王慶鎖,顧 穎,孫東寶

(中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)業(yè)環(huán)境與可持續(xù)發(fā)展研究所/農(nóng)業(yè)部旱作節(jié)水農(nóng)業(yè)重點(diǎn)開放實(shí)驗(yàn)室，北京 100081)

人類活動(dòng)(化肥施用、畜禽養(yǎng)殖糞便、居民生活和工業(yè)污水)引起的地下水硝酸鹽污染早已成為全球性的嚴(yán)重環(huán)境問題之一。飲用高硝態(tài)氮含量的地下水可危及人類健康安全[1]，如引發(fā)嬰兒高鐵血紅蛋白癥[2-3]、消化道癌癥和非霍金斯淋巴瘤[4-5]、甲狀腺失調(diào)[6]。地下水硝態(tài)氮污染還會(huì)加劇以地下水補(bǔ)給的河流、湖泊等地表水的富營養(yǎng)化。

世界衛(wèi)生組織(WHO)推薦的飲用水硝態(tài)氮含量的限定標(biāo)準(zhǔn)為10 mg/L[7]。根據(jù)Singh和Sekhon[8]、Spalding和Exner[9]、Heathwaite等[10]的綜述，全世界許多地方的地下水硝態(tài)氮含量早已超過WHO限定標(biāo)準(zhǔn)。許多國家和地區(qū)的地下水硝態(tài)氮含量還呈上升趨勢(shì)，只有歐洲某些地方的地下水硝態(tài)氮含量自20世紀(jì)90年代開始已出現(xiàn)下降趨勢(shì)[11-12]，這主要得益于歐共體國家綜合執(zhí)行了歐盟硝態(tài)氮法令、水框架法令和共同農(nóng)業(yè)政策]等。

地下水是巢湖流域農(nóng)村居民的主要飲用水源，其地下水硝酸鹽污染由來已久。在合肥市及其郊區(qū)，1/3以上的居民水井的硝態(tài)氮含量超過WHO限定標(biāo)準(zhǔn)[13-14]。2009年冬季對(duì)巢湖流域不同土地利用類型的井水進(jìn)行采樣分析，其地下水硝態(tài)氮含量超標(biāo)(WHO限定標(biāo)準(zhǔn))率的平均值為22.92%，其中村莊井水的超標(biāo)率高達(dá)57.14%[15]。本研究在上述工作的基礎(chǔ)上，又對(duì)2010年春季和夏季的巢湖流域的地下水硝態(tài)氮含量進(jìn)行了監(jiān)測和分析，旨在進(jìn)一步探討巢湖流域地下水硝態(tài)氮含量的空間分布格局、季節(jié)變化規(guī)律及其影響因素，為巢湖流域乃至全國有效控制地下水硝態(tài)氮污染提供科學(xué)依據(jù)。

1 研究方法

1.1 研究區(qū)域概況

巢湖流域位于安徽省中部，屬于亞熱帶濕潤季風(fēng)氣候，多年平均溫度15—16℃，多年平均降水量950—1250mm。農(nóng)業(yè)以種植業(yè)為主，作物以水稻為主。水田主要種植單季稻或水稻-油菜(冬小麥)兩季輪作，旱地主要種植棉花、大豆、花生、紅薯等。

1.2 樣品采集

2009年11月23日至12月5日(冬季)、2010年4月10日至21日(春季)和2010年9月4日至13日(夏季)分別對(duì)巢湖流域不同土地利用類型的井水進(jìn)行了水樣采集，采樣井?dāng)?shù)量分別為253個(gè)、249個(gè)和230個(gè)。樣品采集與保存方法見顧穎等[15]。

1.3 肥料施用情況調(diào)查

在地下水采樣點(diǎn)附近，調(diào)查農(nóng)作物的施肥情況，調(diào)查對(duì)象為當(dāng)?shù)氐霓r(nóng)民，調(diào)查內(nèi)容為不同作物的肥料施用類型以及年施用量。巢湖流域施用的化肥主要有尿素、碳酸氫銨、磷酸二銨和復(fù)合肥，其純氮折算系數(shù)分別為46%、17%、18%和13%。

1.4 樣品分析測定

測定硝態(tài)氮的儀器為美國LACHAT公司QuickChem流動(dòng)注射分析儀。采用的檢測方法為QuikChem12-107-04-1-1B，硝態(tài)氮檢測范圍為0.025—20 mg/L，檢測限為0.005 mg/L。當(dāng)檢測的樣品的硝態(tài)氮含量超過20 mg/L，要對(duì)樣品進(jìn)行稀釋，然后再測定。

1.5 地下水硝態(tài)氮污染評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)

根據(jù)王慶鎖等[16]確定的地下水硝態(tài)氮污染評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，將地下水質(zhì)量分為6個(gè)等級(jí)，即硝態(tài)氮含量0—2.5 mg/L為優(yōu)質(zhì)；2.5—5.0 mg/L為良好；5.0—7.5 mg/L為一般；7.5—10.0 mg/L為達(dá)標(biāo)，但已處于警戒狀態(tài)；10—20mg/L為超標(biāo)，即超過世界衛(wèi)生組織(WHO)規(guī)定的飲用水硝態(tài)氮含量小于10 mg/L的限定標(biāo)準(zhǔn)；≥20 mg/L為嚴(yán)重超標(biāo)，即我國地下水質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB/T 14848-93)的限定值。

2 結(jié)果與分析

2.1 巢湖流域地下水硝態(tài)氮含量的空間分布格局

2.1.1 地下水硝態(tài)氮含量的總體狀況

冬季(2009年)、春季(2010年)和夏季(2010年)巢湖流域的地下水硝態(tài)氮含量的調(diào)查結(jié)果見圖1。冬季、春季和夏季巢湖流域的地下水硝態(tài)氮含量平均值分別為7.13 mg/L、7.22mg/L和5.82mg/L，低于WHO飲用水硝態(tài)氮含量限定標(biāo)準(zhǔn)10 mg/L。但不同采樣點(diǎn)的地下水硝態(tài)氮含量差異較大，冬季、春季和夏季的變異系數(shù)分別高達(dá)124.0%、133.7%和131.4%。

整個(gè)流域有20%以上的采樣井的地下水硝態(tài)氮含量超標(biāo)和嚴(yán)重超標(biāo)(≥10 mg/L)，其中冬季、春季和夏季分別占采樣井總數(shù)的22.9%、23.3%和20.9%。冬季、春季和夏季地下水硝態(tài)氮含量嚴(yán)重超標(biāo)(≥20 mg/L)的分別占采樣井總數(shù)的7.1%、7.6%和3.9%。

2.1.2 地下水硝態(tài)氮含量的地理分布格局

通過分析圖1可以看出，冬季、春季和夏季巢湖流域地下水硝態(tài)氮含量的空間分布格局極其相似，并呈現(xiàn)出明顯的地理分布特征。

巢湖北部地區(qū)的地下水硝態(tài)氮含量高于南部地區(qū)。巢湖北部區(qū)冬季、春季和夏季的地下水硝態(tài)氮含量的平均值分別為9.74、10.17 mg/L和9.26 mg/L，分別相當(dāng)于巢湖南部地區(qū)的1.8、2.2倍和2.4倍。在巢湖北部地區(qū)，1/2以上的采樣井地下水硝態(tài)氮含量在冬季、春季和夏季均≥5mg/L，其中1/3以上的采樣井的地下水硝態(tài)氮含量≥10 mg/L；而在巢湖南部地區(qū)，2/3以上的采樣井的地下水硝態(tài)氮含量在3個(gè)季節(jié)則均< 5mg/L，其中不足15%的采樣井的地下水硝態(tài)氮含量≥10 mg/L。巢湖流域地下水硝態(tài)氮含量的空間分布與作物種植模式和降水量大小有關(guān)。在巢湖北部區(qū)，降水量較少(降水量950—1100mm)，多采用水稻-油菜(或小麥)兩季輪作的種植模式，氮肥施用量較高(表1)而淋洗程度較低，因而地下水硝態(tài)氮含量較高；而在巢湖南部地區(qū)，降水量較多(降水量1100—1300mm)，多采用單季水稻種植模式，氮肥施用量較低而淋洗程度較高，因而地下水硝態(tài)氮含量較低。

表1 巢湖流域3種土地利用類型的化肥氮的施用量

巢湖流域的地下水硝態(tài)氮含量空間格局與地形分布相吻合。在巢湖南部地區(qū)，地下水硝態(tài)氮含量具有從西部山區(qū)向東部平原逐漸升高的趨勢(shì)，即金安<舒城<肥西<廬江。在巢湖北部區(qū)，東北部江淮分水嶺丘陵區(qū)的地下水硝態(tài)氮含量較低，而其他地方則相對(duì)較高。

2.1.3 不同土地利用類型的地下水硝態(tài)氮含量

總的來看，巢湖流域不同土地類型的地下水硝態(tài)氮含量排序是村莊>菜地>旱地>鄉(xiāng)鎮(zhèn)>水稻-油菜(或小麥)輪作田>果園>單季水稻田>養(yǎng)殖場(圖2)。

村莊地下水的硝態(tài)氮污染最為嚴(yán)重。村莊地下水硝態(tài)氮含量平均值在冬季、春季和夏季均大于15 mg/L，其中春季和夏季還分別高于20 mg/L。有50%以上的村莊地下水硝態(tài)氮含量超標(biāo)或嚴(yán)重超標(biāo)(≥10 mg/L)，其中20%以上的嚴(yán)重超標(biāo)(≥20 mg/L)。

其次，菜地的地下水硝酸鹽污染較為嚴(yán)重。菜地地下水硝態(tài)氮含量平均值在冬季、春季和夏季分別接近或超過10mg/L(WHO飲用水硝態(tài)氮含量限定標(biāo)準(zhǔn))而小于15mg/L。有40%以上的菜地地下水硝態(tài)氮含量超標(biāo)或嚴(yán)重超標(biāo)(≥10 mg/L)，但夏季無嚴(yán)重超標(biāo)現(xiàn)象。

再次是旱地、鄉(xiāng)鎮(zhèn)、水稻-油菜(或小麥)輪作田。這3種土地類型的地下水硝態(tài)氮含量平均值在冬季、春季和夏季分別大于5 mg/L而小于10 mg/L。有15%以上的采樣井地下水硝態(tài)氮含量超標(biāo)，但夏季鄉(xiāng)鎮(zhèn)井的地下水硝態(tài)氮含量無嚴(yán)重超標(biāo)現(xiàn)象。

果園地下水硝態(tài)氮含量比較低。果園地下水硝態(tài)氮含量平均值在冬季高于5mg/L而在春季和夏季則分別低于5 mg/L。在冬季和春季25%以上的采樣井出現(xiàn)超標(biāo)現(xiàn)象，而夏季則無超標(biāo)現(xiàn)象。單季水稻田的地下水硝態(tài)氮含量也比較低。單季水稻田地下水硝態(tài)氮含量平均值在3個(gè)季節(jié)都小于5 mg/L。僅有7.8%以上的單季水稻田采樣井的地下水硝態(tài)氮含量超標(biāo)或嚴(yán)重超標(biāo)(≥10 mg/L)，其中2%以上的嚴(yán)重超標(biāo)(≥20 mg/L)。

畜禽(奶牛和肉雞)養(yǎng)殖場的地下水硝態(tài)氮含量最低。3個(gè)季節(jié)的養(yǎng)殖場地下水硝態(tài)氮含量平均值最高僅為2.97mg/L，沒有出現(xiàn)超標(biāo)和嚴(yán)重超標(biāo)現(xiàn)象。

圖1 巢湖流域冬季、春季和夏季地下水的采樣點(diǎn)及硝態(tài)氮含量分布

圖2 不同土地利用類型地下水硝態(tài)氮含量的季節(jié)變化

2.1.4綠色水稻田與傳統(tǒng)水稻田的地下水硝態(tài)氮含量

巢湖流域綠色水稻田的地下水硝態(tài)氮含量比傳統(tǒng)水稻田低(圖3)。例如，肥東縣冬季、春季和夏季綠色水稻田的地下水硝態(tài)氮含量平均值分別為6.92、4.48mg/L和3.28mg/L，比傳統(tǒng)水稻田分別低6.21%、52.68%和68.90%。綠色水稻田的地下水硝態(tài)氮超標(biāo)率分別為16.67%、16.67%和0%，沒有嚴(yán)重超標(biāo)現(xiàn)象；而傳統(tǒng)水稻田的超標(biāo)率分別為31.40%、27.50%和22.22%，嚴(yán)重超標(biāo)率為8.57%、5.00%和0%。綠色水稻田的地下水硝態(tài)氮含量相對(duì)較低主要與其化肥氮的施用量較少有關(guān)。肥東縣綠色水稻田的年平均化肥氮施用量為280.59 kg/hm2，比傳統(tǒng)水稻田低56.32 kg/hm2。

圖3 綠色水稻產(chǎn)區(qū)與非綠色水稻產(chǎn)區(qū)地下水硝態(tài)氮含量的季節(jié)變化

2.2 巢湖流域地下水硝態(tài)氮含量的季節(jié)變化格局

2.2.1地下水硝態(tài)氮含量的季節(jié)變化的總體趨勢(shì)

總的來看，巢湖流域地下水硝態(tài)氮含量的季節(jié)變化格局為冬季≈春季>夏季(圖4)，這種季節(jié)變化格局主要受降水因素的影響。冬季和春季巢湖流域的降水量相對(duì)較少，地下水水位較深(冬季2.40m，春季1.64m)，對(duì)地下水硝態(tài)氮含量的稀釋程度低，因此冬季和春季的地下水硝態(tài)氮含量較高。而夏季巢湖流域降水量多且頻繁，地下水水位較淺(夏季1.36m)，再加上地表水灌溉，降水和灌溉水很快滲入到地下水，并通過地下徑流匯入地表水，從而強(qiáng)烈地稀釋了地下水的硝態(tài)氮含量，導(dǎo)致夏季的地下水硝態(tài)氮含量最低。

圖4 巢湖流域地下水硝態(tài)氮含量季節(jié)變化

2.2.2不同土地利用類型地下水硝態(tài)氮含量的季節(jié)變化格局

從巢湖流域不同土地利用類型的地下水硝態(tài)氮含量的季節(jié)變化格局來看，絕大多數(shù)的土地利用類型的地下水硝態(tài)氮含量是冬季和春季分別大于夏季(圖2)。但不同土地利用類型的地下水硝態(tài)氮含量的季節(jié)變化格局不同，地下水硝態(tài)氮含量季節(jié)變化趨勢(shì)呈現(xiàn)出冬季>春季>夏季的土地類型為菜地、水稻-油菜(或小麥)兩季輪作田、單季水稻田和果園，其冬季地下水硝態(tài)氮含量分別為15.03、6.81、4.74 mg/L和8.72mg/L，比春季分別提高38.8%、8.8%、5.6%和100.0%，比夏季分別提高58.7%、19.7%、28.8%和187.8%。

地下水硝態(tài)氮含量季節(jié)變化趨勢(shì)呈現(xiàn)出春季>冬季>夏季的土地類型為旱地、鄉(xiāng)鎮(zhèn)、畜禽養(yǎng)殖場，其春季的地下水硝態(tài)氮含量分別為9.60、7.83mg/L和2.97mg/L，比冬季分別提高17.5%、9.8%和98.0%，比夏季分別提高40.6%、46.9%和257.8%。

地下水硝態(tài)氮含量季節(jié)變化趨勢(shì)呈現(xiàn)出春季>夏季>冬季的土地類型為村莊。村莊春季的地下水硝態(tài)氮含量為26.05mg/L，比夏季和冬季分別提高了28.3%和67.0%。

3 結(jié)論與討論

巢湖流域的地下水硝酸鹽污染狀況還是比較嚴(yán)重的。冬季、春季和夏季的地下水硝態(tài)氮含量平均值分別為7.13、7.22mg/L和5.82mg/L，其超標(biāo)率(≥10 mg/L)均超過20%，并出現(xiàn)嚴(yán)重超標(biāo)現(xiàn)象(≥20 mg/L)。不同采樣點(diǎn)的地下水硝態(tài)氮含量差異較大，其變異系數(shù)均高于120%。巢湖流域地下水硝態(tài)氮含量分別與化肥氮的施用量和人口密度呈正相關(guān)[15]。冬季、春季和夏季巢湖流域地下水硝態(tài)氮含量地理分布極其相似。巢湖北部地區(qū)的地下水硝態(tài)氮含量高于南部地區(qū)。在巢湖北部地區(qū)，東北部江淮分水嶺丘陵區(qū)的地下水硝態(tài)氮含量較低。在巢湖南部地區(qū)，地下水硝態(tài)氮含量具有從西部山區(qū)向東部平原逐漸升高的趨勢(shì)。巢湖流域地下水硝態(tài)氮含量的分異特征是由降水量、土地利用類型、作物種植模式、肥料的施用量、人口密度等空間異質(zhì)性而造成的。

巢湖流域不同土地類型的地下水硝態(tài)氮含量排序是村莊>菜地>旱地>鄉(xiāng)鎮(zhèn)>水稻-油菜(或小麥)輪作田>果園>單季水稻田>養(yǎng)殖場。許多研究也發(fā)現(xiàn)高的地下水硝態(tài)氮含量出現(xiàn)在村莊[15-18]和菜地[15-16, 18-19]。村莊地下水高的硝態(tài)氮含量可能與庭院蔬菜種植而長期大量的施用肥料(化肥和有機(jī)肥等)以及廁所糞便長期堆積造成的硝態(tài)氮滲漏有關(guān)。菜地的地下水硝態(tài)氮含量普遍偏高也與肥料的過量施用有關(guān)。 巢湖流域水稻田的化肥氮的施用量比旱地高(表1)，但其地下水的硝態(tài)氮含量反而較低，這可能與水稻田灌溉稀釋和反硝化作用強(qiáng)烈有關(guān)。單季稻田的地下水硝態(tài)氮含量低于水稻-油菜(或小麥)輪作田，其原因一是單季水稻田的年施氮量低(表1)，二是冬季和春季調(diào)查時(shí)還沒有施肥。巢湖流域綠色水稻田的地下水硝態(tài)氮含量比傳統(tǒng)水稻田低，這歸因于較少的肥料施用量。

巢湖流域地下水硝態(tài)氮含量的季節(jié)變化總趨勢(shì)為冬季≈春季>夏季，這主要與降水量對(duì)地下水硝態(tài)氮的稀釋有關(guān)。但不同土地利用類型的地下水硝態(tài)氮含量的季節(jié)變化格局不同，其中地下水硝態(tài)氮含量呈現(xiàn)冬季>春季>夏季的土地類型為菜地、水稻田和果園，春季>冬季>夏季的土地類型為旱地、鄉(xiāng)鎮(zhèn)、畜禽養(yǎng)殖場，春季>夏季>冬季的土地類型為村莊，這可能與不同土地利用類型的施肥量、施肥時(shí)間的不同有關(guān)。對(duì)于水稻-油菜(或冬小麥)輪作田而言，冬季調(diào)查時(shí)油菜剛移栽(或小麥已播種并出苗)，已施完底肥。春季調(diào)查時(shí)剛追完肥。冬季和春季施入的氮肥被降水淋溶而進(jìn)入地下水，從而引起地下水硝態(tài)氮含量的升高。由于油菜(或冬小麥)的底肥氮的施用量高于春季的追肥量，且冬季的降水量又比春季少，對(duì)地下水硝態(tài)氮含量的稀釋程度低，因此冬季的地下水硝態(tài)氮含量比春季高。夏季調(diào)查時(shí)水稻已施肥兩個(gè)多月，水稻生長發(fā)育吸收了一定量的肥料。又由于夏季降水量多，加上地表水灌溉，水稻長期處于淹水厭氧狀態(tài)，地下水的硝態(tài)氮被強(qiáng)烈的稀釋和反硝化而減少，引起夏季稻田的地下水硝態(tài)氮含量最低。對(duì)于單季水稻田而言，冬季采樣時(shí)水稻剛收獲完不久，春季采樣時(shí)還沒有種植水稻，即都沒有進(jìn)行施肥，故地下水中殘留的硝態(tài)氮被降水進(jìn)一步稀釋，而導(dǎo)致冬季的地下水硝態(tài)氮含量高于春季。對(duì)菜地而言，調(diào)查的對(duì)象是保護(hù)地蔬菜，蔬菜在秋季種植，冬季上市；冬末又種植，春季和初夏上市；仲夏一般不種植，也無施肥。因此，夏季菜地的地下水硝態(tài)氮含量最低。冬季菜地地下水硝態(tài)氮含量高于春季，可能與冬季菜地的施肥量高、降水量較少有關(guān)。對(duì)于村莊而言，庭院種植的是露地蔬菜，春季、夏季和秋季都進(jìn)行種植而施肥，而冬季為收獲期不施肥，因此春季和夏季的硝態(tài)氮含量高于冬季，又因春季降水量比夏季少，因此春季的地下水硝態(tài)氮含量最高。

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