中國實驗快堆生產(chǎn)同位素60Co的優(yōu)化設(shè)計研究

楊佳音，楊 勇，張 強，王事喜，吳明宇

（中國原子能科學研究院快堆研究設(shè)計所，北京 102413）

中國實驗快堆生產(chǎn)同位素60Co的優(yōu)化設(shè)計研究

楊佳音，楊 勇，張 強，王事喜，吳明宇

（中國原子能科學研究院快堆研究設(shè)計所，北京 102413）

中國實驗快堆（CEFR）是我國建設(shè)的第一座金屬鈉冷卻快中子反應(yīng)堆，其特點是比功率高、中子注量率高。由于CEFR能譜硬、中子泄漏多，本工作對利用這部分泄漏中子在快堆反射層生產(chǎn)60Co同位素進行了可行性研究，并通過引入慢化劑設(shè)計適合的幾何結(jié)構(gòu)、選擇合理的輻照位置和輻照時間等一系列措施對同位素生產(chǎn)進行優(yōu)化，以提高60Co比活度。優(yōu)化中采用MCNP和ORIGEN2程序作為計算軟件。計算結(jié)果表明，通過優(yōu)化設(shè)計，60Co比活度有顯著提高，說明利用快堆反射層的泄漏中子生產(chǎn)60Co是可行的。

同位素生產(chǎn)；60Co；中國實驗快堆；能譜優(yōu)化

中國實驗快堆（CEFR）是我國建設(shè)的第一座鈉冷快中子反應(yīng)堆，于2010年7月實現(xiàn)首次臨界，2011年7月實現(xiàn)40%功率運行和并網(wǎng)發(fā)電，計劃2014年實現(xiàn)滿功率運行，并開展相關(guān)的材料與燃料輻照實驗研究?？於丫哂兄凶幼⒘柯矢?、能譜硬的特點，在利用快中子閾反應(yīng)生產(chǎn)同位素方面具有明顯的優(yōu)勢，如可利用快中子的（n，p）反應(yīng)輻照32S、33S、35Cl和89Y生產(chǎn)32P、33P、35S和89Sr等同位素［1］；此外，由于快堆還具有平均裂變中子數(shù)大、裂變剩余中子多的特點，即使在燃料區(qū)外的反射層區(qū)域也具有非常高的中子注量率，在堆芯外的第1～3排，反射層區(qū)域的中子注量率水平仍高達1.9×1015～7.1× 1014cm－2·s－1。本文從提高中子利用率的角度，研究利用泄漏中子在反射層區(qū)域生產(chǎn)同位素的可行性。

CEFR堆芯區(qū)域內(nèi)中子平均能量高達0.3 Me V左右，進入反射層區(qū)能量降低至1 ke V量級，雖然中子注量率水平低于堆芯區(qū)域，但中子能譜變軟，一些主要由低能中子引起的核反應(yīng)的單核相對核反應(yīng)率反而增加，特別是對于一些錒系核素，該能量處于吸收截面的共振能區(qū)。如能進一步降低中子能量，可使利用熱中子反應(yīng)的靶核反應(yīng)率進一步提高。利用59Co（n，γ）反應(yīng)輻照生產(chǎn)60Co是一種非常典型的利用熱中子生產(chǎn)同位素的方式，并且國際上也已有很多快堆生產(chǎn)60Co同位素的先例，因此本文以在CEFR中輻照生產(chǎn)60Co的靶件優(yōu)化設(shè)計為例，開展該類同位素生產(chǎn)的可行性研究。

1 快堆反射層區(qū)域中慢化劑的選擇

59Co（n，γ）微觀俘獲截面如圖1所示。由圖1可見，59Co的快中子俘獲截面很小，在CEFR反射層區(qū)中子能量雖較堆芯區(qū)低，但對于生產(chǎn)60Co，中子能量還需進一步降低才能提高反應(yīng)截面，解決的辦法是引入慢化劑優(yōu)化能譜，降低中子能量，進而提高反應(yīng)截面，提高產(chǎn)品比活度。

圖159Co（n，γ）微觀俘獲截面Fig.1 Micro capture cross section of59Co（n，γ）

常用的慢化材料包括輕水、重水、石墨、鈹、氫化鋯和氫氧化鈉等，考慮到快堆冷卻劑鈉不能與水接觸、石墨和鈹?shù)穆芰^弱以及CEFR進出口鈉溫的限制（進口溫度360℃，出口溫度530℃），選擇氫化鋯作為慢化材料是最可行的，其特點是慢化能力強。CEFR反射層組件對邊距為5.9 cm，在如此有限的幾何空間內(nèi)慢化能力顯得尤為重要，同時氫化鋯的宏觀吸收截面小，具有高溫下（540℃）熱穩(wěn)定性好、熱導率高、加工性能好、與包殼材料及其他堆材料的相容性好等優(yōu)點［2－3］，且這種慢化材料在俄羅斯的BOR60、BN600以及法國的鳳凰堆均已使用。各國使用的氫化鋯中氫的含量不同，美國西太平洋國家實驗室的高通量快堆及日本的JSFR采用的是Zr H1.6，俄羅斯采用是Zr H1.8，Zr H1.6的輻照穩(wěn)定性好于Zr H1.8，但Zr H1.8具有慢化能力強、導熱系數(shù)高的優(yōu)勢，同時俄羅斯的BN600反應(yīng)堆輻照經(jīng)驗表明，其輻照穩(wěn)定性滿足靶件及反應(yīng)堆安全要求。本文考慮到國內(nèi)尚無在鈉冷快堆使用氫化鋯的經(jīng)驗，初步分析中使用了穩(wěn)定性更好的Zr H1.6。

2 計算程序與方法

計算采用MCNP和ORIGEN2程序。MCNP是計算復雜三維幾何結(jié)構(gòu)中粒子輸運的大型多功能蒙特卡羅程序，是由美國洛斯阿拉莫斯國家實驗室編制的大型通用中子－光子輸運程序。它使用精細的點截面數(shù)據(jù)，程序功能齊全，通用性很強，考慮了ENDF／B－V庫給出的所有中子反應(yīng)類型，因而被稱為超級蒙特卡羅程序。本文截面計算以及中子注量率計算均采用MCNP程序。

同位素的產(chǎn)量以及雜質(zhì)含量采用點燃耗計算程序ORIGEN2，它可用于計算核燃料循環(huán)過程中放射性物質(zhì)的積累、衰變和各種處理過程，給出核素組成、放射性、衰變熱、化學毒性以及其他特性。計算方法是利用MCNP得到中子注量率以及平均截面數(shù)據(jù)為ORIGEN2提供輸入，得到靶件經(jīng)輻照后的目標同位素產(chǎn)量以及成分。

3 初步分析與計算

3.1 輻照位置的選擇

圖2為在沒有引入慢化劑情況下，Au在CEFR不同徑向位置輻照實際測量得到的（n，γ）相對核反應(yīng)率的分布，半徑為32.410、42.875、54.440 cm處分別對應(yīng)反射層第1排、第3排和第5排。分析圖2可知，由于能譜軟，反射層位置更適合放置鈷靶件。

圖2 徑向相對核反應(yīng)率的分布Fig.2 Distribution of radial relative reaction rate

本文選取6個位置計算單核相對核反應(yīng)率，分別位于反射層的第1～6排（圖3），得到相對核反應(yīng)率隨輻照位置的變化，如圖4所示。59Co在能譜較軟范圍內(nèi)輻射俘獲截面較大，在無慢化劑的情況下相對核反應(yīng)率最大的輻照位置在反射層第3排，這與Au的實測數(shù)據(jù)相符；加入慢化劑后，改變了靶件周圍的中子能譜，如圖4中虛線所示，此時相對核反應(yīng)率較無慢化劑下的相對核反應(yīng)率提高了數(shù)倍。最大相對核反應(yīng)率出現(xiàn)在反射層第1排，因中子注量率越大，慢化的中子越多，隨著與堆芯距離的增大，中子注量率逐漸降低，相對核反應(yīng)率也隨之降低，特別是在位置4、5、6時，相對核反應(yīng)率下降較劇烈，此時加入慢化劑的優(yōu)勢不明顯，因此暫時不考慮將這3個位置作為輻照靶件的位置。由于位置1貼近燃料區(qū)，慢化后的熱中子被燃料組件吸收將提高其自身的功率密度引起局部過熱，威脅堆芯安全，也間接降低了反應(yīng)性損失，所以也不考慮將位置1作為輻照靶件的位置。插入1個同位素靶件所帶來的反應(yīng)性損失列于表1。由表1可見，插入1個同位素靶件所帶來的反應(yīng)性損失在位置2最大。參考俄羅斯BN600在堆芯反射層第1排插入1個同位素組件所帶來反應(yīng)性減少為0.130%Δk／k，在CEFR位置2插入1個靶件所帶來反應(yīng)性減少為0.327%Δk／k，反應(yīng)性損失較大，輻照靶件的經(jīng)濟性較差，考慮到利用泄漏中子生產(chǎn)同位素的同時應(yīng)盡量減小對堆芯的影響，因此也不選擇位置2作為輻照靶件的位置。在位置3插入1個靶件所帶來的反應(yīng)性減少為0.185% Δk／k，從反應(yīng)性損失方面來看，在位置3放置靶件對堆芯擾動小，同時相對核反應(yīng)率也較大，是無慢化劑時相對核反應(yīng)率最大值的8.2倍。綜合以上分析，將反射層第3排作為輻照靶件的位置是最合適的。

圖3 計算采用的輻照位置示意圖Fig.3 Radiation position used in calculation

圖4 相對核反應(yīng)率隨輻照位置的變化Fig.4 Relative reaction rate distribution along with radiation position

表1 插入1個同位素靶件所帶來的反應(yīng)性損失Table 1 Reactivity loss brought by one isotope assembly laying in core

3.2 靶件幾何設(shè)計

靶件的幾何設(shè)計參考俄羅斯BN600的帶有慢化劑和吸收劑的同位素輻照組件，如圖5所示，組件內(nèi)的氫化鋯采用環(huán)狀及棒狀結(jié)合的幾何結(jié)構(gòu)，由于CEFR反射層組件對邊距僅有6 cm，僅有BN600組件對邊距的1／2，為能在這樣有限的幾何空間內(nèi)充分慢化快中子，選擇將CEFR靶件的氫化鋯設(shè)計成實心粗棒狀幾何設(shè)計，以增大慢化距離。金屬鈷具有很好的延展性，國際上現(xiàn)有的輻照靶件中金屬鈷的幾何設(shè)計包括片狀、板狀、球狀和棒狀設(shè)計，考慮到在與現(xiàn)有組件和氫化鋯的適配及工程易實現(xiàn)，并且棒狀設(shè)計有利于導熱，選擇棒狀幾何設(shè)計，得到輻照靶件幾何設(shè)計如圖6所示。

圖5 BN600帶有慢化劑和吸收劑的同位素輻照組件Fig.5 BN600 isotope radiation assembly with moderator and absorbent

圖6 靶件幾何設(shè)計橫剖面圖（a）和縱剖面圖（b）Fig.6 Geometrical radial section（a）and axial section（b）of assembly

圖7為59Co相對核反應(yīng)率隨氫化鋯半徑的變化趨勢，可見，二者呈接近線性增大的關(guān)系，因此若要充分慢化快中子，則需盡量增大氫化鋯粗棒的半徑。本文計算中可取的氫化鋯最大半徑為2.32 cm，為防止氫泄漏，氫化鋯外包覆厚度為0.04 cm的不銹鋼包殼。圖8、9分別為60Co比活度和活度隨59Co棒半徑的變化趨勢。由圖8、9可看出：隨59Co棒半徑的增大，60Co的比活度接近線性減小；60Co的活度則接近線性增大。本文選擇59Co棒半徑為0.28 cm，此條件下，產(chǎn)品60Co的活度及比活度均在線性趨勢線上，并且此時氫化鋯可允許取最大值2.32 cm。

圖759Co（n，γ）相對核反應(yīng)率隨氫化鋯棒半徑的變化Fig.7 Relative reaction rate distribution of59Co（n，γ）along with semidiameter of zirconium hydride rod

圖860Co比活度隨59Co棒半徑的變化Fig.860Co specific activity distribution along with semidiameter of59Co rod

圖960Co活度隨59Co棒半徑的變化Fig.960Co activity distribution along with semidiameter of59Co rod

3.3 輻照時間的選擇

式中：φ為輻照時間內(nèi)中子注量；Σ為59Co（n，γ）反應(yīng)的宏觀截面；λ為60Co的衰變常量；m為59Co和60Co的質(zhì)量和。實際輻照中產(chǎn)品比活度隨輻照時間的變化如圖10所示。由圖10可見，輻照時間越長，比活度越大。

圖1060Co的比活度隨輻照時間的變化Fig.1060Co specific activity distribution along with radiation time

中國實驗快堆額定工況的換料周期為80滿功率天，額定工況熱功率為65 MW，CEFR第3排鋼反射層組件設(shè)計最大輻照損傷為50 dpa［4］，第3排不銹鋼反射層組件的設(shè)計使用壽命為18個周期［5］，并在每80 d的額定功率輻照周期中不銹鋼的最大輻照損傷小于2 dpa，額定功率輻照1 440 d（18個周期）最大輻照損傷小于36 dpa，從輻照損傷以及堆芯設(shè)計兩方面平衡考慮，輻照時間選擇有效滿功率輻照1 440 d。在此條件下得到有慢化劑時產(chǎn)品60Co的比活度為3.145×1012Bq／g（85 Ci／g）；無慢化劑時產(chǎn)品60Co比活度不到6.660× 1011Bq／g（18 Ci／g）。以上結(jié)果充分體現(xiàn)了優(yōu)化設(shè)計的優(yōu)勢。

4 結(jié)論

本文介紹了快堆生產(chǎn)放射性同位素60Co時采取的優(yōu)化措施，包括添加氫化鋯慢化劑、選擇適當?shù)妮椪瘴恢?、合適的靶件幾何設(shè)計及輻照時間，得到了較好的優(yōu)化效果。與沒有優(yōu)化設(shè)計的60Co產(chǎn)品相比，比活度有了顯著提高。這一研究表明，利用快堆反射層區(qū)的泄漏中子生產(chǎn)同位素60Co是可行的，而且優(yōu)化設(shè)計研究對于生產(chǎn)其他放射性同位素同樣具有借鑒意義。

［1］方邦城.中國實驗快堆同位素生產(chǎn)評估，CEFR01Z19LWS04－JS［R］.北京：中國原子能科學研究院中國實驗快堆工程部，2001.

［2］長谷川正義.核反應(yīng)堆材料手冊［M］.孫守仁，譯.北京：原子能出版社，1987.

［3］楊文斗.反應(yīng)堆材料學［M］.北京：原子能出版社，2000.

［4］田和春.中國實驗快堆堆芯設(shè)計說明書，CEFR01Z19LWS01－SM［R］.北京：中國原子能科學研究院中國實驗快堆工程部，2001.

［5］周培德.中國實驗快堆及其三廢的源項計算，CEFR01Z21LBS03－JS［R］.北京：中國原子能科學研究院中國實驗快堆工程部，2000.

Optimization Design Research for60Co Production in CEFR

YANG Jia－yin，YANG Yong，ZHANG Qiang，WANG Shi－xi，WU Ming－yu
（China Institute of Atomic Energy，P.O.Box 275－34，Beijing 102413，China）

As the first sodium coolant fast reactor in China，CEFR has the characteristics such as high power rating，high neutron flux and high neutron leakage as its hard spectrum.These leakage neutrons can be used to produce radioisotope60Co in reflecting layer region by means of some special optimization designs，including introducing moderator，choosing appropriately geometrical structure design，reasonable irradiation location and irradiation cycle length，to improve specific activity of60Co.The codes MCNP and ORIGEN2 were used to perform the calculations.The higher specific activity of60Co can be obtained by these optimization designs，so it is feasible to produce60Co utilizing these leakage neutrons in reflecting layer region of CEFR.

isotope production；60Co；CEFR；energy spectrum optimization

TL32

：A

：1000－6931（2015）12－2222－05

10.7538／yzk.2015.49.12.2222

2014－06－05；

：2014－12－24

楊佳音（1982—），女，黑龍江哈爾濱人，助理研究員，碩士，從事反應(yīng)堆屏蔽研究