林順順，張曉鳴

（江南大學(xué)食品學(xué)院，江蘇 無錫 214122）

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基于PLSR分析煙葉化學(xué)成分與感官質(zhì)量的相關(guān)性

林順順，張曉鳴*

（江南大學(xué)食品學(xué)院，江蘇 無錫 214122）

摘 要：采用偏最小二乘回歸（PLSR）方法對(duì)煙葉化學(xué)成分與感官質(zhì)量的關(guān)系進(jìn)行了分析。結(jié)果表明，糖堿比和糖氮比與感官刺激性、雜氣呈顯著負(fù)相關(guān)，與柔細(xì)度、余味顯著正相關(guān)（p＜0.05）。此外，總植物堿、揮發(fā)堿對(duì)香氣質(zhì)具有顯著負(fù)影響（p＜0.05）；總氮、總植物堿、蛋白質(zhì)、揮發(fā)堿及石油醚提取物顯著貢獻(xiàn)于感官刺激性的增強(qiáng)，而水溶性總糖、還原糖對(duì)消除雜氣具有顯著貢獻(xiàn)（p＜0.05）；K、Cl、揮發(fā)酸對(duì)增強(qiáng)感官柔細(xì)度，降低勁頭具有顯著貢獻(xiàn)（p＜0.05）。PLSR解決了傳統(tǒng)分析方法中的觀察值數(shù)量限制及數(shù)據(jù)共線性等問題。

關(guān)鍵詞：還原糖；鉀；氯；糖堿比；PLSR

自從2000年國家煙草專賣局正式啟動(dòng)了“國際型優(yōu)質(zhì)煙開發(fā)項(xiàng)目”，很多煙草研究人員都致力于提高煙草質(zhì)量研究，從而提高我國卷煙的在國際上的競(jìng)爭(zhēng)力［1-2］。卷煙的感官質(zhì)量是工業(yè)企業(yè)產(chǎn)品的核心，而煙葉的化學(xué)成分很大程度上決定了卷煙的感官質(zhì)量。

目前，很多文獻(xiàn)都報(bào)道了對(duì)煙草化學(xué)成分與感官質(zhì)量關(guān)系的研究。如王麗麗等［3］研究了煙葉中生物堿含量與評(píng)吸質(zhì)量的相關(guān)性；劉帥帥等［4］考察了烤煙非揮發(fā)性有機(jī)酸對(duì)感官品質(zhì)的貢獻(xiàn)；邵慧芳等［5］對(duì)烤煙還原糖含量與揮發(fā)性香氣物質(zhì)及感官質(zhì)量進(jìn)行了統(tǒng)計(jì)學(xué)分析；許自成等［6］研究了烤煙中氯含量與揮發(fā)性香氣物質(zhì)及感官質(zhì)量的關(guān)系；劉非等［7］研究了煙葉石油醚提取物與感官舒適度的關(guān)系；湯朝起等［8］研究了攀西烤煙主要化學(xué)成分與吸食品質(zhì)的關(guān)系。

然而，卷煙的感官質(zhì)量不是由卷煙煙葉中的一種或幾種化學(xué)成分決定。最重要的是，目前感官質(zhì)量的評(píng)定主要是通過評(píng)吸人員的主觀評(píng)吸來完成。感官評(píng)吸的主觀性、評(píng)吸人員差異性等因素不僅對(duì)評(píng)價(jià)結(jié)果產(chǎn)生影響，也使評(píng)價(jià)樣品的數(shù)量受到限制。這種局限性對(duì)研究煙葉化學(xué)成分與感官質(zhì)量的關(guān)系造成一定困難。

偏最小二乘回歸分析（PLSR）能充分解決樣本個(gè)數(shù)較少等問題，可以避免數(shù)據(jù)非正態(tài)分布、因子結(jié)構(gòu)不確定性和模型不能識(shí)別等潛在問題。近年來 PLSR方法已廣泛用于生物工程、食品科學(xué)等領(lǐng)域并取得了較好效果。Song Shiqing等［9］研究人員采用 PLSR方法對(duì)牛脂脂肪氧化，電子鼻檢測(cè)及感官屬性進(jìn)行了分析，結(jié)果表明，PLSR成功地建立了基于電子鼻的牛脂肪氧化特征參數(shù)的預(yù)測(cè)模型，及氧化牛脂對(duì)其感官香氣的貢獻(xiàn)［10］。牛云蔚等［11］利用PLSR方法對(duì)草莓酒香氣活性物質(zhì)與感官屬性的關(guān)系進(jìn)行了研究，其結(jié)果也表明，PLSR可以很好地預(yù)測(cè)感官屬性的變化。此外，陳義等［12］研究人員也采用了PLSR方法對(duì)信陽毛尖中的香氣成分與其感官關(guān)系進(jìn)行了研究，其結(jié)果避免了感官評(píng)審的主觀性和不可重復(fù)性，有效地指導(dǎo)了信陽毛尖香氣的等級(jí)劃分。而目前關(guān)于PLSR用于煙草組分與卷煙感官質(zhì)量分析的研究較為少見。

因此，本研究以湖南主產(chǎn)煙區(qū)的7種單料烤煙煙葉為研究對(duì)象，采用PLSR方法對(duì)其煙葉化學(xué)成分與感官質(zhì)量指標(biāo)的關(guān)系進(jìn)行分析，考察煙葉中化學(xué)成分對(duì)其卷煙感官質(zhì)量指標(biāo)的貢獻(xiàn)性。

1　材料與方法

1.1 試驗(yàn)材料

本研究以湖南煙區(qū)主栽品種“云煙87”為供試品種，選取2010年湖南主產(chǎn)烤煙區(qū)的7份烤煙樣品（分別為邵陽B2F、C3F，隆回B2F、C3F，郴州B2F、B3F和C3F）。

1.2 卷煙感官質(zhì)量評(píng)定

按照GB5606.4—2005規(guī)程進(jìn)行評(píng)吸，采用9分制利用香味輪廓法分析樣品的感官質(zhì)量指標(biāo)［13］，包括香氣質(zhì)、香氣量、柔細(xì)度、甜度、透發(fā)性、刺激性、雜氣、余味、煙氣濃度及勁頭。具體評(píng)吸規(guī)則已在前期研究［14-15］中詳細(xì)描述，并略有改動(dòng)，如試驗(yàn)中感官指標(biāo)得分值均表示其感官強(qiáng)度值，尤其對(duì)于感官指標(biāo)刺激性、雜氣及勁頭，其分值越大，表示該卷煙抽吸時(shí)刺激性越大，雜氣越多，勁頭越強(qiáng)。此外，對(duì)該供試樣品感官分析的研究結(jié)果［14-15］顯示：不同樣品間的感官指標(biāo)數(shù)據(jù)均存在顯著差異，表明該樣本可以有效地用于化學(xué)成分與感官屬性的關(guān)系分析。

1.3 化學(xué)指標(biāo)測(cè)定

化學(xué)成分水溶性總糖，還原糖，總氮，總植物堿，鉀，氯，鈣，鎂，淀粉，蛋白質(zhì)，揮發(fā)酸，揮發(fā)堿，石油醚提取物的測(cè)定，根據(jù)國標(biāo)YC/T159～161—2002；YC/T173～176—2003，YC/T216～217—2007，采用連續(xù)流動(dòng)分析儀進(jìn)行分析，每個(gè)樣品平行測(cè)定3次。

1.4 數(shù)據(jù)分析

采用SPSS13.0進(jìn)行化學(xué)指標(biāo)及感官數(shù)據(jù)的差異檢驗(yàn)分析。采用PLSR（Unscrambler version 9.7）對(duì)煙葉中化學(xué)和感官指標(biāo)評(píng)吸數(shù)據(jù)進(jìn)行相關(guān)性及貢獻(xiàn)性分析。在 PLSR分析時(shí)，對(duì)所有數(shù)據(jù)進(jìn)行中心化與標(biāo)準(zhǔn)化（1/Sdev）處理，使每個(gè)變量都得到公正的貢獻(xiàn)分析。

2　結(jié)果

2.1 不同煙葉化學(xué)成分的方差分析

由表1可知，煙葉樣品的水溶性總糖和還原糖含量分別處于 11.17%～20.53%和 10.66%～19.60%，總氮和總植物堿含量分別處于 2.06%～2.52%和2.44%～3.97%。水溶性總糖、還原糖、總氮和總植物堿含量在不同樣品間存在顯著差異（p ＜0.05）。煙葉樣品的鉀含量在2.34%～3.25%，氯含量在0.38%～0.58%范圍，不同樣品間也存在較大程度的差異（p＜0.05）。淀粉含量在不同樣品間的差異程度相對(duì)較?。ǔ顺恢軧2F的淀粉含量顯著較高）。煙葉中鎂，蛋白質(zhì)，揮發(fā)酸及揮發(fā)堿含量在不同樣品間均存在顯著差異（p＜0.05）?？緹煙熑~中的石油醚提取物主要是揮發(fā)油、樹脂、油脂、類胡蘿卜素、脂肪、游離脂肪酸等有機(jī)物質(zhì)的混合物［7］。由表1可知，煙葉石油醚提取物含量介于4.28%～7.27%，在不同樣品間也存在較大程度的差異（p＜0.05）。

表1　化學(xué)成分在不同單料煙葉間的多重比較分析Table 1 Duncan test analysis of chemical composition in different tobacco samples

2.2 煙葉化學(xué)成分與感官質(zhì)量的PLSR分析

以煙葉化學(xué)成分為X變量，感官質(zhì)量指標(biāo)為Y變量，采用PLSR對(duì)煙葉化學(xué)成分與感官質(zhì)量指標(biāo)進(jìn)行多自變量多因變量（PLS2）分析。所建立的PLS2模型包含3個(gè)主成分，解釋了95%的交叉驗(yàn)證方差，說明該模型能夠成功地反映樣品的整體信息。其中前兩個(gè)主成分（PC1和PC2）足以解釋樣品的整體信息（解釋了85%的自交叉驗(yàn)證方差），而更多的主成分（PCs）沒有提供更多有用的信息，因此，僅PC1和PC2相關(guān)載荷圖被顯示（圖1）。如圖1所示，幾乎所有的變量都落在兩個(gè)橢圓（R2=0.5和R2=1.0）之間，分別代表50% 和100%的解釋方差，表明這些變量能夠很好地被PLSR模型所解釋。圖中用小圈標(biāo)記的變量表示其具有顯著性。

如圖1所示，在主成分PC1上，感官質(zhì)量指標(biāo)香氣質(zhì)、香氣量、透發(fā)性、柔細(xì)度、甜度、余味，及化學(xué)成分水溶性總糖、還原糖、糖氮比、糖堿比、鉀氯、淀粉和揮發(fā)酸，均位于載荷圖右側(cè)且都集中分布在50%的解釋方差外；刺激性、雜氣、勁頭，揮發(fā)堿、總植物堿、總氮、蛋白質(zhì)和石油醚提取物位于左側(cè)，說明香氣質(zhì)、香氣量等感官質(zhì)量指標(biāo)與水溶性總糖、還原糖、糖氮比、糖堿比、鉀氯、淀粉和揮發(fā)酸呈正相關(guān)，與揮發(fā)堿、總植物堿、總氮、蛋白質(zhì)和石油醚等呈負(fù)相關(guān)；刺激性、雜氣和勁頭，反之。

為了進(jìn)一步分析化學(xué)成分對(duì)每個(gè)感官質(zhì)量指標(biāo)的貢獻(xiàn)，采用PLSR中的Jack-knife 不確定測(cè)試方法，通過計(jì)算估計(jì)回歸系數(shù)進(jìn)行了基于PLS1（多自變量單因變量）的化學(xué)成分對(duì)每個(gè)感官質(zhì)量指標(biāo)的貢獻(xiàn)分析（具體圖表未顯示），結(jié)果表明，總植物堿和揮發(fā)堿對(duì)香氣質(zhì)具有顯著負(fù)影響（p＜0.05）?？偟?、總植物堿、蛋白質(zhì)、揮發(fā)堿及石油醚提取物顯著貢獻(xiàn)于感官刺激性，而水溶性總糖、還原糖對(duì)降低刺激性、消除雜氣具有顯著貢獻(xiàn)（p ＜0.05）。另外，水溶性總糖、還原糖、K、Cl、揮發(fā)酸對(duì)增強(qiáng)感官柔細(xì)度具有顯著貢獻(xiàn)（p＜0.05），總植物堿含量對(duì)柔細(xì)度具有顯著負(fù)影響（p＜0.05）。Cl含量還顯著貢獻(xiàn)于感官甜度，總植物堿、蛋白質(zhì)、揮發(fā)堿和石油醚提取物對(duì)甜度呈顯著負(fù)相關(guān)。淀粉貢獻(xiàn)于卷煙抽吸勁頭，K對(duì)降低卷煙勁頭具有顯著作用（p＜0.05）。糖堿比和糖氮比值與刺激性、雜氣呈顯著負(fù)相關(guān)，與柔細(xì)度、余味成顯著正相關(guān)（p＜0.05）。

圖1　煙葉代表性化學(xué)成分與感官屬性的相關(guān)載荷圖Fig. 1 The loadings plot of tobacco typical chemical components and sensory attributes

3　討論

煙葉中各種化學(xué)成分的含量反映了煙葉的質(zhì)量狀態(tài)［16］。在煙葉感官質(zhì)量的評(píng)價(jià)體系中，煙葉化學(xué)成分的含量和比例是重要的質(zhì)量評(píng)價(jià)指標(biāo)。目前，對(duì)煙葉質(zhì)量的評(píng)價(jià)主要通過人工評(píng)吸來進(jìn)行，得到的數(shù)據(jù)結(jié)果受主觀因素的影響較大。人工感官評(píng)吸樣品數(shù)量的限制也為煙葉化學(xué)成分和感官質(zhì)量關(guān)系帶來局限性。

PLSR是一種新型多元統(tǒng)計(jì)分析方法，可以避免數(shù)據(jù)非正態(tài)分布、因子結(jié)構(gòu)不確定性和模型不能識(shí)別等潛在問題。該方法是集主成分分析、典型相關(guān)分析和多元線性回歸分析3種分析方法的優(yōu)點(diǎn)于一身，主要應(yīng)用于建立多因變量間的統(tǒng)計(jì)關(guān)系。在回歸分析中，當(dāng)自變量與因變量的個(gè)數(shù)都很多，并且在自變量以及因變量之間都存在較嚴(yán)重的多重共線時(shí)，如果采取一般的多元回歸方法，其分析的可靠性極低，而采取PLSR分析，可以很好的解決這個(gè)問題。

本文選取同一烤煙品種的7份單料煙葉為試驗(yàn)樣本，單料煙葉物質(zhì)成分的穩(wěn)定性為本研究提供了相對(duì)穩(wěn)定的樣本物質(zhì)基礎(chǔ)，而不同樣品間化學(xué)成分含量的顯著差異實(shí)現(xiàn)了最大的變量差異性。結(jié)合PLSR有效地解釋變量的相關(guān)性而不丟失數(shù)據(jù)信息的特點(diǎn)，成功地建立了PLSR模型（該模型解釋了95%的交叉驗(yàn)證方差）用來研究化學(xué)成分與感官屬性的相關(guān)性及貢獻(xiàn)性。

水溶性總糖、還原糖、總氮、總植物堿等含量常作為評(píng)價(jià)卷煙質(zhì)量的主要因子［17］。事實(shí)上，卷煙煙葉中各化學(xué)成分的協(xié)調(diào)和平衡決定了卷煙的感官質(zhì)量。盡管煙葉中一些非主要成分對(duì)感官質(zhì)量沒有決定性的影響，但是這些成分的引入會(huì)對(duì)感官吸食產(chǎn)生一些附加性影響信息。例如，很多文獻(xiàn)都曾報(bào)道［8，18-20］，在一定范圍內(nèi)，適當(dāng)提高煙葉的氯離子有利于提高煙葉品質(zhì)。但是，關(guān)于氯離子對(duì)感官質(zhì)量指標(biāo)具有怎樣的貢獻(xiàn)或?qū)δ男└泄僦笜?biāo)具有顯著影響卻少見報(bào)道。本文 PLSR分析結(jié)果顯示，氯對(duì)增加卷煙感官柔細(xì)度和甜度具有顯著貢獻(xiàn)（p＜0.05）。通過探索對(duì)特定感官質(zhì)量指標(biāo)具有顯著貢獻(xiàn)或顯著影響的煙葉化學(xué)成分，有助于卷煙質(zhì)量的機(jī)理分析，更好地指導(dǎo)卷煙煙葉的加工、調(diào)制工藝。例如，揮發(fā)酸對(duì)增加感官柔細(xì)度有顯著貢獻(xiàn)，這可能與揮發(fā)酸能中和煙葉及煙氣中的堿性成分有關(guān)；淀粉貢獻(xiàn)于勁頭的增強(qiáng)，這可能與淀粉的燃燒有關(guān)，Rodgman［21］曾報(bào)道在卷煙燃吸時(shí)，煙葉中多糖（淀粉、纖維素和果膠）產(chǎn)生大量的醛、酮及酚類等顯著增強(qiáng)抽吸勁頭。

4　結(jié)論

本文選取同一品種不同等級(jí)的單料烤煙煙葉為試驗(yàn)樣本，采用偏最小二乘回歸（PLSR）方法對(duì)煙葉化學(xué)成分與感官質(zhì)量的關(guān)系進(jìn)行了分析。PLSR方法避免了源于樣本量限制的數(shù)據(jù)非正態(tài)分布等潛在問題，所建立的煙草化學(xué)成分與卷煙感官質(zhì)量的相關(guān)性模型，解釋了95%的交叉驗(yàn)證方差，成功地反映了樣品的整體信息。基于PLS1分析了對(duì)每個(gè)特定感官指標(biāo)具有顯著貢獻(xiàn)或顯著影響的煙葉化學(xué)成分，該結(jié)果對(duì)卷煙質(zhì)量的機(jī)理分析，卷煙煙葉的加工和調(diào)制工藝等具有重要指導(dǎo)意義。

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Correlation of Tobacco Chemical Components and Sensory Quality Assessed by PLSR

LIN Shunshun，ZHANG Xiaoming*
（School of Food Science and Technology，Jiangnan University，Wuxi，Jiangsu 214122，China）

Abstract:Partial least squares regression （PLSR） was employed to analyze the correlation of tobacco chemical components and sensory quality. The results showed that sugar/alkaloids and sugar/nitrogen had positive correlations with comfortable and aftertaste attributes，and negative correlations with irritation and off-taste attributes. Additionally，alkaline composition including total alkaloids and volatile alkali had significant negative correlations with aroma quality attributes （p＜0.05）. Total nitrogen，total alkaloids，protein，volatile alkali and petroleum ether extracts contributed significantly to the increase of irritation，while total sugars and reducing sugars had significant effect on masking harsh-taste （p＜0.05）. K，Cl and volatile acids contributed to the increase of the sensory comfortable attribute，and the reduction of sensory impact （p＜0.05）. PLSR solved the multiple linear regression problems in which the use of traditional multivariate methods is severely limited，such as limited number of observations and collinearity. The results of this study are important for guiding cigarette tobacco processing and modifying technology.

Keywords:reducing sugars；potassium；chlorine；ratio of sugar and alkaloid；PLSR

中圖分類號(hào)：TS41+1

文章編號(hào)：1007-5119（2016）01-0078-05

DOI：10.13496/j.issn.1007-5119.2016.01.014

基金項(xiàng)目：廣西中煙工業(yè)有限責(zé)任公司技術(shù)創(chuàng)新項(xiàng)目“生物化學(xué)技術(shù)醇化低次煙葉的開發(fā)與應(yīng)用研究”（20120213Y）

作者簡(jiǎn)介：林順順，女，在讀博士，研究方向?yàn)闊煵莼瘜W(xué)。E-mail：linshunshun103@163.com。*通信作者，E-mail：xmzhang@jiangnan.edu.cn

收稿日期：2015-08-03 修回日期：2015-11-06