基于PPKTP晶體的飛秒激光倍頻實驗研究

劉 延，李文萍，葉 惠，趙連潔，張安寧，*

(1.湖南師范大學(xué)物理與信息科學(xué)學(xué)院，中國長沙 410081;2.北京航天控制儀器研究所，中國北京 100854)

“量子糾纏”被稱為“量子力學(xué)的精髓”［1］，它“反映了量子力學(xué)的本質(zhì)——相干性、或然性和空間非定域性”［2］，這些性質(zhì)深刻影響著人們對物理世界的認知和理解，同時也為人們探索物理世界提供了全新的方法、手段和資源.在量子計算和量子通信等領(lǐng)域，量子糾纏已經(jīng)得到了廣泛應(yīng)用［3-4］，而這些應(yīng)用得益于人們不斷制備出新型高效率的量子糾纏源.在多光子糾纏研究領(lǐng)域，研究者常利用780 nm的飛秒激光脈沖經(jīng)過LBO等非線性晶體，倍頻產(chǎn)生390 nm激光脈沖，再利用參量下轉(zhuǎn)換過程產(chǎn)生糾纏光子對［5］和多光子糾纏態(tài)［6］.但是，LBO晶體二階非線性系數(shù)較低，需要較高的基頻激光能量，而且制備的390 nm激光模式較差.作者在本研究中，利用單脈沖能量僅為0.66 nJ、功率165 mW的780 nm飛秒激光，倍頻得到單脈沖能量0.09 nJ、功率23 mW的390 nm的紫外脈沖激光，轉(zhuǎn)換效率為13.9%，且激光模式極優(yōu)、線寬很窄.這為利用PPKTP等新型高效率的非線性晶體，研制低功耗、小體積、高效率的新型多光子糾纏源，提供了一種有價值的紫外激光光源.

1 周期極化晶體倍頻的理論

激光與各向異性晶體介質(zhì)相互作用可用三波混頻方程組來描述［7］:

式中相位失配因子為

若三波是相位匹配的，則Δk=0，三個光子滿足動量守恒.

光學(xué)倍頻(二次諧波)過程可用三波耦合方程處理.此時，基波頻率ω1=ω2=ω，二次諧波頻率ω3=2ω，并考慮倍頻情況下的簡并因子D=1，引進倍頻系數(shù)d代替極化率:d=.于是，耦合波方程可簡化為:

在小信號近似情況下(認為基頻光波無轉(zhuǎn)化損失與傳播損耗，基頻光波在作用過程中隨z的變化可以忽略)，計算得到光倍頻轉(zhuǎn)換效率η(光倍頻轉(zhuǎn)換效率η=輸出倍頻光功率P2/輸入基頻光功率P1):

式中，L為晶體長度;S為光束橫截面積;Δk為波失失配量，如果Δk=0，非線性相互作用就會得到增強，如果Δk≠0，非線性相互作用就會減弱，當(dāng)Δk很大時，非線性相互作用可能不會發(fā)生.

作者采用準(zhǔn)相位匹配技術(shù)［8-9］實現(xiàn)光學(xué)倍頻，即通過周期性地調(diào)制非線性介質(zhì)的二階極化率補償基頻光波和二次諧波由于介質(zhì)色散引起的相位差，獲得二次諧波的相干增強輸出.

2 倍頻實驗裝置

采用準(zhǔn)相位匹配技術(shù)實現(xiàn)飛秒激光脈沖PPKTP晶體倍頻實驗.實驗中，使用Menlosystem公司M-Fiber A 780的飛秒激光作為基頻光，輸出激光的中心波長為780 nm、脈寬為100 fs、重復(fù)頻率為250 MHz、功率為165 mW、脈沖的峰值能量為0.66 nJ.該激光光束為高斯型光束，M2因子為1.02.用光束分析儀測量得到的光束亮斑(如圖1所示)，光束直徑約為1 mm.用高分辨率光譜儀測量得到了激光脈沖的光譜圖(如圖2所示)，頻譜寬約為15 nm.

圖1 基頻光光斑Fig.1 The light spot of fundamental frequency light

圖2 基頻光光譜Fig.2 The spectrum of fundamental frequency light

利用PPKTP晶體進行飛秒激光脈沖倍頻實驗的裝置如圖3所示.基頻光從激光器出射，經(jīng)兩個反射鏡M(780 nm反射鏡)準(zhǔn)直，通過聚焦透鏡L耦合到I型PPKTP晶體中.基頻光的偏振方向為豎直方向(Vertical)，與PPKTP晶體的本征偏振方向(Vertical)相同，保證了倍頻實驗的最優(yōu)實現(xiàn).PPKTP晶體的尺寸為10 mm×2 mm×1 mm(長×寬×高)，極化周期為2.95 μm，兩端面均鍍有780 nm和390 nm激光增透膜.將PPKTP晶體置于晶體溫控爐中，溫控爐被固定在三維平移臺上.溫控爐的溫度調(diào)節(jié)范圍為25℃到200℃，精度為0.1℃.選擇合適的聚焦透鏡L，并精確調(diào)節(jié)PPKTP晶體的位置，使光束束腰位于晶體中心.

圖3 實驗裝置圖Fig.3 Experimantal setup

光束經(jīng)PPKTP晶體，獲得390 nm倍頻紫外光(但其中混雜780 nm基頻光及其他雜散光).隨后，光束經(jīng)過6 個光學(xué)器件，包括 4 個45°雙色分光鏡(M1、M2、M5、M6)和 2 個濾波片(M3、M4)，其中 M1、M2、M5、M6為高反390 nm(反射率99.9%)高透780 nm(透過率98%)的雙色分光鏡，M3為785 nm帯阻濾波片(Tavg＞80%350～400 nm;Tavg ＞ 93%400～742.1 nm;Tavg＞93%827.9～1 600 nm;ODabs＞6 785 nm)，M4為390 nm帶通濾波片(Tavg＞90%381～399 nm;ODavg＞5 200～340 nm;ODavg＞3.3 340～345 nm;ODavg＞3.3 423～428 nm;ODavg＞5 428～1 000 nm).按照圖3擺放PPKTP晶體后的光學(xué)器件，其一是為了較好地濾掉780 nm泵浦光及其他雜散光，得到純凈單一的390 nm倍頻光;其二是為了給接下來利用Ⅱ型參量下轉(zhuǎn)換過程制備量子糾纏源的實驗提供方便.最后，對倍頻光進行功率測量和光譜分析.

3 倍頻實驗過程與結(jié)果

實驗中將中心波長為780 nm、頻譜寬為15 nm、脈寬為100 fs、重復(fù)頻率為250 MHz、輸出功率為165 mW的飛秒激光脈沖作為基頻光.

參考Boyd和Kleinman對倍頻實驗中高斯光束聚焦問題的研究［10］，根據(jù)高斯光束傳播規(guī)律［11］，可計算得到倍頻實驗中聚焦在PPKTP晶體中心的光束的最佳束腰半徑為22 μm.實驗中選擇不同焦距的聚焦透鏡，使光束束腰位于PPKTP晶體的中心位置，經(jīng)PPKTP晶體倍頻后，分別測量倍頻光的光功率，并計算倍頻效率(倍頻效率=倍頻光功率/泵浦光功率×100%)，具體結(jié)果見表1.

表1 光束束腰半徑、倍頻光功率和倍頻效率在不同聚焦透鏡焦距下的比較Tab.1 Comparison of the beam waist radius，power of frequency doubling light and the efficiency of frequency doubling for different focal length of lens

由表1可知，用F=50 mm的聚焦透鏡比用F=100 mm的聚焦透鏡進行倍頻實驗得到的倍頻效率要高，但用F=50 mm的聚焦透鏡進行實驗時，觀察到390 nm倍頻光模式不斷變化，且功率不斷下降，倍頻光如圖4所示.這是光致折射效應(yīng)(激光脈沖與介質(zhì)相互作用時會引起介質(zhì)折射率的改變)所導(dǎo)致的光束發(fā)散或畸變的現(xiàn)象.若入射激光的強度超過晶體介質(zhì)的強度損傷閾值，還會引起晶體介質(zhì)的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的改變，使晶體受到損害.

經(jīng)過綜合考慮，作者最后選擇了焦距F=100 mm的聚焦透鏡，PPKTP晶體中心光束的腰斑半徑約為42 μm.

在選擇聚焦透鏡焦距F=100 mm的情況下，緩慢改變晶體溫度(間隔0.1℃)測量得到倍頻光功率隨晶體溫度變化的關(guān)系曲線(如圖5所示).從圖中可以確定晶體的最佳倍頻溫度為55℃左右，但是，不同于連續(xù)激光倍頻實驗［12-13］，利用飛秒激光脈沖進行PPKTP晶體倍頻實驗時，倍頻光功率對晶體溫度并不敏感，倍頻效率的變化很小.這是由于飛秒激光的光譜較寬，實驗中不僅有二倍頻效應(yīng)還有和頻效應(yīng)，因此在較寬的溫度范圍內(nèi)，不同波長的和頻效應(yīng)依次發(fā)生，而輸出功率基本保持恒定.

圖4 F=50 mm時，倍頻光光斑Fig.4 The light spot of frequency doubling light(F=50 mm)

圖5 倍頻光功率隨晶體溫度變化的關(guān)系曲線Fig.5 The relationship between frequency doubling light power and temperature

在晶體溫度T=55℃時得到了中心波長為390 nm、光功率約為23 mW的倍頻光，，倍頻效率約為13.9%.用光束分析儀測量得到390 nm倍頻光束亮斑(如圖6所示).用高分辨率光譜儀測量得到了390 nm倍頻光的光譜圖(如圖7所示)，譜寬約為0.6 nm，相干時間為3.3 ps，譜寬變窄，脈寬展寬.由于超短激光脈沖的頻譜較寬，包含多個頻率成分，對于PPKTP晶體倍頻而言，各個頻率成分無法同時滿足相位匹配條件，引起“光譜過濾”，導(dǎo)致倍頻光譜窄化.考慮到晶體中存在色散，基頻光的群速度和倍頻光的群速度不一致，使得基頻光和倍頻光在時域上逐漸分離，從而引起倍頻光的脈沖展寬.

圖6 F=100 mm時，倍頻光光斑Fig.6 The light spot of frequency doubling light(F=100 mm)

圖7 F=100 mm時，倍頻光光譜Fig.7 The spectrum of frequency doubling light(F=100 mm)

倍頻實驗中獲得的390 nm紫外倍頻光滿足利用Ⅱ型參量下轉(zhuǎn)換過程制備糾纏光子實驗對于泵浦光的要求.

4 結(jié)束語

對脈寬為100 fs超短激光脈沖在PPKTP晶體中的倍頻進行了實驗研究，并分析了倍頻實驗結(jié)果，發(fā)現(xiàn)倍頻轉(zhuǎn)換效率對溫度匹配并不敏感，倍頻光譜寬大幅變窄.在單次通過PPKTP晶體的情況下，獲得了光功率約為23 mW、中心波長為390 nm、譜寬為0.6 nm的倍頻光.實驗裝置簡單，便于調(diào)節(jié)，為利用PPKTP等新型高效率的非線性晶體，研制低功耗、小體積、高效率的新型多光子糾纏源，提供了一種有價值的紫外激光光源.

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