張青海 鄧紅章 趙曉紅 韓楓 李春榮 裴宇 張徽

摘 要： CO2地質(zhì)儲存是一種緩減碳排放行之有效的途徑，但是逃逸的CO2入侵包氣帶將帶來土壤熱性質(zhì)的變化。土壤包氣帶熱參數(shù)直接控制著大氣環(huán)境和土壤的熱量交換，進(jìn)而影響土壤的生態(tài)環(huán)境。為了研究土壤包氣帶熱參數(shù)對高濃度CO2的響應(yīng)規(guī)律，采用人工模擬CO2在包氣帶中泄漏的方法，通過檢測CO2在土壤中的擴(kuò)散規(guī)律并通過測試土壤含水率、干容重及熱參數(shù)來研究CO2對土壤熱性質(zhì)的影響。結(jié)果表明：在實驗設(shè)定的CO2濃度范圍內(nèi)，從低區(qū)到高區(qū)隨CO2濃度升高，包氣帶熱導(dǎo)率平均值由0.9 W/mK減小到0.5 W/mK，體積熱容量由1.5減小到1.2 MJ·m-3·K-1；低濃度區(qū)土壤包氣帶體積熱容量對CO2的敏感性高于熱導(dǎo)率；不同CO2濃度影響了體積熱容量與含水率的線性關(guān)系，低濃度區(qū)具有最好的線性關(guān)系，線性回歸相關(guān)系數(shù)R2為0.741 9。在設(shè)定的CO2濃度梯度內(nèi)CO2對土壤包氣帶熱參數(shù)的影響有特定的規(guī)律，為研究CO2對土壤包氣帶熱量傳遞奠定了基礎(chǔ)。

關(guān) 鍵 詞：CO2；土壤包氣帶；體積熱容量；熱導(dǎo)率

中圖分類號：X 131.3 文獻(xiàn)標(biāo)識碼： A 文章編號： 1671-0460（2016）04-0668-05

Abstract： Carbon dioxide geological storage is an effective way to mitigate carbon emission； but once the leaking CO2 invades into the soils unsaturated zone， the soil thermal properties will change. The thermal parameters in the unsaturated zone directly control the heat exchange of atmosphere and soil， therefore， the change of which can affect the ecological environment of soil. In order to study the effect of high concentration of CO2 permeation into the soils unsaturated layer on the thermal parameters， the experiment applied artificial simulation process of CO2 leakage into unsaturated zone to detect the transportation rule. By testing the soil moisture， dry bulk density and thermal parameters， the impact of CO2 on the soil thermal properties was studied. The results show that，within the range of experimental settings， with increase of CO2 concentration from low density regions to high density regions， the average thermal conductivity value of the vadose zone reduces from 0.9 W / mK to 0.5 W / mK， the volumetric heat capacity reduces from 1.5 to 1.2 MJ·m-3·K-1. The soil vadose zones volumetric heat capacity in the low density regions is more sensitive than the thermal conductivity. And different CO2 concentrations might affect the linear relationship between volumetric heat capacity and moisture content， the low CO2 test areas have the best linear relationship with the linear regression correlation coefficient R2 =0.7419. In the range of CO2 concentration gradient settings， the effect of CO2 permeation into the unsaturated zone on soil thermal parameters has specific rules， these results can be used for further research on the unsaturated zones heat transfer.

Key words： Carbon dioxide； Soil unsaturated layer； Volumetric heat capacity； Thermal conductivity

隨著全球氣候變暖，二氧化碳減排已經(jīng)受到社會的普遍關(guān)注。目前，CO2地質(zhì)埋存主要有三種形式：一種是利用CO2提高石油采收率（CO2-EOR），在實現(xiàn)CO2減排的同時，又可以提高油氣采收率，實現(xiàn)雙贏而備受世人注目[1，2]，另外兩種是把CO2封存于不可開采的煤層和不適宜為人類所利用的深部咸水層[3]。然而，CO2地質(zhì)埋存過程是相當(dāng)復(fù)雜的，地質(zhì)裂隙、地震等自然因素和廢棄井或現(xiàn)有鉆井的不封閉處理等人為因素均會造成埋存的CO2發(fā)生泄漏[4]。除此之外超常壓CO2的長期自然運移也可能導(dǎo)致CO2泄漏至土壤包氣帶[5，6]。CO2泄漏至包氣帶，從而驅(qū)替其中的空氣，由于CO2是酸性氣體，一旦溶解于土壤水中與基質(zhì)中，使得土壤介質(zhì)環(huán)境發(fā)生改變，如綠泥石、方解石等礦物溶解，石英礦物等的生成[7]。逃逸的CO2會使得包氣帶土壤的原有結(jié)構(gòu)與成分、土壤的孔隙率以及土壤持水度（即含水率）受到不同程度的影響。

土壤包氣帶又稱為不飽和帶，包氣帶中進(jìn)行著水、熱、氣和溶質(zhì)等物質(zhì)運動和能量轉(zhuǎn)換。目前，國內(nèi)外各學(xué)科已有對包氣帶熱參數(shù)影響因素的研究。針對青藏鐵路凍土未凍含水量與熱參數(shù)的研究結(jié)果表明，凍土中未凍含水量越多，凍土的體積熱容和導(dǎo)熱系數(shù)增加，而熱擴(kuò)散系數(shù)減小[8]；通過對非飽和膨潤土的孔隙率、飽和度和孔隙結(jié)構(gòu)對土體的有效熱傳導(dǎo)性的研究，建立了非飽和膨潤土的有效熱傳導(dǎo)特性模型 [9]；在農(nóng)業(yè)生產(chǎn)方面，針對不同溫度對土壤熱導(dǎo)率的影響，建立了模擬高溫下的土壤熱導(dǎo)率模型[10]；根據(jù)土壤含水率、容重、粘粒含量、石英和其他礦物體積比，Campbell等提出了計算土壤導(dǎo)熱率的經(jīng)驗?zāi)Ｐ蚚11]。然而有關(guān)CO2地質(zhì)儲存泄露對土壤包氣帶熱性質(zhì)的影響鮮有報道，土壤包氣帶熱參數(shù)（熱導(dǎo)率，體積熱容量）直接控制著大氣環(huán)境和土壤的熱量交換，進(jìn)而影響土壤的生態(tài)環(huán)境，因而研究高濃度CO2對土壤包氣帶熱參數(shù)影響就有重要意義。本研究旨在研究泄露的高濃度CO2對包氣帶熱參數(shù)產(chǎn)生怎樣的影響。

1 實驗部分

1.1 實驗設(shè)計

實驗在陜西省西安市長安大學(xué)渭水校區(qū)教育部重點實驗室水與環(huán)境原位實驗場的CO2研究實驗區(qū)進(jìn)行。實驗區(qū)放置埋入地下的9個實驗筒，實驗筒為玻璃鋼材質(zhì)，筒高2.8 m，直徑1.0 m，壁厚10.0 mm。裝入的實驗介質(zhì)是采自處于干旱區(qū)的內(nèi)蒙鄂爾多斯神華煤制油項目CO2 地質(zhì)儲存示范工程區(qū)的全新世黃土，利用空氣壓縮機(jī)和二氧化碳?xì)夤拮鳛楣庠矗B接流量計控制兩者的流量，混合達(dá)到設(shè)定的CO2氣體濃度，混合氣流量控制在 7 L/min，通入實驗筒底部。本實驗設(shè)定3個CO2濃度，低區(qū)（L區(qū)）5×104μL/L，中區(qū)（M區(qū)）10×104μL/L，高區(qū)（H區(qū)）15×104μL/L，約為大氣中CO2濃度（350～400μL/L）的幾百倍。每區(qū)設(shè)置3個實驗筒作為平行實驗，每個實驗柱CO2濃度的測量值有3個，在距筒底60、160、240 cm高度處設(shè)有CO2濃度測量探頭。實驗運行穩(wěn)定時間約6個月，然后分層取樣測試其熱導(dǎo)率和體積熱容量等熱參數(shù)以及含水率。供氣系統(tǒng)圖見圖1。

1.2 取樣方法

實驗筒高 280 cm，利用不銹鋼圓形取樣盒（d為5.15 cm，h為2.0 cm）對每個實驗筒內(nèi)土壤進(jìn)行分層取樣，取樣標(biāo)準(zhǔn)為以實驗筒底為零點，取樣高度分別為60，90，120，160，200，240，280 cm。土樣編號法則：根據(jù)CO2濃度高低可將實驗筒標(biāo)為L， M，H（依次為低、中、高濃度實驗筒），每個濃度有3個柱子，可編為 L1，L2，L3，對應(yīng)不同高度（距筒底的高度，單位為cm）編為 L1-60，L1-90等，相同層高有2個平行樣，可編為L1-60-1，L1-60-2，如L1-60-1為低濃度實驗區(qū)1號筒距筒底60 cm 處的1號土樣。

1.3 測試方法

利用Hot Disk熱傳導(dǎo)系數(shù)分析儀在Isotropic標(biāo)準(zhǔn)測試模式可以測得土樣的熱導(dǎo)率（k）和體積熱容量（ρc）。Hot Disk的測量原理是基于瞬變平面熱源法（Transient Plane Source Method，簡稱 TPS），本實驗使用的熱參數(shù)儀型號為TPS1500，測試探頭型號為5 465，測試設(shè)置參數(shù)為瞬時測量時間20 s，測試加熱功率為0.05 W。采用烘干法測土樣的含水率，在已知取樣盒的容積的情況下可得土壤的干容重。

2 試驗結(jié)果

2.1 各實驗區(qū)CO2濃度的穩(wěn)定值

在高度達(dá)2.8 m的實驗筒上，利用埋設(shè)在不同高度的CO2探頭進(jìn)行數(shù)據(jù)測量。每個實驗筒有上、中、下（2.4、1.6、0.6 m）3個測量點。不同濃度區(qū)域不同高度CO2濃度穩(wěn)定值見表1。

CO2氣體從通入實驗筒底部開始到不同高度各測試點氣體濃度穩(wěn)定所需時間約需8～14 h，穩(wěn)定濃度與氣溫、含水量（降雨）等有關(guān)。表1從縱向比較，CO2濃度穩(wěn)定值在底部（0.6 m）和中部（1.6 m）處接近于通入原始濃度，上部（2.4 m）接近筒口處的CO2濃度較低，其中下部（0.6 m）區(qū)域CO2濃度變化幅度最大；橫向比較從高濃度區(qū)（H區(qū)）到低濃度區(qū)（L區(qū)）CO2穩(wěn)定值依次減小，且穩(wěn)定振幅變化從1.7×104μL/L～5.4×104μL/L減小到0.6×104μL/L ～1.2×104μL/L。

2.2 不同濃度區(qū)土壤熱導(dǎo)率和體積熱容量在不同高度的變化規(guī)律

由表1可知，同一實驗筒底部和上部CO2穩(wěn)定濃度不同，不同區(qū)域CO2濃度穩(wěn)定值差異較大，CO2濃度的改變會間接地對土壤包氣帶中的含水率、熱導(dǎo)率以及熱擴(kuò)散率等產(chǎn)生影響。對熱參數(shù)的測試結(jié)果表明，同一濃度區(qū)平行對照實驗筒相同深度不同取樣點的數(shù)據(jù)呈現(xiàn)出了一些離散情況。就個體間的差異性與群體間的規(guī)律性，可以用統(tǒng)計學(xué)的問題來表示。各區(qū)域不同深度熱導(dǎo)率、體積熱容量隨CO2濃度變化用箱式圖表示（見圖2、圖3）。

由圖2（a）可以看出，高濃度區(qū)土壤熱導(dǎo)率從上部（H280）到底部（H60）呈現(xiàn)出先增加后降低的趨勢，且在H120深處土壤熱導(dǎo)率平均值達(dá)到最大。圖2（b）反映出中濃度區(qū)在排除異常值的情況下，土壤熱導(dǎo)率從上部（M280）至底部（M60）呈線性下降趨勢。圖2（c）顯示，在低濃度區(qū)上部（L280）至中部（L120）范圍內(nèi)熱導(dǎo)率平均值穩(wěn)定在1.0 W/mK左右，而L90處平均值為0.5 W/mK，L60處甚至出現(xiàn)了平均值為0.3 W/mK的極小值。

如圖3（a）所示，高濃度區(qū)不同高度處CO2的穩(wěn)定值雖然存在差異，但是土壤體積熱容量平均值變化不大，且在不同深度處表現(xiàn)出較好的一致性。圖3（b）所示的中濃度區(qū)域，在上部M280和M240處土壤體積熱容量離散性較大，體積熱容量平均值達(dá)1.5 MJ·m-3·K-1；中下部土壤熱容量整體偏小，平均值僅0.9 MJ·m-3·K-1。圖3（c）中，低濃度區(qū)域土壤體積熱容量從上部到下部依次減小（個別異常點除外）。

2.3 各區(qū)域含水率與體積熱容量相關(guān)性

土壤包氣帶由固、液、氣三相組成，含水率對包氣帶的傳熱、導(dǎo)熱、熱容量具有重大影響，高（H區(qū)）、中（M區(qū)）、低（L區(qū)）三區(qū)選取柱H2，M1，L3土壤含水率與體積熱容量關(guān)系測定結(jié)果見圖4。

由圖4看出，高中低三區(qū)體積熱容量與含水率皆呈直線關(guān)系：含水率越大，土壤體積熱容量大。高區(qū)和低區(qū)體積熱容量與含水率具有很好的線性關(guān)系，線性回歸相關(guān)系數(shù)R2為0.680 4和0.741 9，而中區(qū)線性回歸系數(shù)R2僅為0.347 7。高中低三區(qū)線性回歸方程的斜率k分別為5.197 2，4.806，6.508 8，表明隨含水率增加低濃度區(qū)土壤體積熱容量增加最快，高濃度次之，低濃度最慢。

由圖4看出，高中低三區(qū)體積熱容量與含水率皆呈直線關(guān)系：含水率越大，土壤體積熱容量大。高區(qū)和低區(qū)體積熱容量與含水率具有很好的線性關(guān)系，線性回歸相關(guān)系數(shù)R2為0.680 4和0.741 9，而中區(qū)線性回歸系數(shù)R2僅為0.347 7。高中低三區(qū)線性回歸方程的斜率k分別為5.197 2，4.806，6.508 8，表明隨含水率增加低濃度區(qū)土壤體積熱容量增加最快，高濃度次之，低濃度最慢。

2.4 各濃度區(qū)域不同高度處土壤干容重變化情況

土壤的含水率在距筒底120 cm 以下迅速減少，含水率在 4% 以下，基本為干土， 160 cm 到 280 cm 可達(dá) 13%～17%。由于干土與濕潤土壤的壓實度存在著差別，導(dǎo)致兩者干容重相差懸殊。在排除個別異常值情況下，160 到 280 cm各區(qū)域土樣干容重見圖5。

如圖5所示，H、M區(qū)在從160 cm到240 cm處，土壤干容重雖各有起伏，但H區(qū)干容重大于M區(qū)干容重這種關(guān)系沒有改變。L區(qū)土壤干容重從160 cm到280 cm呈線性下降趨勢，在200 cm處干容重與M區(qū)有交叉。H、M、L三區(qū)在280 cm處土壤干容重最小，大小關(guān)系為H280>L280>M280。

2.5 CO2對土壤礦相的影響

圖6為高CO2濃度實驗筒在距筒底60、160、240 cm處土壤的XRD衍射圖。根據(jù)特征峰的位置及衍射峰的強度變化可以看出，在距筒底60 cm高度處，土壤中礦物晶化程度較高，除了SiO2、CaCO3，粘土礦物主要有鈣長石、伊利石和蒙脫土-Ca0.2（Al，Mg）2Si4O10（OH）2·4H2O（特征衍射2θ角為6.3°）。而在160、240 cm高處，CaCO3、鈣長石、伊利石和蒙脫土的含量都有所降低。

圖7為不同CO2濃度實驗筒在距筒底60 cm處土壤的XRD衍射圖?？梢钥闯?，不同濃度對土壤礦物質(zhì)種類的改變影響不太大，依然包括SiO2、CaCO3，鈣長石、伊利石和蒙脫土。但在低濃度和中濃度區(qū)，CaCO3和鈣長石的含量明顯減少。

3 討 論

表1中各個實驗筒不同高度CO2濃度穩(wěn)定值在一定范圍內(nèi)浮動，且上部（2.4 m）穩(wěn)定值的變化幅度較大。一方面可能是由于CO2氣罐容量有限，夜間無人值守，存在著氣體耗盡的狀況，這直接使得通氣的連續(xù)性受到影響；另一方面可能由于晝夜溫差大，加上晴雨天氣土壤含水率的變化，均會對土壤表層產(chǎn)生較大的影響。另外，CO2濃度穩(wěn)定值除了與CO2濃度這個主導(dǎo)因素有關(guān)外，土壤的吸附作用、氣體的流速v以及氣體彌散系數(shù)D等因素也是重要的影響因素[12，13]。

結(jié)合表1與圖2可以看出：高中低三區(qū)實驗筒從上部（280 cm處）到下部（60 cm處）CO2穩(wěn)定濃度呈增加趨勢。高濃度區(qū)（圖2（a））從H280處到H120處土壤熱導(dǎo)率呈平穩(wěn)遞增趨勢，在H90和H60處放緩；中濃度區(qū)（圖2（b））從M280到M60處土壤熱導(dǎo)率隨CO2濃度的增加而減?。坏蜐舛葏^(qū)土壤熱導(dǎo)率除下部L90和L60出現(xiàn)極小值外，其他各點熱導(dǎo)率穩(wěn)定在1.0 W/mK左右。H90和H60處熱導(dǎo)率值較小，但與表層（H280，H240）有較大區(qū)別。由于H90和H60處土壤含水率出現(xiàn)異常，含水率在1.5%～5.6%左右浮動，而H280，H240，H200，H160，H120處土壤含水率在14.7%～17.6%區(qū)間浮動。土壤包氣帶是一個固、液、氣三相組成的多孔介質(zhì)，固、液、氣三相的熱導(dǎo)率有很大的差異，其中水與空氣的熱導(dǎo)率之比約達(dá)23：1，因此在固體礦物質(zhì)和有機(jī)質(zhì)變化不大的情況下（圖5、6、7），土壤的含水率決定著土壤的熱容量變化，導(dǎo)熱率是隨著含水量的增加而增加[12，14]。因此H90和H60處熱導(dǎo)率必然會出現(xiàn)巨大的落差，在排除含水率的影響之后，這種先增大后平穩(wěn)的趨勢就會改變，所以在CO2濃度為8×104 ～14.8×104μL/L范圍內(nèi)，土壤包氣帶熱導(dǎo)率隨CO2濃度增加而增大。在中濃度區(qū)CO2濃度3×104 ～10×104μL/L范圍內(nèi)，包氣帶熱導(dǎo)率隨CO2濃度增加而減小，低濃度區(qū)CO2濃度2×104 ～5×104μL/L范圍內(nèi)，包氣帶熱導(dǎo)率最大且受CO2濃度影響較小。

結(jié)合表1與圖3，土壤包氣帶體積熱容量與熱導(dǎo)率受CO2影響變化規(guī)律相似，土壤包氣帶體積熱容量也是土壤含水率的函數(shù)。在高濃度區(qū)CO2濃度8×104 ～14.8×104μL/L范圍內(nèi)，土壤包氣帶體積熱容量隨CO2濃度增加而增大，在中濃度區(qū)CO2濃度3×104 ～10×104μL/L范圍內(nèi)，包氣帶熱導(dǎo)率隨CO2濃度增加而減小。與熱導(dǎo)率不同之處在與低濃度區(qū)包氣帶體積熱容量數(shù)據(jù)離散程度較大且隨CO2濃度升高有降低趨勢，說明此濃度區(qū)間體積熱容量的敏感度高于熱導(dǎo)率。

土壤包氣帶是土壤與大氣的接觸橋梁，大氣中的熱量與地質(zhì)中的熱量通過包氣帶進(jìn)行交換，土壤的熱特性（熱容量，熱導(dǎo)等）直接影響著這種能量的交換[15-17]。CO2氣體通入包氣帶導(dǎo)致熱導(dǎo)率和體積熱容量降低，熱導(dǎo)率代表包氣帶轉(zhuǎn)輸能量的快慢，體積熱容量代表包氣帶容納儲存能力的大小。熱擴(kuò)散率是熱傳導(dǎo)率與熱容量的函數(shù)，土壤熱擴(kuò)散率等于土壤導(dǎo)熱率與土壤體積熱容的商[18]，熱擴(kuò)散率牽扯到的因素更多。因此CO2入侵包氣帶的溫度效應(yīng)雖然得到初步的結(jié)果，然而控制著包氣帶熱導(dǎo)率的因素眾多，在高、中、低三區(qū)CO2對包氣帶含水率影響差異不大的情況下，對其他因素的影響較為重要，這還需要做進(jìn)一步研究。

4 結(jié) 論

（1）比較三個區(qū)域熱導(dǎo)率與體積熱容量的平均值，高濃度CO2使土壤包氣帶的熱導(dǎo)率與體積熱容量減小。

（2）中濃度區(qū)CO2濃度穩(wěn)定值在3×104 ～10×104μL/L范圍內(nèi)，包氣帶熱導(dǎo)率和體積熱容量數(shù)據(jù)離散程度最大，在此階段內(nèi)熱導(dǎo)率和體積熱容量達(dá)到最小值；此濃度區(qū)對含水率與體積熱容量的相關(guān)系數(shù)影響最大。

（3）低濃度區(qū)土壤包氣帶熱導(dǎo)率和體積熱容量受CO2影響很小，土壤包氣帶體積熱容量對CO2敏感性高于熱導(dǎo)率。

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