霾期間上海低層氣溶膠微物理屬性與地面相對濕度分析

黃家敏，陳星宇，安靜宇，楊洪海，陳勇航*，王秀珍，張華，徐婷婷，劉巖

（1.東華大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，上海 201620；2.杭州師范大學(xué)遙感與地球科學(xué)研究院，浙江 杭州 310018；3.中國氣象局國家氣候中心，北京 100081）

霾期間上海低層氣溶膠微物理屬性與地面相對濕度分析

黃家敏1，陳星宇1，安靜宇1，楊洪海1，陳勇航1*，王秀珍2*，張華3，徐婷婷1，劉巖1

（1.東華大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，上海 201620；2.杭州師范大學(xué)遙感與地球科學(xué)研究院，浙江 杭州 310018；3.中國氣象局國家氣候中心，北京 100081）

用2007年1月至2010年11月美國國家航空航天局（NASA）的CALIPSO星載激光雷達(dá)資料，通過532 nm總后向散射系數(shù)、體積退偏比和色比，分析了上海地區(qū)霾期間低層0～2 km高度氣溶膠微物理屬性與地面相對濕度的關(guān)系。結(jié)果表明，當(dāng)?shù)孛嫦鄬穸葹?5%～80%時，后向散射系數(shù)在0～0.001 km-1·sr-1范圍內(nèi)出現(xiàn)的頻率最大；當(dāng)?shù)孛嫦鄬穸葹?0%～65%時，后向散射系數(shù)大于0.001 km-1·sr-1的頻率最大；低層大氣中聚集的主要是規(guī)則氣溶膠粒子，當(dāng)?shù)孛嫦鄬穸葹?5%～80%時，氣溶膠粒子最為規(guī)則，其次為80%～95%的地面相對濕度。當(dāng)?shù)孛嫦鄬穸葹?0%～65%時，不規(guī)則氣溶膠粒子所占比重較大；霾期間，低層大氣中細(xì)粒子氣溶膠均占主導(dǎo)地位，但隨著地面相對濕度的增大，氣溶膠粒子粒徑逐漸增大。在地面相對濕度為80%～95%時，大顆粒氣溶膠相對較多。

霾；相對濕度；氣溶膠；CALIPSO；微物理屬性

上海作為近30 a來全球經(jīng)濟(jì)發(fā)展最快的城市之一，在大量土地被工業(yè)化利用、植被減少、企業(yè)工廠蓬勃發(fā)展，人口和機(jī)動車輛劇增的情況下，多種污染物排放居高不下，已成為我國霾嚴(yán)重污染區(qū)域之一。霾是一種低能見度天氣現(xiàn)象，而空氣濕度會影響大氣氣溶膠的消光特性，從而影響大氣能見度，并且其復(fù)雜的化學(xué)成分和沉降過程也給人體健康和生態(tài)環(huán)境帶來不利影響[1]，因此近年來霾的研究受到普遍關(guān)注。

國內(nèi)外對霾的研究主要集中在兩方面，一是研究霾的氣象學(xué)特征及危害，如城市霾天氣的判定[2]、霾的成因分析[3]、霾日天氣氣候特征[4]以及霾與其它天氣現(xiàn)象的區(qū)別、監(jiān)測方法、危害[5]等方面；二是研究氣溶膠理化特征和輻射效應(yīng)，包括氣溶膠源解析[6，7]及化學(xué)、物理[8，9]和光學(xué)屬性[10]等方面。其中僅出現(xiàn)少量關(guān)于地面相對濕度與氣溶膠關(guān)系的研究，比如張立盛等[11]分析了地面相對濕度對氣溶膠輻射特性和輻射強(qiáng)迫的影響；韓道文等[12]研究了溫度和地面相對濕度對氣溶膠質(zhì)量濃度垂直分布的影響；楊軍等[13]發(fā)表了有關(guān)地面相對濕度對大氣氣溶膠粒子短波輻射特性的影響的研究結(jié)果；董真等[14]進(jìn)行了地面相對濕度對大氣氣溶膠可見輻射吸收的影響的研究，賀千山等[15]分析了地面相對濕度對干霾和濕霾的影響。風(fēng)速風(fēng)向、邊界層高度、相對濕度等氣象要素是影響上海地區(qū)灰霾形成與強(qiáng)度變化的重要因素，但關(guān)于地面相對濕度對霾期間低層大氣中氣溶膠微物理屬性影響的研究尚罕見。因此，本研究應(yīng)用CALIPSO衛(wèi)星觀測及地面氣象觀測資料，通過對532 nm總后向散射系數(shù)、體積退偏比、色比3個方面的分析，探討真實大氣環(huán)境下，霾期間地面相對濕度對上海低層氣溶膠散射能力、不規(guī)則程度和粒子大小等微物理屬性的影響，為上海霾污染的預(yù)報預(yù)警、污染控制以及數(shù)值模擬等研究工作提供參考。

1 資料與方法

本研究衛(wèi)星資料來源于CALIPSO衛(wèi)星搭載的正交極化云—?dú)馊苣z激光雷達(dá)（CALIOP）L1產(chǎn)品。CALIPSO由美國的NASA、Ball公司和法國國家空間研究中心（CNES）等聯(lián)合研制，于2006年4月28日成功發(fā)射升空。CALIOP是CALIPSO衛(wèi)星的主要有效載荷之一，具備識別氣溶膠、沙塵、煙塵以及卷云的能力。CALIPSO采用了偏振檢測技術(shù)，探測范圍廣，具有較高垂直分辨率和測量精度，能在包括海洋和陸地上空等全球范圍內(nèi)快速、連續(xù)、實時和長期地進(jìn)行大氣氣溶膠光學(xué)屬性和形態(tài)特征的探測[16]。

本研究資料主要采用2007年至2010年地面相對濕度氣象觀測數(shù)據(jù)和加載在CALIPSO衛(wèi)星上的激光雷達(dá)觀測的3個反演參量——532 nm總后向散射系數(shù)、體積退偏比以及色比。后向散射系數(shù)反映的是不同的大氣成分對太陽光的散射能力，它包括1 064 nm后向散射系數(shù)、532 nm總后向散射系數(shù)以及532nm垂直后向散射系數(shù)。色比表征的是大氣顆粒的相對大小，它是由1 064 nm后向散射系數(shù)與532 nm總后向散射系數(shù)的比值所決定。體積退偏比表征的是大氣顆粒的不規(guī)則程度，它是由532 nm垂直后向散射強(qiáng)度與532 nm平行后向散射強(qiáng)度的比值所決定。散射系數(shù)越大說明散射能力越強(qiáng)，體積退偏比越大說明顆粒物越不規(guī)則，色比越大說明顆粒物越大。本研究為探討低層大氣氣溶膠微物理屬性情況，將0～2 km高度層大氣的532 nm總后向散射系數(shù)、體積退偏比以及色比值進(jìn)行平均處理后得到本文所使用的分析數(shù)據(jù)。

本研究依據(jù)2010年6月1日實施的國家氣象行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)[17]，當(dāng)研究時段內(nèi)平均能見度小于10 km，平均地面相對濕度小于95%，無降水、沙塵暴、揚(yáng)沙、浮塵、煙幕、吹雪、雪暴等可造成視程障礙的天氣現(xiàn)象出現(xiàn)時，判識為霾。采用上海金山、寶山以及徐家匯這3個氣象站點2007年1月至2010年11月的地面觀測數(shù)據(jù)代表上海地區(qū)的霾天氣情況，并選出CALIPSO衛(wèi)星北京時間凌晨1點經(jīng)過上海的57個個例，再對0～2 km高度層大氣在不同地面相對濕度范圍（50%～65%、65%～80%、80%～95%）下的532 nm總后向散射系數(shù)、體積退偏比以及色比進(jìn)行比較和研究。

2 結(jié)果與討論

2.1 氣溶膠后向散射系數(shù)隨地面相對濕度的變化

CALIOP可獲得軌道白天和晚上的2個波長（532 nm和1 064 nm）的后向散射系數(shù)，其中532 nm總后向散射系數(shù)計算公式如下：

式中，β（z）表示后向散射系數(shù)，激光脈沖輸出波長為532 nm，下標(biāo)⊥和∥分別表示偏振光532 nm垂直光和532 nm平行光，T（2z）表示雙向大氣透過率：

式中，δm、δa和δo3分別表示氣體分子、氣溶膠和臭氧的消光系數(shù)，zsat代表衛(wèi)星的高度。

大氣氣溶膠形成，即分子簇的形成及其體積增大，影響氣溶膠粒子數(shù)濃度，且通過間接輻射效應(yīng)對氣候產(chǎn)生重要影響[18]。干狀態(tài)下，對于氣溶膠的光學(xué)性質(zhì)而言，顆粒物本身的濃度是最重要的，其次是氣溶膠的粒子譜分布、相對折射率，最后是顆粒物的形態(tài)。然而，上述決定氣溶膠光學(xué)性質(zhì)的參數(shù)本身都是相對濕度的函數(shù)，當(dāng)相對濕度達(dá)到60%以上時，相對濕度本身，或者說氣溶膠所吸收的水分就成為主導(dǎo)的控制因素。當(dāng)相對濕度達(dá)70%～80%時，水分一般可以貢獻(xiàn)氣溶膠總質(zhì)量的50%，甚至更多[19]。許多決定氣溶膠光學(xué)性質(zhì)的參數(shù)本身都是相對濕度的函數(shù)，對于大氣氣溶膠而言，細(xì)顆粒物通過吸濕增長，其粒徑可增大到對可見光散射更有效的范圍。有研究表明，雖然吸濕增長對氣溶膠光學(xué)性質(zhì)的影響具有“兩面性”，但在通常情況下，隨著環(huán)境相對濕度的增加，大氣氣溶膠對可見光的散射是增強(qiáng)的[19]。

事實上，大部分與氣溶膠化學(xué)、物理和光學(xué)性質(zhì)相關(guān)的環(huán)境測量都只能將環(huán)境大氣引入到受控制的室內(nèi)環(huán)境下測量，以上結(jié)論是在實驗室環(huán)境下研究得出的，而在真實大氣環(huán)境中，大氣氣溶膠對光的散射作用在其它因素的共同影響下隨地面相對濕度變化情況卻有所不同。

圖1是532 nm總后向散射系數(shù)在不同地面相對濕度范圍（50%～65%、65%～80%、80%～95%）下的頻率分布，可以看出無論地面相對濕度如何變化，532 nm總后向散射系數(shù)的變化趨勢不變。霾期間低層大氣532 nm總后向散射系數(shù)主要集中在0～0.003 km-1·sr-1，數(shù)值越大，出現(xiàn)頻率越低。在每隔0.001 km-1·sr-1的同一總后向散射系數(shù)范圍內(nèi)，隨著地面相對濕度的變化，大氣散射情況有所不同。532 nm總后向散射系數(shù)在0～0.001 km-1·sr-1范圍內(nèi)主要反映的是分子散射，它的頻率隨著地面相對濕度的增加先增大后略減小，在地面相對濕度為65%～80%范圍內(nèi)其頻率最高，達(dá)到48.12%（表1）；其次是地面相對濕度范圍為80%～95%時，其頻率為46.51%；532 nm總后向散射系數(shù)的頻率最低值出現(xiàn)在地面相對濕度為50%～65%范圍內(nèi)，僅為39.44%。而在后向散射系數(shù)為0.001～0.003 km-1·sr-1范圍內(nèi)，隨地面相對濕度的增加，后向散射系數(shù)的頻率值先減小后增大，在地面相對濕度為50%～65%范圍內(nèi)達(dá)到最高值35.81%；地面相對濕度范圍為80%～95%時的散射系數(shù)頻率值較其略低一些，為33.63%；最低的是地面相對濕度在65%～80%范圍內(nèi)的532 nm總后向散射系數(shù)頻率值，僅為29.77%。當(dāng)總后向散射系數(shù)大于0.003 km-1·sr-1時，532 nm總后向散射系數(shù)的頻率隨著地面相對濕度的增加而減小，在地面相對濕度為50%～65%范圍內(nèi)為最大。

產(chǎn)生以上變化的原因是多方面的，后向散射系數(shù)同日照、濕度、氣溫和風(fēng)速都負(fù)相關(guān)，與日照、氣溫和濕度的相關(guān)關(guān)系最為明顯[20]。本文數(shù)據(jù)來源于真實大氣環(huán)境，而真實大氣環(huán)境往往是復(fù)雜的，比如，當(dāng)某一時段光照強(qiáng)度變化或者風(fēng)速改變時，都會導(dǎo)致后向散射系數(shù)變化。因此，這里所得的結(jié)果是各因素綜合作用的結(jié)果，地面相對濕度只是其中的一個因素。另外，0～2 km大氣相對濕度值與地面相對濕度值很可能不一樣，也可能是導(dǎo)致以上變化的原因。

2.2 氣溶膠體積退偏比隨地面相對濕度的變化

體積退偏比是532 nm垂直后向散射系數(shù)與532 nm平行后向散射系數(shù)之比，反映了被測顆粒物的不規(guī)則程度，計算公式如下：

退偏比越大，說明顆粒物越不規(guī)則，通過退偏比可區(qū)分球形和非球形氣溶膠粒子。Liu等[21]研究指出沙塵氣溶膠粒徑大且不規(guī)則，體積退偏比較大;海洋氣溶膠和大陸氣溶膠主要由規(guī)則顆粒物組成，體積退偏比為0%～3%；煤煙體積退偏比范圍略大于海洋氣溶膠和大陸氣溶膠，體積退偏比為0%～5%[15]。由于氣溶膠親水增長，隨著空氣相對濕度的增加，更多水汽依附在氣溶膠表面，使得氣溶膠吸收更多水分，粒徑和形狀會發(fā)生不同程度的改變，例如硫酸銨和氯化鈉顆粒在地面相對濕度為90%時，其形狀會由原來的不規(guī)則幾何體轉(zhuǎn)變?yōu)榻魄蝮w[22]。

在真實大氣情況下，觀察到不同地面相對濕度體積退偏比的出現(xiàn)頻率分布見圖2，可看出不同的地面相對濕度條件下體積退偏比的變化趨勢基本相同。在三種地面相對濕度條件下，取值為0～10%的體積退偏比的出現(xiàn)頻率均達(dá)到最大，體積退偏比的出現(xiàn)頻率隨著體積退偏比的增大而逐漸減小，也就是越大的退偏比值出現(xiàn)頻率越少，體積退偏比為0～10%的氣溶膠所占比例遠(yuǎn)遠(yuǎn)多于其它取值范圍。但在每隔10%的同一范圍內(nèi)，隨著對應(yīng)地面相對濕度的不同，體積退偏比的出現(xiàn)頻率仍有變化。當(dāng)?shù)孛嫦鄬穸葹?0%～65%、65%～80%、80%～95%時，體積退偏比為0～10%的出現(xiàn)頻率分別為62.83%、72.21%、67.51%（表2），呈現(xiàn)先增大再減小的趨勢，當(dāng)?shù)孛嫦鄬穸葹?5%～80%時，體積退偏比的出現(xiàn)頻率相較于其它地面相對濕度時最大。當(dāng)體積退偏比在10%～100%范圍內(nèi)時，隨著地面相對濕度的增加，體積退偏比的出現(xiàn)頻率先減小后增大，地面相對濕度在65%～80%范圍內(nèi)的體積退偏比出現(xiàn)頻率相較于其它地面相對濕度最小，地面相對濕度范圍在50%～60%時的體積退偏比出現(xiàn)頻率最大。由此可知，霾發(fā)生期間，上海低層大氣中聚集的主要是規(guī)則氣溶膠粒子，且在地面相對濕度為65%～80%時最規(guī)則，而地面相對濕度為50%～60%時不規(guī)則氣溶膠粒子所占比例最大。

可見，氣溶膠粒子規(guī)則性并沒有隨著地面相對濕度的增加呈絕對的減小趨勢，這可能是由于0～2 km高度范圍內(nèi)的相對濕度是有變化的，再者，真實大氣環(huán)境中往往存在多種氣溶膠類型，不同氣溶膠受相對濕度的影響有所不同，例如，硫酸鹽氣溶膠極易受到相對濕度的影響，而黑碳?xì)馊苣z本身親水能力較弱，有些有機(jī)物氣溶膠甚至為完全疏水性[22]。

2.3 氣溶膠色比隨地面相對濕度的變化

色比是1 064 nm總后向散射系數(shù)與532 nm總后向散射系數(shù)之比:

大城市區(qū)域由于人類活動形成的霾天氣本質(zhì)主要是細(xì)粒子氣溶膠污染，細(xì)粒子顆粒物富含大量的有毒有害物質(zhì)，在大氣中的停留時間長，輸送距離遠(yuǎn)，因而對人體健康和大氣環(huán)境質(zhì)量的影響更大[23]。色比可識別顆粒物的大小，色比越大，顆粒物越大。在大氣中的氣溶膠隨著相對濕度的增加而發(fā)生凝結(jié)增長，隨著濕度的增加，吸濕性和溶解性氣溶膠粒子的尺度將隨之增大。當(dāng)相對濕度低于60%時，氣溶膠顆粒常以“干”的狀態(tài)存在于大氣當(dāng)中，其質(zhì)量濃度和粒子譜是影響散射能力的主要因素，但當(dāng)?shù)孛嫦鄬穸雀哂?0%后，相對濕度的影響則變得非常重要[24]，顆粒物基本的物理狀態(tài)發(fā)生明顯改變，其中顆粒物粒徑和形狀的變化最為明顯，如當(dāng)相對濕度為90%時，硫酸銨和氯化鈉顆粒的粒徑可分別增大1.8和2.2倍[22]。

低層氣溶膠的色比呈先增大后減小的趨勢（圖3），在0.2～0.4范圍內(nèi)達(dá)到最大，在50%～65%、65%～80%、80%～95%的地面相對濕度下，其頻率分別達(dá)到16.55%、17.13%、15.51%（表3），相較于532 nm總后向散射系數(shù)與體積退偏比，色比的變化比較平緩。從不同地面相對濕度上來看，當(dāng)色比為0～0.4時，同一地面相對濕度下色比頻率逐漸增加，但隨著地面相對濕度的增大，色比頻率有先增后減的趨勢；當(dāng)色比為0.4～0.6時，在不同地面相對濕度下色比的頻率較為相近，隨著地面相對濕度的增大略微有減小的趨勢；當(dāng)色比為0.6～1.2時，隨著地面相對濕度的增加，色比的頻率先減小后增大，在地面相對濕度為65%～80%時最?。划?dāng)色比為1.2～2.0時，其頻率隨著地面相對濕度的增大而增大，因此，相較于其它地面相對濕度范圍，在低層大氣中，地面相對濕度在80%～95%范圍內(nèi)時，大顆粒氣溶膠相對較多。

隨著地面相對濕度的增加，總體上色比是呈增大趨勢的，這主要是氣溶膠吸濕增長[25]的原因。當(dāng)相對濕度達(dá)到潮解點時，氣溶膠會瞬間吸收大量水分因而粒徑增大，當(dāng)相對濕度低于風(fēng)化點時，氣溶膠會釋放大量水分，使其結(jié)晶而粒徑變小。當(dāng)相對濕度由50%上升到90%時，細(xì)粒徑氣溶膠的粒徑約增大1.46倍，而更小粒徑的氣溶膠約增大1.12倍[26]。

3 結(jié)論

（1）霾期間，上海低層大氣532 nm總后向散射系數(shù)主要集中在0～0.003 km-1·sr-1，數(shù)值越大，出現(xiàn)頻率越低。無論地面相對濕度如何變化，532 nm總后向散射系數(shù)的這種變化趨勢不變。當(dāng)后向散射系數(shù)在0～0.001 km-1·sr-1范圍內(nèi)時，其頻率在地面相對濕度為65%～80%時最大；當(dāng)后向散射系數(shù)大于0.001 km-1·sr-1時，其頻率在地面相對濕度為50%～65%時最大。

（2）低層大氣中聚集的主要是規(guī)則氣溶膠粒子。當(dāng)?shù)孛嫦鄬穸葹?5%～80%時，氣溶膠粒子最規(guī)則；其次為80%～95%的地面相對濕度時；當(dāng)?shù)孛嫦鄬穸葹?0%～65%時，氣溶膠粒子相對最不規(guī)則。

（3）在低層大氣中，細(xì)粒子氣溶膠在各地面相對濕度的環(huán)境中均占主導(dǎo)地位，隨著地面相對濕度的增加，氣溶膠粒子粒徑增大，在地面相對濕度為80%～95%時，大顆粒氣溶膠相對較多。

（4）在真實大氣環(huán)境中，由于受到現(xiàn)實情況下各種因素的綜合影響以及監(jiān)測設(shè)備、技術(shù)的局限性而無法獲得高空大氣相對濕度逐時變化值，故本研究只分析了地面相對濕度情況下0～2 km大氣氣溶膠微物理屬性的分布特征。

致謝：本研究衛(wèi)星資料來自美國NASA Langley Distributed Active Archive Center，在此表示感謝。

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Analysis of Microphysical Properties of Aerosols in the Low-Layer Atmosphere and Surface Relative Humidity During the Haze in Shanghai

HUANG Jiamin1，CHEN Xingyu1，AN Jingyu1，YANG Honghai1，CHEN Yonghang1*，WANG Xiuzhen2*，ZHANG Hua3，XU Tingting1，LIU Yan1
（1.College of Environmental Science and Engineering，Donghua University，Shanghai 201620，China；2.Remote Sensing and Earth Sciences Research Institute,Hangzhou Normal University，Hangzhou 310018，China；3.National Climate Center of China Meteorological Administration，Beijing 100081，China）

Based on the onboard lidar data from CALIPSO satellite of National Aeronautics and Space Administration（NASA）from January 2007 to November 2010,the relationship between 0～2 km altitude aerosol microphysical properties and surface relative humidity during the haze in Shanghai was revealed by analyzing the parameters of 532 nm total attenuated back scattering coefficient,volume depolarization ratio and total attenuated color ratio.The results showed that when the 532 nm back scattering coefficient was in the range of 0 to 0.001 km-1·sr-1,the frequency of 532 nm back scattering coefficient was the largest with the surface relative humidity of 65%～80%.However,when the 532 nm back scattering coefficient was greater than 0.001 km-1·sr-1,its frequency reached the maximum with the surface relative humidity of 50%～65%.The main constituents of lower troposphere were regular aerosols and the most regular aerosols appeared on the relative humidity was within 65%～80%,while the most irregular aerosols appeared on the relative humidity was within 50%～65%.In addition,fine particle aerosols were the dominant aerosols of lower troposphere in the haze.With the increase of surface relative humidity,the aerosol particle size increased,and the proportion of large aerosols were highest when the surface relative humidity was within 80%～95%.

haze;relative humidity；aerosol；CALIPSO；microphysical properties

P426.1，X831.03

B

1002-0799（2015）01-0039-06

黃家敏，陳星宇，安靜宇，等.霾期間上海低層氣溶膠微物理屬性與地面相對濕度分析[J].沙漠與綠洲氣象，2015，9（1）：39-44.

10.3969/j.issn.1002-0799.2015.01.007

2014-05-19

杭州市科技發(fā)展計劃項目（20120433B18）；國家重點基礎(chǔ)研究發(fā)展計劃（2011CB403405）；國家自然科學(xué)基金（40975012）資助。

黃家敏（1991-），女，碩士研究生，研究方向為大氣環(huán)境。E-mail：minmin091@163.com

陳勇航（1965-），女，教授。E-mail：yonghangchen@126.com

通訊作者：王秀珍（1961-），女，教授。E-mail:wxz0516@sina.com