劉 釗，姚 波，安興琴，周凌晞，欒 天，王紅陽，張 根，程巳陽 （中國(guó)氣象科學(xué)研究院，中國(guó)氣象局大氣化學(xué)重點(diǎn)開放實(shí)驗(yàn)室，北京 100081）

中國(guó)區(qū)域HCFC-142b排放量模式反演研究

劉 釗，姚 波，安興琴，周凌晞*，欒 天，王紅陽，張 根，程巳陽 （中國(guó)氣象科學(xué)研究院，中國(guó)氣象局大氣化學(xué)重點(diǎn)開放實(shí)驗(yàn)室，北京 100081）

利用拉格朗日粒子擴(kuò)散模式FLEXPART結(jié)合上甸子區(qū)域本底站在線觀測(cè)HCFC-142b數(shù)據(jù)，采取自上而下的反演方法，估算了2009 和2010年中國(guó)HCFC-142b的排放量分別為10.82kt/a和15.42kt/a，分別占全球HCFC-142b排放量的29.7%和45.8%.反演HCFC-142b排放量的空間分布結(jié)果顯示其排放源主要集中在京津冀、四川、山東西部以及長(zhǎng)江中下游地區(qū)，與相關(guān)研究中自下而上方法獲得的排放量分布一致.模式反演源較先驗(yàn)源更接近觀測(cè)數(shù)據(jù)，2009年相關(guān)系數(shù)從0.38提高到0.47，2010年相關(guān)系數(shù)則從0.60提高到0.65.

1，1-二氟-1-氯乙烷（HCFC-142b）；FLEXPART模式；排放量；源反演；上甸子本底站

氫氟氯碳化物（HCFCs）作為氟氯碳化物（CFCs）的過渡替代物，被廣泛用作制冷劑、發(fā)泡劑等［1］.但由于HCFCs分子中仍含有Cl原子，會(huì)損耗臭氧層［2］，故被列入《蒙特利爾議定書》減排清單.蒙特利爾議定書第19次締約方會(huì)議通過了加速淘汰HCFCs制冷劑的調(diào)整案，中國(guó)已于2013年凍結(jié)HCFCs生產(chǎn)和消費(fèi)，并將于2030年完全停止使用HCFCs［3］.從2003年起，中國(guó)已成為最大的HCFCs生產(chǎn)國(guó)、消費(fèi)國(guó)和出口國(guó)［1］，中國(guó)HCFCs排放量及變化趨勢(shì)引起各國(guó)學(xué)者廣泛關(guān)注.

1，1-二氟-1-氯乙烷（HCFC-142b）是排放量最大、大氣濃度最高的3種HCFCs之一，主要用作聚苯乙烯泡沫板材發(fā)泡劑、聚乙烯泡沫發(fā)泡劑及替代CFC-12的混合制冷劑［1］.

國(guó)際上對(duì)HCFC-142b的觀測(cè)研究開展較早，自1980年以來改進(jìn)的全球大氣觀測(cè)網(wǎng)（AGAGE）、歐盟鹵代溫室氣體觀測(cè)網(wǎng)（SOGE）和美國(guó)國(guó)家海洋與大氣管理局/地球系統(tǒng)研究實(shí)驗(yàn)室（NOAA/ESRL）等組織已對(duì)HCFC-142b展開大量外場(chǎng)觀測(cè).隨著大氣擴(kuò)散模式的發(fā)展和在線觀測(cè)數(shù)據(jù)的不斷積累，利用自上而下反演HCFC-142b排放量的方法越來越成熟，如Oram等［4］應(yīng)用2D模式模擬了1978～1993年全球HCFC-142b的排放量， Derwent［5］、Ryall［6］、O’Doherty等［7］分別應(yīng)用NAME模式結(jié)合反演算法計(jì)算了歐洲各國(guó)HCFC-142b排放量.Keller［8］、Millet等［9］應(yīng)用FLEXPART模式模擬了歐洲、美國(guó)墨西哥等地HCFC-142b排放量.

我國(guó)HCFC-142b的觀測(cè)研究開展較晚，Chan等［10-11］于2000年、2001年及2004年陸續(xù)在珠江三角洲地區(qū)開展短期觀測(cè)研究. Barletta［12］和Fang等［13］分別于2001年1～2月及2010年10～11月開展中國(guó)多個(gè)城市的對(duì)比觀測(cè).以上觀測(cè)多不連續(xù)，且樣品數(shù)少，不適用于排放量反演研究.中國(guó)氣象局于2006年起在北京上甸子區(qū)域大氣本底站應(yīng)用氣相色譜-電子捕獲檢測(cè)法（GC-ECD）觀測(cè)HCFC-142b，2010年5月起增加了氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法（GC-MS）觀測(cè)HCFC-142b［14］，積累了時(shí)間較長(zhǎng)且分辨率較高的HCFC-142b在線觀測(cè)數(shù)據(jù)，可用于HCFC-142b排放量的反演研究.Vollmer等［15］選取北京上甸子站觀測(cè)數(shù)據(jù)結(jié)合FLEXPART模式最早計(jì)算了2006年10月至2008年3月中國(guó)HCFC-142b的排放量.Kim等［16］選取韓國(guó)Gosan站在線HCFC-142b觀測(cè)數(shù)據(jù)中氣團(tuán)源自中國(guó)的部分?jǐn)?shù)據(jù)結(jié)合FLEXPART模式外推中國(guó)排放量.Stohl等［17］應(yīng)用中國(guó)上甸子站、韓國(guó)Gosan站等4站觀測(cè)數(shù)據(jù)，結(jié)合反演算法計(jì)算了亞洲區(qū)域2008年HCFC-142b排放量.但上述研究?jī)H討論了中國(guó)區(qū)域某個(gè)年度的HCFC-142b排放量，排放量及其分布的變化規(guī)律尚未見報(bào)道.在之前研究工作基礎(chǔ)上，本文利用北京上甸子站2009～2010年HCFC-142b在線觀測(cè)數(shù)據(jù)，結(jié)合FLEXPART模式對(duì)HCFC-142b排放量進(jìn)行反演，分析了2009年和2010年的排放量及變化規(guī)律，并與自下而上法獲得的排放量進(jìn)行比對(duì).

1 排放量計(jì)算方法

1.1 觀測(cè)站點(diǎn)

上甸子區(qū)域大氣本底站（117°07′E，40°39′N，海拔293.9m）坐落在北京市密云縣高嶺鎮(zhèn)上甸子村，位于北京城區(qū)東北方向.上甸子站是世界氣象組織/全球大氣觀測(cè)網(wǎng)（WMO/GAW）區(qū)域大氣本底站之一，該站盛行東北風(fēng)和西南風(fēng).

1.2 觀測(cè)數(shù)據(jù)選擇

本研究選取2009年1月1日至2010年12 月31日上甸子站HCFC-142b在線觀測(cè)數(shù)據(jù)，融合了2009和2010年的GC-ECD觀測(cè)結(jié)果以及2010年5至12月的GC-MS觀測(cè)結(jié)果.儀器系統(tǒng)的組成和工作原理、以及數(shù)據(jù)計(jì)算方法見已發(fā)表文獻(xiàn)［14，18］.上述觀測(cè)結(jié)果均可溯源至SIO-2005標(biāo)準(zhǔn)，觀測(cè)精度可優(yōu)于3.1%［19］.

1.3 反演方法

1.3.1 FLEXPART模式及適用性 FLEXPART模式是挪威大氣研究所（Norwegian Institute for Air Research， NILU）開發(fā)的拉格朗日粒子擴(kuò)散模式，可通過計(jì)算點(diǎn)、線、面、體源釋放的大量粒子軌跡反映示蹤物的傳輸、擴(kuò)散和干濕沉降過程［20］.該模式可代替?zhèn)鹘y(tǒng)的軌跡模式并加入對(duì)流過程、湍流過程及大型平流過程的討論，足印函數(shù)可代替軌跡圖來確定潛在污染源區(qū).FLEXPART后向模擬相對(duì)于正向模擬有更高的分辨率和運(yùn)算效率［17，21］，且當(dāng)研究區(qū)域內(nèi)觀測(cè)站點(diǎn)數(shù)少于排放源數(shù)時(shí)［22］，后向模擬更具優(yōu)勢(shì).

本研究團(tuán)隊(duì)已開展許多FLEXPART模式結(jié)合其他觀測(cè)物種在中國(guó)的適用性研究，An等［23］發(fā)現(xiàn)，GFS資料作FLEXPART氣象場(chǎng)可以得到與ECWMF作氣象場(chǎng)類似的模式模擬結(jié)果，并且FLEXPART模式可以很好地描述本底濃度和抬升濃度的污染源區(qū)分布.李巖等［24］以上甸子站為例，應(yīng)用FLEXPART模式模擬了CO濃度日變化規(guī)律，較好體現(xiàn)了測(cè)站周邊及北京地區(qū)污染狀況分布，說明了FLEXPART模式在北京地區(qū)基本適用.An等［25］及安興琴等［26］分別建立了排放量反演方法，應(yīng)用FLEXPART模式模擬結(jié)合上甸子站在線觀測(cè)數(shù)據(jù)反演了2009年SF6、HCFC-22、CFC-11等的排放量，本文在團(tuán)隊(duì)研究的基礎(chǔ)上，進(jìn)一步探索HCFC-142b排放量的反演.

1.3.2 反演計(jì)算理論概述 FLEXPART模式中源-受體關(guān)系描述了觀測(cè)站點(diǎn)受體y與污染排放源x的敏感性關(guān)系［21］.本研究中引入先驗(yàn)信息（即HCFC-142b先驗(yàn)分布）x0，公式為:

式中:M為m×n矩陣，m為觀測(cè)資料時(shí)間序列，n為排放網(wǎng)格數(shù).M為不同格點(diǎn)排放對(duì)上甸子站HCFC-142b濃度貢獻(xiàn)系數(shù)矩陣，由FLEXPART模式運(yùn)算而得.y為m行矩陣，由上甸子站HCFC-142b觀測(cè)值基于本底濃度的抬升值按照時(shí)間序列排列而成.x為n列矩陣，代表研究區(qū)域HCFC-142b格點(diǎn)排放量，是未知量，是待求的方程的解.

應(yīng)用最小二乘法，使等式左邊無限趨近于0，以求解x［25］.

1.3.3 反演計(jì)算的簡(jiǎn)化 不規(guī)則網(wǎng)格的選取本文主要研究地表HCFC-142b排放，故僅關(guān)注近地面層的HCFC-142b的排放量變化，只需應(yīng)用FLEXPART模式計(jì)算第一層與地面之間的駐留時(shí)間（敏感性系數(shù)），也叫做足印函數(shù).在超定線性方程的求解過程中，由于觀測(cè)數(shù)據(jù)y有限，為保證方程有解，需要減少反演網(wǎng)格的數(shù)量n，即為需要犧牲分辨率來保證求解穩(wěn)定及提高計(jì)算效率.本文選取將反演區(qū)域內(nèi)敏感性系數(shù)相近的網(wǎng)格合并，合并后分辨率為0.25°×0.25°、0.5°×0.5°、1°×1°和2°×2°，按不規(guī)則網(wǎng)格分配的敏感性系數(shù)分布見圖1.

圖1 不規(guī)則網(wǎng)格的地表駐留時(shí)間總和Fig.1 Total surface residence time on irregular grid

1.4 抬升濃度y的選取

由于HCFC-142b在大氣中壽命（17.2a）［1］遠(yuǎn)大于FLEXPART模式反演時(shí)間15d，故在本研究中HCFC-142b的匯可忽略不計(jì).因此，大氣中HCFC-142b觀測(cè)濃度由全年波動(dòng)不大、全球緯向基本一致的本底濃度和局地排放或輸送造成的抬升濃度組成［4，18-19］.由于反演算法依據(jù)抬升濃度進(jìn)一步計(jì)算排放量，需將HCFC-142b觀測(cè)結(jié)果篩分出本底濃度和抬升濃度，再將抬升濃度用于反演計(jì)算［26］.

本研究選取穩(wěn)健局部近似回歸（REBS）方法［27］篩分觀測(cè)數(shù)據(jù)，選取時(shí)間窗口為60d，經(jīng)過3次迭代計(jì)算結(jié)果收斂.計(jì)算得到的2δ為1.83× 10-12，把擬合值±2δ之間的觀測(cè)數(shù)據(jù)認(rèn)為是本底值，高于+2δ的觀測(cè)數(shù)據(jù)認(rèn)為是局地污染抬升值. 圖2顯示了研究時(shí)段的HCFC-142b排放濃度，紅色的點(diǎn)表示是本底濃度，灰色的點(diǎn)表示抬升濃度.其中HCFC-142b本底濃度值（紅色點(diǎn)）占39%.

圖2 2009～2010年上甸子站HCFC-142b濃度時(shí)間序列Fig.2 HCFC-142b time series of SDZ station from 2009 to 2010

1.5 先驗(yàn)排放源x0的獲取

合理的先驗(yàn)源信息可簡(jiǎn)化迭代次數(shù)，提高求解精度，對(duì)超定線性方程的求解至關(guān)重要.本研究HCFC-142b的先驗(yàn)源信息來自Han等［28］的研究結(jié)果，2009和2010年中國(guó)區(qū)域HCFC-142b排放總量分別為9.60kt/a和10.60kt/a，再按照人口信息分配到模式的網(wǎng)格上.

人口數(shù)據(jù)來自于美國(guó)哥倫比亞大學(xué)的CIESIN（the Center for International Earth Science Information Network），分辨率為0.5°×0.5°，單位為人·km2.將按人口分配的排放數(shù)據(jù)再進(jìn)一步按上述不規(guī)則網(wǎng)格合并，得到先驗(yàn)排放源x0，圖3為2010年排放數(shù)據(jù)分配后的結(jié)果.

圖3 中國(guó)區(qū)域HCFC-142b按人口分配的先驗(yàn)排放Fig.3 A priori emission on population distribution of China

1.6 模式參數(shù)選取

本文中選取的模擬時(shí)段為2009年1月1日至2010年12月31日，時(shí)間分辨率為3h，格點(diǎn)分辨率為0.25°×0.25°，垂直方向分為100、300、3000 和20000m四層，后向模擬時(shí)間選取為15d［26，29］.

2 反演結(jié)果與討論

2.1 中國(guó)HCFC-142b排放量

本研究反演2009和2010年中國(guó)HCFC-142b的排放量及其不確定性見表1.2010年中國(guó)HCFC-142b排放量較2009年增長(zhǎng)4.60kt/a.

表1 HCFC-142b反演結(jié)果及其不確定性（kt/a）Table 1 The results and the uncertainty of HCFC-142b inversion （kt/a）

表2總結(jié)了對(duì)中國(guó)HCFC-142b排放量研究的相關(guān)研究結(jié)果.考慮到都使用了上甸子站的觀測(cè)結(jié)果，選取2008年Stohl等［17］計(jì)算的HCFC-142b排放量結(jié)合本研究的結(jié)果進(jìn)行連續(xù)3年的排放量比較.2009年HCFC-142b排放量較2008年增長(zhǎng)48.2%，2010年較2009年增長(zhǎng)42.5%，表明研究期間中國(guó)HCFC-142b排放量大幅增長(zhǎng). 2009與2010年中國(guó)HCFC-142b排放量分別占全球排放總量［1］的29.7%和45.8%.

表2 本研究與相關(guān)HCFC-142b排放量研究對(duì)比Table 2 HCFC-142b emissions in this research and related studies

2.2 HCFC-142b排放源分布

如圖4（a）所示，2009年我國(guó)HCFC-142b排放源分布主要集中在華北西部、四川盆地、河南中部、山東西部等地區(qū).如圖4（b）所示，2010年排放量分布主要包括華北地區(qū)、四川盆地、山東西部、長(zhǎng)江中下游平原及珠江三角洲地區(qū)，反映出東部沿海地區(qū)排放量的大幅增加，以長(zhǎng)江三角洲地區(qū)排放增長(zhǎng)最快.與Han等［28］應(yīng)用自下而上方法對(duì)中國(guó)各省2012年排放量研究發(fā)現(xiàn)，中國(guó)HCFC-142b排放量最大的主要為江蘇、浙江、山東和廣東省結(jié)果相符.

圖5（a）、（b）分別表示2009年與2010年排放量模擬值與先驗(yàn)排放量的差值.由于先驗(yàn)分布是按人口密度人均分?jǐn)?，暖色表示反演結(jié)果高于先驗(yàn)分布，即人均排放量高于全國(guó)人均排放；冷色表示當(dāng)?shù)厝司欧诺陀谌珖?guó)人均排放，灰色表示人均排放與當(dāng)?shù)嘏欧艛?shù)據(jù)持平或者缺少詳細(xì)數(shù)據(jù).由圖5（a）可知，2009年京津冀地區(qū)、華北西部和珠江三角洲地區(qū)的人均排放高于全國(guó)平均水平，而華北東部人均排放則略低于全國(guó)平均水平.2010年的情況與2009年略有不同，圖5（b）中，2010年中國(guó)京津冀地區(qū)以及東部沿海地區(qū)人均排放高于全國(guó)平均水平.

2.3 反演結(jié)果評(píng)價(jià)及不確定性分析

泰勒?qǐng)D［31］可表示模式模擬的結(jié)果與觀測(cè)數(shù)據(jù)之間匹配關(guān)系.圖6表示基于先驗(yàn)源的濃度模擬結(jié)果與基于反演源的濃度模擬結(jié)果相對(duì)于該年度觀測(cè)數(shù)據(jù)的相關(guān)系數(shù)、歸一化標(biāo)準(zhǔn)差以及歸一化中心均方根誤差.

2009年全年先驗(yàn)源模擬濃度與觀測(cè)濃度相關(guān)系數(shù)為0.38，反演結(jié)果與觀測(cè)濃度相關(guān)系數(shù)提高到0.47，均方根誤差RMS由0.019（先驗(yàn)源）降低到0.018（模擬結(jié)果）；基于反演源的模式模擬結(jié)果的歸一化標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.26，基于先驗(yàn)源為0.25.

圖6 2009年和2010年基于反演源模擬結(jié)果和基于先驗(yàn)源模擬結(jié)果對(duì)比的泰勒?qǐng)DFig.6 Taylor diagrams in 2009 and 2010

2010年全年先驗(yàn)源模擬濃度與觀測(cè)濃度相關(guān)系數(shù)為0.60，反演結(jié)果與觀測(cè)濃度相關(guān)系數(shù)提高到0.65，均方根誤差RMS由0.031（先驗(yàn)源）降低到0.028（模擬結(jié)果）；基于反演源的模式模擬結(jié)果的歸一化標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.38，基于先驗(yàn)源為0.29.均表明反演結(jié)果較先驗(yàn)源更接近觀測(cè)濃度，更好地反映了實(shí)際排放.

建議積累更長(zhǎng)期資料，則可反演在更長(zhǎng)時(shí)間段如整個(gè)減排進(jìn)程中我國(guó)排放量及排放分布的變化，反映我國(guó)的逐步減排HCFC-142b進(jìn)程中HCFC-142b的排放對(duì)大氣HCFC-142b濃度影響.

3 結(jié)論

3.1 利用自上而下法基于FLEXPART模式反演了中國(guó)2009～2010年HCFC-142b的排放量及其分布.

3.2 結(jié)合文獻(xiàn)報(bào)道的以往年度排放量結(jié)果，2008年～2010年中國(guó)HCFC-142b排放量呈上升趨勢(shì).

3.3 我國(guó)HCFC-142b主要排放集中在華北地區(qū)、四川盆地、長(zhǎng)江中下游平原及珠江三角洲地區(qū)，而東部沿海地區(qū)在2009至2010年排放增幅明顯.

3.4 通過先驗(yàn)信息選擇、減少反演網(wǎng)格數(shù)以及分辨率的適當(dāng)選取降低了模擬的不確定性.

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致謝：感謝挪威大氣研究所（NILU）Stohl博士提供開源的FLEXPART模式，瑞士聯(lián)邦材料測(cè)試與研究實(shí)驗(yàn)室（Empa）的Henne博士對(duì)反演算法提供的指導(dǎo)，以及上甸子本底站工作人員的辛勤勞動(dòng).

Study of Chinese HCFC-142b emission by inverse model.

L
IU Zhao， YAO Bo， AN Xing-qin， ZHOU Ling-xi*， LUAN Tian， WANG Hong-yang， ZHANG Gen， CHENG Si-yang （Key Laboratory for Atmospheric Chemistry， Chinese Academy of Meteorological Sciences， China Meteorological Administration， Beijing 100081， China）. China Environmental Science，2015，35（4）：1040～1046

The inversion method was used to estimate China’s HCFC-142b emission by using Lagrangian particle dispersion model FLEXPART combined with the in-situ measurement data obtained from Shangdianzi regional atmospheric background station （SDZ）. The Chinese HCFC-142b emissions in 2009 and 2010 were 10.82kt/a and 15.42kt/a，accounted for 29.7% and 45.8% of the global emissions， respectively. The spatial distribution of HCFC-142b emission shows high emission rate in Beijing， Tianjin， Sichuan， Shandong and in the middle and lower reaches of the Yangtze River， in consistent with the results by bottom-up method. The correlation coefficients of concentrations simulated from inversion results was higher than those from prior input， increasing from 0.38 to 0.47 in the year of 2009，and from 0.60 to 0.65 in the year of 2010.

1，1-difluoro-1-chloroethane （HCFC-142b）；FLEXPART Model；emission；inversion method；Shangdianzi background station

X511

A

1000-6923（2015）04-1040-07

劉 釗（1989-），女，黑龍江哈爾濱人，中國(guó)氣象科學(xué)研究院碩士研究生，研究方向?yàn)闇厥覛怏w相關(guān)模式.

2014-09-04

國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（41030107，41205094）；中國(guó)氣象科學(xué)研究院基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)（2014Z004）

* 責(zé)任作者， 研究員， zhoulx@cams.cma.gov.cn