郭 璇，楊艷玲，李 星，周志偉，馬長紅，張 洋 （北京工業(yè)大學(xué)，北京市水質(zhì)科學(xué)與水環(huán)境恢復(fù)工程重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100124）

超聲空化及絮體破碎過程的模擬與試驗(yàn)分析

郭 璇，楊艷玲*，李 星，周志偉，馬長紅，張 洋 （北京工業(yè)大學(xué)，北京市水質(zhì)科學(xué)與水環(huán)境恢復(fù)工程重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100124）

為探究利于空化效應(yīng)的超聲條件及超聲波破碎絮體機(jī)理，基于Matlab平臺建立空化氣泡模型及2種簡化的有限擴(kuò)散聚集（DLA）絮體破碎模型，進(jìn)行計(jì)算機(jī)仿真，并通過試驗(yàn)分析得到實(shí)際絮體破碎模式.結(jié)果表明:隨著超聲頻率的增加，空化效應(yīng)減弱；聲能密度的增加導(dǎo)致空化氣泡振幅增大，聲能密度為7W/mL時氣泡振幅可達(dá)初始半徑的200倍，空化效果較好.低聲能密（0.03～3W/mL）和低超聲頻率（25～40kHz）處理絮體時，剝蝕作用為主導(dǎo)作用，超聲后絮體粒徑減小，分形維數(shù)增大；聲能密度超過3W/mL或頻率大于40kHz，大規(guī)模破碎占主導(dǎo)作用，實(shí)際絮體粒徑減幅小且結(jié)構(gòu)散.40kHz的超聲頻率更利于絮體的破碎，作用10min后，絮體粒徑減幅達(dá)9.8%，分形維數(shù)為1.394，結(jié)構(gòu)更加密實(shí).

超聲；空化效應(yīng)；數(shù)值模擬；有限擴(kuò)散聚集；絮體破碎

超聲技術(shù)是近幾年興起的一種新型技術(shù)，在水處理及污泥預(yù)處理領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用［1-3］.超聲作用的主要機(jī)理為空化效應(yīng)，即液體中的細(xì)微氣泡被超聲波激活、震蕩、生長、收縮、破裂的過程［4］.空化效應(yīng)是一個復(fù)雜的物理過程，空化氣泡的運(yùn)動受超聲時間、聲能密度、頻率等多種因素影響［5］，對試驗(yàn)研究造成一定困難.本文根據(jù)熱力學(xué)和運(yùn)動學(xué)理論，對超聲場作用下單個空化氣泡的運(yùn)動進(jìn)行研究，分析得到超聲場中氣泡運(yùn)動模型，考察不同頻率、聲能密度對空化效應(yīng)的影響，從理論上探討更利于超聲作用的條件.的有效措施之一［6］，但空化效應(yīng)會破壞絮體結(jié)構(gòu)，改變絮體特性［7］.破碎前后絮體形態(tài)學(xué)的研究對理解超聲破碎機(jī)理有重要意義，而在實(shí)際操作中很難監(jiān)測破碎模式及絮體微觀結(jié)構(gòu)，可以借助仿真模擬來實(shí)現(xiàn)理論與試驗(yàn)的結(jié)合.近年來，一些學(xué)者借助擴(kuò)散限制（DLA）模型完成了絮體生長的計(jì)算機(jī)仿真［8-9］，賀維鵬等［10］研究了破碎再絮凝的DLA絮體模型，但目前還沒有關(guān)于對于超聲破碎絮體的模型的報(bào)道.絮體破碎過程中存在兩種破碎模式，分別為表面剝蝕和大規(guī)模破碎，前者使絮體表面的小顆粒剝落，導(dǎo)致小絮體顆粒濃度及尺寸范圍增加，后者使絮體破碎成大小類似的碎片，而不引起小顆粒濃度變化［11-12］.本文基于以上2種絮體破碎模式，提出相應(yīng)的簡化超聲破碎模型，在Matlab平臺編寫二維DLA模型，研究破碎前后DLA虛擬絮體的分形特征及超聲破碎機(jī)理，同時通過超聲基礎(chǔ)試驗(yàn)進(jìn)行分析驗(yàn)證.

1 試驗(yàn)材料與方法

1.1 超聲空化氣泡運(yùn)動過程仿真

采用Rayleigh方程［13］的推導(dǎo)方法，并作出以下假設(shè):超聲場強(qiáng)度恒定，液體不可壓縮且溫度恒定，空化泡中的氣體為理想氣體，氣泡壁只做徑向運(yùn)動，氣泡運(yùn)動過程中始終為球形且球心固定，忽略重力，考慮液體黏度和表面張力對氣泡運(yùn)動的影響.由質(zhì)量守恒、動量守恒公式推導(dǎo)出多參數(shù)作用下氣泡壁的運(yùn)動方程:

式中:R為空化泡的瞬時半徑，m；R0為初始半徑，m；R.為空化泡壁上質(zhì)點(diǎn)的運(yùn)動速率，m/s；R..為空化泡壁上質(zhì)點(diǎn)的運(yùn)動加速度，m2/s；ρ為液體密度，kg/m3；P0為標(biāo)準(zhǔn)大氣壓，Pa；Pv為空化泡內(nèi)的蒸氣壓，Pa；Pa為超聲波聲壓幅值，Pa；σ為液體的表面張力，N/m；k為絕熱指數(shù)；μ為液體的黏度，Pa·s；ω為超聲波角頻率，rad/s.

通過matlab使用數(shù)值迭代法求解方程（1）并進(jìn)行空化氣泡運(yùn)動過程的模擬.

1.2 二維DLA絮體破碎仿真

1.2.1 破碎模型建立 二維DLA絮體模型的建立與算法見文獻(xiàn)［14］.絮體破碎過程可以看作是絮體強(qiáng)度與外界作用力相互競爭的結(jié)果.絮體強(qiáng)度的大小取決于絮體顆粒間的鍵的數(shù)量和強(qiáng)度.剝蝕作用中，絮體表面的顆粒在表面切應(yīng)力作用下脫落，而絮體內(nèi)部顆粒間的鍵不受影響［12］，基于以上思想，本文采用文獻(xiàn)［10］的方法并加以改進(jìn)，以圓心為種粒子、半徑為Rb1（60、75和90）的圓截已知絮體，以模仿表面剝蝕作用.

大規(guī)模破碎作用中，施加在整個絮體中的拉應(yīng)力起作用，破碎過程中絮體內(nèi)部顆粒間的鍵被破壞，絮體整體被撕裂［12］，基于以上思想，在原絮體以外的界面隨機(jī)生成的n個點(diǎn)，作為圓心，以圓心到生長中心距離Rb2為半徑畫圓截已知絮體，以此模仿大規(guī)模破碎作用.

1.2.2 參數(shù)計(jì)算 空隙率S計(jì)算公式如下［14］:

式中:N為凝聚體的粒子數(shù)；R為粒子半徑；Rg為絮體最大回轉(zhuǎn)半徑； xi，yi為第i個粒子的坐標(biāo)；x0，y0為虛擬質(zhì)心坐標(biāo).

為保證模擬絮體與實(shí)際絮體參數(shù)一致性，采用圖像法計(jì)算絮體二維分形維數(shù).各條件下進(jìn)行10次模擬，得10個模擬絮體，通過圖像分析軟件分析絮體的面積及最大長度，根據(jù)絮體投影面積與最大長度的函數(shù)關(guān)系來計(jì)算二維分形維數(shù)Df［15］:

式中:A為單個絮體的投影面積；L為單個絮體最大長度；Df為所有絮體的二維分形維數(shù).

1.3 試驗(yàn)材料與方法

試驗(yàn)污泥為北京市某凈水廠沉淀污泥，主要特性指標(biāo)為溫度:28.4℃，pH值:7.60，固體濃度（TS）:3.61g/L，懸浮固體濃度（SS）:2.73g/L，污泥絮體平均粒徑:29.241μm，比表面積:80.282m2/g，密度:991kg/m3.

超聲裝置為槽式超聲波反應(yīng)器與探頭式超聲波反應(yīng)器.取沉淀污泥15L至槽式裝置的反應(yīng)槽中（250mm×250mm×300mm），輸入功率為450W，因其反應(yīng)槽體積較大，有效聲能密度較小，為0.03W/ml，但是超聲頻率可調(diào)范圍較寬，因此采用槽式超聲裝置考察超聲頻率的影響.考察頻率選擇為25、40、125和160kHz，這幾個頻率較有代表性且均可通過超聲裝置實(shí)現(xiàn).取樣時間為超聲10min后.

探頭式超聲裝置的頻率為25kHz，鈦合金探頭直徑18mm，電功率0～1500W可調(diào)，本試驗(yàn)采用100、500和700W，對應(yīng)的聲能密度為1、5和7W/mL.取100mL泥樣于250mL容量瓶中，將超聲探頭垂直伸入污泥液面10mm下，保持每次位置一致，作用過程中不控溫.取樣時間為超聲10min后.

探頭式超聲裝置的頻率為25kHz，鈦合金探頭直徑18mm，電功率0～1500W可調(diào)，因其反應(yīng)容器較小，聲能密度較大，但是超聲頻率可調(diào)范圍有限，因此使用探頭超聲裝置考察聲能密度的影響.本試驗(yàn)采用30、100、300、500和700W的功率，對應(yīng)的聲能密度為0.03、1、3、5和7W/mL.試驗(yàn)中取100mL泥樣于250mL容量瓶中，將超聲探頭垂直伸入污泥液面10mm下，保持每次位置一致，作用過程中不控溫.取樣時間為超聲10min后.

1.4 實(shí)際絮體形態(tài)特征分析

通過光學(xué)顯微鏡（Olympus，BX51TF，日本）觀察所截取絮體的圖像，通過CCD攝像系統(tǒng)對絮體進(jìn)行拍照，并用imageJ圖像處理軟件對所截取的絮體的圖像、特征長度和投影面積進(jìn)行分析，按式（4）計(jì)算實(shí)際絮體二維分形維數(shù).

單個絮體粒徑可用與投影面積A相等的圓直徑d平均值來表征，即:

計(jì)算所截取所有絮體的當(dāng)量圓直徑d的均值，即為絮體平均粒徑.

2 結(jié)果與討論

2.1 空化效應(yīng)模擬試驗(yàn)結(jié)果

空化效應(yīng)受介質(zhì)性質(zhì)的影響，介質(zhì)中的顆粒物可能減弱空化效應(yīng)［4］，但由于凈水沉淀污泥固體濃度較低，且密度、飽和蒸汽壓等條件與水接近，各參數(shù)選擇如下:R0=5μm，k=1.33，ρ=1000kg/m3，σ=0.072N/m，μ=0.001Pa·s，P0=101.3kPa，Pv=3.271Pa，初始條件t=0，R=R0，R.=0.為保證模擬試驗(yàn)與超聲破碎污泥試驗(yàn)參數(shù)的一致性，選取25、40、125和160kHz為考察頻率.圖1反映了聲能密度為0.03W/mL時，不同頻率超聲波作用下的模擬空化泡半徑變化情況，縱坐標(biāo)R（t）/R0為空化氣泡瞬時半徑與初始半徑的比值，橫坐標(biāo)t/T為超聲作用周期.圖1中曲線在第1個周期均內(nèi)有2個波峰，為穩(wěn)態(tài)空化.第2個周期內(nèi)，不同聲頻作用的空化氣泡振幅有所增加，且均為瞬態(tài)空化.聲頻為25kHz時，空化氣泡迅速膨脹，氣泡達(dá)到共振，振幅可達(dá)初始?xì)馀莸?5倍；超聲頻率繼續(xù)增加，空化氣泡增幅減小，125和160kHz的超聲波作用下，空化氣泡最大幅值僅為初始?xì)馀莸?倍左右.這是由于一方面，超聲頻率增大，膨脹相和壓縮相時間縮短，氣泡在膨脹相來不及生長成可以潰滅的空化泡，或者在壓縮相來不及潰滅，導(dǎo)致空化效應(yīng)難以進(jìn)行；另一方面，頻率大的超聲波空化閾值較大，達(dá)到同樣超聲效果需要的聲壓較大；因此，低頻率超聲波更利于超聲.其他試驗(yàn)條件相同時，應(yīng)盡量采用低頻超聲波，以達(dá)到較好的空化效果.

圖1 不同超聲頻率下氣泡半徑隨時間的變化Fig.1 Changes of cavitation bubbles radius with different ultrasound frequency

圖2為其他條件不變，超聲頻率25kHz，聲能密度為0.03、1、3、5和7W/mL的超聲波作用下空化氣泡變化情況.圖2中除曲線1外均為瞬態(tài)空化，聲能密度越大，氣泡生長和潰滅越為激烈，7W/mL時空化氣泡振幅可達(dá)初始半徑的200倍.隨著聲能密度的增加，介質(zhì)中超聲波能量增加，負(fù)壓區(qū)拉伸作用加強(qiáng)，空化泡生長迅速；正壓區(qū)的擠壓作用加劇，空化氣泡迅速潰滅，氣泡運(yùn)動劇烈.聲能密度大的超聲波更有利于空化效應(yīng).

圖2 不同聲能密度下氣泡半徑隨時間的變化Fig.2 Changes of cavitation bubbles radius with different energy density

2.2 DLA虛擬絮體破碎模擬試驗(yàn)結(jié)果

2.2.1 剝蝕作用模擬結(jié)果 超聲空化氣泡破裂時產(chǎn)生沖擊波沖擊固體表面，發(fā)生侵蝕、剝落作用，使絮體顆粒變小［16］.由2.1節(jié)超聲空化效應(yīng)的仿真結(jié)果可知，聲能密度大、頻率低的超聲波易發(fā)生空化效應(yīng)，利于破解污泥.現(xiàn)以破碎半徑Rb的大小表示超聲波破碎虛擬絮體的程度，進(jìn)行剝蝕作用破碎絮體的計(jì)算機(jī)仿真.

圖3反映了總凝聚顆粒數(shù)為10000、Rb為90、75、60時，破碎前后的虛擬絮體形態(tài).由圖3可知，破碎后絮體的骨架未被破壞，有明顯的幾何中心；絮體不規(guī)則枝杈減少，形狀更加規(guī)則，粒度減小.破碎后絮體的分形維數(shù)Df隨破碎半徑Rb1的增加而增大，空隙率減小，回轉(zhuǎn)半徑內(nèi)顆粒填充度增加，絮體結(jié)構(gòu)變緊密.Rb1=60時，空隙率S降至0.476，減幅達(dá)45.4%；Df由1.327增至1.488，增幅僅為8.5%，小于空隙率增加速率.空隙率的大幅度減小未引起絮體結(jié)構(gòu)和致密性的改善，說明靠近虛擬絮體中心的顆粒對Df的影響更大，不規(guī)則分支則對空隙率的影響更大.賀維鵬［10］研究發(fā)現(xiàn)破碎后虛擬絮體的不規(guī)則分枝明顯減小，粒度變小的同時分形維數(shù)增加，且絮體質(zhì)心附近顆粒的空間分布對虛體結(jié)構(gòu)的影響更加重要，與本文結(jié)論相同.

試驗(yàn)研究了不同總凝聚顆粒數(shù)（5000～10000）的虛擬絮體剝蝕作用破碎前后的形態(tài)特征變化，發(fā)現(xiàn)分形維數(shù)與空隙率的變化規(guī)律基本相似.

2.2.2 大規(guī)模破碎作用模擬結(jié)果 超聲空化氣泡破裂產(chǎn)生的強(qiáng)力流體剪切力，對絮體結(jié)構(gòu)產(chǎn)生巨大破壞，絮體被擊散，尺寸減小［16］.圖4為仿真得到的總凝聚顆粒為10000時，大規(guī)模破碎作用后的絮體.破碎后模擬絮體的粒徑減小，不規(guī)則枝杈減少，結(jié)構(gòu)較原絮體更加松散；絮體各向同性特征基本消失，表現(xiàn)為各向異性.總凝聚顆粒數(shù)5000～15000的虛擬絮體二維分形維數(shù)隨破碎次數(shù)n（1～4）的變化如圖5所示.經(jīng)一次大規(guī)模破碎后，絮體破碎成兩個部分，最大長度幾乎不變，而投影面積減幅大，絮體更加不規(guī)則，導(dǎo)致分形維數(shù)由1.287～1.392減小至1.172～1.202.隨著破碎次數(shù)的增加，絮體分形維數(shù)繼續(xù)減小，但曲線漸趨平緩，一次破碎對絮體結(jié)構(gòu)的破壞影響較大.

圖3 不同Rb1剝蝕破碎前后的虛擬絮體Fig.3 Virtual floc before and after surface erosion breakage with different Rb1

圖4 大規(guī)模破碎前后的虛擬絮體Fig.4 Virtual flocs after Large Scale Fragmentation breakage

圖5 大規(guī)模破碎前后的虛擬絮體分形維數(shù)Fig.5 Fractal dimension of virtual flocs after Large Scale Fragmentation breakage

2.3 超聲波破解污泥絮體試驗(yàn)結(jié)果

采用探頭式超聲裝置考察實(shí)際絮體經(jīng)不同聲能密度（0.03、1、3、5和7W/mL）的超聲波作用后，絮體粒度與結(jié)構(gòu)的變化結(jié)果如圖6所示.隨著聲能密度的增加，絮體平均粒徑不斷減小，分形維數(shù)則是先增大后減小.超聲過程中，兩種破碎模式共同起作用.聲能密度為0.03～3W/mL時，占主導(dǎo)作用的是剝蝕作用，空化氣泡破裂沖擊絮體顆粒表面，絮體表面的小顆粒脫離絮體，絮體粒徑減小，分形維數(shù)增大，絮體結(jié)構(gòu)更加密實(shí).聲能密度增加到3W/mL以上，絮體破碎更加明顯，結(jié)構(gòu)被破壞，分形維數(shù)降低.此時大規(guī)模破碎為主導(dǎo)作用，空化氣泡破裂產(chǎn)生的強(qiáng)水噴射流，形成巨大水力剪切力［17］，絮體被打碎，污泥中小顆粒數(shù)目整體增加，且絮體結(jié)構(gòu)變得松散，不利于沉降.聲能密度越高，絮體破碎越明顯，超聲空化效應(yīng)容易發(fā)生，與2.1節(jié)超聲空化氣泡運(yùn)動模擬結(jié)果相符.

圖6 聲能密度對絮體粒度及結(jié)構(gòu)的影響Fig.6 Effects of energy density on flocs size and structure

圖7 超聲頻率對絮體粒度及結(jié)構(gòu)的影響Fig.7 Effects of ultrasound frequency on flocs size and structure

圖7為超聲頻率對實(shí)際絮體粒度及結(jié)構(gòu)的影響.由圖7可知，40kHz的超聲頻率更利于超聲破解污泥，且超聲后的污泥絮體分形維數(shù)最大，絮體內(nèi)填充程度高，更加規(guī)則.超聲頻率繼續(xù)增大，絮體粒徑增加，這可能是因?yàn)橐环矫婵栈?yīng)隨超聲頻率增加減弱，不利于絮體破碎，絮體粒徑減小緩慢；另一方面，超聲波海綿效應(yīng)促使水從絮體內(nèi)部沿波面?zhèn)鞑r產(chǎn)生的通道通過，使污泥顆粒凝聚，尺寸增大，增加到一定程度后相互碰撞凝結(jié)［18］，絮體粒徑增加.由分形維數(shù)的變化趨勢可以推測，超聲頻率小于40kHz時，剝蝕破碎為主導(dǎo)作用，經(jīng)超聲破碎后絮體變得密實(shí)、規(guī)則；大于40kHz時，空化效應(yīng)減弱，大規(guī)模破碎作用增強(qiáng)，與海綿效應(yīng)共同作用，導(dǎo)致絮體粒徑減幅小且結(jié)構(gòu)松散，破解效果較差.空化氣泡模擬結(jié)果顯示頻率小的超聲波更利于空化效應(yīng)的發(fā)生，實(shí)際結(jié)果則顯示40kHz為最佳破碎頻率，可能的原因是超聲波在污泥介質(zhì)傳播時伴隨著能量的衰減、擴(kuò)散，污泥吸收的超聲能量小于輸入值；另外超聲破碎污泥是空化效應(yīng)、海綿效應(yīng)、機(jī)械效應(yīng)等共同作用的結(jié)果，40kHz的超聲波可能更利于機(jī)械效應(yīng)等的發(fā)生.

3 結(jié)論

3.1 超聲空化氣泡運(yùn)動過程仿真結(jié)果表明:超聲頻率與聲能密度均對空化效果產(chǎn)生影響.超聲頻率越大，形成的空化氣泡振幅較小，空化效應(yīng)減弱.聲能密度較大時，介質(zhì)中的空化氣泡運(yùn)動劇烈，空化效應(yīng)增強(qiáng).

3.2 DLA虛擬絮體破碎模擬試驗(yàn)結(jié)果表明:剝蝕作用后，虛擬絮體粒徑減小，分形維數(shù)增大，孔隙率減小；絮體形狀更加規(guī)則，內(nèi)部填充程度增大.大規(guī)模破碎作用后，虛擬絮體粒徑與分形維數(shù)均降低，絮體變得小而松散.

3.3 超聲破碎實(shí)際絮體實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:聲能密度較低時，剝蝕作用為主導(dǎo)作用，超聲后實(shí)際絮體粒徑減小，分形維數(shù)增大，結(jié)構(gòu)更加密實(shí)；聲能密度超過3W/mL，大規(guī)模破碎占主導(dǎo)作用.超聲頻率較低時，剝蝕作用為主導(dǎo)作用.40kHz的超聲頻率處理實(shí)際絮體后，絮體粒徑減幅大、結(jié)構(gòu)密實(shí).頻率大于40kHz，剝蝕作用減弱，大規(guī)模破碎作用增強(qiáng)，實(shí)際絮體粒徑減幅小且結(jié)構(gòu)松散.

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Simulation of ultrasound cavitation bubble and numerical/experimental analysis of flocs breakage process.

GUO Xuan，YANG Yan-ling*， LI Xing， ZHOU Zhi-wei， MA Chang-hong， ZHANG Yang （College of Architecture and Civil Engineering，Beijing University of Technology， Beijing 100124， China）. China Environmental Science， 2015，35（5）：1429～1435

In order to explore the sonication condition for the ideal cavitation effect and to find out the breakage mechanism of flocs exposed to ultrasound， a model of cavitational bubble and two sorts of simplified models of diffusion-limited aggregation （DLA） floc breakage were established and simulated based on Matlab. The practical flocs breakage patterns were verified through experimental analysis. The results indicated that the cavitation effect decreased as the ultrasonic frequency increased. The increase of ultrasonic density led to the increscent amplitude of cavitation bubble，when the sonication density was 7W/mL， the radius of cavitation bubbles can be enlarged to 200 times longer and the cavitation effect was fairly good. When the flocs were treated at low energy density （0.03～3W/mL） and low frequency（25～40kHz） ultrasonication， surface erosion dominated the breakage effect， which was reflected by decreased radius and increased fractal dimension of flocs. When the energy density exceeds 3W/mL or the frequency surpasses 40kHz， the large scale fragmentation was the main mechanism， leading to the smaller flocs size and looser structures. The sonication of the frequency of 40kHz is more beneficial to flocs breakage， with the experimental result that 10minutes' ultrasonication can lead to a dinimutioin rate of 9.8% of the radius and a fractal dimension of 1.394， and the structure of the flocs were more compact.

ultrasound；cavitation effect；numerical simulation；diffusion-limited aggregation；flocs breakage

X703，TU991.2

A

1000-6923（2015）05-1429-07

郭 璇（1991-），女，北京人，北京工業(yè)大學(xué)建筑工程學(xué)院碩士研究生，主要從事飲用水安全研究.

2014-09-30

國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（51278005）；北京市自然科學(xué)基金項(xiàng)目（8132007）；國家水體污染控制與治理科技重大專項(xiàng)（2012ZX07404-003）

* 責(zé)任作者， 研究員， yangyanling@bjut.edu.cn