錢慧君,高 洋,操 滿,傅家楠,馬 靜,汪福順

(上海大學(xué)環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院,上海 200444)

水壩攔截對(duì)新安江沉積物中磷、氮形態(tài)的影響

錢慧君,高 洋,操 滿,傅家楠,馬 靜,汪福順

(上海大學(xué)環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院,上海 200444)

以新安江水庫及其相關(guān)河段為研究對(duì)象,對(duì)沿程上游河段、庫區(qū)河段、中心庫區(qū)及壩后河段沉積物中的磷、氮地球化學(xué)形態(tài)、含量及分布特征進(jìn)行了研究.結(jié)果表明：受上游顆粒物的沉積作用和水產(chǎn)養(yǎng)殖的影響,庫區(qū)河段的總磷(total phosphorus,TP)、總氮(total nitrogen, TN)分別比上游河段增加了37.3%,34.2%.受到大壩的攔截作用,庫區(qū)和壩后河段中的磷、氮含量明顯降低,壩后沉積物中的TP,TN分別比壩前降低了39.5%,74.1%.在磷的各形態(tài)中,鈣結(jié)合磷(Ca-P)(13.8%～31.9%)和鐵結(jié)合磷(Fe-P)(11.5%～26.2%)在TP中所占比例僅次于有機(jī)磷(organic phosphorus,OP)(48%～69%).受水庫蓄水頂托的作用,大量沉積的有機(jī)磷逐漸礦化降解,并向鐵結(jié)合磷轉(zhuǎn)化,導(dǎo)致壩前、壩后沉積物中的磷形態(tài)組成發(fā)生了明顯改變.有機(jī)氮(organic nitrogen,ON)為TN的主要形態(tài),在上游河段中ON含量較低,但在庫區(qū)河段迅速升高,而在下游河段迅速降低,而氨氮(NH+4-N)含量變化較小.研究結(jié)果表明,水庫對(duì)磷、氮具有明顯的攔截效應(yīng),并改變了營養(yǎng)元素之間的化學(xué)計(jì)量比.

新安江流域;沉積物;磷、氮形態(tài)

河流沉積物是磷、氮等生源要素的重要儲(chǔ)存庫[1-3].磷、氮營養(yǎng)元素是湖泊生態(tài)系統(tǒng)中極其重要的生態(tài)因子,也是引發(fā)江河湖泊等永久性濕地發(fā)生富營養(yǎng)化的重要因子之一,顯著影響著湖泊濕地生態(tài)系統(tǒng)的生產(chǎn)力,并因此成為全球水環(huán)境變化研究的重要內(nèi)容之一[4].

隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)的發(fā)展,大量河流被攔截筑壩,這極大地改變了河流原有的生態(tài)系統(tǒng).對(duì)河流進(jìn)行攔截蓄水人為地改變了河流原有的物質(zhì)場(chǎng)、能量場(chǎng)、化學(xué)場(chǎng)和生物場(chǎng),并直接影響生源要素在河流中的生物地球化學(xué)行為[5].因此,筑壩后河流生源要素的“水庫效應(yīng)”逐漸引起了學(xué)者們的關(guān)注[6].由于受到大壩的攔截作用,河流攜帶的顆粒物以沉積物的形式大量蓄積在水庫中.除了河流顆粒物總量受到影響之外,由于沉積物早期成巖的作用,沉積物中元素的地球化學(xué)形態(tài)可能發(fā)生二次轉(zhuǎn)換,并進(jìn)一步影響水庫內(nèi)部及下游水體水質(zhì).迄今為止,已有大量探討湖泊及河流沉積物中元素的地球化學(xué)形態(tài)特征的報(bào)道[7-11],而針對(duì)從河流-水庫角度認(rèn)識(shí)經(jīng)大壩攔截作用后,上下游沉積物中元素形態(tài)變化的相關(guān)研究仍然匱乏.

本研究詳細(xì)分析了新安江主河道及重要支流沉積物中的磷、氮含量及其形態(tài)特征,探討河流中攜帶磷、氮含量及其形態(tài)的變化,并從水壩攔截角度發(fā)現(xiàn)河流蓄水對(duì)沉積物中磷、氮含量的影響以及磷、氮形態(tài)的轉(zhuǎn)化規(guī)律,為深入研究生源要素的水庫效應(yīng)提供科學(xué)依據(jù).

1 研究區(qū)域概況

新安江位于徽州境內(nèi)最南端,以率水為正源,流經(jīng)祁門、屯溪、歙縣,至皖、浙界街口,注入新安江水庫,出庫后匯入錢塘江.新安江干流長373 km,流域面積1.1萬多km2.

新安江水電站位于浙江省錢塘江上游新安江上,距杭州市170 km,為混凝土寬縫重力壩,最大壩高105 m,水庫總庫容220億m3.總裝機(jī)容量為66.25萬kW,年發(fā)電量18.6億kW·h.該水庫有多年調(diào)節(jié)性能,電站主要擔(dān)負(fù)華東電網(wǎng)調(diào)峰、調(diào)頻和事故備用,并能產(chǎn)生防洪、灌溉、航運(yùn)、養(yǎng)殖和旅游等綜合效益[12].

新安江水庫(又名千島湖)是為建造新安江水力發(fā)電站而攔壩蓄水形成的人工湖.庫區(qū)面積573 km2,平均水深34 m.周圍森林覆蓋率達(dá)到82.6%,地帶性土壤為山地紅壤,多數(shù)土壤為黃紅壤亞類,母質(zhì)為酸性巖漿巖及砂巖風(fēng)化體.該水庫地處亞熱帶季風(fēng)氣候區(qū)的北緣,氣候溫暖濕潤,一年四季分明,平均氣溫17°C,年平均降水量1 429.9 mm,蒸發(fā)量1 381.5 mm,相對(duì)濕度76%.

2 樣品采集與分析測(cè)試

2.1 樣品采集

本研究于2012年5月在新安江流域沿程采集沉積物,采樣點(diǎn)如圖1所示.使用“抓斗式”沉積物采樣器采集沉積物表層10 cm的樣品.每個(gè)采樣點(diǎn)均在河流中泓線附近,用錫箔紙包裹樣品放進(jìn)便攜式冰箱內(nèi)保存.由于8號(hào)采樣點(diǎn)為大壩下泄水處,河流底部因受沖刷作用而沒有沉積物沉積.沉積物樣品經(jīng)冷凍干燥后,研磨過100目篩,備用.

圖1 新安江采樣點(diǎn)位圖Fig.1 Sampling sites in the Xinanjiang Reservoir

2.2 分析測(cè)試

2.2.1 磷的形態(tài)分析

不同學(xué)者在測(cè)定磷的各形態(tài)時(shí)所采用的方法不盡相同,已有的Willimas法[13]、Hieltjes-Lijklema法[14]、Ruttenberg法[15]、Golterman法[16-17]被看作是綜合標(biāo)準(zhǔn)方法的基礎(chǔ).朱廣偉等[18]和胡凱等[19]根據(jù)以上幾種方法提出了一些改進(jìn)的順序提取方法.本研究根據(jù)采集的沉積物特點(diǎn),采用“酸溶-鉬銻抗比色法”(GB 7852—87)[20]測(cè)定沉積物樣品中的TP.有機(jī)磷和磷的其他形態(tài)的提取采用文獻(xiàn)[21]中推薦的提取方法.

2.2.2 氮的形態(tài)分析

采用凱氏定氮法[22-24]測(cè)定TN,原理是用重鉻酸鉀-硫酸消解底質(zhì)樣品.沉積物中的含氮化合物受濃硫酸及少量混合催化劑的作用,在強(qiáng)熱高溫處理下分解,使氮素轉(zhuǎn)變?yōu)镹H+4,再用酸標(biāo)準(zhǔn)溶液滴定.氨氮的測(cè)定采用KCl浸提-蒸餾法[21],即用2 mol/L的KCl溶液振蕩提取沉積物樣品1 h(液固比為10∶1),把吸附在樣品上的NH+4及水溶性NH+4浸提出來.取一份浸出液置于凱氏定氮蒸餾瓶中,加MgO蒸餾,用H3BO3吸收蒸餾出的NH3,以標(biāo)準(zhǔn)酸溶液滴定,計(jì)算樣品中NH+4的含量.有機(jī)氮含量為凱氏氮與氨氮的差值.

3 結(jié)果與討論

3.1 總磷與總氮的沿程分布特征

新安江沉積物中總磷(TP)含量的變化范圍為0.52～1.18 mg/g,平均值為0.93 mg/g;總氮(TN)含量的變化范圍為0.28～3.19 mg/g,平均值為1.59 mg/g.上游河段中TP,TN的平均含量分別為0.75和1.49 mg/g;庫區(qū)河段中TP,TN的平均含量分別為1.03和2.00 mg/g;下游河段中TP,TN的平均含量分別為0.99和0.82 mg/g.總體上看,庫區(qū)河段及中心庫區(qū)的沉積物中TP,TN含量(均指平均含量,下同)明顯高于上游河段及壩后河段(見圖2).從上游河段至中心庫區(qū),沉積物中TP,TN含量呈上升趨勢(shì).庫區(qū)河段中的TP,TN含量分別比上游河段增加了37.3%和34.2%.

圖2 新安江沉積物中總磷、總氮的沿程分布Fig.2 Total phosphorus and total nitrogen in the Xinanjiang sediments

庫區(qū)河段中的TP,TN含量總體呈上升趨勢(shì),其中一個(gè)原因主要是受到長期水產(chǎn)養(yǎng)殖輸入的影響,養(yǎng)殖方式為網(wǎng)箱養(yǎng)殖,魚種主要為白花、花魚骨等,投放的飼料以浮性膨化飼料為主[25].網(wǎng)箱養(yǎng)殖作為一種高密度、高投餌、開放式的養(yǎng)殖生態(tài)系統(tǒng),對(duì)水環(huán)境的影響主要來自未食餌料、排泄物、化學(xué)藥品、網(wǎng)箱下的沉積物等所含的營養(yǎng)物[22-23],并為水體提供了重要的營養(yǎng)鹽來源.另一個(gè)原因可能是來自歙縣的人為輸入,由圖2可明顯看出,1號(hào)點(diǎn)TN含量明顯高于3號(hào)點(diǎn)(上游干流),表明來自歙縣的氮輸入很高,即受人為磷、氮的輸入影響很大.此外,受水庫蓄水的頂托作用,大量顆粒物(包括營養(yǎng)鹽)沉積在庫區(qū)河段(水庫回水區(qū)附近),導(dǎo)致壩前沉積物中的磷、氮含量明顯偏低.

經(jīng)大壩攔截后,下游河段中的TP,TN含量迅速降低,壩前沉積物和壩后下游河段中的磷、氮含量都呈下降趨勢(shì),壩后沉積物中的TP,TN含量分別比壩前降低了39.5%,74.1%,這表明新安江水庫對(duì)營養(yǎng)鹽具有很強(qiáng)的攔截作用.受蘭江(見圖1中的9-1號(hào)點(diǎn))匯入的影響,干流沉積物中的TP含量迅速升高,但TN含量仍然進(jìn)一步降低,這說明蘭江向干流輸送了大量的磷,但是氮的輸入相對(duì)較少.

3.2 P,N形態(tài)的沿程變化

由圖3可看出,新安江沿程沉積物中有機(jī)磷(OP)、有機(jī)氮(ON)含量的變化趨勢(shì)與TP, TN基本一致,即上游河段中的OP,ON含量較低,在庫區(qū)河段迅速升高,而在下游河段迅速降低.這一方面是由于上游河流攜帶的顆粒物在入庫河段的沉積作用,另一方面是受到該水域長期水產(chǎn)養(yǎng)殖所輸入的磷、氮的影響.由于大壩的攔截作用,下游河段中的磷、氮含量顯著低于庫區(qū)河段.

Fe-P主要指與鐵的氧化物或氫氧化物(如水鐵礦、纖鐵礦、針鐵礦等)發(fā)生共沉淀的磷酸鹽,其又被稱為NH4F提取磷,其含量分布受很多因素影響,如沉積物粒度、粘度、形成時(shí)間和成因等.Fe-P和Al-P在一定條件下可以進(jìn)入水體被生物利用.Ca-P主要以鈣的磷酸鹽形式存在,具體是指與自生磷灰石、湖泊沉積碳酸鈣以及生物骨骼等的含磷礦物有關(guān)的沉積磷存在形態(tài).Ca-P作為一種難溶性物質(zhì),以磷酸鹽的形式存在于底泥中,因此對(duì)磷從底泥向水體釋放的促進(jìn)作用較小,也很難被生物利用[24,26].如圖3所示,Fe-P和Ca-P含量的變化趨勢(shì)相似：在上游河段,二者含量均較低,平均含量分別為0.11和0.13 mg/g;在庫區(qū)河段,二者含量呈明顯上升趨勢(shì),平均含量均為0.21 mg/g;經(jīng)大壩攔截后,到下游河段,二者含量均迅速降低(10號(hào)點(diǎn)受支流蘭江的影響,含量有回升的趨勢(shì)).Al-P總體含量較低,在大壩以上河段沉積物中無明顯變化,在壩后沉積物中含量銳減.銨態(tài)氮主要指可交換態(tài)NH+4-N,它能夠直接被初級(jí)生產(chǎn)者吸收用于光合作用,并且通過分子擴(kuò)散可以迅速在溶液介質(zhì)中遷移,成為沉積物和上覆水體之間氮素交換的主要方式,因此銨態(tài)氮對(duì)湖泊環(huán)境具有重要的生態(tài)意義[28].銨態(tài)氮的含量比較穩(wěn)定,但在庫區(qū)河段達(dá)到最大值,經(jīng)大壩攔截后,下游河段中的含量迅速降低.

圖3 新安江沉積物中磷、氮各形態(tài)的沿程分布Fig.3 Forms of phosphorus and nitrogen in the Xinanjiang sediments

3.3 P,N各形態(tài)的百分比變化

當(dāng)顆粒物沉降到沉積物表面后,在后期埋藏過程中將經(jīng)歷重要的早期成巖過程,該過程主要由有機(jī)質(zhì)礦化降解驅(qū)動(dòng),并對(duì)沉積物中各種元素特別是營養(yǎng)鹽的重新分配、二次遷移等起重要的作用.從圖4來看,新安江沿程沉積物中TN/TP和ON/OP摩爾比由上游向下游逐漸降低,且均低于Red fi eld比(16(N)∶1(P)),這表明相對(duì)P而言,沉積物中的N更容易在早期成巖過程中流失,而P更容易保存在沉積物中.

新安江沿程沉積物中OP占TP的比例為48%～69%,是TP的主要形態(tài),與其他水庫沉積物類似[29].OP在TP中所占比重呈下降趨勢(shì);Fe-P占TP的比例為11.5%～26.2%,總體呈上升趨勢(shì);Ca-P占TP的比例為13.8%～31.9%,變化趨勢(shì)不大,較穩(wěn)定(上游河段略有升高,很可能是由于來自歙縣的人為活動(dòng)的輸入);Al-P的含量較低,但在TP中的比重呈下降趨勢(shì).此外,在庫區(qū)上游河段沉積物中Fe-P含量低于Ca-P含量,而中心庫區(qū)和下游河段沉積物中的Fe-P含量高于Ca-P含量.

圖4 新安江沉積物中磷、氮摩爾比變化Fig.4 Molar ratio of phosphorus and nitrogen in the Xinanjiang sediments

圖5 新安江沉積物中各磷、氮形態(tài)的百分比變化Fig.5 Ratio variations of the forms of phosphorus and nitrogen in the Xinanjiang sediments

從圖5可以看出,在庫區(qū)河段及中心庫區(qū)沉積物中,OP與Fe-P之間存在一定的轉(zhuǎn)化關(guān)系,即OP轉(zhuǎn)化成Fe-P.OP是新安江沉積物中重要的“蓄積庫”,伴隨著強(qiáng)烈的早期成巖作用改造, OP降解釋放出可溶解性P,并容易被Fe氧化物吸附、絡(luò)合而轉(zhuǎn)化為Fe-P[30].Fe-P容易受到環(huán)境變化的影響,是潛在的內(nèi)源性磷釋放源.已有研究表明,當(dāng)表層沉積物氧化還原電位較低時(shí),即在厭氧狀況下,水環(huán)境處于還原狀態(tài),容易發(fā)生Fe3+→Fe2+還原反應(yīng),導(dǎo)致與Fe結(jié)合的磷大量進(jìn)入水體,加速水體的富營養(yǎng)化[31].鐵的氧化-還原過程對(duì)磷的吸咐和釋放會(huì)影響的濃度,從而直接影響沉積物-水界面磷的交換,使Fe-P成為沉積物向水體中釋磷的主要形態(tài).目前新安江水庫沉積物-水界面仍未處于厭氧狀態(tài),但隨著有機(jī)負(fù)荷的增強(qiáng),Fe-P未來可能成為影響湖泊上覆水體水質(zhì)的重要因素.Ca-P在酸性條件下更容易釋放,但一般狀況下Ca-P很難釋出[32].由Ca-P在TP中所占比例的變化趨勢(shì)可看出,Ca-P與其他形態(tài)的磷之間不存在明顯的轉(zhuǎn)化關(guān)系.Al-P含量較低,其在沉積物中的含量與分布受許多因素影響,如沉積物粒度和礦物成分、pH值、形成時(shí)間和成因等[33],這主要與流域輸入有關(guān).總體上講,OP是TP的主要形態(tài),并在庫區(qū)河段沉積物中有向Fe-P轉(zhuǎn)化的趨勢(shì).由于大壩的攔截作用,沉積物中磷含量及磷形態(tài)都發(fā)生了明顯改變.

新安江沉積物中ON含量的變化范圍為0.13～3.15mg/g,平均值為1.55mg/g.ON在TN中所占比例很高,平均為95.67%,是總氮的主要形式.中心庫區(qū)中的ON在TN中所占比例變化不大.NH+4-N含量的變化范圍為0.025～0.12 mg/g,平均值為0.82 mg/g.從圖5可以看出, NH+4-N的總體比例變化較小,表明沉積物的氨化作用較弱,同時(shí)也反映了沉積物-水界面未處于嚴(yán)重的缺氧狀態(tài).

綜上所述,新安江沿程沉積物中磷、氮各形態(tài)比例的變化說明水庫對(duì)磷、氮具有明顯的攔截作用,造成對(duì)各生源要素的滯留效應(yīng),且導(dǎo)致壩前和壩后沉積物中磷、氮摩爾比發(fā)生顯著變化.同時(shí)表明水庫不但使生源要素的河流物質(zhì)通量發(fā)生顯著改變,而且使生源要素之間的化學(xué)計(jì)量比也有了極大變化,并可能是造成受納水體浮游植物種群結(jié)構(gòu)演替的重要因素[34].

4 結(jié)論

通過對(duì)新安江沿程沉積物中的磷、氮形態(tài)的分析得出如下結(jié)論.

(1)在新安江沿程沉積物中,TP,TN含量呈上升趨勢(shì),但在大壩的影響下,庫區(qū)和壩后的磷、氮含量都呈下降趨勢(shì).上游河段中的OP和ON含量受上游顆粒物的沉積作用和水產(chǎn)養(yǎng)殖的影響較大,經(jīng)過庫區(qū)后在下游河段中的含量降低.Fe-P和Ca-P在上游河段中的含量較低,沿程呈上升趨勢(shì),經(jīng)大壩攔截后在下游河段中的含量迅速降低.而Al-P總體含量較低,在大壩攔截之前無明顯的上升和下降趨勢(shì),但在壩后含量銳減.NH+4-N的含量比較穩(wěn)定,但在庫區(qū)河段達(dá)最大值,經(jīng)大壩攔截后在下游河段中的含量迅速降低.說明水庫對(duì)磷、氮具有明顯的攔截作用,造成對(duì)各生源要素的滯留效應(yīng).

(2)新安江沿程沉積物中磷、氮摩爾比呈明顯下降趨勢(shì),均低于Red fi eld比.由于大壩的攔截作用,使OP轉(zhuǎn)化成Fe-P,從而在壩前TP各形態(tài)中Fe-P含量低于Ca-P含量,而在壩后沉積物中Fe-P含量則高于Ca-P含量,使壩前壩后的磷形態(tài)組成發(fā)生改變;同時(shí),NH+4-N總體比例變化較小,表明沉積物的氨化作用較弱.水庫不但顯著改變了生源要素的河流物質(zhì)通量,而且使生源要素之間的化學(xué)計(jì)量比也產(chǎn)生了極大變化,并可能影響受納水體的浮游植物種群結(jié)構(gòu)演替.

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Impacts on geochemical phases of nitrogen and phosphorus in sediments of Xinanjiang River by river impounding

QIAN Hui-jun,GAO Yang,CAO Man,FU Jia-nan,MA Jing,WANG Fu-shun
(School of Environmental and Chemical Engineering,Shanghai University,Shanghai 200444,China)

The Xinanjiang Reservoir and the related river reaches were investigated.Sediments were collected along the upstream,reservoir backwater area,central reservoir and downstream the dam.The geochemical phases of phosphorus and nitrogen were determined.The results show that the total phosphorus(TP)and total nitrogen(TN)concentrations in backwater area sediments increase by 37.3%and 34.2%respectively as compared to that in upstream sediments,for the reason of sedimentation and aquaculture input.Due to the impacts of impounding,phosphorus and nitrogen concentrations in downstream sediments decrease by 39.5%and 74.1%respectively as compared to that in reservoir sediments.Among the various forms of phosphorus,the ratio of Ca-bound phosphorus (Ca-P)(13.8%～31.9%)and Fe-bound phosphorus(Fe-P)(11.5%～26.2%)in total phosphorus were next only to organic phosphorus(OP)(48%～69%).The organic phosphorus deposited in the backwater area and central reservoir sediments is gradually decomposedand transformed to Fe-P,leading to the variation in phosphorus forms along the river course.Meanwhile,organic nitrogen(ON)is the main form of TN.Its content is low in the upper reaches sediments,and increases rapidly downward toward the central reservoir, but decreases signi fi cantly in the downstream sediments.The percentage of the content of ammoniac nitrogen(NH+4-N)in TN has less changed along the river channel.The results reveal that the presence of dam has an obvious retention e ff ect on phosphorus and nitrogen, which also changes the stoichiometric ratio of nutrients in sediments.

Xinanjiang Basin;sediment;phosphorus and nitrogen forms

X 416

A

1007-2861(2015)01-0072-09

10.3969/j.issn.1007-2861.2014.01.031

2013-12-13

國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(41273128,40873066);上海市教委基金資助項(xiàng)目(12YZ017)

汪福順(1976—),男,研究員,博士生導(dǎo)師,博士,研究方向?yàn)榄h(huán)境地球化學(xué).E-mail：fswang@shu.edu.cn