖1 全髖關(guān)節(jié)置換的基本組件(a)及組裝好的全髖關(guān)節(jié)示意圖(b)，人工全髖關(guān)節(jié)置換后的X光照片(c)Fig.1 Schematic diagrams of components of total hip arthroplasty(a) and assembled total hip(b), X-ray picture of artificial total hip arthroplasty(c)

圖2為人工膝關(guān)節(jié)置換示意圖。人工全膝關(guān)節(jié)包括股骨假體、脛骨假體和髕骨假體，由金屬制成的股骨髁、脛骨托及UHMWPE制成的脛骨墊和髕骨假體幾部分組成。對(duì)于UHMWPE人工膝關(guān)節(jié)而言，它同樣面臨著髖關(guān)節(jié)的磨損問(wèn)題，隨著在人體內(nèi)使用時(shí)間的延長(zhǎng)，脛骨和大腿骨元件可能磨穿，導(dǎo)致關(guān)節(jié)松脫。此外，磨損的UHMWPE顆粒還可能在關(guān)節(jié)部位引起炎癥，最后引起骨頭磨損，同樣造成關(guān)節(jié)松開(kāi)。類(lèi)似UHMWPE人工髖關(guān)節(jié)，UHMWPE人工膝關(guān)節(jié)也必須能夠承受日常來(lái)自運(yùn)動(dòng)和運(yùn)動(dòng)負(fù)荷所帶來(lái)的應(yīng)力作用，對(duì)UHMWPE植入體強(qiáng)度要求非常高。UHMWPE人工關(guān)節(jié)植入體，在全關(guān)節(jié)置換中充當(dāng)著舉足輕重的角色，植入人體后在使用過(guò)程中也面臨著各種失效的風(fēng)險(xiǎn)，為了延長(zhǎng)UHMWPE人工關(guān)節(jié)的使用壽命，迫切需要提高UHMWPE人工關(guān)節(jié)的性能。

圖2 人工膝關(guān)節(jié)置換示意圖Fig.2 Schematic diagram of artificial knee joint fabricated by UHMWPE

UHMWPE關(guān)節(jié)植入體的使用性能與其成形方式密切相關(guān)。眾所周知，UHMWPE由于其相對(duì)分子質(zhì)量極高，分子鏈長(zhǎng)且呈線(xiàn)性亂纏型分布，熔體特性與普通PE等一般熱塑性塑料截然不同，其熔體流動(dòng)性極差、熔體臨界剪切速率低易破裂、加工過(guò)程中不易進(jìn)料，成形溫度范圍窄、易氧化降解，給成形加工帶來(lái)極大困難。目前UHMWPE人工關(guān)節(jié)植入體主要采用壓制燒結(jié)成形。此成形過(guò)程面臨一些問(wèn)題，首先，壓制燒結(jié)成形使得UHMWPE在高溫下停留時(shí)間過(guò)長(zhǎng)[5]而氧化降解，發(fā)生斷鏈反應(yīng)，形成含雙鍵、自由基等對(duì)人體有潛在危害的物質(zhì)，并導(dǎo)致制品力學(xué)性能下降[6-7]；其次，由于UHMWPE顆粒的擴(kuò)散系數(shù)極小，因此，在壓制成形過(guò)程中顆粒間的界面不能完全消除，這種界面間的不完全熔融引起的結(jié)構(gòu)缺陷將導(dǎo)致關(guān)節(jié)植入體在劇烈的運(yùn)動(dòng)下斷裂等[8]。表1為普通壓制燒結(jié)成形UHMWPE(GUR 1050)的物理性能，可以看到對(duì)UHMWPE壓制燒結(jié)成形并沒(méi)有將UHMWPE的優(yōu)異性能充分發(fā)揮出來(lái)，其拉伸強(qiáng)度還有很大的提升空間。因此，對(duì)UHMWPE材料開(kāi)展研究，提高UHMWPE關(guān)節(jié)植入體綜合性能，對(duì)于延長(zhǎng)關(guān)節(jié)使用壽命，減輕患者痛苦具有非?，F(xiàn)實(shí)的意義。

Note:Mechanical properties are taken from engineering stress-strain plots. Adapted from[4].

3 UHMWPE人工關(guān)節(jié)的輻照交聯(lián)

被廣泛用來(lái)緩解關(guān)節(jié)疼痛和改善關(guān)節(jié)功能的全關(guān)節(jié)置換術(shù)，雖然是最為有效和成熟的手術(shù)之一，但由于UHMWPE人工關(guān)節(jié)在長(zhǎng)期使用過(guò)程中，承受較大載荷以及與不銹鋼、鈦合金、陶瓷等硬質(zhì)材料相對(duì)往復(fù)運(yùn)動(dòng)，容易因磨損而引起諸多問(wèn)題：①UHMWPE的硬度和耐磨損性能相對(duì)較低，長(zhǎng)期使用過(guò)程中發(fā)生蠕變而使置換關(guān)節(jié)產(chǎn)生較大磨損，進(jìn)而影響置換關(guān)節(jié)的裝配性[9-11]；②磨損產(chǎn)生的磨屑聚積并誘發(fā)軟組織產(chǎn)生一系列不良的生物學(xué)反應(yīng)，導(dǎo)致假體周?chē)l(fā)生骨溶解，使固定良好的假體松動(dòng)[12-13]，大大縮短了人工關(guān)節(jié)植入體的使用壽命。臨床研究表明，植入人體中的人工關(guān)節(jié)使用10～15年后會(huì)因磨損而逐漸失效，近30%的患者10年內(nèi)需要進(jìn)行翻修手術(shù)。因此，延長(zhǎng)人工關(guān)節(jié)植入體的使用壽命，避免患者二次手術(shù)的風(fēng)險(xiǎn)和費(fèi)用，迫切需要解決人工關(guān)節(jié)材料耐磨方面存在的問(wèn)題。為了有效提高關(guān)節(jié)植入體的耐磨性，許多研究者經(jīng)過(guò)不斷探索發(fā)現(xiàn)，利用輻照交聯(lián)方法效果顯著[5,14-16]。

對(duì)UHMWPE的輻照交聯(lián),是將UHMWPE暴露在高劑量的γ射線(xiàn)或電子束輻射中，輻射會(huì)引起UHMWPE分子鏈分解形成C和H自由基，然后通過(guò)不同分子鏈上的自由基再結(jié)合形成交聯(lián)點(diǎn)，這些交聯(lián)點(diǎn)會(huì)減弱分子鏈的運(yùn)動(dòng)從而提高UHMWPE植入體的耐磨性能。眾多學(xué)者對(duì)輻照交聯(lián)后UHMWPE植入體的耐磨性能進(jìn)行了深入研究，交聯(lián)的UHMWPE植入體早在1998年已投入臨床使用，且顯示出優(yōu)異的耐磨性能。Muratoglu和McKellop等通過(guò)盤(pán)-銷(xiāo)實(shí)驗(yàn)(POD)對(duì)電子束交聯(lián)UHMWPE植入體的耐磨性能進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)UHMWPE關(guān)節(jié)植入體的磨損速率隨著輻照劑量的提高而迅速下降，在輻照劑量為100 kGy時(shí)達(dá)到平穩(wěn)值，如圖3所示[5,15]。

圖3 電子束輻照交聯(lián)并熔融處理UHMWPE的POD磨損速率隨著輻照劑量的變化Fig.3 POD wear rate of e-beam cross-linked and subsequently melted UHMWPE as a function of radiation dose

Muratoglu等[17]隨后研究了γ射線(xiàn)輻照交聯(lián)UHMWPE植入體的耐磨性能，通過(guò)在關(guān)節(jié)試驗(yàn)機(jī)上將輻照交聯(lián)UHMWPE試樣與直接燒結(jié)成形而未經(jīng)任何處理的試樣進(jìn)行對(duì)比，發(fā)現(xiàn)輻照交聯(lián)試樣的耐磨性能，要遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于未經(jīng)任何處理的對(duì)比樣。

4 UHMWPE人工關(guān)節(jié)的抗氧化

輻照交聯(lián)雖然大幅度提高了UHMWPE關(guān)節(jié)植入體的耐磨性能，然而，一些輻照產(chǎn)生的自由基會(huì)被困于UHMWPE的晶區(qū)之中，因?yàn)榫^(qū)的分子鏈?zhǔn)且?guī)整的排入晶格，幾乎不具有運(yùn)動(dòng)性，隨著時(shí)間的推移，被困在晶區(qū)的自由基將會(huì)與氧發(fā)生一系列的氧化降解反應(yīng)[18-19]，引起關(guān)節(jié)植入體力學(xué)性能惡化并最終導(dǎo)致其氧化脆裂。圖4所示為UHMWPE脛關(guān)節(jié)部件的氧化降解脆斷情況[20-21]。前述由于UHMWPE流動(dòng)性不好，通常采用壓制燒結(jié)成形。壓制燒結(jié)成形使得UHMWPE在高溫下停留時(shí)間過(guò)長(zhǎng)[5]，而可能發(fā)生氧化降解，斷鏈反應(yīng)，生成雙鍵、自由基等。因此，消除輻照交聯(lián)后殘留的及加工成形中產(chǎn)生的自由基，成為繼提高關(guān)節(jié)植入體耐磨性能的另一關(guān)鍵任務(wù)。研究發(fā)現(xiàn)，有效消除自由基的方法主要有兩種，分別是熱處理和加入抗氧劑。

圖4 UHMWPE脛骨部件隨著氧化變脆而發(fā)生剝離Fig.4 Delamination of a UHMWPE tibial component associated with oxidative embrittlement

4.1 熱處理

基于輻照交聯(lián)殘余自由基及UHMWPE熔體加工成形過(guò)程中可能產(chǎn)生的氧化問(wèn)題，研究發(fā)現(xiàn)，對(duì)輻照交聯(lián)UHMWPE進(jìn)行熱處理，能在有效提高UHMWPE關(guān)節(jié)植入體耐磨性能的基礎(chǔ)上，顯著減少或消除殘留自由基[5,15,17]。熱處理又分為兩種實(shí)施方式：一種是熔點(diǎn)以上熔融熱處理。是將溫度升高到交聯(lián)UHMWPE的熔點(diǎn)以上，將晶區(qū)熔融，使得殘留自由基有機(jī)會(huì)進(jìn)行再結(jié)合，當(dāng)晶區(qū)重結(jié)晶時(shí)，殘留自由基將會(huì)被消除[17]；另一種是在交聯(lián)UHMWPE熔點(diǎn)以下進(jìn)行熱處理。這在某種程度上也能有效減少交聯(lián)后殘留自由基的含量，但不能像熔融處理一樣消除自由基，關(guān)節(jié)植入體在長(zhǎng)期的使用過(guò)程中依然面臨著氧化降解的危險(xiǎn)。據(jù)報(bào)道，輻照交聯(lián)并退火處理的UHMWPE關(guān)節(jié)植入活體，使用一段時(shí)間后將會(huì)被氧化，仍面臨著手術(shù)修復(fù)[22-24]。

Wannomae等[22]分別對(duì)比研究了輻照交聯(lián)退火處理UHMWPE試樣、輻照交聯(lián)熔融處理UHMWPE試樣及對(duì)比樣的抗氧化性能，3種試樣在相同條件下經(jīng)過(guò)實(shí)時(shí)氧化處理128周，對(duì)距試樣表面不同距離的氧化指數(shù)進(jìn)行了測(cè)試，輻照交聯(lián)熔融處理UHMWPE試樣，每個(gè)區(qū)域的氧化指數(shù)幾乎接近于0，即基本沒(méi)被氧化，而其他兩種試樣的氧化指數(shù)要遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于輻照交聯(lián)熔融處理試樣，如圖5所示。隨后對(duì)3種氧化處理后的試樣進(jìn)行SEM觀(guān)察(見(jiàn)圖6)。

圖5 常規(guī)UHMWPE，輻照并退火處理UHMWPE，輻照并熔融處理UHMWPE，經(jīng)過(guò)128周實(shí)時(shí)氧化處理后，離表面不同厚度處的氧化指數(shù)Fig.5 The oxidation index profiles of conventional UHMWPE, irradiated and once-annealed UHMWPE, and irradiated and melted UHMWPE after real-time aqueous aging for 128 weeks from one representative liner

可以看出，常規(guī)UHMWPE(見(jiàn)6a)和輻射照并退火處理的UHMWPE(圖6b)出現(xiàn)白色帶狀物，這是由于高的氧化指數(shù)引起的脆性區(qū)域。輻照并熔融處理的UHMWPE(圖6c)沒(méi)有出現(xiàn)白色帶狀物，這是因?yàn)槠湓嚇泳哂休^低氧化指數(shù)。研究均表明熔融熱處理有利于提高UHMWPE關(guān)節(jié)植入體的抗氧化性能。

4.2 加入抗氧劑

圖6 有代表性的關(guān)節(jié)襯墊的SEM照片：(a)常規(guī)UHMWPE，(b)輻照并退火處理的UHMWPE，(c)輻照并熔融處理的UHMWPEFig.6 SEM micrographs of representative liners from each test group after real-time aqueous aging for 128 weeks: (a) conventional UHMWPE, (b) irradiated and once-annealed UHMWPE, and (c) irradiated and melted UHMWPE

進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，在輻照交聯(lián)的UHMWPE關(guān)節(jié)植入體中加入抗氧劑，如維生素E(VE)、受組胺光穩(wěn)定劑(HALS)、沒(méi)食子酸等，能有效捕捉加工中形成及輻照交聯(lián)后殘留的自由基，顯著地改善UHMWPE關(guān)節(jié)植入體的抗氧化性能。Lerf等[25]研究了輻照交聯(lián)UHMWPE關(guān)節(jié)植入體中，加入不同含量VE的抗氧化性能，將對(duì)比樣和不同VE含量的試樣于50 ℃在過(guò)氧化氫水溶液中進(jìn)行加速老化實(shí)驗(yàn)，并計(jì)算了試樣表面的最大氧化指數(shù)，發(fā)現(xiàn)隨著VE含量增加，最大氧化指數(shù)的值最小，即VE的加入能顯著改善UHMWPE關(guān)節(jié)植入體的抗氧化性能，如圖7所示。Gijsman等[26]研究了HALS對(duì)輻照交聯(lián)UHMWPE關(guān)節(jié)植入體抗氧化性能的作用，分別制備了不同含量抗氧劑的試樣，并與對(duì)比樣一起在常溫下經(jīng)過(guò)為時(shí)6周的氧化，測(cè)試了各個(gè)試樣的羰基指數(shù)，發(fā)現(xiàn)加入了HALS的試樣其羰基含量最低，低于加入了VE的試樣及對(duì)比樣(圖8)。這充分說(shuō)明HALS也能明顯提高UHMWPE人工關(guān)節(jié)植入體的抗氧化性能。其他抗氧劑對(duì)UHMWPE關(guān)節(jié)植入體氧化性能的影響也在進(jìn)一步研究中。

圖7 不同VE含量的UHMWPE在50 ℃過(guò)氧化氫水溶液中加速老化，其表面最大氧化指數(shù)與氧化時(shí)間的關(guān)系Fig.7 Maximum oxidation index (OI) at the surface of bulk samples with various content of Vitamin E after accelerated ageing in hydrogen peroxide solution at 50 ℃ versus days of accelerated ageing

圖8 不同輻照劑量對(duì)UHMWPE在常溫氧化6周后羰基指數(shù)的影響Fig.8 Influence of radiation dose on carbonyl index in UHMWPE after six weeks ageing at room temperature

5 UHMWPE人工關(guān)節(jié)的自增強(qiáng)

如前所述，輻照交聯(lián)是通過(guò)在分子鏈上形成交聯(lián)點(diǎn)實(shí)現(xiàn)的，它改變了分子鏈結(jié)構(gòu)，也影響了UHMWPE植入體的宏觀(guān)性能。許多學(xué)者對(duì)輻照交聯(lián)UHMWPE進(jìn)行了系統(tǒng)研究，結(jié)果表明，高劑量的輻照會(huì)對(duì)UHMWPE植入體的力學(xué)性能(強(qiáng)度、模量、韌性)有不利影響[27-37]。人們注意到，隨著青年骨科患者日益增多，對(duì)UHMWPE關(guān)節(jié)植入體的力學(xué)性能要求更加嚴(yán)格，因此，提高UHMWPE關(guān)節(jié)植入體的力學(xué)性能是一項(xiàng)非常迫切而重要的研究課題。

基于生物相容性以及與UHMWPE界面相容性的考慮，本研究小組提出采用自增強(qiáng)的方法，提高關(guān)節(jié)植入體的力學(xué)性能。研究發(fā)現(xiàn)，利用流動(dòng)性較好的LMWPE改善UHMWPE的加工性，然后，在具有良好加工性的UHMWPE/ LMWPE共混體系中，施加剪切流動(dòng)場(chǎng)(通過(guò)一種改進(jìn)的注塑機(jī)——振動(dòng)注塑成形)，誘導(dǎo)自增強(qiáng)結(jié)構(gòu)形成。通過(guò)在共混體系的LMWPE相區(qū)中，調(diào)控互鎖shish-kebab結(jié)構(gòu)，從而達(dá)到增強(qiáng)人工關(guān)節(jié)植入體力學(xué)性能的目的。值得一提的是，在UHMWPE與LMWPE熔體共混之前，我們通過(guò)溶液共混的方法，在LMWPE中加入了極少量(質(zhì)量分?jǐn)?shù)2%)長(zhǎng)鏈UHMWPE分子，它可以作為shish結(jié)構(gòu)形成的前驅(qū)體，有助于形成更多的互鎖shish-kebab自增強(qiáng)結(jié)構(gòu)，從而能更有效提高關(guān)節(jié)植入體綜合性能。自增強(qiáng)UHMWPE人工關(guān)節(jié)材料的成形過(guò)程如圖9所示[38]。該方法中，UHMWPE的最大含量可達(dá)40%(質(zhì)量分?jǐn)?shù)，下同)，獲得的自增強(qiáng)注塑制品的拉伸強(qiáng)度為78.4 MPa，遠(yuǎn)高于對(duì)比樣壓縮模塑成形(CM)UHMWPE制品(27.6 MPa)；沖擊強(qiáng)度和楊氏模量也大幅度提高，并且，耐磨性和抗疲勞性達(dá)到很大程度保持。通過(guò)結(jié)構(gòu)研究發(fā)現(xiàn)，振動(dòng)注塑制品(Oscillation Injection Molding, OSIM)中的LMWPE相形成了大量互鎖shish-kebab自增強(qiáng)結(jié)構(gòu)，而壓縮模塑制品中只有UHMWPE無(wú)規(guī)排列的片晶存在(圖10)[39-40]。

圖9 自增強(qiáng)UHMWPE的加工流程示意圖Fig.9 Schematic diagram of processing procedure of self-reinforced UHMWPE

圖10 CM-UHMWPE(a)和OSIM樣品中LMWPE相(b)刻蝕表面的SEM圖Fig.10 SEM images of etched surface of CM-UHMWPE(a) and LMWPE phase in OSIM sample(b)

為了進(jìn)一步提高共混物中UHMWPE的含量，最大限度保持UHMWPE優(yōu)異的性能，我們利用微交聯(lián)的方法，將共混體系中UHMWPE的相對(duì)含量提高到了50%，采用上述方法進(jìn)行成形，發(fā)現(xiàn)振動(dòng)注塑成形的微交聯(lián)制品(xUPE)的力學(xué)性能再次得到了增強(qiáng)。xUPE的拉伸強(qiáng)度提高到81.2 MPa，增長(zhǎng)幅度為194.2%，楊氏模量提高了58.4%，沖擊性能、耐磨性能及抗疲勞性能也得到了相應(yīng)提高[41]。此方法使UHMWPE的優(yōu)異性能得到了進(jìn)一步保留，有效改善了UHMWPE關(guān)節(jié)植入體的綜合性能。

經(jīng)過(guò)不斷的探索，本實(shí)驗(yàn)找到一種分子量極低的低分子量聚乙烯(ULMWPE)，它可以作為UHMWPE的流動(dòng)改性劑。研究發(fā)現(xiàn)，利用這種流動(dòng)改性劑，可以使共混體系中UHMWPE的相對(duì)含量達(dá)到90%，如此高的含量更有利于保持UHMWPE獨(dú)特的優(yōu)異性能。圖11和圖12分別為振動(dòng)注塑制品(MP-UHPE)和壓縮模塑成型制品(CM-UHPE)的力學(xué)性能和耐磨性能的比較圖，振動(dòng)注塑制品(MP-UHPE)的沖擊強(qiáng)度，從29.6 kJ/m2提高到90.6 kJ/m2，提高幅度為206.1%；拉伸強(qiáng)度和楊氏模量分別從30.8 MPa和421.2 MPa提高到65.5 MPa 和1 248.7 MPa；抗疲勞強(qiáng)度和耐磨強(qiáng)度也得到了一定提高[38]。以上的工作在充分保留UHMWPE獨(dú)特優(yōu)異性能的基礎(chǔ)上，增強(qiáng)了UHWMEP/ULMWPE共混體系的綜合性能，可以有效延長(zhǎng)關(guān)節(jié)植入體的壽命。

圖11 MP-UHPE和CM-UHPE的缺口沖擊強(qiáng)度、極限拉伸強(qiáng)度、楊氏模量和疲勞性能的比較Fig.11 Comparison of impact strength, ultimate tensile strength, Young’s modulus and fatigue strength for MP-UHPE and CM-UHPE

圖12 MP-UHPE(a)和CM-UHPE(b)樣品的摩擦系數(shù)隨距離的變化,插圖是MP-UHPE和CM-UHPE的摩損速率Fig.12 Friction coefficient versus distance traveled during wear for MP-UHPE(a) and CM-UHPE samples(b). The inset presents the wear rate of MP-UHPE and CM-UHPE

6 結(jié) 語(yǔ)

通過(guò)輻照交聯(lián)、熱處理及抗氧劑的加入，有效改善了UHMWPE的耐磨性能，通過(guò)調(diào)控加工外場(chǎng)(流動(dòng)場(chǎng))誘導(dǎo)自增強(qiáng)結(jié)構(gòu)的形成，大幅度提高了植入體的力學(xué)強(qiáng)度。盡管UHMWPE人工關(guān)節(jié)植入體的綜合性能已得到較為顯著的提高，但目前，隨世界人口的老齡化、高能損傷的增多以及飲食、環(huán)境等因素對(duì)機(jī)體的影響，人工關(guān)節(jié)的需求量與日俱增，潛在市場(chǎng)巨大。與西方國(guó)家相比，我國(guó)是一個(gè)人口大國(guó)，且患者年齡分布呈年輕化趨勢(shì)，患者活動(dòng)強(qiáng)度更大，對(duì)人工關(guān)節(jié)植入體材料的力學(xué)性能提出了更高的要求。近年大量臨床研究表明，人工關(guān)節(jié)置換術(shù)后假體無(wú)菌性的松動(dòng)、力學(xué)強(qiáng)度不足等，仍是人工關(guān)節(jié)置換術(shù)亟待解決的問(wèn)題，需要更多的學(xué)者投入到此項(xiàng)工作中來(lái)。以上這些改性措施，都是基于UHMWPE材料本身進(jìn)行的，雖然取得的成果較為顯著，但在此領(lǐng)域仍有很大的探究與進(jìn)步的空間，如對(duì)UHMWPE表面進(jìn)行改性等也值得去進(jìn)一步嘗試。此外，由于人工關(guān)節(jié)市場(chǎng)需求快速發(fā)展，正推動(dòng)著新型材料的不斷開(kāi)發(fā)，對(duì)于新材料的探索也是材料科學(xué)發(fā)展的一個(gè)重要方面。因此，研究并開(kāi)發(fā)出兼?zhèn)淞己蒙锵嗳菪?、抗疲勞、抗磨損以及高強(qiáng)度的新型材料，是人工關(guān)節(jié)材料發(fā)展的新方向，有助于減輕人工關(guān)節(jié)置換術(shù)后的各種臨床不良癥狀，對(duì)于提高人工關(guān)節(jié)置換的成功率、減輕患者二次手術(shù)的手術(shù)風(fēng)險(xiǎn)和費(fèi)用，以及提高患者生活質(zhì)量有著十分深遠(yuǎn)的意義。

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探索火星有限公司的首席執(zhí)行官克里斯·卡伯里（Chris Carberry）正在努力琢磨，如何能讓“瘋子”和“火星人”一起通力合作，因?yàn)閱螁文囊慌啥疾粫?huì)有任何前途。也許我們能成功地選擇去往月球——再去往火星。“我們正在尋找達(dá)成那一目標(biāo)的方式，它不會(huì)將人類(lèi)登陸火星一事耽擱上數(shù)十年之久?！彼f(shuō)道。除了研發(fā)協(xié)作，或許商業(yè)公司可以奔著登月目標(biāo)而去，政府則聚焦于登陸火星的任務(wù)。

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專(zhuān)欄特約編輯李光憲

特約撰稿人趙 寧

特約撰稿人殷敬華

特約撰稿人王 琪

特約撰稿人張立群

李光憲:男,1955年生，教授，博導(dǎo)；1982年和1984年于成都科技大學(xué)分別獲學(xué)士和碩士學(xué)位并留校任教，1989年于復(fù)旦大學(xué)獲博士學(xué)位，1990～1993年在英國(guó)Heriot-Watt大學(xué)國(guó)際著名高分子專(zhuān)家Cowie教授課題組從事多組分高分子相行為博士后研究工作；現(xiàn)任四川大學(xué)常務(wù)副校長(zhǎng)，中國(guó)材料研究學(xué)會(huì)副理事長(zhǎng)，國(guó)家基金委材料與工程學(xué)部專(zhuān)家咨詢(xún)委員會(huì)專(zhuān)家；1996年入選教育部“跨世紀(jì)優(yōu)秀人才培養(yǎng)計(jì)劃”，1998年入選國(guó)家人事部“百千萬(wàn)人才工程第一、二層次人選”， 2003年和2008年入選四川省政府學(xué)術(shù)和技術(shù)帶頭人，享受?chē)?guó)務(wù)院政府特殊津貼；先后主持承擔(dān)國(guó)家和省部級(jí)項(xiàng)目近20項(xiàng)，包括國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目、“973”項(xiàng)目等；發(fā)表論文140余篇，其中SCI、EI收錄100余篇，部分成果被收入“Thermodynamics of Polymer Blends”、“Polymer Liquid Crystals: From Structure to Application”等學(xué)術(shù)專(zhuān)著中；獲授權(quán)發(fā)明專(zhuān)利多項(xiàng)。

主要研究方向：高分子材料加工基礎(chǔ)；多組分高分子的相行為與形態(tài)控制；復(fù)雜條件下高分子材料的老化行為和壽命預(yù)測(cè)。

特約撰稿人李忠明

特約撰稿人俞 煒

趙寧：男，1978年生，中科院化學(xué)所副研究員；2006年于中科院化學(xué)所獲博士學(xué)位，2007～2008年在加拿大蒙特利爾大學(xué)博士后研究，2008年進(jìn)入中科院化學(xué)所工作；2009年獲中科院盧嘉錫青年人才獎(jiǎng)，2011年入選中科院青年創(chuàng)新促進(jìn)會(huì)；發(fā)表論文70余篇，SCI他引700多次，申請(qǐng)國(guó)家發(fā)明專(zhuān)利26項(xiàng)，授權(quán)7項(xiàng)；承擔(dān)國(guó)家自然基金委項(xiàng)目、科技部“863”課題、中科院院地合作項(xiàng)目等10余項(xiàng)課題。

殷敬華：男,1946年生，研究員，博導(dǎo)；作為第一獲獎(jiǎng)人先后獲國(guó)家技術(shù)發(fā)明二等獎(jiǎng)1項(xiàng)、國(guó)家科技進(jìn)步二等獎(jiǎng)1項(xiàng)、省部級(jí)科技進(jìn)步一等獎(jiǎng)3項(xiàng)和威海市科學(xué)技術(shù)最高獎(jiǎng)及原國(guó)家人事部授予的“中青年有突出貢獻(xiàn)專(zhuān)家”稱(chēng)號(hào)；發(fā)表論文210多篇，論文他引1 500多次；專(zhuān)著《現(xiàn)代高分子物理學(xué)》和《高分子材料的反應(yīng)加工》被清華、北大、中科院等30多個(gè)單位選為研究生教材；獲授權(quán)發(fā)明專(zhuān)利35件。

主要研究方向：通用高分子材料的功能化和高性能化；生物醫(yī)用高分子材料的反應(yīng)加工。

王琪:女,1949年生，四川大學(xué)教授，博導(dǎo)，教育部長(zhǎng)江學(xué)者特聘教授，高分子材料工程國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室主任(1998.10～2009.9)，教育部首批創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)“高性能高分子材料制備與加工新技術(shù)新原理”團(tuán)隊(duì)帶頭人，四川大學(xué)“985工程”高分子與特種功能材料科技創(chuàng)新平臺(tái)首席科學(xué)家，國(guó)際聚合物加工學(xué)會(huì)國(guó)際(中國(guó))代表，英國(guó)Bradford大學(xué)榮譽(yù)客座教授，中國(guó)材料研究學(xué)會(huì)理事，中國(guó)塑料加工工業(yè)協(xié)會(huì)工程塑料專(zhuān)業(yè)委員會(huì)副理事長(zhǎng)等；主持承擔(dān)國(guó)家“863”項(xiàng)目、“973”課題、國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目及與國(guó)內(nèi)外企業(yè)合作科研項(xiàng)目等；發(fā)表論文280余篇，學(xué)術(shù)會(huì)議論文180余篇，獲授權(quán)中國(guó)發(fā)明專(zhuān)利42項(xiàng)，獲國(guó)家技術(shù)發(fā)明二等獎(jiǎng)1項(xiàng)，教育部技術(shù)發(fā)明(科技進(jìn)步獎(jiǎng))一等獎(jiǎng)2項(xiàng)、二等獎(jiǎng)2項(xiàng)等。

主要研究方向：高分子材料制備和加工新技術(shù)；環(huán)境友好高分子材料。

張立群:男,1969年生，博士，北京化工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院教授，教育部長(zhǎng)江學(xué)者特聘教授，國(guó)家杰出青年基金獲得者；中國(guó)化工學(xué)會(huì)理事，中國(guó)材料研究學(xué)會(huì)理事，中國(guó)復(fù)合材料學(xué)會(huì)常務(wù)理事，教育部彈性體材料節(jié)能與資源化工程中心主任，北京市新型高分子材料制備與成型加工重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室主任；《高分子通報(bào)》、《橡膠工業(yè)》等8個(gè)中文核心期刊的副主編及編委，美國(guó)《Rubber Chemistry and Technology》、《Journal of Applied Polymer Science》等3個(gè)SCI期刊編委；發(fā)表SCI收錄論文近300篇，獲中國(guó)發(fā)明專(zhuān)利100余項(xiàng)，60余次被邀在大型國(guó)際會(huì)議上做邀請(qǐng)報(bào)告、大會(huì)報(bào)告和會(huì)場(chǎng)主席；獲國(guó)家級(jí)和省部級(jí)科技獎(jiǎng)勵(lì)12項(xiàng)；獲中國(guó)青年科技獎(jiǎng)、何梁何利科技創(chuàng)新獎(jiǎng)、第九屆光華工程科技獎(jiǎng)，獲美國(guó)化學(xué)會(huì)橡膠分會(huì)Sparks-Thomas科技獎(jiǎng)、日本化工學(xué)會(huì)亞洲研究獎(jiǎng)(SCEJ Asia Research Award)等。

俞煒：男，1973年生，教授，博導(dǎo)；2001年獲上海交通大學(xué)材料學(xué)博士學(xué)位，2001年留校參加工作至今， 2001.12～2002.12于加拿大Laval大學(xué)化工系和大分子研究中心從事博士后研究工作；現(xiàn)擔(dān)任上海交大流變學(xué)研究所副所長(zhǎng)，主持科技部“973”子課題2項(xiàng)，已主持完成國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目1項(xiàng)、國(guó)家自然科學(xué)基金面重大子項(xiàng)目1項(xiàng)(結(jié)題，獲特優(yōu))和面上項(xiàng)目4項(xiàng)，主持完成企業(yè)合作項(xiàng)目3項(xiàng)；發(fā)表SCI研究論文80多篇，被引用500余次；獲第5、6屆“馮新德高分子獎(jiǎng)”提名獎(jiǎng)，Polymer Processing Society, Morand Lambla Award (2010年)，上海交通大學(xué)晨星學(xué)者獎(jiǎng)勵(lì)(2010年)，中國(guó)化學(xué)會(huì)青年化學(xué)獎(jiǎng)(2009年)，上海高校優(yōu)秀青年教師(2008年)，上海交通大學(xué)優(yōu)秀教師三等獎(jiǎng)(2006年)，中國(guó)流變學(xué)青年獎(jiǎng)(2005年) 。

主要研究方向：復(fù)雜流體流變學(xué)；化學(xué)流變學(xué)；相轉(zhuǎn)變與臨界現(xiàn)象；本構(gòu)模型與多尺度計(jì)算機(jī)模擬；高性能聚合物材料。

李忠明：男，1969年生，工學(xué)博士，教授，博導(dǎo)，國(guó)家杰出青年基金獲得者(2009)，享受?chē)?guó)務(wù)院政府特殊津貼(2012)，現(xiàn)任四川大學(xué)高分子科學(xué)與工程學(xué)院副院長(zhǎng)；1993年于西北工業(yè)大學(xué)高分子材料專(zhuān)業(yè)獲學(xué)士學(xué)位，1996年于四川聯(lián)合大學(xué)塑料工程專(zhuān)業(yè)獲碩士學(xué)位并留校任教，2003年獲四川大學(xué)材料加工工程專(zhuān)業(yè)博士學(xué)位，2008～2009年于美國(guó)紐約州立大學(xué)Stony Brook分校Benjamin S.Hsiao教授課題組做訪(fǎng)問(wèn)學(xué)者；2001年和2003年連續(xù)兩屆入選四川大學(xué)“214重點(diǎn)人才工程計(jì)劃”，2004年入選“四川省杰出青年學(xué)科帶頭人培養(yǎng)計(jì)劃”和教育部“新世紀(jì)優(yōu)秀人才支持計(jì)劃”，2005年獲霍英東青年教師基金獎(jiǎng)勵(lì)，2006年獲四川省青年科技獎(jiǎng)，2007年起任四川大學(xué)985工程I類(lèi)科技創(chuàng)新平臺(tái)“高分子與特種功能材料”學(xué)術(shù)帶頭人，2011年入選四川省學(xué)術(shù)技術(shù)帶頭人；兼任中國(guó)塑料加工工業(yè)協(xié)會(huì)常務(wù)理事，中國(guó)塑料改性專(zhuān)業(yè)委員會(huì)理事，四川省青年科技聯(lián)合會(huì)常務(wù)理事等；負(fù)責(zé)國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目、科技部高技術(shù)發(fā)展項(xiàng)目、博士點(diǎn)優(yōu)先發(fā)展領(lǐng)域項(xiàng)目、橫向科研項(xiàng)目等重要項(xiàng)目30余項(xiàng)；發(fā)表SCI收錄論文160余篇，被他引2 400余次，影響因子31；以第一發(fā)明人申請(qǐng)國(guó)家發(fā)明專(zhuān)利33項(xiàng)(授權(quán)14項(xiàng))，獲省部級(jí)科研獎(jiǎng)勵(lì)4項(xiàng)。

主要研究方向：高分子材料加工-形態(tài)-性能關(guān)系；高聚物合金化高性能化、功能化技術(shù)與應(yīng)用；高分子材料成型加工原理與應(yīng)用。